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溶解性有機(jī)物影響抗生素吸附的研究進(jìn)展

2023-03-16 03:47:35李天雨閆萬洋謝文明
四川環(huán)境 2023年5期
關(guān)鍵詞:腐殖酸溶解性石墨

李天雨,閆萬洋,馬 佑,孟 晗,謝文明

(南京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,南京 210023)

前 言

抗生素是指由微生物或高等動(dòng)植物產(chǎn)生的具有抗病原體功能的一類代謝產(chǎn)物,能夠干擾其他生物細(xì)胞發(fā)育[1]。由于抗生素能抑制細(xì)菌細(xì)胞壁的形成、增強(qiáng)細(xì)胞膜的通透性、干擾細(xì)胞膜的形成、抑制核酸復(fù)制轉(zhuǎn)錄等作用,從而能起到殺菌抑菌的效果。自1912年青霉素被發(fā)現(xiàn)以來,研究人員已發(fā)現(xiàn)了近萬種抗生素,這些抗生素不僅可以用于人和動(dòng)物的疾病治療,還可以用于抑制寄生蟲生長(zhǎng)、農(nóng)田除草等方面。中國(guó)是世界上最大的抗生素生產(chǎn)國(guó)和使用國(guó)。據(jù)報(bào)道,我國(guó)醫(yī)院抗生素的使用量從2018年的6615.44t增加到2019年的7436.69t[2]。由于抗生素不能被人體和動(dòng)物完全代謝,大約30%~90%的抗生素及其代謝產(chǎn)物會(huì)隨著人和動(dòng)物的糞便排出體外[3]。大量未被代謝的抗生素通過不同的途徑進(jìn)入環(huán)境中,從而在不同環(huán)境中均檢測(cè)出抗生素。環(huán)境中殘留的抗生素不僅對(duì)微生物的活性產(chǎn)生影響,也會(huì)對(duì)人類和動(dòng)植物的健康產(chǎn)生威脅,如毒性損傷、過敏反應(yīng)、免疫力下降,還會(huì)導(dǎo)致耐藥菌的進(jìn)化,形成超級(jí)細(xì)菌[4]。因此,如何有效去除環(huán)境中的抗生素是當(dāng)前迫切需要解決的問題。

目前去除抗生素的方法主要包括化學(xué)氧化、生物降解、光降解、電化學(xué)降解和吸附等,其中,吸附法由于具有去除效率高、能耗低、操作簡(jiǎn)便、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)[5],成為抗生素去除的研究熱點(diǎn)。研究顯示在抗生素吸附去除過程中,不同的因素,如吸附劑的性質(zhì)、pH、溫度、接觸時(shí)間、離子強(qiáng)度、溶解性有機(jī)物等都會(huì)對(duì)抗生素的吸附產(chǎn)生影響。溶解性有機(jī)物(dissolved organic matter,DOM)是環(huán)境中普遍存在的一種組成不均勻、結(jié)構(gòu)復(fù)雜且具有較寬分子量分布的有機(jī)化合物的混合體[6]。目前人們普遍認(rèn)為DOM可以與吸附劑表面相互作用,改變吸附劑的物理化學(xué)性質(zhì),從而影響吸附性能。目前關(guān)于不同環(huán)境中DOM對(duì)抗生素吸附的影響依然不清楚,因此本文對(duì)不同體系中DOM對(duì)抗生素吸附過程的影響進(jìn)行綜述,并對(duì)其影響機(jī)理進(jìn)行探索,同時(shí)對(duì)今后的研究趨勢(shì)進(jìn)行展望,以期能為DOM影響抗生素吸附的研究提供參考。

