司徒淑娉，陳辰，莫海華，何焯燃，安麗娜，鄧思欣，周炎，鄺敏兒，陳偉華

1. 廣東省佛山生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)站，廣東 佛山 528000

2. 佛山市氣象局，廣東 佛山 528000

3. 暨南大學(xué)環(huán)境與氣候研究所，廣東 廣州 510308

4. 廣東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心/國(guó)家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州 510308

近地面臭氧（O3）是一種重要的大氣污染物，影響對(duì)流層生態(tài)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)［1-3］、氣候變化和人體健康。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和《大氣污染行動(dòng)計(jì)劃》的頒布與實(shí)施，近年來(lái)中國(guó)大氣顆粒物污染得到明顯改善，然而近地面O3污染物卻在加?。?］。尤其是在京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等3 大城市群［5］，O3已取代細(xì)顆粒物（PM2.5）成為影響空氣質(zhì)量的首要污染物，并顯示出逐年加劇態(tài)勢(shì)。

O3是二次生成污染物，其濃度的高低除了受排放影響外，也受氣象環(huán)境的影響。目前國(guó)內(nèi)外在O3污染和環(huán)境氣象關(guān)系方面的研究多集中在利用觀測(cè)數(shù)據(jù)分析氣象要素和O3濃度的相關(guān)性［6-9］，普遍認(rèn)為低濕、高溫、強(qiáng)日照、低風(fēng)速的情況有利于O3濃度升高。研究也發(fā)現(xiàn)，大尺度天氣環(huán)流形勢(shì)對(duì)區(qū)域O3污染具有重要影響。環(huán)流形勢(shì)及其演變不僅能影響污染物的時(shí)空分布，還能直接影響污染過(guò)程的持續(xù)時(shí)間和嚴(yán)重程度［10-13］。因此，區(qū)分污染環(huán)流形勢(shì)對(duì)于O3污染的防治顯得尤其重要。北美洲夏季O3濃度的高低與所在地面高壓前后部有關(guān)［14-15］，停滯的暖氣流是影響美國(guó)東部高濃度O3發(fā)生率至關(guān)重要的因素［16］。早期國(guó)內(nèi)對(duì)這方面的研究集中在大氣環(huán)流形勢(shì)變化對(duì)PM2.5污染影響［17-20］，最近幾年陸續(xù)有關(guān)于大氣環(huán)流與O3污染關(guān)系的報(bào)道［21］。當(dāng)北京地區(qū)處于低壓前部時(shí)當(dāng)?shù)厝菀壮霈F(xiàn)O3高值［22］，副熱帶高壓控制時(shí)上海出現(xiàn)的O3污染程度最高［23］。珠三角地區(qū)，副熱帶高壓控制和臺(tái)風(fēng)外圍對(duì)O3污染影響最突出［24-25］。

佛山市位于廣東省珠江三角洲地區(qū)，是粵港澳大灣區(qū)的重要組成城市。由于正處于城市化、工業(yè)化快速發(fā)展時(shí)期，佛山市的大氣環(huán)境問題突出。近年隨著當(dāng)?shù)卣畬?duì)PM2.5污染的大力整治，PM2.5污染得到緩解，但O3年均濃度呈波動(dòng)上升趨勢(shì)［26］。O3已經(jīng)成為制約該地空氣質(zhì)量持續(xù)向好最關(guān)鍵的污染物。目前，針對(duì)佛山市O3污染的研究多為污染過(guò)程分析、數(shù)值模擬和前體物污染特征分析等［27-29］，針對(duì)多年污染與不同氣象要素或天氣系統(tǒng)間關(guān)系的分析工作很少。本文利用2017—2019 年佛山市O3和氣象監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，梳理轄區(qū)內(nèi)O3污染特征，并進(jìn)一步研究其與不同氣象條件，包括不同氣象要素和大氣環(huán)流等的關(guān)系，相關(guān)成果可為轄區(qū)內(nèi)O3污染防治提供科技支撐。

