馮越，劉海，陳聰，高鵬，羅灝，任紫燕，喬昱嘉

（中國礦業(yè)大學(xué)教育部地下空間智能控制工程研究中心，江蘇徐州 221116）

0 引言

超材料（Metamaterial）作為一種具備超常物理性質(zhì)的人工復(fù)合材料，近年來在電磁領(lǐng)域的研究中備受關(guān)注。超材料吸收器（Metamaterial Absorbers，MMAs）作為超材料功能器件的重要組成部分，如何在有限的亞波長尺寸內(nèi)實(shí)現(xiàn)多個(gè)表面等離激元諧振來增加吸收帶寬，如何設(shè)計(jì)厚度小、結(jié)構(gòu)簡單、易于制作的高吸收率吸收器結(jié)構(gòu)，已成為超材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。自2008 年LANDY L N 等［1］首次設(shè)計(jì)出一種吸收率接近100%的微波超材料吸收器之后，超材料吸收器實(shí)現(xiàn)完美吸收的波段逐漸拓展到可見光、紅外以及太赫茲波段［2］。其中，太赫茲技術(shù)［3］屬于交叉學(xué)科的前沿領(lǐng)域，已引起世界上眾多國家的重視。目前太赫茲波段的功能器件相對(duì)較少，限制了太赫茲技術(shù)的進(jìn)一步應(yīng)用發(fā)展。超材料能夠?qū)μ掌澆ǖ恼穹?、相位、偏振以及傳播?shí)現(xiàn)靈活多樣的控制，從而提供了一種實(shí)現(xiàn)太赫茲功能器件的有效途徑。超材料吸收器在實(shí)際應(yīng)用過程中有兩個(gè)缺點(diǎn)［4］亟需解決。首先，大多數(shù)吸收器結(jié)構(gòu)單元都是由金屬構(gòu)成，極大地限制了其工作帶寬，另一個(gè)缺陷是很難對(duì)電磁或光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控，無法滿足可調(diào)諧的需求。因此，一種可調(diào)諧超材料［5］對(duì)于新型吸收器的應(yīng)用有著重要的意義。石墨烯作為一種零帶隙半導(dǎo)體，具有可調(diào)諧性、超寬帶光學(xué)響應(yīng)、高載流子遷移率［6-7］等非線性光學(xué)特性，在電子學(xué)、光學(xué)、磁學(xué)、生物醫(yī)學(xué)和傳感器［8］等領(lǐng)域的應(yīng)用前景廣闊。石墨烯的載流子濃度和費(fèi)米能級(jí)通過化學(xué)氣相沉積或者靜電摻雜等方式，在太赫茲和紅外頻率下能夠大范圍改變，實(shí)現(xiàn)對(duì)超材料光學(xué)特性的調(diào)制。PAPASIMAKIS N 等［9］的研究表明，厚度不到1 nm 的石墨烯就可以使超材料的光學(xué)性質(zhì)發(fā)生明顯的變化，在共振波長附近單層石墨烯只損失2.3%的透過率，同時(shí)會(huì)極大地增強(qiáng)光與石墨烯的相互作用。此外，石墨烯獨(dú)特的電子能帶結(jié)構(gòu)［10-11］賦予它非常良好的線性光學(xué)特性，如低損耗的極化控制和中紅外到太赫茲頻率范圍內(nèi)的探測。石墨烯優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能，使其在可調(diào)完美吸收器、偏振器和濾波器［12］等新型光學(xué)器件上的應(yīng)用上具有得天獨(dú)厚的優(yōu)勢(shì)。

本文設(shè)計(jì)了一種基于圖案化石墨烯的三層超材料吸收器，由于結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，該吸收器是偏振無關(guān)的。研究結(jié)果表明，在優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)參數(shù)下，當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)和弛豫時(shí)間分別設(shè)為0.9 eV 和0.1 ps 時(shí)，吸收器在2.3～5.2 THz 的頻率范圍內(nèi)可實(shí)現(xiàn)90%以上的吸收，其相對(duì)吸收帶寬達(dá)到了77.3%。此外，通過兩個(gè)峰值處的電場分布并結(jié)合上下表面電流密度分布情況研究了相關(guān)吸收機(jī)制，仿真測試了結(jié)構(gòu)幾何參數(shù)、介質(zhì)厚度、石墨烯費(fèi)米能級(jí)以及入射角度對(duì)吸收的影響。該吸收器緊湊的三層結(jié)構(gòu)和易于制造的單層石墨烯圖案，正適用于隱身、濾波、光譜探測、太赫茲成像等應(yīng)用領(lǐng)域。