1 溶解性有機(jī)物

1.1 溶解性有機(jī)物簡(jiǎn)介

溶解性有機(jī)物(DOM)是指存在于水中可以通過0.45 μm濾膜的天然有機(jī)物的統(tǒng)稱,包括溶解性有機(jī)碳、溶解性有機(jī)氮和溶解性有機(jī)磷三種[7],是污水和自然水體的重要組成部分。DOM是由生物體(包括動(dòng)物、植物、微生物)死亡后尸體分解過程中產(chǎn)生的有機(jī)物[8]。因此,在不同的環(huán)境中,由于生物的種類、分布及數(shù)量的不同,DOM的組成有所區(qū)別。就化學(xué)成分而言,DOM可以看作是一種混合有機(jī)化合物,含有芳香族和脂肪族烴結(jié)構(gòu),并帶有羧基、羥基、硫醇和羰基等官能團(tuán)[9]。由于DOM是一種十分活躍的分散態(tài)有機(jī)膠體,可充當(dāng)有機(jī)污染物的遷移載體或助溶劑,影響污染物在不同環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化,被認(rèn)為是影響污染物環(huán)境行為的主要因素[10]。

1.2 溶解性有機(jī)物的組分

DOM的主要成分為碳水化合物、蛋白質(zhì)、腐殖質(zhì)、脂類、有機(jī)酸、微生物代謝產(chǎn)物等。土壤中的DOM來源于生物體死亡后遺體的分解,而水體中的DOM是由水生生物活動(dòng)產(chǎn)生,其主要組分為蛋白質(zhì)類[11]。除了水中生物產(chǎn)生的DOM外,還有一些外源的DOM,如大氣和土壤系統(tǒng)排入的DOM、污水處理廠排入的DOM、通過滲透作用進(jìn)入地下水的DOM等。這些不同來源的DOM組分存在差別,例如,天然水體中的DOM以微生物代謝產(chǎn)物、蛋白類有機(jī)質(zhì)(色氨酸、酪氨酸)為主[12],而在地下滲濾土壤中,DOM以蛋白質(zhì)和腐殖質(zhì)(富里酸、腐殖酸)為主且腐殖酸類物質(zhì)占主導(dǎo)地位[13]。在腐殖土壤中,DOM的主要成分是腐殖酸,而在沉積土壤中DOM的主要成分是蛋白類物質(zhì)。

2 DOM在不同體系中對(duì)抗生素吸附的影響

2.1 人工合成材料中DOM對(duì)抗生素的吸附影響

2.1.1 DOM影響石墨烯吸附抗生素

石墨烯是近年來興起的一種吸附材料,是由sp2雜化碳原子排列形成的新材料,具有極高的比表面積并且含有豐富的含氧官能團(tuán)(羥基、羧基、環(huán)氧基團(tuán)),從而有助于污染物的吸附[14]。因此,石墨烯被認(rèn)為是極佳的吸附材料,在吸附領(lǐng)域有著較高的研究?jī)r(jià)值。目前,人們對(duì)DOM影響石墨烯吸附抗生素進(jìn)行了一定的研究,但研究結(jié)論不一致。

有研究表明DOM會(huì)抑制石墨烯吸附抗生素。Prarat等[15]研究發(fā)現(xiàn),石墨烯與土霉素的吸附主要由氫鍵、π-π共軛作用與靜電作用組成,而DOM與石墨烯之間存在相同的吸附機(jī)理,因此,DOM會(huì)阻斷石墨烯與土霉素分子之間的吸附路徑從而抑制抗生素的吸附。Liu等[16]研究也表明,DOM的存在抑制了氧化石墨烯對(duì)磺胺類抗生素的吸附,這可能是因?yàn)镈OM中的疏水性物質(zhì)與磺胺類抗生素競(jìng)爭(zhēng)疏水吸附位點(diǎn)造成的。

也有研究表明DOM可以促進(jìn)石墨烯對(duì)抗生素的吸附。Pan等[17]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)腐殖酸覆蓋在氧化石墨烯表面時(shí),可以使氧化石墨烯在溶液中更好的分散,增加比表面積,從而提高其對(duì)抗生素的吸附能力。