1 資料與方法

1.1 污染物與氣象資料

2017—2019 年佛山市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均來(lái)源于佛山市8 個(gè)大氣國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果（圖1）。O3污染評(píng)價(jià)采用《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范（試行）》（HJ 663-2013）［30］等為標(biāo)準(zhǔn)，即采用O3日最大8 h滑動(dòng)平均質(zhì)量濃度（ρ（MDA8 O3））評(píng)價(jià)某日是否產(chǎn)生O3污染，采用臭氧（O3）日最大8 h 滑動(dòng)平均的第90 百分位數(shù)質(zhì)量濃度（ρ（90thMDA8 O3））評(píng)價(jià)某年O3污染情況。相關(guān)濃度限值按《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095-2012）［31］要求執(zhí)行。當(dāng)ρ（MDA8 O3）≥160 μg/m3時(shí)，當(dāng)日即為O3污染日；小于該標(biāo)準(zhǔn)值，則為O3清潔日。

圖1 佛山市大氣國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置Fig.1 Location of national control atmospheric monitoring sites

地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于佛山市氣象局位于南海的地面觀測(cè)場(chǎng)。由于佛山市沒有太陽(yáng)輻射監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，采用最臨近的廣州站日總太陽(yáng)輻射的監(jiān)測(cè)結(jié)果，數(shù)據(jù)來(lái)源于國(guó)家氣象科學(xué)數(shù)據(jù)中心（http：//data.cma.cn/）。地面和500 hPa 天氣圖來(lái)自佛山市氣象局。

1.2 污染天氣分型方法

污染天氣分型方法包括主觀分型和客觀分型兩種。主觀分型方法是基于天氣圖，利用天氣學(xué)原理對(duì)空氣污染過(guò)程進(jìn)行分類研究［20，32］，具有容易開展的優(yōu)點(diǎn)，但分型結(jié)果依賴于預(yù)報(bào)員的經(jīng)驗(yàn)，主觀性較強(qiáng)；客觀分型方法是利用主成分分析等特征向量分析及最優(yōu)化等基于相關(guān)性分析法對(duì)天氣過(guò)程進(jìn)行分型研究［24］，表現(xiàn)出分型過(guò)程不依賴預(yù)報(bào)員的主觀經(jīng)驗(yàn)，能處理大量樣本的優(yōu)點(diǎn)，但客觀分型方法眾多，同時(shí)分型結(jié)果依靠機(jī)器判斷，存在一定的誤差，不同地區(qū)應(yīng)用前需要篩選適合本地的分型方法［25］。由于佛山市尚未開展適合本地的污染天氣客觀分型方法篩選，本文采用主觀分型方法，分析2017—2019 年污染日的天氣圖，得出影響佛山市O3污染的大氣環(huán)流形勢(shì)。

2 結(jié)果與討論

2.1 O3質(zhì)量濃度時(shí)空分布特征

2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3和年超標(biāo)天數(shù)整體呈現(xiàn)上升趨勢(shì)（圖2），平均值為168 μg/m3，超標(biāo)天數(shù)合計(jì)發(fā)生138 d。從季節(jié)分布上看，ρ（MDA8 O3）在秋季（9～11 月）最高，平均為182 μg/m3；夏季（6～8 月）和春季（3～5 月）的濃度略低，分別為159 和147 μg/m3；冬季（12、1、2 月）最低，平均僅為秋季的62.5%。佛山市O3的季節(jié)變化特征與嘉興［33］、上海［34］、石家莊［35］等中緯度城市的結(jié)果不同。這是由于其位于亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，夏季雖然溫度高，但由于雨熱同期，豐富的降雨有利于O3及其前體物的清除［36］；而秋季降雨減少，太陽(yáng)輻射增強(qiáng)，主導(dǎo)風(fēng)向從夏季風(fēng)開始轉(zhuǎn)向冬季風(fēng)，大氣濕度降低，有利于誘發(fā)O3污染。ρ（MDA8 O3）月變化呈雙峰型，峰值主要出現(xiàn)在9～10 月，其次是5～6 月。造成5～6 月ρ（MDA8 O3）高的主要原因是因?yàn)槎撅L(fēng)轉(zhuǎn)春季風(fēng)，容易出現(xiàn)均壓場(chǎng)，不利于O3擴(kuò)散，從而誘發(fā)O3污染。O3濃度日變化的峰值普遍出現(xiàn)在15 時(shí)，2017—2019 年峰值濃度呈升高趨勢(shì)，與ρ（90thMDA8 O3）變化趨勢(shì)一致。

