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B摻雜介孔C/SiO2復(fù)合材料的自組裝法合成及其CO2吸附性能

2022-09-20 02:06金效齊葛金龍張麗園熊明文孟曉林
關(guān)鍵詞:介孔等溫紅外

金效齊, 葛金龍, 張麗園, 熊明文, 吳 中, 孟曉林

(蚌埠學(xué)院材料與化學(xué)工程學(xué)院/安徽省硅基新材料工程實(shí)驗(yàn)室, 蚌埠 233000)

二氧化碳(CO2)是最重要的“溫室氣體”之一,它主要由發(fā)電廠燃燒、冶金、水泥、化工生產(chǎn)和人類活動(dòng)所產(chǎn)生,二氧化碳的排放造成了諸多負(fù)面影響,如氣候變暖、冰川融化、海平面上升,威脅著人類的生存環(huán)境。為了解決這個(gè)問題,人們探究了各種CO2捕獲、存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)化技術(shù)[1],其中CO2捕獲技術(shù)主要包括液態(tài)胺吸收、固體吸附、膜吸收等技術(shù)[1-3]。固體吸附技術(shù)因具有經(jīng)濟(jì)環(huán)保、高效節(jié)能、操作方便等優(yōu)點(diǎn),已成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。

近些年,國內(nèi)外研究小組通過不同策略設(shè)計(jì)合成了用于捕獲和存儲(chǔ)CO2、具有新型孔隙結(jié)構(gòu)的固體吸附劑,其中包括多孔碳、多孔二氧化硅、沸石、金屬氧化物、金屬有機(jī)框架(MOF)和共價(jià)有機(jī)框架(COF)[4-9],這些研究表明,吸附過程可以通過調(diào)整孔的結(jié)構(gòu)來控制,同時(shí),改變這些孔材料的表面性質(zhì)可以提高吸附效率和選擇性。最新研究表明,介孔碳/二氧化硅(C/SiO2)復(fù)合材料具有其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),該復(fù)合材料兼具了這2種材料的優(yōu)點(diǎn),既具有碳材料的優(yōu)良性質(zhì)(高的比表面積、大的孔容積、穩(wěn)定的化學(xué)/熱學(xué)性質(zhì)、良好的導(dǎo)電性),同時(shí)也具有SiO2的易功能化和良好的機(jī)械性能,這種新型介孔C/SiO2復(fù)合材料在吸附和催化領(lǐng)域具有較好的應(yīng)用前景。目前人們主要采用微波法和溶劑誘導(dǎo)揮發(fā)自組裝法[10-11]制備介孔C/SiO2復(fù)合材料,然而,這些方法主要的缺點(diǎn)是合成工藝繁瑣、耗能高,同時(shí)消耗大量的溶劑,生產(chǎn)工藝不符合“綠色化學(xué)”理念。

為了解決上述問題,發(fā)展一種簡單的綠色合成路線十分必要。在傳統(tǒng)的St?ber溶膠-凝膠法基礎(chǔ)上,采用無機(jī)-有機(jī)相自組裝法,通過碳化工藝便可以獲得介孔C/SiO2復(fù)合材料,該制備工藝與傳統(tǒng)方法相比具有工藝簡單和易操作等優(yōu)點(diǎn)。該方法可以使用離子型表面活性劑、非離子型表面活性劑為模板劑(CTAB和F127),以酚醛樹脂為碳源,以正硅酸乙酯為硅源,利用酚醛樹脂和正硅酸乙酯具有水解和縮聚速度相匹配的特點(diǎn),同時(shí),無機(jī)SiO2前驅(qū)相和有機(jī)酚醛樹脂相通過與表面活性劑之間形成氫鍵或靜電作用共同完成協(xié)同自組裝過程,從而獲得均勻性較好的介孔C/SiO2復(fù)合材料。ZHU等[12]利用一步自組裝法,以陽離子表面活性劑為模板劑,在堿性條件下,通過調(diào)節(jié)正硅酸乙酯和酚醛樹脂的水解-縮聚速度,獲得不同形貌的C/SiO2復(fù)合材料。將該材料負(fù)載離子液體催化劑后,該催化劑表現(xiàn)出較好的CO2環(huán)加成催化效果。另外,通過對(duì)碳材料表面進(jìn)行修飾,引入雜原子(N、B、P和S等)可以使碳材料表面離域π鍵失去平衡,從而產(chǎn)生極性位點(diǎn),改變碳材料的表面性質(zhì),其中B原子與C原子尺寸相近且比C原子少1個(gè)電子,因此B原子可以替換石墨烯中的C原子,從而產(chǎn)生正電位[13],B摻雜的碳材料在電化學(xué)儲(chǔ)能和超級(jí)電容器等領(lǐng)域有較大的應(yīng)用潛力。近期,LI等[14]制備了一種B摻雜的有序介孔碳材料,該材料具有高的比表面積、大的孔容積,同時(shí)摻雜B原子被引入碳材料晶格,表現(xiàn)出較好的CO2吸附性能。上述研究表明,B原子摻雜后的C/SiO2復(fù)合材料在CO2吸附和轉(zhuǎn)化方面有較大的應(yīng)用前景。然而,B摻雜的C/SiO2材料的研究報(bào)道較少,尤其將其應(yīng)用在二氧化碳吸附領(lǐng)域還需要進(jìn)一步研究。因此,本文在前人研究基礎(chǔ)上,以F127為模板劑,以酚醛樹脂為碳源,以正硅酸乙酯為硅源,以硼酸三異丙酯為硼源,在酸催化劑作用下,通過溶膠-凝膠法結(jié)合協(xié)同自組裝法制備了具有B摻雜的介孔球形C/SiO2復(fù)合材料。采用X-射線衍射技術(shù)、掃描電鏡、透射電鏡、N2吸附-脫附、紅外光譜、原位紅外漫反射和拉曼光譜等技術(shù)手段,對(duì)B摻雜的介孔C/SiO2復(fù)合材料的組織結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析,同時(shí)在273 K下研究該復(fù)合材料對(duì)CO2的吸附性能,采用不同的吸附等溫模型探究CO2在B摻雜介孔C/SiO2復(fù)合材料的吸附過程。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要試劑與儀器

