張 濤 韓 柯 劉江來 孟 月 姚玉坤 王思廣 李渤渤 劉茵琪 裴 騰

1（上海交通大學四川研究院 成都 610213）

2（上海交通大學物理與天文學院 上海 200240）

3（北京大學物理學院核物理與核技術國家重點實驗室 北京 100871）

4（洛陽雙瑞精鑄鈦業(yè)有限公司洛陽471000）

以PandaX、JUNO為代表的暗物質和中微子等粒子探測是高能物理的重要研究方向，此類實驗所期望的信號非常微弱和稀少，實驗的本底事件對探測靈敏度有決定性影響，需要嚴格控制探測器運行環(huán)境及探測器本身的放射性本底，并且隨著探測器靈敏度的提高，對材料本底的要求也日益嚴格［1-4］。在極深地下實驗室中，宇宙射線經(jīng)過數(shù)千米巖石的阻擋后帶來的本底已經(jīng)極大降低甚至可以忽略［5］，從而粒子探測器材料本身帶來的本底相對占比越來越高，對實驗裝置的靈敏度有重要影響［4-7］。低本底材料的測量、篩選、生產(chǎn)制造一直都是稀有事例實驗的核心工作組成部分［4-8］，降低粒子探測器本底可提高靈敏度與運行效率。此外，隨著半導體行業(yè)的發(fā)展，所需要的原材料也開始限制Th、U等放射性核素的含量［9］。大部分稀有事例粒子物理實驗需要壓力容器盛放探測靶物質與探測器件，例如PandaX［7-10］、CDEX［11］、MAJORANA［12］、LZ［13-14］、XENON［15］、GERDA［16］、EXO［17］等，壓力容器非?？拷綔y器的靈敏區(qū)域并且質量較大，所以壓力容器的放射性本底需要嚴格控制。壓力容器一般用金屬材料制造，但既符合壓力容器要求，同時放射性本底又低的材料并不多。無氧銅雖然是可以大量獲得的低本底材料，但無氧銅力學性能和耐腐蝕性差，焊接困難，制作大型壓力容器有很大的技術挑戰(zhàn)，目前主要用于對力學性能要求不高的場合。不銹鋼廣泛用于壓力容器，但不銹鋼的本底難以進一步降低。LZ實驗已經(jīng)從TIMET公司獲得本底更低的鈦，并制造了探測器壓力容器［14］，鈦是有很好前景的低本底壓力容器材料，但該公司并不對外銷售低本底鈦，所以我們必須研發(fā)國產(chǎn)低本底鈦。

現(xiàn)代冶金學一般不控制含量在10-6以下的合金成分，只有高純金屬才對雜質成分控制到10-9級［9］，而現(xiàn)代稀有事例實驗要求的低本底材料，對Th、U、K等元素的含量要求控制在10-12量級，甚至更低的水平。研究極低本底金屬材料的批量化生產(chǎn)工藝是稀有事例實驗的迫切需求，也是物理基礎研究領域的技術、方法向應用領域擴散的良好切入點。

1 低本底材料獲取方法

在過去數(shù)十年中，稀有事例探測實驗需要的低本底材料獲取方法主要分兩類：一類是讓放射性核素經(jīng)過足夠長時間自然衰變而獲得；另一類是人工采用物理或者化學方式分離。此外，人工核嬗變技術可以把長壽命放射性核素轉化為短壽命核素［18］，雖然這個技術主要面向強放射性的核廢料處理，技術也不甚成熟，但原理上仍然有可能成為未來獲取低本底材料的途徑。