1 結(jié)構(gòu)與方法

圖1 為基于單層石墨烯的可調(diào)諧寬帶超材料吸收器的單元結(jié)構(gòu)示意，其中單層石墨烯僅有約0.34 nm，遠(yuǎn)小于入射波長，厚度可忽略不計(jì)。如圖1（a），該吸收器包括三層：頂層采用優(yōu)化的液相化學(xué)氣相沉積工藝［13］制造的單層圖案化石墨烯，介質(zhì)層采用無損耗介質(zhì)材料聚四氟乙烯（Polytetrafluoroethylene，PTFE），其相對(duì)介電常數(shù)設(shè)為εPTFE=2［14］，厚度設(shè)為t=14 μm，基底選擇電導(dǎo)率σ=4.56×107S/m 的金，厚度設(shè)為h=0.2 μm。為了實(shí)現(xiàn)寬帶吸收，采用了多共振結(jié)構(gòu)，保證它們之間能夠產(chǎn)生強(qiáng)耦合，如圖1（b）所示，諧振結(jié)構(gòu)由一個(gè)中心鏤空十字形和四個(gè)直角石墨烯片組成，其他幾何參數(shù)的取值分別為：p=25 μm，s=8 μm，d=3 μm，w1=3 μm，w2=2 μm，l=13 μm。

為了更好地研究該吸收器的吸收，首先要表征石墨烯的光學(xué)響應(yīng)。由于石墨烯是一種二維材料，根據(jù)Kubo 公式［15-16］，石墨烯的表面電導(dǎo)率可描述為

式中，σintra(w)和σinter(w)分別表示帶內(nèi)躍遷貢獻(xiàn)和帶間躍遷貢獻(xiàn)，qe為電子電荷常數(shù)，? 為約化普朗克常數(shù)，kB為玻爾茲曼常數(shù)。Ef和Γ分別代表石墨烯的費(fèi)米能級(jí)和散射率，ω為入射波的角頻率，T為室溫，設(shè)定為300 K。本文所采用的調(diào)整石墨烯費(fèi)米能級(jí)的方法是在石墨烯與底金屬之間施加外部電壓vg。石墨烯的費(fèi)米能級(jí)可表示為

式中，vF=106m/s 為費(fèi)米速度，ε0為真空介電常數(shù)，εr為PTFE 的相對(duì)介電常數(shù)。對(duì)于室溫下的太赫茲頻域（?ω?Ef），由于入射光子的能量有限，石墨烯能帶結(jié)構(gòu)中電子激發(fā)的能帶間躍遷的可能性非常小。這里石墨烯的帶間躍遷很小，可以忽略不計(jì)，此時(shí)表面電導(dǎo)率可簡化為Drude［17］模型

為了獲得最佳性能，利用FDTD Solutions 光學(xué)軟件進(jìn)行仿真分析，采用漸進(jìn)式仿真［18］對(duì)結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，綜合考慮后獲取最優(yōu)值。由于采用的是單層石墨烯，所以選擇其材料庫中的2 維石墨烯材料。這里要嚴(yán)格說明的是，此方法僅對(duì)單層石墨烯正確表示。在邊界條件設(shè)置中，將單元格的x/y方向定義為周期性邊界條件，而在z方向使用完美匹配層以滿足吸收邊界條件［16］，網(wǎng)格精度分別設(shè)置為dx=dy=0.4 μm，dz=0.2 μm，該值保證了計(jì)算結(jié)果的收斂性和可靠性，最后，基于時(shí)域有限差分法獲得數(shù)值仿真結(jié)果。另外，利用頻域場和功率監(jiān)測器采集透射率T和反射率R，吸收率A可由公式A=1-T-R計(jì)算得出。由于底部Au材料的厚度遠(yuǎn)大于電磁波的趨膚深度，因此監(jiān)視器得到的透射率幾乎為零。最終該吸收器的吸收公式可簡化為：A=1-R［19-20］。