主要試劑:嵌段共聚物 Pluronic F127(PEO106- PPO70-PEO106,Mw=12 600)購于 Sigma-Aldrich 公司;甲醛(體積分?jǐn)?shù)37%)、間苯二酚(分析純)、正硅酸乙酯(分析純)購于國藥集團(tuán)有限公司;硼酸異丙酯(分析純)購于阿拉丁試劑有限公司;鹽酸(37%)購于北京化工有限公司;高純CO2(純度99.99%)、高純氦氣(He,純度99.99%)和高純氮?dú)?N2,純度99.99%)購于蚌埠市聯(lián)華氣體有限公司;實(shí)驗(yàn)用水為去離子水。

主要儀器:X射線衍射儀(XRD,Rigaku,smartLabSE,日本理學(xué))、掃描電子顯微鏡(SEM,Zeiss Sigma,德國蔡司)、透射電子顯微鏡(TEM,JEOL JEM 2100F,日本JEOL)、紅外光譜儀(Nicolet iS10,美國賽默飛世爾和DRIFTS,Vertex 80v,美國布魯克公司)、拉曼光譜儀(LabRAM HR Evolution,法國Horiba Scientific)、N2吸附-脫附分析儀(TriStarll 3020,美國麥克默瑞提克),其余常用設(shè)備略。

1.2 B摻雜介孔C/SiO2復(fù)合材料的制備

B摻雜介孔C/SiO2復(fù)合材料采用溶膠-凝膠法結(jié)合協(xié)同自組裝法制備。制備過程:向容積為100 mL的三口燒瓶中加入20 mL去離子水和20 mL乙醇,攪拌下加入3.3 g間苯二酚直至溶解,加入4.0 g的F127直至溶解,逐滴加入4 mmol濃鹽酸和適量的硼酸三異丙酯,室溫下磁力攪拌1 h,再逐滴加入6.0 mL甲醛溶液,在室溫下攪拌1 h;將5.0 mL正硅酸乙酯逐滴加入上述溶膠溶液中,繼續(xù)攪拌1 h,將上述混合溶液移入反應(yīng)釜中,恒溫100 ℃水熱反應(yīng)1 d,對(duì)所得固體采用抽濾、洗滌至濾液呈中性,放入烘箱于100 ℃下干燥12 h。經(jīng)過研磨后,將紅棕色固體置于管式爐中700 ℃下碳化3 h,獲得黑色固體粉末,即B摻雜的BC/SiO2復(fù)合材料。不同硼和碳的投料比獲得的樣品命名為“BC/SiO2-x”,x為B與C物質(zhì)的量之比,例如:BC/SiO2-0.025,BC/SiO2-0.050,BC/SiO2-0.075??瞻讟悠稢/SiO2為未摻雜硼元素的樣品,制備過程與上述步驟相同。

