王事喜，吳明宇，王鳳龍，邵 靜，張 強(qiáng)

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

210Po 是鉛鉍快堆一個(gè)較大的安全問題，它是易揮發(fā)、極毒、長(zhǎng)壽命的放射性核素，國(guó)際上對(duì)210Po 均有相關(guān)要求，國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)ICRP 限值（1990 年修訂）要求可溶性210Po化合物在空氣中最大允許濃度為0.74 mBq/L，水中最大允許濃度為25.9 Bq/L，人體對(duì)210Po的一次最大允許攝入量為 0.74 kBq。俄羅斯NRB—99[1]對(duì)職業(yè)照射210Po 的限值要求是空氣中允許的年平均濃度限值為2.7 Bq/m3。我國(guó)GB 18871 中規(guī)定210Po 的導(dǎo)出吸入 ALI 為28 000 Bq。210Po 在衰變成206Pb 的過程中發(fā)射 α 粒子，其半衰期為138.4 天；鉛鉍堆冷卻劑中含大量的209Bi，209Bi（n，γ）210Bi 反應(yīng)生成的210Bi 通過 β 衰變生成210Po，因此在液態(tài)鉛鉍冷卻劑中會(huì)大量產(chǎn)生210Po。冷卻劑中210Po會(huì)通過蒸發(fā)的形式泄漏至覆蓋氣腔區(qū)域、氣體系統(tǒng)的其他部件，雖然覆蓋氣腔和冷卻劑泄漏導(dǎo)致的210Po 放射性水平遠(yuǎn)小于冷卻劑內(nèi)的210Po 放射性水平，但是其對(duì)工作人員的內(nèi)照射不容忽視。

鉛鉍冷卻劑中活化放射性源是反應(yīng)堆正常運(yùn)行時(shí)冷卻劑管道劑量的主要源項(xiàng)，鉛鉍冷卻劑活化反應(yīng)鏈如圖1 所示[2]。

冷卻劑中鉛被中子活化后在衰變時(shí)不會(huì)產(chǎn)生光子，鉍與中子反應(yīng)后有多個(gè)能產(chǎn)生光子的子體，分別是208Bi、206Tl、210Po。208Bi 衰變時(shí)光子能量較高但核素半衰期較長(zhǎng)，其產(chǎn)生率比210Bi 低兩個(gè)量級(jí)。206Tl 是209Bi 活化產(chǎn)物210Bi的 α 衰變子體，劑量計(jì)算時(shí)可以忽略該核素的影響，因此，在鉛鉍反應(yīng)堆中一回路管道外照射劑量的主要源項(xiàng)是210Po。

鉛鉍堆在國(guó)內(nèi)屬于新型反應(yīng)堆型，在210Po源項(xiàng)計(jì)算方面缺少適用的分析工具。本文開發(fā)的LBE-SOURCE 程序具備鉛鉍堆冷卻劑、覆蓋氣體、工藝間內(nèi)210Po 活度計(jì)算功能，可為鉛鉍堆210Po 源項(xiàng)計(jì)算提供設(shè)計(jì)手段。

1 程序理論模型

LBE-SOURCE 程序包含冷卻劑210Po 活度計(jì)算、210Po 遷移計(jì)算兩個(gè)模塊。冷卻劑210Po活度計(jì)算主要計(jì)算鉛鉍堆冷卻劑中不同時(shí)刻、不同210Po 提取率下210Po 活度，210Po 遷移計(jì)算主要計(jì)算覆蓋氣腔內(nèi)和工藝間內(nèi)210Po 活度。

1.1 冷卻劑210Po 活度計(jì)算模塊

冷卻劑中210Po 活度依據(jù)反應(yīng)堆中的210Bi的產(chǎn)生率、冷卻劑質(zhì)量、冷卻劑質(zhì)量流速、210Po提取速率等參數(shù)計(jì)算出冷卻劑中不同運(yùn)行時(shí)刻的210Po 活度，210Po 來源于冷卻劑中209Bi 的活化，210Po 的消失項(xiàng)主要有衰變、去除回路的去除、向堆頂氣腔蒸發(fā)等，210Bi 和210Po 的核子數(shù)計(jì)算見下公式（1）和（2）所示。