利用放射性核素自然衰變獲得的代表性低本底材料包括鉛、氬，它們分別用作屏蔽材料與探測器靶物質，分別含有放射性同位素210Pb、39Ar。公元前生產(chǎn)的船用壓載鉛塊，最初的210Pb經(jīng)過約2 000 a即上百個半衰期已經(jīng)衰變殆盡，殘余的210Pb由鉛中的U衰變產(chǎn)生［19］。在Ar的不穩(wěn)定同位素中，39Ar半衰期269 a是由宇宙射線照射40Ar產(chǎn)生，或者由39K經(jīng)中子俘獲過程產(chǎn)生，所以從空氣中提取的Ar含有較多的39Ar，放射性較高，不能直接用于稀有事例實驗。DarkSide實驗用的低放射性Ar來自礦井，Ar在地下可避免宇宙射線轟擊產(chǎn)生新的39Ar，原先的39Ar已經(jīng)衰變殆盡［20-21］。有些壽命很短又無放射性衰變產(chǎn)物的同位素（例如83mKr、220Rn）甚至可以作為探測器的注入型刻度源，在完成刻度任務后，這些核素也會衰變殆盡，探測器恢復正常運行。但這類低本底材料的來源極為有限，難以滿足日益龐大的稀有事例探測器的需求。

用物理或者化學的方法進行放射性核素的人工分離，這個過程沒有核反應，不會有新的放射性核素生成，具體來說主要有以下幾類：

1）精餾或蒸餾分離

PandaX、XENON系列實驗用精餾塔去除氙中的Kr，因為85Kr為放射性核素，半衰期為10.756 a，難以等待自然衰變；JUNO液體閃爍體用精餾工藝去除高沸點的Th、U、K雜質［22］，JUNO有機玻璃球殼的原料甲基丙烯酸甲酯用精餾方法提純；金屬鈦的生產(chǎn)工藝中的中間產(chǎn)物TiCl4為液態(tài)，采用精餾提純工藝；低沸點的金屬鋅、鈣，也可采用精餾工藝提純；高沸點的鎳、鐵在羰基化后沸點降低可用精餾工藝提純降低Th、U、K含量［9］；在鋼鐵冶煉、煤炭燃燒過程中，低沸點的放射性210Po、210Pb也會排放到大氣中，其本質也是蒸餾分離［23-24］。

2）電解分離

高純無氧銅是目前可大規(guī)模獲得的本底最低、最穩(wěn)定的金屬材料，銅的電極電勢相對較高，電解過程容易與化學性質活潑又具有放射性的Th、U、Ra、Cs、K等元素區(qū)分。而電極電勢更高的金屬元素（比如Pt、Pd、Au等）難以在稀有事例實驗中大量作為結構材料使用，尚無相關的本底放射性報道。

3）晶體生長法

晶體生長的過程也是去除雜質提純的過程，例如CUORE實驗用的TeO2晶體，對原材料進行了嚴格的篩選，并且采用了兩次晶體生長工藝，以進一步降低放射性雜質含量［25］。

4）超高速離心機分離

例如136Xe，76Ge，在獲得期望同位素的分離過程中，85Kr等放射性雜質也會被同步去除，但這個分離工藝成本極其高昂，難以大規(guī)模使用。

5）萃取分離

煤炭、鐵礦石是鋼鐵工業(yè)的重要原料，其Th、U含量約在100 Bq·kg-1量級［23］。冶煉生產(chǎn)過程中這些Th、U會富集到爐渣中，一般可以認為爐渣是由SiO2、Al2O3、CaO、MgO、MnO、FeO等氧化物組成［26］，而一般鋼鐵材料的放射性水平是遠低于此的，說明爐渣對放射性核素有萃取富集作用，煤炭燃燒研究結果也驗證了這點［4，23，27］，抽樣測量結果顯示，富集系數(shù)在103～104量級；JUNO實驗的液閃，除前述精餾提純工藝外，還采用純水萃取分離Th、U、K等放射性核素［28］，以及利用水蒸氣或者氮氣汽提工藝去除222Rn、39Ar、42Ar、85Kr等揮發(fā)性放射性核素［22］。

