溫凱樂，劉術(shù)林，閆保軍，王玉漫，張斌婷，韋雯露，彭華興

(1.中國科學(xué)院高能物理研究所 核探測與核電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100049；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

0 引言

具有一定能量的粒子(如離子、光子和繆子等)轟擊材料表面時，從材料表面發(fā)射出電子，稱為次級電子發(fā)射現(xiàn)象。當(dāng)入射粒子為電子時，通常，將這一過程稱為二次電子發(fā)射現(xiàn)象。

二次電子產(chǎn)額(Secondary electron yield，SEY)定義為出射的電子數(shù)量與入射的電子數(shù)量的比值，不同研究領(lǐng)域?qū)Σ牧系腟EY值要求不同。空間站表面的微放電效應(yīng)、大型粒子加速器真空管道內(nèi)部的電子云效應(yīng)以及大功率微波真空部件的電擊穿效應(yīng)等，這些領(lǐng)域要求材料的SEY值越小越好[1-4]；在基于二次電子發(fā)射原理的電子倍增器研究領(lǐng)域，通常希望材料擁有足夠大的SEY值[5-7]；隨著大型中微子實(shí)驗(yàn)對探測器件的要求越來越高，深入研究具有較高SEY值的材料成為熱點(diǎn)課題。

為了準(zhǔn)確測試評價材料的SEY值，國內(nèi)外很多單位研制了基于不同結(jié)構(gòu)和測試原理的SEY測試設(shè)備。美國猶他大學(xué)搭建了可裝載11個樣品具有半球形結(jié)構(gòu)的測試設(shè)備[8]，普林斯頓大學(xué)等離子物理實(shí)驗(yàn)室研制了樣品臺和法拉第杯旋轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)的測試設(shè)備[9]；中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)[10]、西安交通大學(xué)[11]、中國空間技術(shù)研究院西安分院[12-13]、中國科學(xué)院大學(xué)[3,5]、電子科技大學(xué)[14]等單位均搭建了具有各自特色的SEY測試設(shè)備。

本文在借鑒現(xiàn)有SEY測試設(shè)備優(yōu)點(diǎn)的基礎(chǔ)上，研制了收集極為球形結(jié)構(gòu)的測量裝置。選取球形結(jié)構(gòu)作為收集極的原因如下：1)球形結(jié)構(gòu)有利于二次電子的充分收集，并提高測量精度；2)當(dāng)一次電子入射角度較大時，球形結(jié)構(gòu)仍可以實(shí)現(xiàn)二次電子的有效收集；3)在球心位置測試樣品的二次電子能譜時，可以改善測試精度。

通常，絕緣材料具有較高的SEY值，在測試絕緣材料過程中材料表面會帶有正電荷，導(dǎo)致SEY值迅速減小，最終入射到材料表面的電子數(shù)量和從材料表面出射的電子數(shù)量相等，SEY值為1。為了減小表面電荷的影響，準(zhǔn)確測試SEY值，在測量過程中需要對材料表面進(jìn)行中和處理。本文采用一把電子槍，既作為測試用電子槍也作為中和用電子槍，提出一種新的中和方法[15]，可以有效消除絕緣材料表面積累的正電荷，同時，中和劑量易于控制。

1 測量裝置的結(jié)構(gòu)

圖1為本文研制的SEY測量裝置，包括真空機(jī)組，脈沖電子槍，真空腔體，樣品臺移動旋轉(zhuǎn)控制系統(tǒng)，電子學(xué)信號處理系統(tǒng)5部分[16]。

圖1 研制的SEY測量裝置Fig.1 The developed SEY testsystem

1.1 真空機(jī)組

在測量SEY值時，要求樣品所處環(huán)境的真空度優(yōu)于5×10-5Pa，為了滿足測試過程對真空環(huán)境的需求，真空機(jī)組采用機(jī)械油泵作為前級泵，分子泵作為主泵，樣品所處環(huán)境的真空度可以達(dá)到10-6Pa量級，極限真空度可以達(dá)到10-7Pa量級。為了解決機(jī)械泵的返油問題，在機(jī)械泵和分子泵管道之間增加了高效分子篩裝置。

1.2 脈沖電子槍

測量裝置采用美國Kimball Physics公司生產(chǎn)的脈沖電子槍，型號為3101D，出射能量范圍從100eV～10keV，脈沖寬度在2～200μs之間連續(xù)可調(diào)，控制頻率為5kHz。該電子槍具有聚焦和偏轉(zhuǎn)功能，聚焦功能可以控制電子束斑直徑在2mm以內(nèi)，偏轉(zhuǎn)功能可以在一定范圍內(nèi)調(diào)節(jié)束斑位置。