式中：φNbi209σ——冷卻劑中210Bi 的產(chǎn)生率（由MCNP 程序計(jì)算得出）；

ε——210Po 去除系統(tǒng)對(duì)210Po 的去除效率；

f——210Po 去除系統(tǒng)鉛鉍質(zhì)量流速與池中鉛鉍冷卻劑質(zhì)量流速之比；

mf——鉛鉍冷卻劑的質(zhì)量流速，kg/s；

MPb-Bi——鉛鉍冷卻劑質(zhì)量，kg；

λbi210——210Bi 衰變常數(shù)，s-1；

λpo210——210Po 衰變常數(shù)，s-1；

Npo210——210Po 核子數(shù)，cm-3；

Nbi210——210Bi 核子數(shù)，cm-3。

方程（2）中 Γrel是冷卻劑中210Po 向堆頂覆蓋氣腔的蒸發(fā)速率，反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)冷卻劑中的Γrel相對(duì)于衰變和去除率來說很小，因此冷卻劑中210Po 活度計(jì)算時(shí)可以忽略這部分的影響。

1.2 210Po 遷移計(jì)算模塊

210Po 在冷卻劑中產(chǎn)生，反應(yīng)堆正常運(yùn)行時(shí)以蒸發(fā)的方式進(jìn)入堆頂覆蓋氣腔，堆頂覆蓋氣腔內(nèi)的210Po 會(huì)以一定的泄漏率向工藝間遷移，該模塊計(jì)算內(nèi)容包含覆蓋氣腔210Po 飽和比活度、正常工況和部分事故工況下工藝間210Po 的活度。

1.2.1 覆蓋氣腔210Po 比活度

覆蓋氣腔中210Po 的活度來自以下貢獻(xiàn)[3]：從鉛鉍冷卻劑中PbPo 和Po 的蒸發(fā)、Po 在其他表面上的沉積、揮發(fā)性H2Po 在空氣中的產(chǎn)生、從沉積物中的再次升華、放射性衰變和氣體系統(tǒng)泄漏。參考俄羅斯物理與動(dòng)力工程研究所（IPPE）經(jīng)驗(yàn)，PbPo 和Po 的蒸汽壓計(jì)算公式如下[4-7]：

按IPPE 經(jīng)驗(yàn)，在400～550 ℃下鉛鉍冷卻劑的蒸汽分壓為：

1.2.2 正常工況下工藝間210Po 活度

正常工況下覆蓋氣體中的210Po 會(huì)以一定的泄漏率向工藝間釋放，程序中分別考慮了有、無通風(fēng)情況下工藝間的210Po 飽和比活度情況。

有通風(fēng)情況下工藝間內(nèi)平衡210Po 活度按以下公式計(jì)算[4,8-10]，工藝間內(nèi)210Po 的產(chǎn)生項(xiàng)來自于覆蓋氣腔泄漏，消失項(xiàng)主要有衰變、通風(fēng)、沉積。

無通風(fēng)情況下工藝間內(nèi)平衡210Po 活度計(jì)算按以下公式計(jì)算，工藝間內(nèi)210Po 的產(chǎn)生項(xiàng)來自于覆蓋氣腔泄漏，消失項(xiàng)主要有衰變、沉積。

1.2.3 事故工況下工藝間210Po 活度計(jì)算

事故工況主要考慮了兩種工況，第一種是覆蓋氣腔210Po 全進(jìn)入工藝間后工藝間內(nèi)210Po人員吸入量，第二種是大規(guī)模冷卻劑釋放到工藝間后工藝間的210Po 飽和活度計(jì)算。

為使設(shè)計(jì)結(jié)果更保守，第一種工況下考慮極端情況即工藝間無通風(fēng)無沉積且覆蓋氣腔氣體全進(jìn)入工藝間，該情況下工藝間內(nèi)人員吸入量（Ainhaled）見下式所示。

式中：Rair——人員的空氣吸入速率，0.23 l/s；

Δt——人員停留時(shí)間，s；

Vr——工藝間體積，L。

第二種工況是大規(guī)模冷卻劑釋放事故工況，事故分析基于IPPE 報(bào)告。在冷卻劑釋放的情景下且考慮通風(fēng)和沉積，鉛鉍中釋放的Po 通過與工藝間空氣內(nèi)的水分發(fā)生相互作用產(chǎn)生揮發(fā)性的氫化釙（H2Po），根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和反應(yīng)堆經(jīng)驗(yàn)，該情景下工藝間內(nèi)Po 活度按下式計(jì)算[4]：

2 程序驗(yàn)證

目前無鉛鉍堆相關(guān)210Po 源項(xiàng)基準(zhǔn)例題和測(cè)量數(shù)據(jù)，本文中的程序驗(yàn)證主要基于IPPE 關(guān)于ATW[4,11]和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的CLEAR 堆[12]相關(guān)210Po 源項(xiàng)計(jì)算值。

