張華鋒 馮宗悅 鄭 罡

（國家電投集團科學技術研究院有限公司，昌平 102209）

鋯合金具有中子吸收率較低、高溫力學性能優(yōu)良、抗腐蝕性能強以及耐高溫等優(yōu)點[1-2]，自20世紀50年代起就作為核反應堆中重要的結構材料被使用，廣泛用于核反應堆燃料棒包殼[3]。

蠕變是材料在長時間的恒溫、低于材料屈服強度的恒載荷作用下緩慢產生塑性變形的現(xiàn)象[4]，會導致材料斷裂與失效。由于始終處于高溫高壓、復雜應力以及強輻射的服役環(huán)境下，作為包殼和堆芯結構部件，鋯合金包殼管在反應堆內不僅會被氧化和腐蝕，還會在長時間高溫、載荷和中子輻照的影響下產生蠕變[5-6]。服役過程中的輻照蠕變和輻照生長等嚴重影響鋯合金服役安全性[7]，因此研究其蠕變行為對保證核反應堆的有效運行和評估鋯合金安全使用壽命具有重要意義。

內壓蠕變試驗通常用氣壓或油壓來實現(xiàn)雙軸應力狀態(tài)，將密封好的樣品一端與增壓系統(tǒng)連接升溫至試驗溫度后，在管材內以惰性氣體為介質加恒定的試驗力并保持一定時間，使管狀試樣環(huán)向和軸向同時受力[8]。本試驗對6種鋯管（編號為A、B、C、E、G和H）在350 ℃、375 ℃和400 ℃的溫度和100 MPa、130 MPa和170 MPa的應力條件下開展5 000 h內壓蠕變試驗，基于蠕變穩(wěn)態(tài)階段本構關系，通過獲得的不同時間的周向蠕變變形量繪制內壓蠕變曲線。通過對蠕變速率與溫度、應力之間規(guī)律的總結，對6種鋯合金管材的蠕變性能進行研究。

1 試驗樣品與方法

1.1 試驗樣品設計

設計如圖1所示的內壓蠕變試驗鋯合金管材樣品，其中1為下端保護套，2為上端塞，3為試驗樣品管，4為上端塞，5為上端保護套。

圖1 內壓蠕變試樣結構示意圖

1.2 樣品制備

利用無外加應力的處理方式進行樣品處理，采用無應力線切割及加裝外保護卡具將薄壁鋯管加工成一定長度的待測樣品管，針對不同材料樣品管進行上下端塞的加工，采用真空電子束焊接以減小兩端環(huán)焊縫焊接密封盒焊接強度不足對測試結果的影響，以保證試驗樣品的內壓。

整個樣品制備過程中采用無損檢測方法保證樣品質量，在環(huán)焊縫電子束焊接后采用氦檢漏儀吹掃式檢漏，重點對環(huán)焊縫進行檢漏，同時采用X光檢查焊縫質量（熔深及焊接缺陷）。

此外，焊接樣品高壓堵孔時采用短時快速激光焊接方法，結合高精度壓力傳感器，以保證樣品內壓力的準確性。

1.3 內壓蠕變試驗

內壓蠕變試驗裝置如圖2所示。樣品采用專用支架進行放置，套有保護套管以防止個別樣品高壓破裂而對其余樣品造成影響。通過設計專用、可靠的樣品保護裝置，并配以1 500 L·min-1大抽速分子泵機組，以防止高溫內壓蠕變試驗過程中由于樣品高溫氧化而造成性能測試數(shù)據(jù)出現(xiàn)明顯偏差。在爐體中心直徑350 mm×350 mm的區(qū)域內，分別在直徑100 mm和350 mm的位置放置6付和12付熱電偶，用以測試中心和上下150 mm位置處的溫度均勻性。

圖2 內壓蠕變試驗裝置示意圖

采用控溫精度±1 ℃、均溫區(qū)大的電阻爐進行高溫內壓蠕變試驗。每個電加熱爐中樣品測溫熱電偶的數(shù)據(jù)通過2次儀表記錄存儲，蠕變變形量采用精度為±2 μm的激光測徑儀測量樣品外徑獲得。通過數(shù)據(jù)處理獲得不同試驗條件下的內壓蠕變曲線，并最終得出穩(wěn)態(tài)蠕變速率、蠕變應力指數(shù)及蠕變激活能。