2.1.2 DOM影響生物炭吸附抗生素

生物炭(Bio-charcoal)是指在無氧或缺氧條件下,將秸稈、木材等含碳量豐富的生物質(zhì)經(jīng)過高溫?zé)峤獠⒓庸さ玫降囊环N細(xì)粒度、多孔性的碳質(zhì)材料[18]。近年來,生物炭被越來越多地應(yīng)用于污染物的去除中。國(guó)內(nèi)外已有不少關(guān)于生物炭施用對(duì)抗生素吸附-解吸行為的影響研究。研究證實(shí)有機(jī)污染物可以通過π-π鍵與生物炭的芳香表面發(fā)生作用,而環(huán)境中的DOM也存在一定的芳香性,當(dāng)DOM與生物炭在一起時(shí),通過控制生物炭表面的吸附位點(diǎn)對(duì)生物炭吸附抗生素產(chǎn)生影響。

DOM會(huì)抑制生物炭吸附抗生素。Jia等[19]研究發(fā)現(xiàn),弱化學(xué)結(jié)合(π-π鍵相互作用)主導(dǎo)生物炭對(duì)磺胺二甲嘧啶(SMT)的吸附。當(dāng)腐殖酸存在時(shí),生物炭上SMT的吸附量減少,這是因?yàn)楦乘嵬ㄟ^π-π鍵相互作用預(yù)先與生物炭發(fā)生吸附,吸附的腐殖酸堵塞孔隙并與SMT競(jìng)爭(zhēng)生物炭上的吸附位點(diǎn),抑制了抗生素的吸附。Lian[20]和Zhang[21]的研究也證實(shí)了腐殖酸堵塞孔隙并與抗生素競(jìng)爭(zhēng)生物炭上的吸附位點(diǎn)。

DOM也會(huì)促進(jìn)生物炭吸附抗生素。Yang等[22]研究發(fā)現(xiàn)DOM可以促進(jìn)四環(huán)素(CIP)在生物炭上的吸附。這是因?yàn)镈OM的腐殖化程度低,更多的活性位點(diǎn)保留在DOM中,為CIP在生物炭上的吸附提供了更多的吸附位點(diǎn)。Jia等[19]研究也發(fā)現(xiàn)由于腐殖酸引入含氧官能團(tuán),為SMT提供新的吸附位點(diǎn),使得生物炭對(duì)SMT的吸附能力增加。

2.2 自然體系中DOM對(duì)抗生素吸附的影響

2.2.1 DOM影響土壤吸附抗生素

土壤DOM中的芳香族化合物、碳水化合物和蛋白質(zhì)中的脂肪族化合物等,能為抗生素的吸附提供位點(diǎn),因此會(huì)對(duì)抗生素的遷移產(chǎn)生影響。目前,人們對(duì)DOM影響土壤吸附抗生素進(jìn)行了一定的研究,但是這些結(jié)論也不一致。

一方面,DOM能促進(jìn)土壤吸附抗生素。Wang[23]和郭欣妍[24]等研究發(fā)現(xiàn),土壤對(duì)磺胺類抗生素的吸附作用與土壤中DOM的含量呈正相關(guān)。Luo等[25]發(fā)現(xiàn),去除土壤中的DOM后,土壤對(duì)土霉素的吸附量下降。Vaz等[26]進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),DOM對(duì)土壤吸附磺胺甲惡唑(SMZ)起到促進(jìn)作用是因?yàn)橥寥乐械母乘?HA)與抗生素之間產(chǎn)生氫鍵、疏水和靜電作用。

另一方面,DOM也會(huì)抑制土壤吸附抗生素。Zhang等[27]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)去除沉積土壤中的DOM后,土壤對(duì)土霉素的吸附量上升。而沉積土壤中的DOM以蛋白質(zhì)為主,說明DOM中的蛋白類物質(zhì)對(duì)土壤吸附土霉素起到抑制作用。羅芳林等人[28]研究發(fā)現(xiàn),DOM會(huì)與抗生素競(jìng)爭(zhēng)土壤表面的吸附位點(diǎn),從而抑制土壤對(duì)抗生素的吸附。