2.1 冷卻劑210Po 活度計(jì)算

CLEAR 熱功率為10 MW，反應(yīng)堆壽期為30年，每10 年堆芯乏燃料全部更換一次，CLEAR 堆210Po 在反應(yīng)堆不同運(yùn)行時(shí)刻活度如圖2 所示[12]。

從圖2和圖3結(jié)果圖中可以看出LBE-SOURCE程序和 CLEAR 計(jì)算的冷卻劑中不同時(shí)刻的210Po 結(jié)果基本一致，表明LBE-SOURCE 程序中關(guān)于冷卻劑中210Po 計(jì)算方法是正確的。

2.2 210Po 遷移計(jì)算

210Po 遷移計(jì)算驗(yàn)證主要基于CLEAR 和ATW 中覆蓋氣腔、包容小室、工藝間的關(guān)于210Po 的計(jì)算結(jié)果（見表1）。

表1 CLEAR 覆蓋氣腔和包容小室參數(shù)Table 1 The cover air cavity and containment chamber parameters of CLEAR

CLEAR 和LBE-SOURCE 程序計(jì)算的覆蓋氣腔和包容小室210Po 活度如表2 所示。

表2 CLEAR 覆蓋氣腔和包容小室210Po飽和比活度計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 2 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the CLEAR covered air chamber and the contained chamber

ATW210Po 源項(xiàng)計(jì)算輸入如表3 所示。

表3 ATW 210Po 源項(xiàng)計(jì)算輸入?yún)?shù)[4]Table 3 The 210Po source term calculation input parameters of ATW

續(xù)表

ATW 的工藝間及覆蓋氣體中210Po 的計(jì)算值及LBE-SOURCE 計(jì)算結(jié)果對(duì)比表如表4 所示。

從表2 和表4 中二者對(duì)比數(shù)據(jù)可以看出，LBE-SOURCE 程序關(guān)于ATW 和CLEAR 的210Po 遷移的計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)符合較好，最大偏差為 3.57%，最小偏差為 0.03%，證明了LBE-SOURCE 在210Po 遷移計(jì)算時(shí)的正確性和可靠性。

表4 ATW 覆蓋氣腔和工藝間210Po 飽和比活度計(jì)算結(jié)果對(duì)比表Table 4 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the ATW covered air cavity and the room

3 LBE-SOURCE 在鉛鉍堆設(shè)計(jì)中的應(yīng)用

LBE-SOURCE 在中國(guó)原子能科學(xué)研究院（CIAE）設(shè)計(jì)的鉛鉍堆型號(hào)設(shè)計(jì)中得到了應(yīng)用，反應(yīng)堆熱功率6 MW，反應(yīng)堆冷卻劑中不同時(shí)刻不同提取率下210Po 活度如圖4 所示。

鉛鉍堆（CIAE）采用池式堆本體結(jié)構(gòu)，210Po遷移計(jì)算輸入?yún)?shù)如表5 所示。

表5 210Po 源項(xiàng)計(jì)算輸入?yún)?shù)Table 5 The input parameters of 210Po source term calculation

鉛鉍堆（CIAE）覆蓋氣腔及工藝間中210Po的計(jì)算值如表6 所示。

表6 覆蓋氣腔和工藝間210Po 活度計(jì)算結(jié)果Table 6 The calculation results of 210Po activity between the covering air cavity and the room

LBE-SOURCE 對(duì)鉛鉍堆（CIAE）計(jì)算結(jié)果顯示在反應(yīng)堆功率接近及工藝間參數(shù)一致情況下冷卻劑及工藝間內(nèi)210Po 的活度水平和國(guó)內(nèi)外接近。

4 結(jié)論

本文通過對(duì)鉛鉍堆210Po 產(chǎn)生及遷移計(jì)算方法調(diào)研，編寫了適用于鉛鉍堆210Po 產(chǎn)生及遷移計(jì)算程序（LBE-SOURCE），程序計(jì)算結(jié)果與國(guó)內(nèi)外相關(guān)數(shù)據(jù)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，計(jì)算最大偏差為3.57%，程序計(jì)算結(jié)果與國(guó)內(nèi)外設(shè)計(jì)結(jié)果符合性較好，證明了本程序理論模型的可靠性。在完成程序驗(yàn)證的基礎(chǔ)上并將程序應(yīng)用于目前鉛鉍堆（CIAE）的210Po 產(chǎn)生及遷移計(jì)算，計(jì)算結(jié)果與國(guó)內(nèi)外同類型堆參數(shù)接近，解決了鉛鉍堆型號(hào)設(shè)計(jì)中210Po 的計(jì)算問題。