1.3 CO2吸附實(shí)驗(yàn)

BC/SiO2-x和C/SiO2復(fù)合材料的CO2吸附實(shí)驗(yàn),通過麥克默瑞提克TriStarll 3020吸附儀測定,壓力范圍在0~100 kPa,溫度在273 K獲得純CO2吸附等溫曲線,測試前樣品在130 ℃氦氣氣氛下脫氣8 h。

1.4 材料表征和性能測試

采用X射線衍射儀對(duì)材料物相進(jìn)行XRD表征,Cu Kα輻射(λ=0.154 nm),小角掃描角度范圍為1°~10°,廣角掃描范圍10°~80°。

采用掃描電子顯微鏡拍攝材料的微觀形貌SEM圖,樣品在測量之前經(jīng)過研磨,超聲處理,加速電壓為3.00 kV,工作距離為7.0 mm。采用透射電子顯微鏡拍攝材料的TEM圖,工作時(shí)的加速電壓為200 kV,點(diǎn)分辨率為0.23 nm。

采用壓片法測試材料的傅里葉變換紅外(FTIR)光譜,波數(shù)范圍4 000~400 cm-1,掃描次數(shù)為32次。采用原位紅外漫反射紅外光譜儀測試樣品的光譜性質(zhì),選擇MCT型檢測器和Harrick原位池,在裝樣之后,原位池先升溫至200 ℃,使用高純氬氣吹掃表面凈化1 h,凈化后使原位池降溫至25 ℃,通入CO2氣體吸附60 min,然后切換高純氬氣將管路中殘留的CO2吹掃干凈,然后對(duì)吸附CO2后的樣品進(jìn)行原位紅外漫反射測試。采用拉曼光譜儀測試材料的Raman光譜,入射波長為532.05 nm。

采用多通道全自動(dòng)比表面積和孔隙分析儀對(duì)樣品進(jìn)行N2吸附-脫附分析,比表面積測試范圍≥0.01 m2/g,分析前先稱取 100 mg 左右的樣品并放入樣品管中,在氮?dú)鈿夥罩?30 ℃下預(yù)處理8 h后,在液氮環(huán)境中測定樣品的N2吸脫附曲線,采用BET模型和BJH模型(N2吸附曲線)獲得樣品的比表面積、孔徑分布和孔容積。

1.5 吸附等溫模型

1.5.1 Langmuir等溫吸附模型 Langmuir等溫吸附模型[15]適用于吸附質(zhì)在吸附劑上的單層吸附,模型方程如下:

(1)

其中,q和qm分別為一定溫度、壓力下的平衡吸附量和飽和吸附量(mmol/g);p為吸附壓力(kPa);KL為Langmuir吸附平衡常數(shù)(K/Pa)。

1.5.2 Freundlich等溫吸附模型 Freundlich等溫吸附模型[16]適用于表面不均勻的吸附劑上的吸附,模型方程如下:

(2)

KF為與鍵能有關(guān)的系統(tǒng)常數(shù)(mmol·g-1·kPa-1/n),表示單位平衡濃度時(shí)的吸附量;1/n為吸附質(zhì)在不均勻吸附劑表面的吸附強(qiáng)度,1/n接近0時(shí)表示表面的異構(gòu)性強(qiáng);1/n<1時(shí)表示接近Langmuir等溫吸附;1/n>1時(shí)表示存在協(xié)同吸附作用。

1.5.3 DSL吸附等溫模型 吸附劑對(duì)吸附質(zhì)存在2種不同特性的吸附位點(diǎn)時(shí),符合DSL模型[17],模型方程如下:

(3)

其中,qm,1和qm,2分別表示不同位點(diǎn)的飽和吸附量(mmol/g),b1和b2分別表示吸附在不同位點(diǎn)的平衡吸附常數(shù)(K/Pa)。

2 結(jié)果與討論

2.1 物相與形貌結(jié)構(gòu)表征

2.1.1 X-射線衍射分析 圖1為BC/SiO2-x和C/SiO2系列樣品在小角度范圍的XRD圖譜,所有樣品均未出現(xiàn)明顯的衍射峰,說明獲得的樣品孔結(jié)構(gòu)均呈無序狀態(tài)。隨著硼摻雜量的增加,這種無序性并沒有發(fā)生改變,說明硼的摻雜量對(duì)介孔結(jié)構(gòu)的有序性未產(chǎn)生影響。

圖1 不同樣品的XRD圖譜

圖1插圖為樣品BC/SiO2-0.050的XRD圖譜,B摻雜介孔BC/SiO2在2θ=23°出現(xiàn)1個(gè)較寬的衍射峰,該峰歸屬于無定型SiO2衍射峰,同時(shí)非石墨化碳的特征衍射峰也在23°左右[18]并與SiO2的衍射峰重合;另外,在43°左右出現(xiàn)的弱衍射峰歸屬于石墨化碳的特征衍射峰[19],該結(jié)果說明成功合成BC/SiO2復(fù)合材料。