值得注意的是，絕大多數(shù)文獻(xiàn)中是通過改變石墨烯的弛豫時(shí)間（Relaxation time）和費(fèi)米能級(jí)（Fermi level）來達(dá)到調(diào)控目的，其中弛豫時(shí)間量綱是秒（s），但在FDTD 軟件中石墨烯的基本參數(shù)之一為散射率（scattering rate），量綱單位為eV，因此涉及到兩者之間的量綱轉(zhuǎn)換。從Drude 模型可以推導(dǎo)出弛豫時(shí)間τ與散射率Γ存在二倍倒數(shù)關(guān)系：τ=，而τ=，其中μ是載流子遷移率，進(jìn)一步推算關(guān)系式，最終得出兩者的關(guān)系為：Γ=0.5×hbar/τ，其中hbar ≈6.58×10-16eV·s。在整個(gè)仿真過程中，石墨烯的費(fèi)米能級(jí)設(shè)為0.9 eV，弛豫時(shí)間為0.1 ps（即散射率等于0.003 3 eV）。

2 結(jié)果與討論

首先研究了兩種常見的基本結(jié)構(gòu)在正入射條件下的吸收性能，分別為一個(gè)孤立的十字結(jié)構(gòu)和四個(gè)矩形組成的陣列，結(jié)果如圖2。由吸收頻譜可以看出，這兩個(gè)結(jié)構(gòu)都無法滿足寬帶要求且吸收效率不高，接著考慮將兩種結(jié)構(gòu)進(jìn)行適當(dāng)?shù)牟鸾饨M合，最終設(shè)計(jì)出由四個(gè)直臂和四個(gè)矩形組成的、中間為鏤空十字的結(jié)構(gòu)，從綠色曲線可以看出該組合結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出了寬帶吸收，其低頻吸收峰和高頻吸收峰和上述兩個(gè)結(jié)構(gòu)的吸收峰相互對(duì)應(yīng)，但吸收性能依舊較低，因此在其四周增加了四個(gè)直角石墨烯結(jié)構(gòu)，通過共振效應(yīng)來提高吸收效率，最終經(jīng)過仿真和參數(shù)優(yōu)化得到了完美吸收曲線。從黑色曲線可以看出，吸收率在90%以上的帶寬達(dá)到了2.9 THz，對(duì)應(yīng)的相對(duì)帶寬達(dá)到了77.3%。同時(shí)，可以看到有兩個(gè)吸收峰在f1=2.56 THz 和f2=4.6 THz 頻率處的吸收率分別達(dá)到了97%和98.9%?；谝陨辖Y(jié)論，充分證明利用石墨烯圖案間的耦合效應(yīng)可極大地提升吸收器的吸收性能，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)寬帶吸收。

對(duì)于提出的太赫茲頻率范圍，我們討論了不同結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)吸收特性的影響。當(dāng)p=25 μm，s=8 μm，d=3 μm，h=0.2 μm 時(shí)，只改變w1、w2、l和t。首先，當(dāng)十字的寬度w1在2～5 μm 之間以1 μm 的間隔變化時(shí)，另外三個(gè)參數(shù)分別設(shè)為w2=2 μm，l=13 μm，t=14 μm。從圖3 可以看出，兩個(gè)吸收峰的形成直接或間接地與沿著兩個(gè)臂端激發(fā)的共振偶極子有關(guān)，當(dāng)w1=3 μm，w2=2 μm 時(shí)局域等離子體共振達(dá)到最強(qiáng)。除了交叉臂的寬度外，交叉臂的長度也會(huì)對(duì)吸收光譜產(chǎn)生影響，主要體現(xiàn)在吸收效率上，由圖3（b）可知，吸收效率先增大后減小，此外，隨著中心十字長度的增加，吸收峰經(jīng)歷了一條類似山峰的路徑。最后一個(gè)參數(shù)是介質(zhì)層的厚度，在t=14 μm 的吸收光譜中，中心頻率為3.75 THz，對(duì)應(yīng)于80 μm 的波長。此外，PTFE 的折射率為n=，即介質(zhì)層對(duì)應(yīng)的波長接近56.6 μm。因此，吸收的物理機(jī)制可以用干擾對(duì)消原理來解釋，由于介質(zhì)厚度為14 μm，接近有效光路的1/4，滿足反射與入射之間的干涉對(duì)消條件，反射波減小。因此，當(dāng)介質(zhì)層厚度為14 μm 時(shí)，吸收器表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸收效應(yīng)。實(shí)際上，仿真中發(fā)現(xiàn)介質(zhì)層的厚度是非常重要的，在第一個(gè)界面通過相消干涉［21］時(shí)，它和介質(zhì)層共同耦合入射波的電磁分量，同時(shí)可以獨(dú)立調(diào)制電場和磁場響應(yīng)，使結(jié)構(gòu)阻抗與自由空間相匹配，從而達(dá)到完美吸收。