6）吸附

用活性炭吸附氙氣中的Rn［29］，用活性炭吸附空氣中的氡制取無氡空氣，用樹脂吸附溶液中的Th、U離子［30］。

上述各種低本底材料的生產(chǎn)方法并不是相斥的，在實際生產(chǎn)中可能會綜合采用其中的若干種方法。

2 放射性核素分離原理

在實際使用中，對粒子探測器帶來負面影響的一般不是238U、232Th核素本身，而是其衰變產(chǎn)物。例如PandaX-III無中微子雙β衰變實驗中，起主要負面影響的核素是214Bi、208Tl［10］，PandaX-4T暗物質探測實驗中起主要影響是226Ra、228Th之后的衰變核素，如果能夠針對性地去除這些同位素，即使材料本身的238U、228Th含量不變，也能改善整個粒子探測器的性能。同時，高純鍺譜儀通過測量材料放出的γ射線來測量材料中的放射性，但238U和232Th本身的衰變并不產(chǎn)生高分支比的γ射線，而是238U衰變鏈上的226Ra、214Pb、214Bi，232Th衰變鏈上的228Ac、210Pb、208Tl等子體衰變時產(chǎn)生高分支比的γ射線。因而高純鍺譜儀直接測量的是這些子體的含量，在假設衰變鏈平衡的基礎上反推238U和232Th的含量。如果衰變鏈處于不平衡狀態(tài)，高純鍺仍然能夠準確測量對應子體的含量，但反推的238U和232Th含量可能不準確。而電感耦合等離子體質譜儀（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）測量的是238U、232Th同位素本身的含量［31］，不能測量衰變鏈上其他子體的含量，在外力因素破壞材料中238U和232Th的衰變平衡時，ICP-MS測量結果具有較大的局限性，基于這些數(shù)據(jù)的分析就有較大誤差。ICP-MS測量的樣品需要事先用酸溶解，并且因為樣品溶解量有限，與高純鍺譜儀的測量結果相比還有取樣代表性較差的問題。大多的稀有衰變實驗常常更關心上述子體含量，因此國際上主流的暗物質和中微子實驗大多使用高純鍺譜儀測量材料放射性，本文的分析主要基于高純鍺譜儀的測量結果。兩種測量方法獲得的數(shù)據(jù)如何融合對比，獲得材料中更準確的核素含量信息，也是本領域的一個難題，我們將在以后的研究中著重考慮這點。

如圖1所示，226Ra在238U的衰變鏈中處于較靠前的位置，其半衰期為1 602 a，如果平衡完全破壞，226Ra需要數(shù)千年的積累，才能達到238U同樣的活度。并且226Ra的蒸氣壓較高，溫度為1 209 K時蒸氣壓為1 kPa，溫度為1 799 K時蒸氣壓為100 kPa。冶煉時的高溫、高真空環(huán)境有助于液態(tài)金屬表面的Ra、K等高蒸氣壓雜質揮發(fā)，或沉積在溫度較低的爐體內壁或坩堝內壁，或被真空泵抽走，可以降低226Ra、40K核素的含量。U、Th這兩種元素在高溫時的蒸氣壓比Ra低得多，真空冶金時的揮發(fā)損耗要比Ra少得多。238U系衰變鏈上226Ra與214Pb、214Bi之間的核素半衰期很短。其中222Rn的半衰期最長，但只有3.8 d，很快就能達到平衡，從而可以認為214Pb、214Bi與226Ra的比活度是相等的，抑制了226Ra含量就有效地減少了238U系后端衰變鏈的影響，而不必降低238U含量。真空冶煉對Pb、Po等高蒸氣壓雜質也有很好的去除效果。在238U的衰變鏈上，位于214Bi之后的核素中，210Pb的半衰期最長，可達22 a；其次是210Po，其半衰期為138 d；其余的核素半衰期都很短，遠低于金屬材料的服役周期。在真空冶煉后，可以認為其余核素的初始含量在設備投入使用前已經(jīng)衰減到微不足道的程度。