1.3 真空腔體

真空腔體包括測試腔體和樣品處理腔體。

測試腔體內(nèi)部含有球殼形狀的4層結(jié)構(gòu)，從外到內(nèi)分別為信號屏蔽層、信號收集極、外層?xùn)啪W(wǎng)和內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)，這4層結(jié)構(gòu)球心位置相同。信號屏蔽層與信號收集極由高電導(dǎo)率的無氧銅材料制作而成，為了直接觀察到測試腔體內(nèi)部，這兩層球殼上半球中心軸線偏離45°位置處設(shè)置觀察窗，觀察窗表面中心垂線的延長線經(jīng)過球心位置，為了不影響球形內(nèi)部電場，觀察窗上覆蓋ITO導(dǎo)電玻璃。外層?xùn)啪W(wǎng)和內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)材料為高透過率的銅網(wǎng)，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)接地，外層?xùn)啪W(wǎng)施加不同的電壓，可以測量二次電子的出射能量(詳見2.2節(jié))。脈沖電子槍產(chǎn)生的電子束和樣品臺分別通過4層球形結(jié)構(gòu)上方和下方的窗口進(jìn)入球形結(jié)構(gòu)內(nèi)部。

樣品處理腔體有一個快開門觀察窗，可以手動放入樣品；利用磁流體控制機(jī)械爪可以移動樣品到烘烤燈附近，進(jìn)行烘烤除氣處理，烘烤溫度為180°C(最高不超過250°C)，時間為60min。

1.4 樣品臺移動旋轉(zhuǎn)控制機(jī)構(gòu)

通過高精度中空直線導(dǎo)入器可以控制樣品臺上下移動，移動距離為350mm，精度優(yōu)于1mm；通過電機(jī)驅(qū)動直線導(dǎo)入器可以控制樣品臺旋轉(zhuǎn)，旋轉(zhuǎn)角度為0°～85°，通過電機(jī)模塊控制樣品臺的移動和旋轉(zhuǎn)，模塊通過R232串行數(shù)據(jù)接口連接上位機(jī)，可以通過軟件進(jìn)行自動控制。

1.5 電子學(xué)信號處理系統(tǒng)

根據(jù)跨阻放大器設(shè)計(jì)原理以及二次電子信號特點(diǎn)，選取低輸入偏置電流、高壓擺率、低輸入噪聲運(yùn)放芯片，研制出一款高性能電流電壓放大器，其電流電壓增益可達(dá)500kV/A，測量二次電子脈沖信號最小寬度為4μs，最小電流范圍為10～50nA。

2 SEY測試原理

通過信號發(fā)生器輸出一定頻率和占空比的脈沖波信號控制脈沖電子槍產(chǎn)生電子束流作為入射電子，入射電子轟擊球心位置上的樣品，樣品表面發(fā)射出二次電子被內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和球形收集極收集，獲得樣品的二次電子脈沖信號，該信號被跨阻放大器轉(zhuǎn)化為電壓信號后被示波器采集，上位機(jī)通過R232接口讀取示波器波形數(shù)據(jù)。通常，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)和樣品臺接地，在內(nèi)部產(chǎn)生屏蔽區(qū)域，降低外部電場的干擾；收集極接+50V的電壓，保證低能二次電子被充分收集。

2.1 SEY值計(jì)算公式

樣品表面產(chǎn)生的二次電子穿過內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)和外層?xùn)啪W(wǎng)后到達(dá)收集極，分別測量內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和收集極上的二次電流信號，這3部分電流之和為總的二次電子電流，即Ise=Iinnergrid+Ioutergrid+Icollector。

根據(jù)電荷守恒原理，脈沖電子槍產(chǎn)生的入射電流全部被內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)、收集極和樣品臺收集。因此，脈沖電子槍產(chǎn)生的一次電子電流Ipe=Iinnergrid+Ioutergrid+Icollector+Isample stage，可知SEY值計(jì)算公式為：

(1)

2.2 二次電子出射能譜測試分析

內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)接地、改變外層?xùn)啪W(wǎng)上的電壓，可以對待測樣品產(chǎn)生的具有不同能量的二次電子進(jìn)行篩選。為了提高二次電子能譜測試精度，需要將待測樣品放置在兩層?xùn)啪W(wǎng)之間電場線延長線的交點(diǎn)位置處，即球形收集極的球心位置。一般，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)接地，收集極上接+50V，外層?xùn)啪W(wǎng)電壓為U(U<0V)，由可程控精密電壓源提供，兩層?xùn)啪W(wǎng)之間的電場方向沿球形直徑方向，出射二次電子能量的徑向分量大于eU時才能穿過外層?xùn)啪W(wǎng)到達(dá)收集極，公式如下：