為了探究給定幾何參數(shù)下的橫向吸收機(jī)制，首先通過監(jiān)視器觀察兩個(gè)獨(dú)立結(jié)構(gòu)的吸收峰對(duì)應(yīng)的電場分布。從圖4 可以看出，孤立十字結(jié)構(gòu)的電場分布在水平軸兩端，而在矩形陣列中主要集中在四個(gè)矩形石墨烯片的左右兩側(cè)并在中軸形成強(qiáng)耦合，經(jīng)過重新組合后的結(jié)構(gòu)如圖4（c）所示，可以看出在第一個(gè)吸收峰（f1=2.8 THz）處，入射光激發(fā)石墨烯的電子橫向振蕩，導(dǎo)致電場在中心十字的左右臂端集中，當(dāng)f2=4.6 THz 時(shí)，電場集中在四個(gè)矩形石墨烯片上。因此，局部表面等離子體共振和等離激元晶格共振是此組合結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)寬帶吸收的原因。但由圖2 的吸收譜可以看出，此時(shí)依然無法實(shí)現(xiàn)高效吸收，通過分析前面的電場圖，認(rèn)為主要原因是由于晶格的縱向缺少共振，因此加入了直角結(jié)構(gòu)，通過圖4（i）～（l）發(fā)現(xiàn)，在兩個(gè)吸收峰處，強(qiáng)電場集中在晶格的上下兩端。將兩者結(jié)合起來得到最終的復(fù)合結(jié)構(gòu)，如圖4（e）所示，在第一個(gè)吸收峰時(shí)，電場集中在晶格的縱向以及橫向臂端的左右兩側(cè)，在另一個(gè)吸收峰處，電場則增強(qiáng)分布在四個(gè)矩形石墨烯片上。通過上述電場分析，可以總結(jié)出復(fù)合結(jié)構(gòu)的完美吸收主要?dú)w因于鏤空十字結(jié)構(gòu)的偶極等離子體模式、四個(gè)直角石墨烯片水平的四極共振和近場耦合復(fù)合結(jié)構(gòu)的疊加。

圖5 為兩個(gè)共振頻率處的表面電流分布以及yoz平面處的電場分布，更深入地揭示了吸波原理。通過圖5（a）可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)f=2.56 THz 時(shí)，頂層的表面電流流向?yàn)樽宰笙蛴?，而底部金屬層的電流方向則與之相反，此時(shí)在整個(gè)結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生了一個(gè)等效的電流環(huán)，從而導(dǎo)致磁耦合共振［22］。而在4.6THz 處，上下表面形成了同向電流，其產(chǎn)生的極化磁場可以與入射波的磁場發(fā)生相互作用，同時(shí)超材料吸收器中的強(qiáng)電磁共振會(huì)將入射的電磁能量限制在結(jié)構(gòu)內(nèi)部并消耗掉，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)入射電磁波的有效吸收［23］，極大地增強(qiáng)了光的吸收效率。從圖5（e）可以看出，在f1=2.56 THz 時(shí)，電場主要集中在十字的左右臂端和相鄰單元結(jié)構(gòu)的間隙處，當(dāng)f2=4.6 THz 時(shí)，電場主要集中在電介質(zhì)和鏤空十字的邊緣處。這與文獻(xiàn)中闡述的現(xiàn)象一致［24-26］，也進(jìn)一步驗(yàn)證了圖4 中不同模式下的吸收性能。

