閆保軍，劉術(shù)林，溫凱樂，王玉漫，張斌婷，徐美杭，韋雯露，彭華興

(1.中國科學(xué)院高能物理研究所 核探測與核電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100049；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

0 引言

電子倍增器是一種具有電子放大功能的真空器件，在真空環(huán)境下，電子倍增器可以對(duì)光子、電子、離子等粒子進(jìn)行探測，同時(shí)，以電子倍增器作為核心探測部件的產(chǎn)品已廣泛應(yīng)用于微弱信號(hào)探測領(lǐng)域，如微弱光觀測使用的像增強(qiáng)器、材料成分檢測使用的質(zhì)譜儀等，以及單電子探測領(lǐng)域，如高能物理實(shí)驗(yàn)中使用的光電倍增管等。

通常，電子倍增器分為3類，包括：微通道板(microchannel plate，MCP)、單通道電子倍增器(channeltron electron multiplier，CEM)和打拿極電子倍增器(dynode electron multiplier，DEM)，如圖1所示，其工作原理均是基于材料的二次電子發(fā)射現(xiàn)象，即具有一定能量的入射粒子碰撞通道表面材料后，材料發(fā)射出電子，這些電子在電場作用下，繼續(xù)碰撞后面的表面材料，形成電子逐級(jí)倍增過程，最終輸出大量電子，在陽極上產(chǎn)生出感應(yīng)信號(hào)被前端電子學(xué)記錄，實(shí)現(xiàn)了對(duì)入射粒子信號(hào)的探測。

圖1 電子倍增器及其工作原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of electron multipliers and their working principles

制備傳統(tǒng)MCP和CEM的原材料為鉛硅酸鹽玻璃，經(jīng)過一系列復(fù)雜的工藝，再經(jīng)過高溫?zé)龤涮幚砗笤谕ǖ辣砻嫘纬梢粚佣坞娮影l(fā)射材料，其最大二次電子產(chǎn)額(secondary electron yield，SEY)約為2.5。制備傳統(tǒng)DEM的原材料為銅鈹合金、銀鎂合金或不銹鋼材料，經(jīng)高溫敏化處理后具有較高的SEY值。這3種電子倍增器已經(jīng)被研究了幾十年，經(jīng)過一代代技術(shù)人員的努力和付出，其制備工藝和原材料都趨于穩(wěn)定，在技術(shù)上很難有較大的改進(jìn)。

近些年，隨著薄膜制備技術(shù)的發(fā)展，研究新的具有較高SEY值的薄膜材料及其在電子倍增器中的應(yīng)用已成為熱點(diǎn)課題。國內(nèi)外科研人員在薄膜材料，如氧化鋁[1-3]、氧化鎂[4-7]、氧化鋁/氧化鎂[8-10]、金剛石[11-15]等方面已開展大量研究工作。在應(yīng)用方面，通常利用新的鍍膜技術(shù)在傳統(tǒng)電子倍增器表面生長具有高SEY值的薄膜材料來提升電子倍增器性能，如美國Arradiance公司最早利用原子層沉積(atomic layer deposition，ALD)技術(shù)改善了傳統(tǒng)MCP的增益和壽命[16]，澳大利亞ADAPTAS公司提出活性膜專利技術(shù)用于改進(jìn)DEM的性能；國內(nèi)中科院高能所[17-19]、中科院西光所[20]、北方夜視公司[21-22]、北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所[23]等單位在利用新型薄膜材料改進(jìn)電子倍增器性能方面均取得一些進(jìn)展。

本文主要介紹了中科院高能所在利用ALD技術(shù)改進(jìn)傳統(tǒng)電子倍增器性能方面的研究工作，首先介紹了課題組搭建的二次電子發(fā)射系數(shù)測試裝置原理以及電子倍增器性能測試裝置原理，在此基礎(chǔ)上，開展了新型薄膜材料及其在電子倍增器中的應(yīng)用研究工作。

1 測試裝置和原理

1.1 二次電子發(fā)射系數(shù)測試裝置

為了更充分收集二次電子，提出了一種球型收集極結(jié)構(gòu)，圖2為一種設(shè)計(jì)示意圖，該結(jié)構(gòu)具備兩層?xùn)啪W(wǎng)，這兩層?xùn)啪W(wǎng)與外殼之間相互絕緣，可以單獨(dú)施加不同的偏壓。

圖2 球型結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of spherical structure

