梅港偉，范新宇，胡寅，溫華兵，楊夢，楊文明

(江蘇科技大學 能源與動力學院，江蘇 鎮(zhèn)江 212000)

由于化石燃料的不可再生性，且儲備有限以及給環(huán)境帶來較大污染等問題，促使研究者對高效的替代性燃料進行研究.經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)二甲醚(dimethyl ether，DME)是一種很有前途的柴油發(fā)動機替代燃料[1-2]，其化學方程式為C2H6O，其不具有C—C 鍵的簡單的分子結構，并且具有較高的十六烷值和含氧量[3]，此外，DME 具有更好的噴霧燃燒特性且比柴油更經(jīng)濟，它可以從各種原料中提取，如天然氣、原油、煤、廢料以及其他生物[2-4].1995 年以后的許多研究集中在DME 發(fā)動機的噴霧、燃燒和排放特性上[5-7].一般通過對噴油系統(tǒng)進行改進(如延長噴油時間或加大噴油孔)，以補償DME 較低的熱值.Zhang等[8]指出以DME 為燃料時，管道壓力、開啟時間和關閉時間的波動比使用柴油時大.Yu等[9]和Suh等[10]比較了DME 和柴油在共軌燃油噴射系統(tǒng)中噴射壓力為25、40 和60 MPa 時的噴射特性，結果表明：DME 具有較低的最大噴射速率和較小的燃油噴射延遲，且物理性質使其比柴油更早燃燒，與柴油相比燃燒壓力更高和熱釋放峰值更低[10]；其次，以DME 為燃料的發(fā)動機表現(xiàn)出無煙塵燃燒、低碳氫化合物(HC)和CO、略高的氮氧化物排放的特點[11]，對環(huán)境十分友好.Park等[11-12]簡要介紹了DME 燃料在壓縮點火柴油機上的應用和世界范圍內DME 燃料汽車的發(fā)展情況；但DME 的一些特性(如體積模量低、低熱值及黏度等物理特性)不利于其在柴油發(fā)動機中的應用，其體積模量和黏度值遠低于柴油，導致燃料供應系統(tǒng)(高壓泵、共軌及噴射器)中的壓力更高，壓力波動較大導致蒸氣泄漏[13]，所以完全使用DME 作為發(fā)動機的燃料，會消耗大量潤滑添加劑，增加NOx的排放，甚至是黑煙的排放.如果將黏度較高的聚甲氧基二甲醚(DMMn，亦稱 PODEn)與 DME 混和，特別是與DMM3燃料的混合，就會很好地改善這一情況.DMMn其化學式為CH3O(CH2O)nCH3(6≥n≥1)，在DMM1-6研究方面，意大利的Pellegrini等[14]在專門研究了DMM2-5常壓下的沸點和十六烷值的基礎上，更加深入地研究了DMM6的沸點、十六烷值以及計算了DMM2-6的含氧量，并在一臺4 缸柴油機上用純DMM2-6作為燃料，進行了DMM2-6(各組分質量含量依次為45%、28%、15%、8%和4%)的柴油機性能測試，在轉速為1 500 r/min 的試驗條件下，進行NOx、顆粒物和HC 排放物的測量，結果表明：柴油機燃用純DMM2-6，NOx排放可降至1.2 g/(kW·h)，顆粒物的排放降至0.001 g/（kW·h)，HC 的排放可降至0.3 g/(kW·h).王燦等[15]在一臺6 缸四沖程高壓共軌柴油機上開展了乙醇/聚甲氧基二甲醚(PODE)/柴油混合燃料對內燃機燃燒和排放影響的試驗，結果表明：隨著摻混PODE 和乙醇比例增大，雙峰放熱越來越明顯，擴散燃燒速率增大，有效燃油消耗率增大，有效熱效率降低，但降低幅度小于1%，其中，DPE5(PODE 體積分數(shù)為20%，乙醇體積分數(shù)為5%)的有效熱效率與D100(純柴油)基本相當，提前主噴時刻、增大噴油壓力均使有效熱效率增大，CO和碳煙排放降低，NOx排放增大，而對降低HC 排放的影響較小.因此，重型柴油機使用乙醇/PODE/柴油混合燃料可在熱效率與純柴油相當?shù)那疤嵯聦ε欧庞休^大改善.馬躍等[16]對柴油摻混PODEn的燃燒和碳煙生成進行了研究，結果表明：隨PODEn比例提高，火焰中碳煙體積分數(shù)明顯下降，P10(PODEn體積分數(shù)為10%)、P20 和P30 的碳煙體積分數(shù)最大值相對柴油分別下降32.0%、53.7%和71.3%，平均值分別下降28.9%、48.8%和67.6%.說明添加較低比例PODEn可使柴油燃燒的碳煙生成趨勢明顯降低.由于DMM3與DME 都沒有C—C 鍵且包含較高的m(H)/m(C)和含氧量，高于63 的十六烷值，這表明DMM3/DME 混合燃料會大大減少煙灰和多環(huán)芳烴的形成.因此，筆者選擇DME/DMM3混合燃料作為柴油的替代燃料，更好地減少污染物排放[11-16].