圖1 238U衰變鏈簡圖Fig.1 Abbreviated decay chain of238U

圖2為232Th衰變鏈。其衰變產(chǎn)物中壽命最長的是228Ra，它的半衰期為5.7 a，其次是228Th，其半衰期為1.9 a，其余的衰變產(chǎn)物最長的半衰期僅有數(shù)天，這相對于金屬材料的生產(chǎn)制造及服役壽命來說非常短，因此232Th衰變鏈上224Ra及之后衰變產(chǎn)物的初始含量可以忽略不計。這些短壽命同位素在材料中很快就能達到長期平衡，224Ra及之后的核素可以認為具有相同的活度。圖3給出了材料樣品中的232Th系衰變鏈被破壞、228Ra被全部去除后的釷系衰變鏈不平衡曲線變化圖，其中縱軸表示無量綱比活度，為衰變鏈被破壞前后樣品的比活度之比，橫軸表示冶煉后的時間?？梢?32Th系衰變鏈被破壞后228Th的比活度先降后升，在900～2 800 d的時間段內，低于原材料的50%，而228Ra的無量綱比活度從0單調上升，到2 100 d后超過原材料的50%?？紤]到金屬材料生產(chǎn)及探測器設備的加工制造周期為1～2年，等到探測器正式運行時，228Th及后續(xù)核素如對PandaX暗物質實驗影響比較大的212Pb已經(jīng)降到比較低的水平，并可以維持數(shù)年的低本底窗口。

圖2 232Th衰變鏈簡圖Fig.2 Abbreviated decay chain of232Th

圖3 228Ra被全部去除后232Th衰變鏈活度趨勢圖Fig.3 Relative activity trend after complete228Ra removal from the decay chain of232Th

真空冶煉是最近幾十年快速發(fā)展的冶金技術，已經(jīng)廣泛應用在高端材料的生產(chǎn)中。隨著冶金氣相環(huán)境壓力的降低，冶金熱力學、動力學條件都發(fā)生了變化，有氣相生成物的化合物分解趨勢增強增快，材料中的低沸點成分，蒸發(fā)更迅速。冶煉溫度的提高，也會同步促進低沸點成分的蒸發(fā)［32］。所以用真空冶煉的方法獲得低本底材料是有很大希望的。常用的真空冶煉設備有真空感應爐、真空自耗爐、真空電渣爐、真空電子束爐等。

真空感應爐用中高頻電磁場的感應加熱原理產(chǎn)生熱量，并對液態(tài)金屬有強烈的電磁攪拌作用，可以促使金屬成分均勻化，并把坩堝深處的液態(tài)材料輸送至氣液分界面，促使氣體成分的蒸發(fā)或者有氣相產(chǎn)物的化合物的分解。但感應爐的真空度只有1 Pa量級。上一代PandaX-II探測器壓力容器不銹鋼采用感應爐熔煉得到，其本底放射性與原料相比無明顯變化［4］。

真空自耗爐用電弧產(chǎn)生的熱量熔化金屬電極。電弧中心處溫度最高可達5 000 K，但電弧溫度不均勻，存在較大的溫度梯度，限制了熔煉性能的提升。影響該種設備性能的缺點還包括：1）待熔煉的金屬處于液態(tài)的時間短，無法長時間保持熔池，也就無法徹底地脫氣與精煉；2）真空度不能維持在低水平，分解壓力低的化合物可能無法有效分解［33-34］，因為電弧冶煉原理決定了冶煉真空度最低在1 Pa量級，巴邢定律也指出這個氣壓附近最容易產(chǎn)生氣體放電［35］，過低的氣壓甚至造成電弧不能正常點燃，此外，冶煉過程中自耗電極也會釋放氣體，氣壓可能升至數(shù)kPa量級［34］。