圖2 2017—2019年佛山市O3濃度隨時(shí)間變化Fig.2 Annual(a),seasonal(b),monthly(c),and diurnal(d)variations of O3 in Foshan city during 2017-2019

基于佛山市8 個(gè)國(guó)控測(cè)點(diǎn)ρ（90thMDA8 O3），應(yīng)用反距離權(quán)重（IDW）插值方法繪制2017—2019年ρ（90thMDA8 O3）空間分布圖（圖3）。從整體上看，ρ（90thMDA8 O3）呈南高北低的分布特征。其形成原因主要有2方面：O3的主要前體物揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）排放分布主要在中部和南部［37］，導(dǎo)致這些地區(qū)O3的生成潛勢(shì)相對(duì)北部高；以北風(fēng)為主（圖4），容易在其下風(fēng)方向地區(qū)出現(xiàn)O3濃度高值。

圖3 2017—2019年佛山市90th MDA8 O3濃度空間分布Fig.3 Spatial distribution of annual evaluated 90th MDA8 O3 concentration in Foshan city during 2017-2019

圖4 2017—2019年佛山市風(fēng)向玫瑰圖Fig.4 Wind rose in Foshan city during 2017-2019

2.2 局地氣象因素對(duì)O3質(zhì)量濃度的影響

對(duì)2017—2019 年佛山市MDA8 O3質(zhì)量濃度與不同氣象參數(shù)進(jìn)行相關(guān)性分析。總體來(lái)看，MDA8 O3質(zhì)量濃度和日總輻射量、日最高氣溫、日均氣溫均呈正相關(guān)關(guān)系，和日均相對(duì)濕度、日總降雨量、降雨時(shí)長(zhǎng)和風(fēng)速均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。這說(shuō)明太陽(yáng)輻射、日均氣溫和日最高氣溫的升高有利于MDA8 O3質(zhì)量濃度ρ（MDA8 O3）的升高，日均相對(duì)濕度、日總降雨量、降雨時(shí)長(zhǎng)和風(fēng)速的升高有利于ρ（MDA8 O3）的下降。日總輻射量升高對(duì)ρ（MDA8 O3）升高的影響最大，相關(guān)系數(shù)為0.755；日最高氣溫次之，相關(guān)系數(shù)為0.505。水平風(fēng)能直接影響O3輸送和濃度分布，但統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示ρ（MDA8 O3）與日均風(fēng)速間的相關(guān)系數(shù)只有-0.300。這主要是因?yàn)椴煌巷L(fēng)方向污染情況不同，對(duì)下風(fēng)方向地區(qū)污染的影響有差異。

ρ（MDA8 O3）與日總降雨量的相關(guān)性低于其與降雨時(shí)長(zhǎng)的相關(guān)性。這主要是因?yàn)樵诮涤炅肯嗤那闆r下，降雨發(fā)生時(shí)間和持續(xù)時(shí)間可能不同，造成對(duì)大氣污染物的沖刷作用有差異。2017—2019 年佛山市O3污染日白天降雨量很小，O3質(zhì)量濃度日變化峰值前后時(shí)段的降雨量基本為0，不利于O3污染的緩解（圖5）。說(shuō)明短時(shí)降雨由于沖刷時(shí)間較短，對(duì)大氣污染的濕清除作用不夠；此外，短時(shí)強(qiáng)降雨后容易導(dǎo)致到達(dá)近地面的太陽(yáng)輻射增加，反而更有利于降雨后O3的生成［38］。