(2)

E為二次電子能量，Er為二次電子能量的徑向分量，θ為二次電子的運(yùn)動方向與徑向的夾角，Icollector(U)、Iinnergrid(U)、Ioutergrid(U)、Isample stage(U)為外層?xùn)啪W(wǎng)上電壓為U時，分別在收集極、內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和樣品臺上測量的平均電流。δ(Er)為出射二次電子能量的徑向分量高于Er時的SEY值。

由于待測樣品位于球心位置，出射的二次電子運(yùn)動方向與徑向一致，根據(jù)式(2)可知，

(3)

δ(E)為二次電子能量高于E時的SEY值。

改變外層?xùn)啪W(wǎng)上的電壓，可以計(jì)算得到二次電子的積分能譜，將δ(E)值的相鄰項(xiàng)求差分，計(jì)算出二次電子出射能譜，即：

(4)

其中(Ek+1-Ek)的值越小，越接近于真實(shí)的二次電子出射能譜。

上述分析過程表明，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和收集極全部設(shè)計(jì)成球殼形狀，有利于測試二次電子能譜。

2.3 樣品表面電荷中和方案

測量絕緣樣品的SEY值時，由于絕緣樣品具有較高的體電阻率，當(dāng)其表面發(fā)射出電子后，材料體內(nèi)的電子來不及補(bǔ)充表面缺失的電子，造成電子發(fā)射區(qū)域電位上升呈正電勢，將影響SEY值的測量。

因此，需要在測試過程中對絕緣樣品表面電荷進(jìn)行中和，確保入射電子束每次轟擊樣品表面時，樣品表面電位始終穩(wěn)定。圖2為本文提出的一種表面電荷中和方案，不銹鋼樣品臺接地，樣品臺的一半?yún)^(qū)域放置待測樣品；測試時，脈沖電子槍產(chǎn)生電子束轟擊絕緣樣品表面，在轟擊位置產(chǎn)生正電荷區(qū)；中和時，通過電子槍的偏轉(zhuǎn)功能，改變電子束方向，使其轟擊在樣品附近的樣品臺空白區(qū)域，此處會產(chǎn)生大量二次電子，這些具有較低能量的二次電子被樣品表面正電荷區(qū)電場吸引，與正電荷區(qū)發(fā)生電荷中和，使得樣品表面電位恢復(fù)至原始狀態(tài)。

圖2 表面電荷中和方案Fig.2 Surface charge neutralization method

傳統(tǒng)中和方法往往使用低能電子束直接轟擊樣品表面正電荷區(qū)域進(jìn)行中和[17-18]，可能存在中和劑量不足導(dǎo)致樣品表面殘留正電荷或中和過量導(dǎo)致樣品表面帶負(fù)電荷的問題。本文提出的中和方法，控制中和劑量的方式比較簡單，中和時，當(dāng)轟擊樣品臺空白區(qū)域的電子束流足夠強(qiáng)時，樣品表面正電荷區(qū)域被中和后，不會再吸引樣品臺產(chǎn)生的低能二次電子，不存在過量中和的問題。

3 二次電子脈沖信號分析

3.1 二次電子脈沖波形分析

圖3為SEY值大于1時測得的二次電子脈沖波形?？缱璺糯笃髦羞\(yùn)放的反相信號輸入端接二次電子信號，當(dāng)二次電子信號為負(fù)電流時，測得脈沖波形為正脈沖，此時為電子流入狀態(tài)。由圖3(a)，圖3(b)，圖3(c)可知，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和收集極上脈沖形狀均為正脈沖，表明二次電子流入這3層結(jié)構(gòu)中。鑒于內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)和外層?xùn)啪W(wǎng)均為高透過率的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，收集二次電子數(shù)量很小，因此，收集極上的脈沖信號幅度最大；另外，內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)具有一定的遮擋效應(yīng)，其上收集的二次電子數(shù)量高于外層?xùn)啪W(wǎng)，所以，外層?xùn)啪W(wǎng)上的脈沖信號幅度最小。考慮到SEY值大于1，說明樣品臺產(chǎn)生的二次電子數(shù)量大于接收到的一次電子數(shù)量，表明樣品臺為電子流出狀態(tài)，樣品臺上的脈沖信號為負(fù)脈沖，如圖3(d)所示。