2.1.2 N2吸附-脫附分析 圖2為BC/SiO2-x和C/SiO2樣品的N2吸附-脫附曲線,具體結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示。從圖2A中可以看出,所有樣品的N2吸附-脫附曲線均屬于Ⅳ型,在相對(duì)壓力0.4~0.7之間出現(xiàn)1個(gè)明顯的滯后環(huán),說明所有樣品均具有典型的介孔結(jié)構(gòu)[12]。未摻雜B原子的樣品C/SiO2比表面積和孔容積分別為393 m2/g和0.178 cm3/g,而對(duì)于BC/SiO2-0.025、BC/SiO2-0.050、BC/SiO2-0.075樣品的比表面積分別為500、488、505 m2/g,孔容積分別為0.218、0.215、0.183 cm3/g。與樣品C/SiO2相比,摻雜B后的BC/SiO2復(fù)合材料的比表面積和孔容積均隨B摻雜量的增加而明顯增加,說明B摻雜有利于提高C/SiO2復(fù)合材料的比表面積和孔容積。圖2B為樣品的孔徑分布曲線,所有樣品的孔徑分布均一,孔徑分布較窄,最可幾孔徑均在3.7 nm左右。隨著B摻雜量的增加,孔徑分布無明顯變化,該結(jié)果說明B的摻雜量對(duì)孔徑分布無明顯影響。

圖2 不同樣品的N2吸附-脫附曲線和孔徑分布

表1 所有相關(guān)樣品的結(jié)構(gòu)參數(shù)

2.1.3 SEM和TEM分析 圖3為樣品BC/SiO2-0.050在不同放大倍數(shù)下的SEM圖和TEM圖,BC/SiO2-0.050樣品具有球形度較好的球形微觀形貌,顆粒粒徑在3~8 μm左右。同時(shí),樣品BC/SiO2-0.050的TEM圖表明,樣品BC/SiO2-0.050是表面粗糙的球形結(jié)構(gòu),樣品BC/SiO2-0.050局部放大后的TEM圖顯示,其粗糙的表面具有豐富且無序的介孔結(jié)構(gòu);此外,樣品BC/SiO2-0.050的元素分布圖顯示,C、Si和O元素共存于復(fù)合材料中,其中Si和O的位置有很好的匹配度,證明復(fù)合材料為SiO2相,而C元素的位置并沒有與Si和O的位置完全吻合,可以推測C相和SiO2相可能以一種互相纏繞的狀態(tài)存在;摻雜的B元素也均勻分布在復(fù)合材料中,而與C元素的位置匹配度更高,說明B已被摻雜在C相中,這進(jìn)一步證明B已被成功摻入到C/SiO2復(fù)合材料中。

圖3 BC/SiO2-0.050的SEM、TEM圖及元素分布

2.1.4 紅外光譜分析 圖4為C/SiO2和BC/SiO2-0.050的紅外光譜,對(duì)于未摻雜B的樣品C/SiO2在波數(shù)3 551、3 477、3 422 cm-1處出現(xiàn)了明顯的吸收峰,歸屬于游離態(tài)、二分子締合、多分子締合-OH的伸縮振動(dòng),在2 918 cm-1和2 854 cm-1處出現(xiàn)的吸收峰分別為-CH3和-CH2-的伸縮振動(dòng)峰和反伸縮振動(dòng)峰[20],在1 636 cm-1處的吸收峰為吸附H2O的-OH彎曲振動(dòng)峰,在1 617、1 480、1 387 cm-1處的吸收峰歸屬于苯環(huán)的CC的骨架振動(dòng)峰[21],而在1 086、801 cm-1處的吸收峰分別對(duì)應(yīng)于Si—O—Si和Si—O的伸縮振動(dòng)峰[22]。

圖4 C/SiO2和BC/SiO2-0.050的紅外光譜

圖4的分析結(jié)果表明:C/SiO2復(fù)合材料被成功制備;而B摻雜后的樣品BC/SiO2-0.050保留了C/SiO2復(fù)合材料的紅外特征峰;另外在1 340 cm-1處出現(xiàn)1個(gè)新的較弱的吸收峰,對(duì)應(yīng)于BO3的伸縮振動(dòng)峰[14],該結(jié)果說明B已被成功摻雜到BC/SiO2復(fù)合材料中。