真空電子束冶煉的功率密度高，無污染，冶煉環(huán)境真空度高，一般為0.01 Pa量級，熔池表面積大，熔煉速度與熔煉溫度可獨立調節(jié)，從而可使熔池暴露在高真空環(huán)境中更長時間，利于精煉過程中高蒸氣壓成分的揮發(fā)。冶煉過程中的高密度雜質，例如U、Th，也傾向于沉積到冷床底部。因此在理論上，該技術對U、Th元素本身有一定的去除效果。因真空電子束爐冶煉合金時難以控制各成分按比例蒸發(fā)，以及考慮到稀有事例實驗裝置尤其是壓力容器對低溫、真空、潔凈與防銹、力學性能的要求，純鈦與純鎳是最有研究價值的兩種金屬。鈦的高溫蒸氣壓低于鎳，可以在更高的溫度冶煉。與鎳相比，鈦的密度低，比強度、比剛度高。在稀有事例實驗中，純鎳的一個潛在優(yōu)點是具有鐵磁性，鎳制壓力容器可能同時作為地磁屏蔽體。

真空電渣爐是在真空電弧重熔爐和氣體保護電渣爐的基礎上發(fā)展起來的，真空電渣爐利用電渣的電阻熱冶煉金屬，0.1～1 Pa量級的真空環(huán)境有助于金屬液滴中低沸點成分的揮發(fā)并防止金屬受空氣的影響。電渣是在高溫下具有適當電導率并具有脫硫、脫磷、去除非金屬夾雜物等能力的堿性熔體，一般由CaF2、CaO、Al2O3、SiO2、MgO中的一種或者多種構成，是冶煉過程中的溶劑與精煉劑，冶煉過程鋼渣的接觸面可達48 mm2·g-1，可以有效吸附金屬中的雜質或者萃取金屬中的氣體［34］。隨機取了兩類電渣樣品，成分分別是47%Al2O3、6%MgO、47%CaO，以及60% CaF2、20%Al2O3、20% CaO，其232Th、238U、40K放射性本底分別為（0.3±0.04）Bq·kg-1、（8.0±0.5）Bq·kg-1、（1.3±0.2）Bq·kg-1，以 及（1.4±0.2）Bq·kg-1、（12.0±1.6）Bq·kg-1、（4.3±0.6）Bq·kg-1，放射性低于高爐爐渣、煉鋼爐渣，但仍然高于稀有事例實驗需求千倍或更多。一般稀有事例探測器壓力容器具有較大的開口，設備法蘭尺寸很大，從而對緊固件的力學性能要求較高，純金屬的強度較低，無法滿足要求，不銹鋼仍然為首選的緊固件材料。PandaX-III曾經(jīng)考慮用無氧銅制造壓力容器，在初步設計中，緊固件重量占比約1%，其占整個壓力容器的本底比例已經(jīng)不可忽略，更低本底的不銹鋼材料或者其他低本底緊固件，仍然值得進一步研究。目前一個較有希望的方法是采用真空電渣爐熔煉不銹鋼，利用電渣材料對放射性核素的萃取作用降低不銹鋼的放射性。最為簡單的渣系材料包括CaF2+CaO+Al2O3，此外還可以加入SiO2、MgO等構成其他渣系，目前已經(jīng)獲得1 Bq·kg-1量級的Al2O3，1 mBq·kg-1級的合成高純SiO2，只是CaF2、CaO的本底水平在100 Bq·kg-1量級。真空蒸餾法提純的高純金屬鈣［35］用高純鍺譜儀測量所得的本底放射性在0.01～0.1 Bq·kg-1量級，分析純級40%濃度的氫氟酸，用ICP-MS測量結果顯示：232Th含量（0.016 3±0.001 0）mBq·kg-1、238U含 量（0.025 1±0.001 0）mBq·kg-1，用ICP-MS測量232Th、238U核素本身的含量，其數(shù)據(jù)是可信的［37-38］。后續(xù)的低本底電渣，可以先用金屬鈣與高純水反應制取Ca（OH）2，然后高溫分解獲取CaO，與氫氟酸反應制取CaF2，再以此為基礎配制低本底電渣是可行的。

3 冶煉試驗與數(shù)據(jù)分析

進行了一系列的不銹鋼和鈦的冶煉實驗，獲得了大量樣品，并采用PandaX合作組在中國錦屏地下實驗室運行的兩套高純鍺γ譜儀對這些樣品進行放射性測量。對于其中本底極低的鈦樣品，為了提高測量靈敏度，我們在每次測量中使用了多塊同類樣品圍繞高純鍺探頭，并將測量時間延長到7 d［37］。