測試系統(tǒng)配置了穩(wěn)定性良好的脈沖電子槍，一次電子束入射能量范圍為100eV～10keV，一次入射束流強(qiáng)度為nA～mA，具備XY偏轉(zhuǎn)功能，圖3為測試裝置原理示意圖。利用信號(hào)發(fā)生器產(chǎn)生5kHz的脈沖波，占空比可調(diào)，控制電子槍輸出一次電子脈沖，樣品表面產(chǎn)生二次電子，在球形收集極及樣品臺(tái)上感應(yīng)出脈沖信號(hào)，該信號(hào)經(jīng)跨阻放大器放大后，由示波器采集4路輸出波形，通過串口將數(shù)據(jù)傳輸給上位機(jī)，利用軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行實(shí)時(shí)顯示、計(jì)算、保存等。

圖3 測試設(shè)備原理示意圖Fig.3 Schematic diagram of test equipment

利用ALD技術(shù)制備的厚度較薄的氧化鋁樣品的二次電子測試波形如圖4所示，通常，有兩種SEY值的計(jì)算方法，第一種是電荷積分法，該方法可以減小噪聲對(duì)信號(hào)的影響；第二種是電流臺(tái)階測試法，該方法在波形平臺(tái)位置處計(jì)算SEY值。由于測試絕緣材料要求一次入射電子流強(qiáng)度很小，而噪聲容易對(duì)信號(hào)產(chǎn)生不利影響，因此，本文均采用電荷積分法計(jì)算SEY值。另外，為了解決表面帶電問題[24-25]，在測試過程中需要對(duì)絕緣樣品表面進(jìn)行中和處理[26]。

圖4 氧化鋁的測試波形及SEY計(jì)算方法Fig.4 Test waveform of alumina and SEY calculation method

1.2 電子倍增器性能測試裝置

電子倍增器的性能參數(shù)包括直流狀態(tài)下的增益、暗電流、體電阻等和脈沖計(jì)數(shù)狀態(tài)下的增益、暗計(jì)數(shù)率、分辨率、峰谷比、后脈沖率等。通常，利用穩(wěn)定的電子流(pA～nA量級(jí))照射電子倍增器(工作電壓可調(diào)節(jié))，測量出輸入電流和輸出電流，即可計(jì)算出直流狀態(tài)下的增益大小。這里重點(diǎn)介紹脈沖計(jì)數(shù)狀態(tài)下的測試原理[27]，以雙片微通道板組件為例，如圖5所示，信號(hào)發(fā)生器產(chǎn)生ns寬度的脈沖電壓，激發(fā)紫外發(fā)光二極管發(fā)射出脈沖光，其中心波長小于300nm。脈沖光經(jīng)過石英窗口法蘭照射到以石英玻璃為襯底的透射金陰極上，發(fā)生光電效應(yīng)，產(chǎn)生光電子。光電子在陰極和第一片微通道板(MCP-1)輸入面之間電場的加速下，入射到MCP-1的通道中產(chǎn)生二次電子，而后在其相應(yīng)的通道里進(jìn)行連續(xù)倍增，從其末端輸出大量電子，約為103～ 104個(gè)電子。這些電子在兩微通道板之間的間隙中擴(kuò)散后，覆蓋到第二片微通道板(MCP-2)輸入面的多個(gè)通道并進(jìn)行倍增。在MCP-2的通道末端輸出大量電子，由陽極接收。兩微通道板組件的整體增益可到106～ 107。陽極信號(hào)經(jīng)過電荷靈敏前置放大器后實(shí)現(xiàn)電荷量到電壓的轉(zhuǎn)變，再經(jīng)主放大器整形放大后，由多道分析器收集處理，通過電腦上軟件繪制出電荷譜；陽極信號(hào)也可以通過高帶寬高采樣率示波器進(jìn)行波形采樣，經(jīng)離線分析后，獲得電子倍增器的各種參數(shù)。

圖5 雙片微通道板脈沖性能測試示意圖Fig.5 Schematic diagram of pulse performance test of two MCPs

2 新型薄膜材料對(duì)傳統(tǒng)電子倍增器性能的改進(jìn)

2.1 新型薄膜材料的研究

氧化鋁作為一種穩(wěn)定的具有較高SEY值的材料，在電子倍增器領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用，本文以氧化鋁材料為基礎(chǔ)，研究了其SEY值和入射電子能量的關(guān)系，并通過元素?fù)诫s和表面修飾技術(shù)研究了復(fù)合材料的二次電子發(fā)射特性。

