江俊杰，金 曼,*，鐘巍華，黎軍頑，寧廣勝，楊 文，翟彥榮，劉 鑫

(1.上海大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200444；2.中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所，北京 102413)

A508-Ⅲ鋼是核電站反應(yīng)堆壓力容器(RPV)用材，在服役期間會因受中子輻照而發(fā)生脆化[1-2]，從而增大發(fā)生脆斷失效的風(fēng)險，因此需要定期開展RPV材料的力學(xué)性能監(jiān)測以評估其輻照脆化狀態(tài)，保障核電站的安全運行[3]。監(jiān)督試樣的小型化是RPV監(jiān)督技術(shù)領(lǐng)域的重要研究課題，其成果在電站老化和延壽評估方面極具應(yīng)用前景[4-5]。

隨著樣品尺寸的減小，其測試結(jié)果也可發(fā)生變化，呈現(xiàn)出尺寸效應(yīng)[6-7]。拉伸樣品是常用的RPV輻照監(jiān)督試樣之一，通常導(dǎo)致其小尺寸樣品發(fā)生尺寸效應(yīng)的因素主要包括幾何尺寸、晶粒尺寸、晶體取向等[8-9]。Gussev等[10]研究了拉伸試樣的幾何形狀和尺寸對其力學(xué)性能的影響，結(jié)果表明，幾何形狀和尺寸對屈服應(yīng)力、極限拉伸應(yīng)力和均勻伸長率的影響較弱，而對總伸長率影響顯著；Liu等[11]在片狀試樣的基礎(chǔ)上，通過逆向有限元法提取CLF-1和QP980鋼的本構(gòu)行為，優(yōu)化設(shè)計出一種新型小試樣，解決了偏離材料整體特性而無法進(jìn)一步減小試樣厚度的問題；Byun等[12]研究了微型試樣的厚度對SA508 Cl.3鋼拉伸力學(xué)性能的影響，獲得了拉伸試樣厚度的臨界值，當(dāng)其厚度大于0.2 mm時，強(qiáng)度與試樣厚度無關(guān)，均勻伸長率和總伸長率隨試樣厚度的減小而減??；Kumar等[13]研究了微型拉伸試樣標(biāo)距部分的厚度、體積對20MnMoNi55、CrMoV低合金鋼和304LN奧氏體不銹鋼拉伸力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)試樣伸長率隨厚度的增加而持續(xù)增加；Sergueeva等[14]研究了拉伸試樣的標(biāo)距長度對Ti-6Al-4V合金力學(xué)性能的影響，結(jié)果顯示，標(biāo)距長度從40 mm減少至2 mm，樣品的伸長率增加1倍以上；Fang等[15]研究了拉伸試樣的厚度(T)與材料平均晶粒尺寸(D)的比值(T/D)對C5191青銅箔拉伸變形行為的影響，發(fā)現(xiàn)T/D接近于1時是韌性斷裂和脆性斷裂的分界線；Liu等[16]提出了一種考慮晶粒尺寸效應(yīng)的硬化模型，以此區(qū)分晶粒尺寸效應(yīng)和幾何必需位錯(GND)、統(tǒng)計存儲位錯(SSD)的硬化貢獻(xiàn)。目前，圍繞小尺寸樣品的尺寸效應(yīng)現(xiàn)象，常采用Hall-Petch關(guān)系模型[17]進(jìn)行解釋，然而，導(dǎo)致小尺寸樣品發(fā)生尺寸效應(yīng)的影響因素非常復(fù)雜(包括試樣尺寸、晶粒尺寸、晶體取向等)，且存在交互作用，其對力學(xué)行為的影響不可忽略。如Peng等[9]建立了一種考慮晶體取向及其演化的力學(xué)本構(gòu)模型，以分析其引起的尺寸效應(yīng)，并將該模型應(yīng)用于有限元模擬以表征晶體取向及其演變對塑性變形的影響；張文等[18]采用連續(xù)剛度法測量了Mo-Nb單晶的納米硬度和彈性模量，結(jié)果表明(110)、(112)和(111) 3個晶面的納米硬度均呈現(xiàn)出隨加載深度的增加而減小的趨勢。