隨著計算機的發(fā)展，計算流體力學(CFD)在模擬內燃機缸內燃燒過程起到了重要作用，目前為止還沒有關于DME/DMM3混合燃料的內燃機數(shù)值模擬研究，并且使用詳細機理進行三維數(shù)值模擬計算需要高配硬件設備和漫長的計算時間，因而有必要開發(fā)DME/DMM3混合燃料的簡化機理，為今后通過CFD模擬DME/DMM3混合燃料對柴油機燃燒及排放的影響打下基礎.

近年來，國內外的學者們對機理簡化的方法進行了深入地研究和開發(fā).Lin等[3]開發(fā)一種小而可靠的DMM3反應機制.通過敏感性分析，確定了構建DMM3機制的主要反應途徑.創(chuàng)建了包含61 種物種和190 種反應的PRF-DMM3機制.Cai等[17]利用有向關系圖、基于誤差傳播有向關系圖、基于計算奇異攝動的準穩(wěn)態(tài)近似、物種敏感性分析和同分異構體集總方法，最終DMM3-生物柴油的還原機理由210 個組分和762 種反應組成.Lu等[18]提出了直接關系圖法(DRG)，從基礎組分出發(fā)分析并簡化機理的計算量；Niemeyer等[19]將基于直接關系圖的敏感性分析法(DRGASA)和基于誤差的直接關系圖法(DRGEP)兩種方法結合成定向關聯(lián)圖誤差傳播敏感度分析法(DRGEPSA)，以正庚烷、異辛烷和正癸烷的簡化前后對比，突出了DRGEPSA 簡化的特定優(yōu)勢；李瑞等[20]通過DRGEP 和反應路徑分析法(PFA)對乙烯進行簡化，得到30 個組分、167 個基元反應的簡化機理；張方等[21]使用DRGEP 和基于計算奇異攝動法(CSP)的重要性指標法對119 個組分、373 個基元反應的正癸烷簡化機理進行簡化，得到高精度的簡化機理.除此之外還有一些常見的機理簡化方法，主成分分析法(PCA)[22]、路徑通量分析法[23]、通量投影樹法(FPT)[24]和峰值濃度法[25]等都是非常有效的簡化方法.

筆者的工作重點是開發(fā)一種DME/DMM3混合燃料的簡化化學動力學機理，這將有助于在進行DME/DMM3相關的數(shù)值計算研究時，減少模擬時間和成本.采用DRGEP 方法，從初始機理中去除不重要的物質和反應，將DME/DMM3混合燃料從225 個組分、1 128 個反應方程減少為82 個組分、587 個反應方程，在此步驟中，最不重要的反應將被識別，并從詳細的機理中刪除.在DRGEP 中加入敏感性分析法，去除DRGEP 識別不了的不重要的組分和反應方程，獲得71 個組分、416 個反應方程式.最后，使用同分異構聚合法去除大量同分異構體，最終簡化結果為65 個組分和308 個反應方程式.對簡化機理的著火延遲時間、層流火焰燃燒速度和射流攪拌反應器(JSR)中的組分摩爾分數(shù)等燃燒特性進行仿真和驗證，把簡化機理導入到內燃機模型中進行仿真模擬，對內燃機的缸內壓力和放熱率以及CO、CO2、NOx和HC 排放進行仿真和驗證.