圖6為利用ALD技術(shù)制備的80個(gè)循環(huán)周期的氧化鋁薄膜的SEY值和入射電子能量的關(guān)系，圖中數(shù)據(jù)線是7次測試結(jié)果的平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差，最大標(biāo)準(zhǔn)偏差小于0.09。該樣品的SEY最大值為4.2，對(duì)應(yīng)的入射電子能量范圍為350eV。研究發(fā)現(xiàn)氧化鋁的SEY值、材料的微觀結(jié)構(gòu)與ALD工藝的循環(huán)周期數(shù)、反應(yīng)腔室溫度等有關(guān)[19]。

圖6 氧化鋁薄膜的SEY與入射電子能量的關(guān)系Fig.6 Relationship between SEY of alumina and incident electron energy

本文測試了不同摻雜比例下氧化鋁/氧化鋅(AZO)材料的SEY值，圖7(a)給出了AZO材料的SEY值和入射電子能量的關(guān)系，圖7(b)給出了在不同入射電子能量下，AZO材料的SEY值和摻雜比例的關(guān)系?？梢钥吹剑珹ZO材料的SEY大小分布基本位于純氧化鋁和純氧化鋅的SEY值之間。通過摻雜的方式未能顯著改善氧化鋁材料的二次電子發(fā)射特性，表明不能利用AZO材料既作為電阻層又作為二次電子發(fā)射層來制備新型通道式電子倍增器，這一結(jié)論和美國Argonne實(shí)驗(yàn)室的研究結(jié)果一致。

圖7 不同Zn含量摻雜下AZO材料的SEY值Fig.7 SEY values of AZO materials with different Zn doping

為了找到一種有效改善材料二次電子發(fā)射特性的制備方法，課題組基于材料的表面修飾內(nèi)在機(jī)理，進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)、鍍膜工藝摸索、二次電子發(fā)射特性測試等等，最終探索出一種新的薄膜材料制備工藝：在窄禁帶寬度材料上制備特定厚度的寬禁帶材料[28]，可以提高單一材料的二次電子發(fā)射系數(shù)。利用ALD技術(shù)分別在Si片和Si/Al2O3襯底上制備不同厚度的氧化鎂材料，其SEY值測試結(jié)果如圖8所示。結(jié)果表明利用ALD技術(shù)在氧化鋁上制備氧化鎂材料后，復(fù)合材料的SEY值大于氧化鎂本身的SEY值，同時(shí)，隨著MgO薄膜厚度減薄，這種二次電子發(fā)射能力的差異會(huì)增強(qiáng)。另外，改變鍍膜順序后未得到有益結(jié)果。

圖8 復(fù)合材料二次電子發(fā)射SEY測試結(jié)果Fig.8 SEY test results of secondary electron emission of composite materials

2.2 新型薄膜材料改進(jìn)MCP性能的研究

實(shí)驗(yàn)選取兩片MCP的參數(shù)如下：在真空中體電阻為110MΩ，外徑為32.8mm，通道直徑為10μm，相鄰?fù)ǖ赖闹行木嚯x為12μm，長徑比為48:1，斜切角為12°，兩片MCP的間隙為280μm。利用ALD技術(shù)在MCP表面及其通道內(nèi)生長一層高SEY值的薄膜材料后，測試鍍膜前后的性能變化情況，如圖9所示，其中標(biāo)‘before’數(shù)據(jù)為鍍膜前測試結(jié)果。結(jié)果顯示，相同工作電壓下(800V時(shí))，鍍膜后MCP組件的增益、單電子分辨率、峰谷比分別改善了約166%、17%和260%，說明高SEY值的薄膜材料有助于改善傳統(tǒng)MCP的性能。另外，測試電荷譜時(shí)，發(fā)現(xiàn)單電子峰后面較高增益位置處有一個(gè)“拖尾”峰，通過進(jìn)一步提高M(jìn)CP的開口面積比有望解決這一問題。

圖9 二次電子發(fā)射材料改善雙片MCP組件性能測試結(jié)果Fig.9 Test results of secondary electron emission materials improving the performance of MCP assembles

利用單片大長徑比MCP探測單電子信號(hào)，要求MCP具有較高的增益、良好的信噪比，采用長徑比80:1的單片MCP經(jīng)過ALD鍍膜后可以提高增益并且可以觀察到多光電子信號(hào)峰，如圖10所示。

圖10 單片MCP鍍膜前后的測試結(jié)果Fig.10 MCP test results before and after coating

若要進(jìn)一步提高信噪比、降低離子反饋的影響，可以采用單片彎曲通道的MCP實(shí)現(xiàn)更好的探測效果。

2.3 新型薄膜材料改進(jìn)CEM性能的研究

在CEM鍍膜研究中，為保證CEM表面能夠生長均勻的高SEY值材料，課題組依據(jù)ALD鍍膜原理進(jìn)行了多方面綜合考慮，如鍍膜工藝參數(shù)、CEM最高工作溫度、最高烘烤溫度、前驅(qū)源氣流分布、固定開孔位置等等，并根據(jù)CEM探測器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)加工了一種專用反應(yīng)腔，如圖11所示，實(shí)際鍍膜及測試結(jié)果表明，該反應(yīng)腔完全滿足使用需求。