盡管國內(nèi)外圍繞小尺寸樣品的尺寸效應(yīng)開展了許多實驗和模擬研究，并取得了一些階段性研究成果[9,12]，但鑒于尺寸效應(yīng)機(jī)理的復(fù)雜性，相關(guān)研究還有待進(jìn)一步完善和深入。針對上述研究現(xiàn)狀，本文以A508-Ⅲ鋼作為研究對象，通過實驗對標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的拉伸力學(xué)行為進(jìn)行分析，采用電子背散射衍射(EBSD)對樣品拉伸前后的晶體取向演變規(guī)律進(jìn)行觀察和定量表征，并基于Hall-Petch關(guān)系模型和表面層理論模型，建立耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型，并對模型的準(zhǔn)確性和可靠性進(jìn)行驗證，以期為預(yù)測小尺寸樣品的拉伸力學(xué)性能及其尺寸效應(yīng)提供借鑒。

1 方法

1.1 材料及熱處理工藝

實驗材料采用國產(chǎn)A508-Ⅲ鋼，由國產(chǎn)RPV大鍛件切割而來，其化學(xué)成分列于表1。按以下工藝對A508-Ⅲ鋼進(jìn)行熱處理：加熱至900 ℃保溫60 min進(jìn)行奧氏體化，隨后淬火并在655 ℃進(jìn)行回火處理。

表1 A508-Ⅲ鋼的化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of A508-Ⅲ steel

將熱處理后的A508-Ⅲ鋼制備成金相試樣，采用4%的硝酸酒精溶液對其腐蝕，隨后進(jìn)行金相組織觀察，結(jié)果如圖1a所示，可見該基體組織主要由鐵素體和貝氏體組成。采用過飽和苦味酸、緩腐蝕劑(十二烷基苯磺酸鈉)和濃鹽酸配置的腐蝕液在65 ℃水浴加熱條件下對金相試樣進(jìn)行腐蝕，以觀察A508-Ⅲ鋼的原始奧氏體晶界，如圖1b所示，根據(jù)ASTM-E211標(biāo)準(zhǔn)并使用Image Pro Plus 6.0軟件進(jìn)行定量晶粒尺寸統(tǒng)計，得到材料的平均晶粒尺寸約為12 μm。

a——金相組織；b——晶粒尺寸

1.2 室溫單軸拉伸測試

為便于比較不同尺寸樣品之間的力學(xué)性能，考察其尺寸效應(yīng)，在室溫條件下分別對小尺寸樣品和標(biāo)準(zhǔn)試樣進(jìn)行單軸拉伸測試。

小尺寸樣品采用德國ZwickRoell公司生產(chǎn)的Kappa 50 SS-CF 型拉伸試驗機(jī)進(jìn)行測試[19]，如圖2所示，拉伸前在樣品表面噴涂氧化鋁與酒精的混合物，以確定引伸計的標(biāo)距，采用非接觸式引伸計VideoXtens HP 采集試樣的位移數(shù)據(jù)，拉伸速度為0.001 25 mm/s，小尺寸樣品(SS-J)的幾何形狀如圖3a所示。

圖2 Zwick Kappa 50 SS-CF 型拉伸試驗機(jī)Fig.2 Zwick Kappa 50 SS-CF tensile testing machine

a——小尺寸樣品；b——標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣

標(biāo)準(zhǔn)試樣基于ASTM E8/E8M-16a標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行測試，標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣的幾何形狀如圖3b所示。

1.3 晶體取向觀察和表征

室溫下，采用20 mL高氯酸+180 mL無水乙醇電解液對小尺寸樣品進(jìn)行電解拋光，拋光電壓為18 V，拋光時間約為8 s。采用配備有電子背散射衍射儀的Sigma 300掃描電子顯微鏡分析拋光后的小尺寸樣品拉伸前后的晶體取向。設(shè)置加速電壓為20 kV，樣品傾斜角度為70°，掃描步長為0.5 μm，每個樣品選取5個不同視場，每個視場區(qū)域至少包含100個晶粒。拉伸變形前后沿拉伸方向的EBSD取向成像示于圖4，其中不同的顏色表示不同的晶體方向。由圖4可知，A508-Ⅲ鋼小尺寸樣品拉伸前后的晶體取向主要為〈100〉、〈110〉和〈111〉 3種類型。

a——拉伸前；b——拉伸后

小尺寸樣品拉伸變形前后沿拉伸方向的EBSD反極圖像如圖5所示。使用HKL Channel 5軟件對EBSD實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析，拉伸前后〈100〉、〈110〉和〈111〉 3種晶體取向的占比列于表2。為便于后續(xù)建立耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型，使用HKL Channel 5軟件對試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，得到了小尺寸樣品拉伸前后的泰勒因子分布，如圖6所示，其中，〈100〉、〈110〉和〈111〉晶體取向的平均泰勒因子分別為2.43、3.60和3.66。分析圖5和表2可知，小尺寸樣品在拉伸變形前，晶體取向分布較分散；經(jīng)單軸拉伸變形后，晶體取向聚集顯著，其中〈100〉和〈111〉晶體取向的占比有所下降，而〈110〉晶體取向的占比顯著增加，在拉伸過程中〈100〉和〈111〉晶體取向的晶粒將向〈110〉取向旋轉(zhuǎn)，最終的晶體取向主要為〈110〉，這與劉沿東等[20]和趙天章等[21]對鐵素體鋼、珠光體鋼冷拔過程中的織構(gòu)演化規(guī)律一致。