1 機理的簡化

研究基于對DME/DMM3混合燃料的詳細機理進行簡化，所選取的工況是：當量比?為0.5、1.0、1.5和2.0，壓力p 為1.0 MPa、1.5 MPa，燃燒溫度設置為600～1 600 K，使用DRGEP、敏感性分析和同分異構體法進行簡化，并驗證DME、DMM3的試驗值和詳細機理與簡化機理的著火延遲，著火延遲的閾值設置為25%.首先使用DRGEP 方法剔除多余的組分及反應，并標記 H2O、N2、O2、CO2和燃料(DME 和DMM3)為重要的組成成分，計算全部反應物對重要反應物的整體相互作用系數(shù)(OIC)，當反應物的OIC高于所設閾值(反應物對目標反應物依賴性的量化)時，立刻被移除并計算簡化后機理對詳細機理的著火延遲，再基于簡化結果采用敏感性分析法(SA)進一步簡化，篩選出所有不確定性組分(OIC 高于DRGEP閾值，且低于SA 閾值)，并對著火延遲進行敏感性分析，計算不確定性組分的敏感性系數(shù)為

式中：(s)為簡化機理中第j 個工況下刪除不確定組分中的第i 個組分所得到的機理的著火延遲時間；θj(d)為在第j 個工況下的詳細機理的著火延遲時間.將計算出的敏感性系數(shù)，逐一剔除敏感性低的相應組分，剔除后對比著火延遲，當誤差超過25%，停止簡化，獲得簡化機理，接下來用同分異構體法進行簡化，大多數(shù)同分異構體具有非常相似的熱物理化學性，可以將同分異構體歸納為同種物質.基于DRGEP 簡化后的機理進行同分異構體歸納，剔除同分異構體中多余的組分，最終的簡化結果為65 個組分和308 個反應方程.簡化流程示意如圖1 所示.

圖1 DME/DMM3簡化機理流程示意Fig.1 Simplified mechanism of DME/DMM3

2 簡化機理和層流火焰的驗證

2.1 簡化機理驗證

經(jīng)DRGEP、DRGEPSA 和同分異構法將DME/DMM3混合燃料從223 個組分、1 128 個反應方程使得最終簡化結果為65 個組分和308 個反應方程式.對簡化后DME/DMM3機理中部分基元反應的指前因子A 進行適當調整見表1.使其更好地預測詳細機理的著火特性.為驗證簡化機理的有效性，與詳細機理在不同壓力和不同當量比下對比著火延遲時間.圖2 對比了DME 的試驗與DME/DMM3簡化機理的著火延遲時間數(shù)據(jù)，試驗數(shù)據(jù)來自Pan等[26]的試驗，最大誤差出現(xiàn)在?＝2.0、壓力p 為1.1 MPa 和2.5 MPa 以及溫度在800 K 左右的工況下.

圖2 DME點火延遲時間對比結果Fig.2 Comparison of ignition delay for DME

表1 調整DME/DMM3反應指前因子ATab.1 Adjusted pre exponential factor A factors for DME/DMM3 reaction

其次，簡化機理的著火延遲時間與試驗數(shù)據(jù)在?＝0.5、壓力p 為1.1 MPa 和2.5 MPa 工況下吻合較好，兩者整體的著火延遲隨時間的變化趨勢模擬較好，誤差都控制在25%以內，可以較好重現(xiàn)詳細機理的著火特性.圖3 對比了DMM3的試驗與DME/DMM3簡化機理的著火延遲時間數(shù)據(jù)及He等[27]的DMM3詳細機理數(shù)據(jù)，試驗數(shù)據(jù)來自Ren等[28]的試驗，最大誤差出現(xiàn)在?＝1.0、p＝1.0 MPa 以及溫度在1 200 K 左右的工況下.簡化機理的著火延遲時間與試驗數(shù)據(jù)在?＝1.5、p 為1.0 MPa 和1.5 MPa 工況下吻合較好，兩者整體的著火延遲隨時間的變化趨勢模擬較好，誤差都控制在25%以內，可以重現(xiàn)詳細機理的著火特性.