進(jìn)一步研究了石墨烯的可調(diào)諧特性。如前文所述，石墨烯作為一種可調(diào)諧材料，在可調(diào)太赫茲與光學(xué)超材料研究中有著重要應(yīng)用，其費(fèi)米能級(jí)的變化將直接影響表面電導(dǎo)率，對(duì)石墨烯的吸收起著決定性作用。因此，本文利用優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)參數(shù)，計(jì)算了不同費(fèi)米能級(jí)下對(duì)正入射吸收光譜的影響。圖6 為在正入射波下的頻率和不同費(fèi)米能級(jí)的函數(shù)關(guān)系。結(jié)果表明，當(dāng)費(fèi)米能級(jí)從0 逐漸增加到0.9 eV，步長為0.3 eV 時(shí)，峰值吸光度從12%增加到98%以上，同時(shí)，隨著費(fèi)米能量的增加，工作帶寬也隨之變寬。因此，這意味著通過改變石墨烯的費(fèi)米能級(jí)，在特定頻率范圍內(nèi)可使所提吸收器的工作狀態(tài)在反射與吸收之間自由切換［12］，大大增強(qiáng)了其實(shí)用價(jià)值。

在實(shí)際應(yīng)用中，除了要求高吸收率，所設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)對(duì)入射波的偏振角和斜入射角度的穩(wěn)定性同樣不可忽視。圖7 為不同偏振角φ以20°步長從0°變化到80°時(shí)的吸收光譜，可以發(fā)現(xiàn)隨著偏振角度的改變，所提吸收器的吸收性能幾乎沒有發(fā)生變化，吸收率仍然高于90%。實(shí)際上，幾何結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性［27-28］是吸收器能夠產(chǎn)生完美偏振無關(guān)的根本原因。圖8 顯示了在TE 和TM 模式下吸收對(duì)斜入射角度的依賴關(guān)系，隨著入射角的增大，吸收器的性能必然降低。在仿真中，對(duì)入射角從0°到60°的范圍進(jìn)行了掃描分析，從圖8（a）可以看出，TE 模式下，在3.3～5.1 THz 的頻率范圍內(nèi)，當(dāng)入射角達(dá)到38°時(shí)，吸收率依舊保持在90%以上且吸收帶寬基本不變，有趣的是，雖然在TM 模式中入射角僅能達(dá)到26°才可以維持此標(biāo)準(zhǔn)，但吸收帶寬卻增大了，這是由斜入射與鏤空十字形諧振腔的有效耦合引起的。需要注意，隨著入射角的增加，四個(gè)直角石墨烯片與中心鏤空十字形石墨烯片之間的耦合會(huì)變?nèi)?，產(chǎn)生共振頻率的藍(lán)移。

另外，比較了部分基于單層圖案化石墨烯的寬帶吸收器在吸收率大于90%的相對(duì)帶寬，并對(duì)模型的幾何尺寸進(jìn)行了比較，計(jì)算結(jié)果如表1?？梢?，本文設(shè)計(jì)的超材料吸收器具有更寬的相對(duì)吸收帶寬和更緊湊的幾何尺寸，潛在的應(yīng)用價(jià)值較高。

表1 所提吸收器性能參數(shù)與參考文獻(xiàn)比較Table 1 Comparison of performance parameters of the proposed absorber with references

3 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)了一種基于石墨烯的寬帶可調(diào)諧超材料吸收器。該吸收器采用傳統(tǒng)的三層夾層結(jié)構(gòu)，由石墨烯、PTFE 介質(zhì)層和金屬底板構(gòu)成。研究結(jié)果表明，在2.3～5.2 THz 范圍內(nèi)的相對(duì)吸收帶寬達(dá)到77.3%（90%以上的吸收），這意味著近乎完美吸收，可以解釋為2.56 THz 和4.6 THz 下兩個(gè)石墨烯等離子體共振的相互作用。在這兩個(gè)頻率下，峰值吸收分別可以達(dá)到97%和99%。特別是通過調(diào)節(jié)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)和弛豫時(shí)間，能靈活地調(diào)節(jié)石墨烯的吸收率。由于吸收器的對(duì)稱性，該吸收器對(duì)偏振不敏感，通過分析諧振頻率處的電場分布，驗(yàn)證了其寬帶吸收、結(jié)構(gòu)緊湊的優(yōu)勢(shì)。