圖11 專用反應(yīng)腔Fig.11 Dedicated reaction chamber

將新型高SEY值薄膜材料應(yīng)用于傳統(tǒng)CEM中，其性能參數(shù)如圖12所示。圖12(a)中給出了鍍膜前后CEM探測器脈沖增益測試數(shù)據(jù)，結(jié)果表明：鍍膜前工作電壓為2 700V增益才能達(dá)到1×108，而鍍膜后工作電壓為1 600V時(shí)即可達(dá)到相同增益(工作電壓降低了1 100V)，圖12(b)給出了鍍膜后CEM探測器的直流增益測試數(shù)據(jù)，工作電壓為1 300V以上時(shí)，增益超過了105。圖12(c)給出了鍍膜后 CEM探測器典型的暗計(jì)數(shù)率測試數(shù)據(jù)，在一定積分時(shí)間內(nèi)，暗計(jì)數(shù)率為0.003個(gè)/s，比鍍膜前略有增加。圖12(d)給出了鍍膜后 CEM探測器典型的單電子分辨率測試數(shù)據(jù)，在合適的入射電子能量下，分辨率可以達(dá)到26%(改善了42%)。圖12(e)和圖12(f)給出了鍍膜后CEM的累計(jì)拾取電荷量(壽命)測試數(shù)據(jù)，經(jīng)過133小時(shí)電子清刷后，累計(jì)拾取電荷量超過15.62 C，高于鍍膜前數(shù)值，此時(shí)仍未觀察到探測器增益出現(xiàn)明顯衰減。

圖12 鍍膜后CEM探測器性能測試結(jié)果Fig.12 Performance test results of CEM detectors after coating

3 結(jié)論和展望

本文利用ALD技術(shù)研制了新型薄膜材料，通過測試薄膜材料的二次電子發(fā)射特性參數(shù)，獲得了很好的測試結(jié)果。將新型薄膜材料成功應(yīng)用于MCP和CEM探測器中，顯著改善了探測器的性能，大幅度降低了探測器的工作電壓，本項(xiàng)目研究成果有望在高性能MCP-PMT、質(zhì)譜儀、真空紫外譜儀、空間探測器、微光夜視等探測與成像領(lǐng)域得到應(yīng)用。

若降低一次入射電流強(qiáng)度并改善中和方案，可以準(zhǔn)確測試評(píng)價(jià)厚絕緣材料(如金剛石、陶瓷等)的二次電子發(fā)射特性。將具有更高SEY值的薄膜材料應(yīng)用于電子倍增器，可進(jìn)一步提升其性能(增益、探測效率、壽命等等)，降低電子學(xué)設(shè)計(jì)難度，增加探測系統(tǒng)的可靠性。

隨著新技術(shù)的發(fā)展以及新的應(yīng)用需求驅(qū)動(dòng)，已涌現(xiàn)出多種電子倍增器制備工藝，如利用ALD技術(shù)在多孔硼硅玻璃陣列中生長電阻層和二次電子發(fā)射層研制出新型MCP[29-30]、基于光刻技術(shù)的硅MCP制備技術(shù)[31]、基于3D打印技術(shù)的新型MCP[32]、基于MEMS技術(shù)的透射式打拿極電子倍增器[33]、基于微球板技術(shù)的電子倍增器[34]等。

電子倍增器的發(fā)展源于對(duì)二次電子發(fā)射機(jī)理的認(rèn)知，兩者相輔相成，隨著材料制備技術(shù)、測試評(píng)價(jià)技術(shù)和理論研究的深入發(fā)展，電子倍增器的性能會(huì)逐步提升，在更多的領(lǐng)域中得到應(yīng)用。

致謝

感謝國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)：11975017，11675278, 11535014)和核探測與核電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)：SKLPDE-ZZ-202215)的資助。感謝華盛頓大學(xué)趙天池教授和高能所王佩良研究員在探測器原理與測試過程中給予的指導(dǎo)和幫助，感謝上海中醫(yī)藥大學(xué)楊玉真博士在課題組期間所作的工作和有益討論，感謝崔萬照、張娜、楊晶、吳勝利、翁明、曹猛、劉瑜東等各位老師在二次電子發(fā)射測試方面給予的幫助。