圖3 DMM3點火延遲時間對比結果Fig.3 Comparison of ignition delay for DMM3

2.2 層流火焰驗證

除了驗證著火延遲時間外，層流火焰燃燒速度也是比較重要的燃燒特性參數(shù)，選擇CHEMKIN 中預混層流火焰燃燒速度模塊，采用DME/DMM3簡化機理分別計算模擬DME/空氣和DMM3/空氣的層流燃燒速度，并分別與DME 和DMM3試驗結果比較分析，并對DME/DMM3簡化機理進行驗證.首先對DME/DMM3的簡化機理與DME 的試驗數(shù)據(jù)進行對比見圖4a，研究的試驗數(shù)據(jù)來自于Varghese等[29]的試驗，在標準大氣壓(0.1 MPa)下，初始溫度分別設為300、400、500、600 和650 K 及不同的當量比?(0.7～1.4)下DME 的層流火焰燃燒速度，層流火焰燃燒速度隨混合溫度的增加而增大，在不同的混合溫度下，都可以看到鐘形曲線，即使在較高的溫度下，混合燃料也始終保持最大的燃燒速度.在?＝1.1 時層流火焰燃燒速度達到峰值，然后層流火焰燃燒速度隨著當量比的增加而降低，與簡化機理相比，在溫度為300、400、500 和600 K下，簡化機理較為準確地預測了層流燃燒速度，對于溫度在650 K 的條件下，簡化機理過高地估計了層流燃燒速度，最大的誤差在?＝1.4，但整體趨勢較為精準，誤差在可接受的范圍內.接下來對DME/DMM3的簡化機理與DMM3的試驗數(shù)據(jù)進行對比見圖4b，研究的試驗數(shù)據(jù)來自于Sun等[30]的試驗，初始溫度設為408 K 和不同的當量比?(0.7～1.6)下DMM3的層流火焰燃燒速度.層流火焰燃燒速度隨著當量比增加而增大，在?＝1.2 時層流火焰燃燒速度達到峰值，然后層流火焰燃燒速度隨著當量比的增加而降低，與試驗相比最大誤差在?＝1.4 左右，過高地估計了層流火焰燃燒速度，而與Lin等[3]和Ren等[28]的簡化機理相比，過低地估計了層流火焰燃燒速度，但總體較為精準.總的來說，整體的模擬趨勢符合要求，誤差在可接受的范圍內.

圖4 DME和DMM3層流火焰燃燒速度對比Fig.4 Comparison of combustion velocity between DME and DMM3 laminar flame

3 組分摩爾分數(shù)和反應路徑分析

3.1 組分摩爾分數(shù)分析

除了點火延遲和層流火焰燃燒速度驗證外，對組分摩爾分數(shù)的驗證也是簡化機理主要驗證的方面，對DME/DMM3簡化機理數(shù)據(jù)與DME 和DMM3的試驗數(shù)據(jù)進行各自的組分摩爾分數(shù)燃燒過程驗證.DME試驗數(shù)據(jù)來自于Liu等[31]的試驗，DMM3試驗數(shù)據(jù)來自于Lin等[3]的試驗，使用CHEMKIN PRO 軟件包并導入DME/DMM3簡化機理，首先對DME/O2/Ar 預混火焰中主要物種摩爾分數(shù)分布進行仿真，設定恒定壓力為5 kPa，當量比為1.0，再對DMM3/O2/Ar 預混火焰中主要物種摩爾分數(shù)分布進行仿真，設定恒定壓力為3.33 kPa、當量比為1.0.

圖5 為DME 和DMM3的組分摩爾分數(shù)隨距燃燒器上方高度的變化.簡化后的反應機理能夠較為準確地預測DME 和DMM3燃料的燃燒狀況，預測了預混火焰中反應物DME、DMM3及O2、生成物CO、CO2及H2O 和其他關鍵組分摩爾分數(shù)的變化.考慮到試驗中探頭擾動和溫度測量誤差會引起關鍵組分摩爾分數(shù)的測量偏差，因而圖中在距離預混火焰中心小于3 mm 的火焰區(qū)，DME/DMM3簡化機理對各重要組分摩爾分數(shù)的計算誤差可以忽略.由圖5a 所示DME 組分中Ar 和H2O 與圖5b 所示DMM3組分中CO 有些誤差，但整體的趨勢較為精準，簡化機理可以被用于該混合燃料的燃燒模擬.