圖3 二次電子脈沖波形Fig.3 Typical secondary electron pulse waveform

測試過程中，觀察到內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和收集極上的二次電子脈沖波形均偏離標(biāo)準(zhǔn)脈沖波形。這是由于內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和收集極三者之間相互構(gòu)成電容造成的，當(dāng)收集極脈沖信號出現(xiàn)時，會在內(nèi)層和外層?xùn)啪W(wǎng)上感應(yīng)出較強(qiáng)的信號，造成這兩層?xùn)啪W(wǎng)上脈沖信號的前沿和后沿存在明顯的尖峰；另外，收集極上脈沖波形的前沿和后沿還和RC時間常數(shù)有關(guān)。感應(yīng)信號對二次電子脈沖波形的影響也同跨阻放大器的性能有關(guān)，應(yīng)選取合適的運(yùn)放及外圍電路。利用電路仿真可以對圖3中結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，圖4為采用電路仿真模型，在兩個放大器輸入端分別流過幅值為-1 000nA和-100nA的脈寬為10μs，前后沿都為500ns的電流，放大器之間并聯(lián)一個0.3nF的電容。

圖4 電路仿真模型Fig.4 Circuit simulation model

圖5為仿真和實(shí)驗(yàn)測試脈沖波形的對比結(jié)果，通過電路仿真給出了和真實(shí)情況接近的脈沖信號波形。利用電容表對收集極和柵網(wǎng)構(gòu)成的電容結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試，其電容值小于1nF，和仿真時采用的電容值一致。

圖5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與仿真結(jié)果對比Fig.5 Comparison of experimental and simulation results

3.2 二次電子電流的計(jì)算方法

圖6為收集極上的二次電子脈沖波形，將波形在整個時間軸上進(jìn)行積分，計(jì)算出電荷量Q，對波形前20μs的基線部分求平均后再乘以波形時間長度，可以計(jì)算出基線部分的電荷量Qbase，總電荷量Qcollector=Q-Qbase，已知脈沖電子槍產(chǎn)生電子束寬度為t，可以計(jì)算出平均電流Icollector，同樣的方法可以求出內(nèi)層?xùn)啪W(wǎng)、外層?xùn)啪W(wǎng)和樣品臺測得的脈沖電流值，帶入式(1)，可以計(jì)算出SEY值。

圖6 收集極上的二次電子脈沖波形Fig.6 Secondary electron pulse waveform on collector

4 SEY值測試結(jié)果分析和討論

4.1 Cu材料測試結(jié)果

圖7為Cu材料的SEY值和入射電子能量的關(guān)系，每條數(shù)據(jù)線是連續(xù)測量3次后取平均值，其標(biāo)準(zhǔn)偏差小于0.055。結(jié)果表明，隨著入射電子能量的增加，SEY值迅速升高到最大值后再逐漸降低，與理論一致[19-22]。其中上方曲線測試Cu材料前未烘烤除氣，測得的SEY值較高，下方曲線為烘烤除氣一個小時后測得的SEY值，測試結(jié)果存在明顯差異，說明樣品測試前應(yīng)進(jìn)行烘烤除氣。

圖7 Cu材料的SEY值和入射電子能量的關(guān)系Fig.7 The relationship between the SEY value of Cu and the energy of incident electrons

不考慮烘烤除氣時，將Cu材料重復(fù)測試2次，在大氣中存放7天后，再進(jìn)行第3次測試，3次測試結(jié)果如圖8所示，3次測試數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于0.055，說明測試系統(tǒng)的穩(wěn)定性和可重復(fù)性良好。

圖8 Cu樣品SEY值3次測試結(jié)果比較Fig.8 Comparison of three SEY test results for Cu samples

調(diào)節(jié)入射電子能量為300eV，改變?nèi)肷潆娮咏嵌群鬁y試Cu材料的SEY值，見圖9，由理論公式δ(θ)=δ(0)·ec(1-cos θ)進(jìn)行擬合[23]，計(jì)算表明理論值與實(shí)驗(yàn)值擬合度很高，R2=0.998 64。

圖9 不同入射電子角度下Cu的SEY值Fig.9 SEY of Cu under different incident electron angles

固定入射電子能量為500eV，Cu材料的二次電子能譜如圖10(a)所示，出射二次電子的能量集中在10eV以內(nèi)。圖10(b)為對應(yīng)的積分能譜，當(dāng)入射電子能量為500eV時，SEY值接近零，因此，二次電子最大能量和入射電子能量一致，同理論相符[23-24]。