a——拉伸前；b——拉伸后

表2 A508-Ⅲ鋼小尺寸樣品拉伸前后的晶體取向占比

a——拉伸前；b——拉伸后

2 耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型

宏觀尺度上，通常情況下金屬材料為多晶體組織，由于這些晶粒的取向和形狀隨機(jī)分布，多晶體材料表現(xiàn)出各向同性[9]，如圖7所示。對于小尺寸樣品，由于材料厚度方向上僅有少數(shù)晶粒，因此，每個晶粒的取向和形狀對材料的力學(xué)性能起著重要的作用。

a——平面圖；b——實驗結(jié)果三維圖

為描述這種效應(yīng)，通過考慮具有不同形狀、大小和取向的每個晶粒對材料的力學(xué)性能的作用，在Hall-Petch關(guān)系模型[22]的基礎(chǔ)上，結(jié)合表面層理論模型[23-24]進(jìn)行修訂，每個晶粒對力學(xué)性能的貢獻(xiàn)根據(jù)多晶材料中的晶體取向占比fi進(jìn)行加權(quán)，材料的力學(xué)本構(gòu)關(guān)系可表示為：

(1)

式中：Mi和τi分別為泰勒因子和分解切應(yīng)力；η為尺寸效應(yīng)影響因子；k為材料常數(shù)；d為材料晶粒尺寸。

由式(1)可知，拉伸力學(xué)性能的貢獻(xiàn)可分為晶粒內(nèi)部和晶界兩部分，而晶粒本身又可劃分為n種不同晶體取向。在本研究中，考慮〈100〉、〈110〉和〈100〉這3個主要的晶體取向，令n=3，材料的力學(xué)本構(gòu)關(guān)系可表示為：

σ(ε)=f1M1τ1(ε)+f2M2τ2(ε)+

f3M3τ3(ε)+(1-η)k(ε)d-1/2

(2)

式中：f1、f2和f3分別為〈100〉、〈110〉和〈111〉 3個晶體取向的占比；M1、M2和M3分別為對應(yīng)于〈100〉、〈110〉和〈111〉 3個晶體取向的泰勒因子。

基于EBSD觀察可知，在單軸拉伸過程中晶體取向發(fā)生了明顯變化，盡管通過數(shù)據(jù)統(tǒng)計可獲得拉伸前和拉伸后的晶體取向占比，但無法得到拉伸過程中的晶體取向占比。根據(jù)Peng等[9]的研究，假設(shè)在單軸拉伸過程中，晶體取向占比變化遵循應(yīng)變的線性函數(shù)：

(3)

其中：f1i、f2i和f3i分別為拉伸前〈110〉、〈100〉和〈111〉 3個晶體取向的占比；f1f、f2f和f3f分別為拉伸后3個晶體取向的占比。假設(shè)τi(ε)(i=1,2,3)和k(ε)是關(guān)于應(yīng)變的冪數(shù)和指數(shù)函數(shù)，則式(2)可變?yōu)椋?/p>

σ(ε)=f1M1A1εm1+f2M2A2εm2+

f3M3A3εm3+(1-η)Bεnd-1/2

(4)

其中，Ai、mi、B和n均為材料常數(shù)。

3 結(jié)果與分析

3.1 小尺寸樣品的拉伸尺寸效應(yīng)