圖5 DME和DMM3的組分摩爾分數(shù)隨高度的變化Fig.5 Changes of the mole fraction of DME and DMM3 with height

3.2 反應路徑分析

通過不同溫度條件下的敏感性分析，確定了DME/DMM3的主要路徑，如圖6 所示，圖中的實線箭頭代表低溫燃燒過程，虛線箭頭代表高溫燃燒過程.在高溫條件下，脫氫和熱解反應占主導作用.首先，在多種自由基的進攻下，DMM3中的甲氧基(CH3O—)或者分子主鏈甲醛(CH2O)脫氫形成同分異構體自由基DMM3A、DMM3B 和DMM3C[29]，緊接著DMM3A 經(jīng)歷一系列O—CH2O 鍵的斷裂反應，先后生成DMM2A、二甲氧基甲基(CH3OCH2OCH2)和CH3OCH2.DMM3B 熱解為CH3OCH2OCH2和甲酸甲酯(CH3OCHO).隨后，CH3OCH2OCH2分解為CH3和CH2O，而CH3OCHO 與活性基反應生成甲氧羰基(CH3OCO).最后 CH3OCO 分解成 CH3和CO2.DMM3B 和DMM3C 在消耗過程中分別生成酯類中間體COCOCOC*O[CH3O(CH2O)2CHO]和COCOC*O—(CH3OCH2OCHO).緊接著，COCOCOC*O 和COCOC*O 在OH、H 和O 等活性基的攻擊下脫氫分別生成COCOCOCj*O(CH3OCH2OCH2OCO)和COCOCj*O—(CH3OCH2OCO)，再進一步分解為更小的醛類和自由基.在低溫條件下，DMM3A、DMM3B 和DMM3C 通過一次加氧反應相應生成過氧烷基 DMM3AO2、DMM3BO2和DMM3CO2，緊接著通過異構化分別形成DMM3-OOH1-5、DMM3-OOH3-5 和DMM3-OOH5-OO3.再通過釋放OH 自由基生成或氧化氫酮DMM3-KET15、DMM3-KET35和DMM3-KET53.接下來，通過分解生成碳酸甲酯自由基(CH3OCOO)、甲氧基甲酸甲酯(COCOC*O)和OH.最后，CH3OCOO 進一步分解為CO2和甲氧基，而COCOC*分解為CH3O、CH2O、CO和過氧氫自由基(HO2).DMM2與 DMM1(CH3OCH2OCH3)的低溫氧化過程類似于 DMM3，由于DMM2在低溫下的消耗路徑在整個DMM1-3綜合反應機理中的溫度敏感系數(shù)較低，所以未在圖中表示.DME 的氧化過程[32]是通過與CH3、O2、H、O、HO2、CH3O 和OH 的脫氫反應，生成CH3OCH2(二甲醚基)，低溫情況下CH3OCH2會直接分解成CH2O 和CH3，高溫情況下CH3OCH2生成CH3OCH2O2，然后H2O 和 CH3再進行加氧反應生成 OH，接下來CH2OCH2O2H 通過一系列的低溫反應生成OCH2OCHO，最后OCH2OCHO 通過高溫反應生成CH2O、OCHO.DME 的氧化反應產(chǎn)生了自身的消耗，其后續(xù)反應生成的HO2、OH 為以后的氧化反應提供自由基，更加促進燃料的消耗，并且釋放大量熱量.