圖5 2017—2019年佛山市污染日和清潔日O3濃度和降雨量日變化Fig.5 Diurnal variation of O3 and rainfall on pollution day and clean day in Foshan during 2017-2019

經(jīng)統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)日總輻射量、日最高氣溫超過(guò)10.1 MJ/m2和24.3 ℃閾值的時(shí)候，佛山市有發(fā)生O3污染的風(fēng)險(xiǎn)（圖6）。同時(shí)，偏西風(fēng)、風(fēng)速＜5 m/s時(shí)，當(dāng)?shù)仄骄鵐DA8 O3質(zhì)量濃度最高。

圖6 2017—2019年佛山市（a）MDA8 O3濃度、日總輻射量和日最高氣溫分布；（b）平均MDA8 O3濃度、風(fēng)速（ν）和風(fēng)向分布Fig.6 Distribution of MDA8 O3,total daily radiation and the maximum daily mean temperature(a);mean MDA8 O3,wind speed(ν)and wind directions(b)in Foshan

2.3 大尺度環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度的影響

采用主觀分型的方法對(duì)2017—2019 年O3污染日地面和500 hPa 的大氣環(huán)流形勢(shì)進(jìn)行分析，并將影響佛山市O3污染的天氣系統(tǒng)分為8種類型，分別為副高控制型（SH）、臺(tái)風(fēng)外圍型（TD）、均壓場(chǎng)型（HP）、變性高壓脊型（HR）、副高疊加臺(tái)風(fēng)外圍型（SH+TD）、冷高壓變性出海型（CH）、冷鋒前型（CF）、弱高壓脊型（WR）。結(jié)果和廣東省O3污染天氣主觀、客觀分型研究結(jié)果接近［24-25］。各型主要的環(huán)流特征列于表1，各型環(huán)流特征區(qū)分明顯。

表1 佛山市O3污染天氣主觀分型結(jié)果及其主要特征Table 1 Subjective weather classifications and main characteristics of O3 pollution in Foshan

副高控制型、臺(tái)風(fēng)外圍、均壓場(chǎng)型和弱高壓脊型誘發(fā)的O3污染天數(shù)多、濃度高，是佛山市O3污染最重要的天氣型（表2）。以副高控制型和臺(tái)風(fēng)外圍型出現(xiàn)頻率最高，發(fā)生O3污染日占比合計(jì)超過(guò)50%。冷鋒前型、變形高壓脊型、冷高壓變形出海型出現(xiàn)的頻率不高，發(fā)生污染的程度較輕，未見有中度或以上O3污染發(fā)生。同時(shí)，大氣環(huán)流與O3污染的關(guān)聯(lián)具有季節(jié)變化特征，不同季節(jié)誘導(dǎo)佛山市發(fā)生O3污染主要的大氣環(huán)流類型不同。夏季和冬季由于大氣環(huán)流相對(duì)穩(wěn)定，誘發(fā)O3污染的大氣環(huán)流類型相對(duì)單一，主要分別受臺(tái)風(fēng)外圍和冷高壓變性出海的環(huán)流影響。春季和秋季誘發(fā)佛山市發(fā)生O3污染的大氣環(huán)流類型豐富，前文中提及的8類天氣型均可能發(fā)生。這與春、秋季節(jié)為轉(zhuǎn)季節(jié)，大氣環(huán)流相對(duì)不穩(wěn)定有關(guān)［39］。這說(shuō)明佛山市春季、秋季O3污染的大氣環(huán)流成因復(fù)雜，在這兩個(gè)季節(jié)開展O3污染預(yù)警預(yù)報(bào)的時(shí)候，需要注意大氣環(huán)流形勢(shì)的變化，謹(jǐn)慎研判。