2.2.2 DOM影響底泥吸附抗生素

底泥(Sediment)是泥沙、黏土、有機(jī)物和各種礦物質(zhì)的混合物,是環(huán)境中各種物質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化最終沉積于水體底部而形成的,是控制抗生素在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的一個(gè)重要載體。由于DOM的存在,會(huì)對(duì)底泥和抗生素的吸附作用產(chǎn)生一定的影響。目前,人們對(duì)DOM影響底泥吸附抗生素進(jìn)行了一定的研究,但是這些研究結(jié)果也存在矛盾。

一方面,DOM能促進(jìn)底泥吸附抗生素。Hou等[29]的研究結(jié)果顯示腐殖質(zhì)分子中的疏水區(qū)域?yàn)榭股氐奈教峁┝舜罅课轿稽c(diǎn),對(duì)吸附過程起到促進(jìn)作用。Bai[30]等研究發(fā)現(xiàn)DOM中豐富的類蛋白物質(zhì)通過與針鐵礦(來自湖泊底泥)表面和磺胺甲嗪(SMT)分子形成復(fù)合物,從而促進(jìn)SMT的吸附;而腐殖質(zhì)在促進(jìn)抗生素吸附去除過程中起次要作用。Wang等[31]研究結(jié)果顯示,來自腐敗植物的DOM(PDOM)對(duì)土霉素(OTC)吸附到底泥上起促進(jìn)作用。這是由于高芳香性使得PDOM更易與底泥結(jié)合,從而增加結(jié)合位點(diǎn),促進(jìn)OTC的吸附。

另一方面,DOM也會(huì)抑制底泥吸附抗生素。Gu等[32]研究發(fā)現(xiàn),DOM 的存在可能會(huì)通過與抗生素的直接競(jìng)爭(zhēng),即形成對(duì)沉積物顆粒具有低親和力的抗生素-DOM絡(luò)合物,或通過阻止抗生素進(jìn)入位點(diǎn)來抑制吸附。Hou等[29]在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)當(dāng)沉積物中含有腐殖酸時(shí),沉積物對(duì)另一種抗生素磺胺甲惡唑(SMX)的吸附量降低。這是因?yàn)镾MX與腐殖酸之間產(chǎn)生靜電排斥作用,抑制了吸附過程。

3 DOM影響抗生素吸附的機(jī)理分析

目前研究表明,不同環(huán)境中DOM對(duì)抗生素吸附過程的影響機(jī)理主要?dú)w為以下幾個(gè)方面:

3.1 DOM的分子量影響

不同分子量DOM對(duì)抗生素的吸附行為表現(xiàn)出不同的影響。高分子量DOM具有高芳香性,可以通過非共價(jià)相互作用形成復(fù)合物,從而可以增加抗生素的吸附[4]。但是劉玉芳[33]和Seliger等人[34]的研究表明,DOM中小分子量的色氨酸,其氨基、羧基、羥基更容易暴露給抗生素,產(chǎn)生氫鍵等非共價(jià)作用。Huang等人[4]的研究發(fā)現(xiàn)在堿性條件下,DOM中蛋白質(zhì)、多聚糖、富里酸等大分子物質(zhì)可以有效地轉(zhuǎn)化為小分子物質(zhì),使得四環(huán)素類抗生素更易被吸附。

3.2 DOM的濃度影響

不同濃度DOM在影響抗生素吸附時(shí)存在一個(gè)臨界濃度。當(dāng)DOM濃度低于臨界濃度時(shí),抗生素的吸附量隨著DOM濃度的增加而增加;而當(dāng)DOM濃度達(dá)到臨界值時(shí),繼續(xù)增加DOM濃度會(huì)導(dǎo)致抗生素的吸附量下降。Yang等[22]研究發(fā)現(xiàn),環(huán)丙沙星在生物炭上的吸附量隨DOM濃度的增加而增加,而當(dāng)DOM濃度大于20 mg/L時(shí),生物炭對(duì)環(huán)丙沙星的吸附量逐漸降低。Bai等[30]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)DOM濃度在50 mgC/L(以DOC濃度計(jì))時(shí),SMT在針鐵礦上的吸附量達(dá)到最大值。Wang等[31]發(fā)現(xiàn)DOM濃度在200 mg/L時(shí),沉積物對(duì)土霉素吸附增強(qiáng),而DOM濃度高于200 mg/L時(shí),過量吸附的DOM堵塞孔隙并與土霉素競(jìng)爭(zhēng)沉積物上的吸附位點(diǎn),從而抑制抗生素的吸附。Wu等[35]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)腐殖酸濃度小于8mg/L時(shí),腐殖酸促進(jìn)了生物炭對(duì)四環(huán)素的吸附,但大于15mg/L時(shí)腐殖酸會(huì)與四環(huán)素競(jìng)爭(zhēng)生物炭表面的吸附位點(diǎn)從而不利于吸附。