圖6 DME/DMM3氧化過程主要反應路徑Fig.6 Main reaction paths of DME/DMM3 oxidation process

4 內燃機的缸內壓力和放熱率分析

除了對點火延遲時間、層流火焰燃燒速度和組分摩爾分數(shù)基本燃燒過程的驗證外，研究使用內燃機軟件KIVA 對構建的DME/DMM3簡化機理進行進一步驗證.Wang等[32]在一臺單缸柴油機上研究了不同EGR 率和燃油當量比對均質充量壓燃(HCCI)柴油機DMM 燃料燃燒及排放特性的影響，該試驗作為DMM 燃料的首次HCCI 研究，He等[27]進行了HCCI的PODE3燃料的燃燒試驗，分別進行了EGR 率為0的工況下，當量比為0.19、0.27 和0.34 試驗與仿真的對比，結果表明：其研發(fā)出的機制具有良好的可靠性，為DMM 化學反應機理的發(fā)展提供了燃燒特性的基礎數(shù)據(jù).為進一步的研究DME/DMM3簡化機理的可靠性，利用CHEMKIN-REO 中的零維HCCI 柴油機模型對本機理模型進行計算分析，氣缸內的湍流作用和燃料的化學動力學對傳統(tǒng)內燃機的燃燒過程和排放性能有著重要影響，而零維HCCI 柴油機模型是對傳統(tǒng)內燃機的簡化，忽略了湍流作用，因而燃料的化學動力學是著火時刻、放熱率等燃料參數(shù)的決定性因素，使用 HCCI 柴油機中的試驗數(shù)據(jù)來驗證DME/DMM3簡化機理，使用試驗裝置的參數(shù)見表2.DME/DMM3簡化機理在HCCI 柴油機的缸內壓力以及放熱率的驗證結果如圖7 所示.可以看出，圖7a中缸內壓力和放熱率的仿真值與試驗值吻合得較好；圖7b 的數(shù)據(jù)表明，在缸內壓力方面試驗值與仿真值趨勢誤差較小，但是放熱率的仿真值與試驗值有些許差異，由于DME/DMM3混合燃料中DMM3占90%，可以觀察到類似DMM3獨特的三級著火現(xiàn)象，簡化機理的仿真值在第一階段放出的熱量早于試驗值，表明在低溫化學還原模型中擁有較高的反應活性.這種現(xiàn)象類似He等[27]對DMM3燃料詳細機理研究中觀察到對低溫反應部分的過高估計.在第二峰值誤差較大，仿真最大值相比試驗最大值高出35.2%.

表2 柴油機技術參數(shù)Tab.2 Technical parameters of diesel engine

圖7 不同當量比下試驗值與簡化機理仿真值的缸內壓力和放熱率對比Fig.7 Comparison of cylinder pressure and heat release rate between experimental values and simulation values of simplified mechanism at ?＝0.18 and ?＝0.34

在不同的當量比下，利用排氣分析儀對簡化機理仿真得出的CO、CO2、NOx和HC 的排放進行了驗證，如圖8 所示.使用簡化機理可以很好地預測CO2排放量，雖然預測的CO 和NOx值與實測值存在一定的差異，但總體趨勢保持一致，預測值低估了HC物種生成，根據(jù)污染物排放的對比結果來看，各污染物的排放量隨當量比變化的總體趨勢得到了較好控制.由于當前機理相對簡潔且許多反應凝聚，因而可能會出現(xiàn)這種差異，但是總體來說DME/DMM3簡化機理在HCCI 內燃機中的模擬結果是可以被接受的.

圖8 CO、HC、NOx 和CO2排放的簡化機理預測值與試驗值對比Fig.8 Comparison of the predictions and experimental values of simplified mechanism for CO，HC，NOx and CO2 emissions

5 結論

(1) DME 試驗數(shù)據(jù)和DMM3詳細機理及試驗數(shù)據(jù)與DME/DMM3簡化機理的著火延遲時間數(shù)據(jù)對比顯示，兩者整體的著火延遲隨時間的變化趨勢模擬較好，誤差都控制在25%以內，可以較好地重現(xiàn)詳細機理的著火特性.

(2) 與DME 層流火焰燃燒速度試驗數(shù)據(jù)對比表明，在當量比?＝1.1 時層流火焰燃燒速度達到峰值，然后隨當量比的增加而降低，最大誤差出現(xiàn)在初始溫度為650 K、?＝1.4 的條件下，總體模擬吻合較好，與DMM3層流火焰燃燒速度試驗數(shù)據(jù)對比表明，在?＝1.2 時層流火焰燃燒速度達到峰值，最大的誤差在?＝1.4，誤差均在25%以內，總體模擬吻合較好.

(3) 在物質摩爾分數(shù)驗證中，模擬數(shù)據(jù)與試驗數(shù)據(jù)對比顯示，DME 中的Ar 和H2O 以及DMM3、CO摩爾分數(shù)的誤差稍大，但在可接受的范圍內，整體趨勢較為精準.

(4) 在不同的當量比下，放熱率的仿真值與試驗值略有差異，在當量比為0.18 時放熱率吻合較好，放熱率為0.34 時的第二峰誤差為35.2%，誤差略大，但整體來說可以被接受；簡化機理很好地預測了CO2的排放，雖然在CO、NOx和HC 上存在一些誤差，誤差較小可以被忽略，DME/DMM3簡化機理可用于柴油機的仿真研究.