表2 佛山市不同污染天氣型的季節(jié)分布1）Table 2 Seasonal distributions of synoptic patterns in Foshan

在不同大氣環(huán)流控制下，誘發(fā)佛山市出現(xiàn)O3污染最關(guān)鍵的氣象因子不同（表3）。副高控制型、臺(tái)風(fēng)外圍型、副高疊加臺(tái)風(fēng)外圍型等大氣環(huán)流類型光熱條件充足，在這些大氣環(huán)流控制下，誘發(fā)佛山市出現(xiàn)O3污染最關(guān)鍵的氣象因子是風(fēng)速，其與ρ（MDA8 O3）的相關(guān)系數(shù)為- 0.743 ～- 0.240，高于同一類型控制下ρ（MDA8 O3）與其他氣象要素的相關(guān)系數(shù)。弱高壓脊型、冷鋒前型、變性高壓脊型和冷高壓變性出海型等大氣環(huán)流類型光熱條件相對(duì)不足，氣溫是影響上述天氣型O3污染最關(guān)鍵的氣象因子。

表3 不同污染天氣型本地氣象要素與MDA8 O3相關(guān)性1）Table 3 Correlation coefficients between different local meteorological factors and MDA8 O3

在不同大氣環(huán)流驅(qū)動(dòng)下，佛山市O3污染表現(xiàn)出空間分布的差異（圖7）。除弱高壓脊型、均壓場(chǎng)型和變性高壓脊型外，其他各型均呈現(xiàn)MDA8 O3質(zhì)量濃度南高北低的分布特征。在弱高壓脊環(huán)流驅(qū)動(dòng)下，中部地區(qū)ρ（MDA8 O3）最高。均壓場(chǎng)和變性高壓脊環(huán)流驅(qū)動(dòng)下，ρ（MDA8 O3）空間分布相對(duì)均勻。這說(shuō)明要實(shí)現(xiàn)佛山市O3污染精準(zhǔn)防治，需要結(jié)合大氣環(huán)流類型開展區(qū)域差別化管控。

圖7 佛山市不同天氣型MDA8 O3濃度空間分布特征Fig.7 Spatial distributions of MDA8 O3 for different synoptic patterns in Foshan

3 結(jié) 論

1）2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3質(zhì)量濃度呈上升趨勢(shì)，平均為168 μg/m3，共發(fā)生超標(biāo)138 d。

2）MDA8 O3質(zhì)量濃度變化與氣象要素密切相關(guān)，受日總輻射量影響最為顯著，其次為日最高氣溫。日總輻射量＞10.1 MJ/m2、日最高氣溫高于24.3 ℃時(shí)，容易出現(xiàn)O3污染；偏西風(fēng)和風(fēng)速小于5 m/s時(shí)候當(dāng)?shù)豋3污染相對(duì)較重。降雨對(duì)MDA8 O3質(zhì)量濃度影響取決于降雨持續(xù)時(shí)間和發(fā)生時(shí)間，短時(shí)降雨和夜間降雨不能緩解O3污染。

3）副高控制型、臺(tái)風(fēng)外圍、均壓場(chǎng)型和弱高壓脊型誘發(fā)的O3污染天數(shù)多、平均濃度高，是影響佛山市O3污染最重要的天氣型。佛山市夏季和冬季影響O3污染的天氣型相對(duì)單一，春季和秋季影響O3污染的天氣型復(fù)雜。

4）受不同大氣環(huán)流驅(qū)動(dòng)，佛山市發(fā)生的O3污染表現(xiàn)出明顯的空間分布差異。在弱高壓脊環(huán)流驅(qū)動(dòng)下，中部地區(qū)MDA8 O3質(zhì)量濃度最高；在均壓場(chǎng)和變性高壓脊環(huán)流影響下，MDA8 O3質(zhì)量濃度空間分布相對(duì)均勻。在其他大氣環(huán)流驅(qū)動(dòng)下，MDA8 O3質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)出南高北低的分布特征。