根據(jù)前述分析，首先對真空自耗爐的揮發(fā)物做了取樣并做了冶煉試驗，冶煉前對爐體內壁做了仔細清理，避免了前期冶煉殘余材料的影響，樣品編號及本底數(shù)據(jù)由表1給出。其中原材料編號P4TP，是PandaX-4T探測器不銹鋼壓力容器的剩余材料，為太原鋼鐵集團公司生產(chǎn)的核級不銹鋼；樣品VARA為真空自耗爐真空泵前端濾網(wǎng)處積累樣品，VARB為真空自耗爐沉積在內壁的樣品，其余為冶煉得到的金屬錠不同部位的樣品。樣品VARA是真空自耗爐前期若干次金屬熔煉揮發(fā)物積累所得，相當于對多個隨機金屬樣品冶煉效果的集中采樣，其40K、226Ra、222Rn、228Ac、228Th等核素本底數(shù)據(jù)明顯遠高于其他樣品，也遠高于PandaX合作組成立以來所有檢測過金屬樣品本底水平［4］。VARB樣品在真空自耗爐內部積累的次數(shù)少于VARA，其放射性本底低于VARA，但也與其他樣品有顯著差異。而VAR冶煉獲得的金屬錠放射性與原材料P4TP相比，則無明顯差異。這說明真空自耗爐真空冶煉雖然對放射性核素的去除有一定效果，但在放射性核素含量在1～10 mBq·kg-1范圍內時，去除效果不再明顯。各樣品的60Co含量無明顯差異，正是由于鈷具有沸點高蒸氣壓低的特點，這符合前述的理論分析。

表1 真空自耗爐冶煉樣品本底數(shù)據(jù)（mBq·kg-1）Table 1 Radioactive background of the sample from vacuum consumable electrode arc furnace(mBq·kg-1)

表2列出了海綿鈦、鈦板的本底數(shù)據(jù)。其中T4、T5來源于金屬市場隨機取樣，冶煉工藝未知，其本底水平與低本底不銹鋼無明顯差別；T8、T9為隨機抽取的洛陽雙瑞鈦業(yè)公司生產(chǎn)的純鈦板，后續(xù)其他鈦樣品也來自該公司，其本底水平與不銹鋼比有改善跡象。這些純鈦板用德國ALD公司生產(chǎn)的EBCHR6/200/3600型電子束冷床熔煉爐冶煉生產(chǎn)。該熔煉爐配置6把最大輸出功率600 kW的熱陰極皮爾斯電子槍，總功率3 600 kW，冶煉真空度0.01 Pa，冷床尺寸2 450 mm×600 mm。樣品T10為純鈦板，所用的原料海綿鈦樣品編號ST11，兩者相比可見，改善效果最明顯的核素是222Rn，并且這兩個測量值具有很高的置信度，冶煉打破了226Ra和222Rn平衡態(tài)，減少238U后端鏈對本底的貢獻，由于高純鍺譜儀靈敏度所限而不能進一步確認冶煉結果，需后續(xù)升級γ譜儀靈敏度來進行進一步測量。T13為鈦板，ST14為T13的原料海綿鈦，ST14本底比較低，冶煉后無明顯改善，除了譜儀靈敏度限制外，也可能達到了電子束冶煉的提純極限水平，也說明海綿鈦之前的精餾提純、鎂還原工藝過程對放射性核素也有去除作用。T23為純鈦，其原料為雙瑞鈦業(yè)的鈦板，另經(jīng)600 kW的真空電子束爐再次熔煉，熔煉速度50 kg·h-1，水冷坩堝直徑200 mm，真空度不變，液態(tài)鈦暴露在真空精煉的時間更長，其本底水平與T8、T9、T10、T13相比無顯著差異。樣品T26在雙瑞鈦業(yè)熔煉，與前述樣品相比熔煉速度降低了10%，電子束發(fā)射功率提高5%，真空度不變，延長了精煉時間，提高了精煉溫度，但現(xiàn)有的真空電子束爐的熔池無溫度測量設備，缺乏熔池的溫度數(shù)據(jù)，其放射性數(shù)據(jù)與其他鈦板相比無顯著差異。根據(jù)這些數(shù)據(jù)，可以推斷雙瑞鈦業(yè)的真空電子束爐冶煉能夠部分去除海綿鈦中的放射性核素，其生產(chǎn)的鈦板具有較低的本底放射性，是國內已知的放射性最低的鈦材，其放射性水平與低本底不銹鋼相比有明顯改善，生產(chǎn)工藝具有重復性穩(wěn)定性。但是通過真空電子束多次熔煉、提高冶煉溫度、增加冶煉時間等方法去除放射性核素的效果尚不明顯。這可能是由于放射性核素含量已經(jīng)達到真空電子束冶煉的極限水平，也可能是現(xiàn)有的高純鍺譜儀測量靈敏度有限，無法更準確地區(qū)分放射性核素含量的差異。