圖10 Cu材料的二次電子能譜測量Fig.10 Secondary electron spectrum measurement of Cu

4.2 Al2O3薄膜材料測試結(jié)果

利用原子層沉積技術(shù)在硅片上分別制備厚度為4nm、10nm和12.5nm的Al2O3薄膜材料。不考慮電荷中和時，測量10nm厚度的Al2O3薄膜材料的SEY值和入射電子能量的關(guān)系，如圖11所示。結(jié)果表明，測試過程中樣品表面已經(jīng)出現(xiàn)電荷積累，造成SEY值隨著測試次數(shù)的增加而逐漸降低。

圖11 未中和時Al2O3薄膜材料的SEY值Fig.11 Measurement results of insulating samples without neutralization

考慮電荷中和時，測試不同厚度Al2O3薄膜材料的SEY值，如圖12所示，圖中測試數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于0.126。當(dāng)入射電子能量小于300eV，3個樣品的測得的SEY值重合，表明入射電子穿透深度小于4nm。入射電子能量增大后，電子的穿透深度也變大，在入射電子能量大于300eV時，3個樣品的SEY值不一致，此時，4nm厚度樣品的SEY值小于10nm和12.5nm厚度的樣品，而10nm和12.5nm厚度的樣品的SEY值比較接近，可能和此時的入射電子穿透深度范圍在4nm和10nm之間有關(guān)。

圖12 不同厚度Al2O3薄膜材料的SEY值Fig.12 SEY of alumina with different thicknesses

在入射電子能量為125eV時，測試了厚度為16nm的Al2O3薄膜材料的二次電子出射能譜，圖13(a)為二次電子能譜圖，大部分出射電子能量小于20eV，圖13(b)為對應(yīng)的積分能譜，發(fā)現(xiàn)入射電子能量超過130eV時，SEY值迅速減小為零，根據(jù)理論預(yù)期，應(yīng)該在入射電子能量為125eV處SEY值下降至零，導(dǎo)致這一微小偏差的原因可能和給外層?xùn)啪W(wǎng)施加偏壓的電壓源的穩(wěn)定性以及兩層?xùn)啪W(wǎng)的加工精度有關(guān)。

圖13 Al2O3薄膜材料的二次電子能譜測試Fig.13 Secondary electron spectrum test of alumina

5 結(jié)論

為了精確測量金屬、半導(dǎo)體和厚度較薄的絕緣材料的SEY值和二次電子能譜，本文研制了一臺測量裝置。該裝置采用球形結(jié)構(gòu)，具有以下3個優(yōu)點(diǎn)：1)球形結(jié)構(gòu)可以充分收集二次電子，有利于提高測試結(jié)果的精度；2)在較大入射電子角度下測試樣品的SEY值時，球形結(jié)構(gòu)可以充分收集二次電子；3)測量二次電子出射能譜時，樣品位于球心位置處，可以提高測試精度。

本文針對絕緣樣品表面容易出現(xiàn)電荷積累的問題，提出了一種新的電荷中和方案，既達(dá)到了完全中和絕緣樣品表面正電荷的目的，又避免了中和劑量難以控制的問題。

利用該裝置測量了Cu材料和Al2O3薄膜材料在不同入射電子能量和角度下的SEY值和二次電子能譜。結(jié)果表明，在不同入射電子能量下，測試兩種材料SEY值的標(biāo)準(zhǔn)偏差分別小于0.055和0.126。測量Cu樣品的SEY值與理論模型一致，擬合結(jié)果的R2為0.998 64。Cu材料的二次電子的出射能量主要集中在10eV以下，Al2O3薄膜材料的二次電子出射能量主要集中在20eV以下，出射的二次電子最大能量和入射電子能量一致，符合相關(guān)理論預(yù)期。

本文未考慮地磁場對低能電子的影響、一次入射電子束功率密度對SEY值的影響以及一次入射電子進(jìn)入絕緣樣品內(nèi)部深處造成內(nèi)部帶電的復(fù)雜情況等，這些問題有待于進(jìn)一步深入研究。

致謝

感謝國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目批準(zhǔn)號：11975017，11535014，11675278)和核探測與核電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(項(xiàng)目批準(zhǔn)號：SKLPDE-ZZ-202215)的資助。感謝大連齊維科技發(fā)展有限公司在設(shè)備加工等方面給予的支持。感謝趙天池教授和王佩良研究員在設(shè)備研制、調(diào)試過程中給予的指導(dǎo)和幫助。感謝崔萬照、吳勝利、翁明、曹猛、劉瑜東等老師在設(shè)備研制過程中給予的幫助。