3.3 絡(luò)合作用

在吸附過程中,由于DOM表面含有大量的官能團(tuán),使得DOM可以與抗生素發(fā)生反應(yīng),形成DOM-抗生素絡(luò)合物增強(qiáng)吸附。Bai等[30]研究結(jié)果表明,DOM中的類蛋白質(zhì)物質(zhì)通過與針鐵礦表面和磺胺甲嗪分子形成復(fù)合物,有利于磺胺甲嗪的吸附。

3.4 抗生素與吸附劑之間的相互作用

DOM與污染物結(jié)合主要依靠氫鍵、π-π鍵相互作用和陽(yáng)離子交換反應(yīng)。DOM中各組分與抗生素離子都帶有一定的電荷,不同條件下,兩者間靜電作用產(chǎn)生不同的影響。不同pH值條件下,氫鍵的相互作用也會(huì)有不同。Li等[36]研究結(jié)果表明,在酸性條件下腐殖質(zhì)與抗生素的結(jié)合能力較強(qiáng),有利于抗生素的吸附去除;而在堿性條件下,腐殖質(zhì)與抗生素的結(jié)合會(huì)能力降低,不利于抗生素的去除。DOM與喹諾酮類抗生素相互作用的研究顯示,范德華力相互作用(包括氫鍵)有利于DOM與抗生素形成復(fù)合物[37]。

4 研究展望

日常生產(chǎn)、生活中產(chǎn)生的抗生素會(huì)通過不同的途徑進(jìn)入環(huán)境中,使得這些抗生素在自然環(huán)境中不斷積累,從而對(duì)人類的健康產(chǎn)生威脅。因此,研究不同環(huán)境中抗生素的去除具有重要意義。不同環(huán)境中普遍存在的DOM,在控制抗生素遷移轉(zhuǎn)化過程中發(fā)揮了重要作用。目前人們借助三維熒光光譜儀、傅里葉紅外光譜儀、元素分析儀等儀器,對(duì)DOM的分子結(jié)構(gòu)特性、分子量分布及吸附抗生素前后吸附劑官能團(tuán)的變化進(jìn)行了表征,以此來闡述DOM對(duì)于土壤、沉積物、礦物和合成材料體系中抗生素吸附過程的影響。但是,目前研究發(fā)現(xiàn)在不同的環(huán)境體系中,DOM對(duì)于抗生素的吸附影響并不一致。因此,作者認(rèn)為今后應(yīng)該從以下2個(gè)方面來加強(qiáng)研究工作:(1)細(xì)化溶解性有機(jī)物組分。由于DOM是一種混合有機(jī)物,其復(fù)雜的組分會(huì)影響微量抗生素在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化,因此需要更有效的方法,如借助傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(FT-ICR-MS)對(duì)DOM的復(fù)雜分子進(jìn)行分析,從而明確各組分對(duì)于抗生素吸附的影響。(2)需要更加精準(zhǔn)、直接的檢測(cè)方法。由于抗生素與吸附劑之間的吸附作用較難直觀分析,因此其作用的強(qiáng)弱等難以精確測(cè)量,需要通過新的儀器設(shè)備結(jié)合新的表征方法研究DOM對(duì)于抗生素吸附的影響,使得研究結(jié)果更準(zhǔn)確。

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