2 結果與分析

2.1 內壓蠕變曲線

蠕變曲線表示在恒定溫度和恒定壓力條件下，蠕變試樣的應變ε和時間t的變化關系。蠕變過程通?？煞譃闇p速蠕變階段、穩(wěn)態(tài)蠕變階段和加速蠕變階段。試驗中，6種鋯合金（編號為A、B、C、E、G和H）在3種溫度（350 ℃、375 ℃、400 ℃）和3種應力（100 MPa、130 MPa、170 MPa）試驗條件下均完成5 000 h的內壓蠕變試驗任務。其中：350 ℃下3種應力測試樣品進行10次試驗，共完成5 004 h試驗；375 ℃下3種應力測試樣品進行12次試驗，共完成5 023 h試驗；400 ℃下3種應力測試樣品進行12次試驗，共完成5 014 h試驗。

在預定的各個取樣時間進行取樣測量，獲得不同時間的鋯管周向蠕變變形量，通過繪制變形量與時間的關系曲線，獲得6種不同鋯管在所有試驗參數(shù)點的144條蠕變曲線。圖3為350 ℃下48個樣品應變隨時間變化的曲線。

圖3 350 ℃下48個樣品應變隨時間變化曲線

從樣品的內壓蠕變曲線看，所有樣品均已進入穩(wěn)態(tài)蠕變階段。比較3種溫度下所有樣品的內壓蠕變曲線可以發(fā)現(xiàn)：隨著試驗溫度的升高，鋯合金管周向變形量不斷增加；同種材料的鋯管在相同試驗參數(shù)下的平行樣品之間的曲線分散性較小。此外，除個別蠕變性能好的樣品在低溫、低應力條件下由于變形量較小而使蠕變曲線存在一定的誤差外，其余蠕變曲線上的數(shù)據(jù)點均光滑、平整，無明顯波動。

采用平行樣品的平均值作為每種材料的周向蠕變變形量繪制蠕變曲線。圖4、圖5和圖6即為在9種試驗參數(shù)下6種鋯管的內壓蠕變曲線。根據(jù)350 ℃下3種應力值的蠕變曲線分析，結果表明，C、G、A材料的內壓蠕變性能明顯優(yōu)于H、B、E。根據(jù)350 ℃、170 MPa的蠕變曲線可以發(fā)現(xiàn)，6種鋯管的內壓蠕變性能排序為C＞A＞G＞H＞B＞E。溫度為375 ℃時，3種應力值下3種鋯管的內壓蠕變性能排序仍為C＞A＞G＞H＞B＞E，但在該溫度下，當應力增加值為170 MPa時，A材料的內壓蠕變性能有超過C的趨勢。究其原因，A材料的壁厚為0.7 mm，與其余幾種壁厚為0.57 mm的材料的存在差別，將A放入比較序列存在一定的不確定性。當溫度升高至400 ℃時，6種鋯管的內壓蠕變性能排序在3種應力條件下C、A、G有著不同結果，在130 MPa下C材料表現(xiàn)出要被A超越的趨勢，當應力增加到170 MPa時A超越C，且G也表現(xiàn)出超越C的趨勢，其余材料的性能排序沒有發(fā)生變化，說明C材料相比其余材料具有更大的應力敏感性。

圖4 350 ℃下6種材料蠕變曲線

圖5 375 ℃下6種材料蠕變曲線

圖6 400 ℃下6種材料蠕變曲線

2.2 應力指數(shù)及蠕變激活能

利用每個樣品的蠕變曲線穩(wěn)態(tài)蠕變階段的數(shù)據(jù)，通過直線擬合計算出每個樣品的穩(wěn)態(tài)蠕變速率。在一般溫度和應力條件下，金屬穩(wěn)態(tài)蠕變速率服從條件

繪制穩(wěn)態(tài)蠕變速率和應力的對數(shù)關系曲線，曲線斜率即為應力指數(shù)n。繪制穩(wěn)態(tài)蠕變速率的對數(shù)與溫度的倒數(shù)的關系曲線，曲線斜率即為蠕變激活能Q。將穩(wěn)態(tài)蠕變速率代入式（1），即可求出常數(shù)A，最終可獲得各種材料的穩(wěn)態(tài)蠕變速率公式。