單軸拉伸測試獲得的標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線示于圖8。由圖8可知，標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線都呈現(xiàn)彈性變形、塑性變形和頸縮斷裂3個階段。相對于彈性和塑性變形階段，小尺寸樣品的頸縮斷裂階段與標(biāo)準(zhǔn)試樣具有明顯差異。標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的單軸拉伸力學(xué)性能參數(shù)變化示于圖9。由圖9可知，試樣尺寸的變化對A508-Ⅲ鋼的彈性模量、屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度影響不大，但兩種樣品的總延伸率有明顯差異。標(biāo)準(zhǔn)試樣的平均彈性模量、屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和總延伸率分別為162 GPa、659 MPa、820 MPa和20.9%，而小尺寸樣品的平均彈性模量、屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和總延伸率分別為157 GPa、655 MPa、791 MPa和16.7%。對比可知，試樣尺寸的減小對A508-Ⅲ鋼的彈性模量和屈服強(qiáng)度的影響較小，而對其抗拉強(qiáng)度和總延伸率的影響較大。對于同種材料，隨著試樣尺寸的減小，材料的力學(xué)性能呈現(xiàn)出明顯的尺寸效應(yīng)，這與試樣的幾何尺寸、晶粒尺寸及晶體取向等密切相關(guān)[6,9-10]。隨著試樣尺寸的減小，厚度方向上包含的晶粒數(shù)降低，表層晶粒占比不斷上升，導(dǎo)致表層晶粒對材料力學(xué)性能的貢獻(xiàn)占比發(fā)生變化，呈現(xiàn)出尺寸效應(yīng)現(xiàn)象；對于小尺寸樣品的拉伸力學(xué)性能，其表現(xiàn)出一定程度的離散性，這主要是由于晶體取向效應(yīng)所致，即晶體取向不同，其對材料力學(xué)性能的貢獻(xiàn)占比也不同。

圖8 標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.8 Stress-strain curves of standard specimen and SS-J

圖9 標(biāo)準(zhǔn)試樣和小尺寸樣品的單軸拉伸力學(xué)性能Fig.9 Uniaxial tensile mechanical properties of standard specimen and SS-J

3.2 耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型及驗證

結(jié)合EBSD獲得的晶體取向定量統(tǒng)計數(shù)據(jù)，基于Hall-Petch關(guān)系模型和表面層理論模型，采用最小二乘法對材料常數(shù)進(jìn)行優(yōu)化后建立了耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的A508-Ⅲ鋼力學(xué)本構(gòu)模型，具體的力學(xué)本構(gòu)模型參數(shù)列于表3。耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型為：

表3 耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的A508-Ⅲ鋼力學(xué)本構(gòu)模型參數(shù)Table 3 Parameters of mechanical constitutive model of A508-Ⅲ steel coupling crystal orientation and size effect of specimen

σ(ε)=564.8f1ε0.23+1 435.1f2ε0.27+

1 370.9f3ε0.03+57.7ε0.02

(5)

不同小尺寸樣品的晶體取向占比列于表4。測量得到3個小尺寸樣品的平均晶粒尺寸約為12 μm。結(jié)合實驗測試獲得的晶體取向占比以及構(gòu)建的耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型，即可獲得樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，如圖10 所示。由圖10可見，3個小尺寸樣品的實驗結(jié)果與力學(xué)本構(gòu)模型的預(yù)測結(jié)果非常吻合，整體相對誤差均小于5%；隨著試樣尺寸的減小，除變形區(qū)的表層晶粒數(shù)與內(nèi)部晶粒數(shù)的比值增加外，小尺寸樣品的變形行為更依賴于單個晶粒的取向特性和狀態(tài)，其對小尺寸樣品力學(xué)性能的影響也明顯增強(qiáng)。以上結(jié)果說明，本文構(gòu)建的力學(xué)本構(gòu)模型能準(zhǔn)確地反映晶體取向效應(yīng)及樣品尺寸效應(yīng)對小尺寸樣品力學(xué)性能的影響。

表4 不同小尺寸樣品拉伸前后的晶體取向占比Table 4 Grain orientation fractions of SS-J of A508-Ⅲ steel before and after tension

圖10 實驗和力學(xué)本構(gòu)模型預(yù)測獲得的小尺寸樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.10 Stress-strain curves of SS-J obtained by experiment and mechanical constitutive model prediction

4 結(jié)論

1) 國產(chǎn)A508-Ⅲ鋼小尺寸樣品和標(biāo)準(zhǔn)試樣的單軸拉伸試驗結(jié)果顯示，由于樣品幾何尺寸的減小，小尺寸樣品呈現(xiàn)明顯的尺寸效應(yīng)，總延伸率下降了4.2%，彈性模量下降了5 GPa，屈服和抗拉強(qiáng)度分別下降了4 MPa和29 MPa；在小尺寸樣品拉伸過程中，取向為〈110〉的晶粒數(shù)增加了28%，而取向為〈100〉和〈111〉的晶粒數(shù)分別下降了9%和19%；2) 提出了新的耦合晶體取向及樣品尺寸效應(yīng)的力學(xué)本構(gòu)模型，該模型可較準(zhǔn)確預(yù)測A508-Ⅲ小尺寸樣品的拉伸力學(xué)性能。