表2 海綿鈦與真空電子束爐冶煉鈦板本底數(shù)據(jù)（mBq·kg-1）Table 2 Titanium sponge and electron beam melting plate background(mBq·kg-1)

真空電子束爐的高溫高真空環(huán)境中冶煉的純鈦與真空自耗爐冶煉的不銹鋼樣品相比，低沸點高蒸氣壓放射性核素有進一步降低的跡象。用真空電子束爐冶煉生產(chǎn)的純鈦本底較低，具有較好的重復性與穩(wěn)定性，金屬鈦的密度低，比強度高，可代替不銹鋼作為壓力容器的主體材料用于下一代PandaX實驗，但壓力容器緊固件仍然需要強度較高的不銹鋼材料。而進一步研究低本底金屬的冶煉生產(chǎn)工藝，需要考慮其他更高精度的放射性測量技術提供技術支撐［40］。

4 結語

高溫高真空冶煉可以去除金屬材料中的低沸點高蒸氣壓放射性核素，提高真空度與冶煉溫度并延長冶煉時間，可以獲得更好的去除效果。用真空電子束爐熔煉純鈦可以穩(wěn)定可靠地獲得低本底鈦，232Th-228Ac可小于1.26 mBq·kg-1，238U-222Rn可小于0.55 mBq·kg-1，可用于制造下一代PandaX探測器低本底壓力容器。

隨著PandaX合作組雙頭高純鍺譜儀的升級及探測靈敏度的提升，獲得更精確的材料本底放射性數(shù)據(jù)，將有助于進一步分析判斷前述冶煉試驗的效果?，F(xiàn)代粒子探測技術對放射性核素有極高的測量靈敏度，金屬材料中固有的放射性核素有望作為冶金學研究的天然示蹤劑，以期望把基礎研究技術向應用研究擴展。

致謝感謝中國科學院金屬研究所馬穎澈研究員提供的真空自耗爐揮發(fā)物樣品及冶煉工作；感謝東北大學劉喜海教授、沈陽金正冶金技術有限公司李杰副總經(jīng)理提供的電渣樣品；感謝太原鋼鐵集團公司提供的高爐爐渣與煉鋼爐渣樣品；感謝中國鋼鐵研究總院袁訓華教授的技術指導；感謝金川集團鎳鈷研究設計院馬玉天院長、程少逸副院長的技術指導；感謝上海交通大學分析測試中心實驗室朱燕在ICPMS測量、低本底氟化鈣制取方面的技術支持。

作者貢獻聲明張濤：負責實驗方案設計與組織協(xié)調；韓柯、劉江來、孟月、姚玉坤、王思廣：負責樣品的放射性本底測量及數(shù)據(jù)分析；李渤渤、劉茵琪、裴騰：負責海綿鈦挑選及電子束冶煉。