2.3 穩(wěn)態(tài)蠕變速率公式

通過分析所有鋯管樣品的穩(wěn)態(tài)蠕變速率與應力的關系，可以發(fā)現(xiàn)3種試驗溫度條件下所有樣品的穩(wěn)態(tài)蠕變速率與應力在對數(shù)坐標中均滿足直線關系，且直線斜率沒有轉折存在，說明試驗的6種鋯管材料在100～170 MPa應力范圍內的蠕變機制沒有發(fā)生轉變。不同材料的應力指數(shù)有較大差異，根據(jù)目前試驗所得數(shù)據(jù)可以分為3類：第1類是應力指數(shù)接近5的A材料、G材料、H材料，蠕變機制為位錯攀移控制的蠕變；第2類是應力指數(shù)接近3的B材料和E材料，蠕變機制為黏性滑移，即位錯滑移控制的蠕變；第3類是應力指數(shù)大于8的C材料。第3類蠕變機制主要是由于C材料在350 ℃和375 ℃時的低應力條件下變形量很小，導致測量誤差在這兩種溫度下無法獲得置信度高的應力指數(shù)，增大了試驗誤差。目前，獲得的C材料的應力指數(shù)為8.45，只能說明在400 ℃、170 MPa條件下C材料的蠕變機制為冪指數(shù)法則崩塌機制，以及在高溫和高應力條件下位錯密度顯著增加，由于沉淀相周圍形成位錯環(huán)，蠕變變形受位錯環(huán)攀移控制。

通過計算應力指數(shù)、蠕變激活能以及指前因子，得到6種材料的穩(wěn)態(tài)蠕變速率公式，如表1所示。

表1 6種材料的穩(wěn)態(tài)蠕變速率公式

2.4 6種材料內壓蠕變性能分析

圖7為6種材料在9個試驗條件下的穩(wěn)態(tài)蠕變比較結果，可得到6種材料鋯管的性能排序為：在低應力條件下，管材的蠕變性能排序C＞A＞G＞H＞B＞E；在高應力條件下，管材的蠕變性能排序為A＞C＞G＞H＞B＞E；當材料尺寸一致時，管材的蠕變性能排序為為C＞A＞G＞H＞B＞E。這與利用蠕變曲線和最大蠕變變形量分析的結果一致。

圖7 6種材料在9種試驗條件下的穩(wěn)態(tài)蠕變速率

如圖8和圖9所示，6種鋯管材料對于應力的敏感程度由應力指數(shù)可以看出，即B材料、E材料的最小，A材料、G材料、H材料次之，C材料最大。此外，6種鋯管材料的蠕變激活能排序為C＞G＞H＞B＞A＞E。

圖8 6種材料應力指數(shù)

圖9 6種材料蠕變激活能

3 結論

（1）通過合理設計鋯管樣品結構，成功研制出鋯合金超高內壓蠕變性能測試樣品，完成了6種鋯管材料在不同參數(shù)下144個樣品的5 000 h內壓蠕變試驗，獲得了內壓蠕變曲線。

（2）通過繪制穩(wěn)態(tài)蠕變速率和應力的對數(shù)關系曲線以及穩(wěn)態(tài)蠕變速率的對數(shù)與溫度的倒數(shù)關系曲線，獲得了6種鋯管材料在不同試驗條件下的穩(wěn)態(tài)蠕變速率計算公式。

（3）6種鋯管材料在3種溫度（350 ℃、375 ℃、400 ℃）、3種應力（100 MPa、130 MPa、170 MPa）共9種試驗條件下，在低應力下管材的蠕變性能排序為C＞A＞G＞H＞B＞E；在高應力下管材的蠕變性能排序為A＞C＞G＞H＞B＞E；當尺寸一致時，6種材料的蠕變性能排序為C＞A＞G＞H＞B＞E。

（4）6種鋯管材料對于應力的敏感程度為B材料、E材料的最小，A材料、G材料、H材料次之，C材料最大。6種鋯管材料的蠕變激活能排序為C＞G＞H＞B＞A＞E。