2.1.5 拉曼光譜分析 圖5為BC/SiO2-x和C/SiO2的拉曼光譜圖,所有樣品均出現(xiàn)2個(gè)特征吸收帶,拉曼位移分別為1 584、1 342 cm-1,分別對(duì)應(yīng)于G帶和D帶,G帶代表石墨烯的結(jié)構(gòu)特征帶,D帶代表石墨微晶上的缺陷和無序碳雜質(zhì)[23]。

圖5 不同樣品的拉曼光譜圖

通過計(jì)算獲得C/SiO2、BC/SiO2-0.025、BC/SiO2-0.050、BC/SiO2-0.075的D帶和G帶峰強(qiáng)度比值(ID/IG)分別為0.93、0.94、0.95、0.96。ID/IG隨B摻雜量的增加而增大,說明該復(fù)合材料的缺陷有所增加。該結(jié)果表明:B原子的引入在一定程度上破壞了石墨的有序結(jié)構(gòu),可以推測B原子已被引入到碳骨架中。

2.2 CO2吸附性能

圖6為BC/SiO2-x和C/SiO2樣品在273 K下的CO2等溫吸附曲線。在99.75 kPa氣壓下,各個(gè)樣品最大吸附量在1.35~1.85 mmol/g范圍,對(duì)于未摻雜B的樣品C/SiO2的吸附量最低。吸附量隨B摻雜量的增加而明顯增加,樣品BC/SiO2-0.075對(duì)CO2的最高吸附量可達(dá)1.85 mmol/g。

圖6 不同樣品的CO2等溫吸附曲線

吸附量的增加說明B摻雜在碳骨架中有利于CO2吸附能力的提升,這是由于B的引入改變了碳原子之間平衡的大π鍵環(huán)境,使其表面產(chǎn)生極性位點(diǎn)和缺陷,而極性位點(diǎn)和缺陷越多則越有利于CO2的吸附,該結(jié)論與拉曼光譜分析的結(jié)論一致。另外,從N2吸附-脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,隨著B摻雜量的增加,樣品的比表面積和孔容積也隨之增加,這也是樣品對(duì)CO2的吸附能力得到提升的原因之一。

圖7為BC/SiO2-x和C/SiO2樣品采用Langmuir、Freundlich和DSL吸附等溫模型對(duì)CO2等溫吸附曲線數(shù)據(jù)擬合分析圖,具體擬合結(jié)果見表2。從圖7的擬合曲線可知,樣品CO2等溫吸附曲線可以用Langmuir模型、Freundlich模型和DSL模型較好地?cái)M合出來,但相比較而言,DSL吸附模型擬合的準(zhǔn)確度最高,實(shí)驗(yàn)曲線與擬合曲線幾乎完全重疊。從表2可知,其線性相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.999 9,該結(jié)果說明BC/SiO2-x和C/SiO2樣品的CO2等溫吸附曲線數(shù)據(jù)符合DSL吸附等溫模型,這是由于DSL模型更適用于存在多吸附位點(diǎn)表面粗糙非均質(zhì)的吸附劑材料[24],而根據(jù)圖3可知,BC/SiO2-0.050具有多孔、表面粗糙的結(jié)構(gòu),并呈現(xiàn)非均質(zhì)的特點(diǎn),因此DSL吸附模型更接近實(shí)驗(yàn)值。

圖7 不同模型對(duì)不同樣品的CO2等溫吸附曲線的擬合結(jié)果

表2 樣品CO2等溫吸附曲線模型擬合參數(shù)

由表2擬合參數(shù)可知,隨著B摻雜量的提高,CO2的吸附量qm1和qm2也逐漸增加,根據(jù)該模型可知[25],qm1和qm2分別代表2個(gè)不同吸附位點(diǎn)的吸附量,CO2在該復(fù)合材料吸附過程中存在2個(gè)強(qiáng)弱不同的吸附位點(diǎn)。從圖7中BC/SiO2-x對(duì)CO2的等溫吸附曲線可知,在吸附初始階段的低壓區(qū),CO2吸附量增加較明顯,這是由于摻雜的B原子進(jìn)入C的晶格中使碳材料表面產(chǎn)生極性位點(diǎn)和缺陷,由此產(chǎn)生較強(qiáng)的CO2分子吸附位點(diǎn)。而在中壓和高壓區(qū),活性吸附位點(diǎn)被占據(jù)后,CO2吸附量的持續(xù)增加是因?yàn)樵搹?fù)合材料具有介孔結(jié)構(gòu),產(chǎn)生了弱的物理吸附。

圖8為樣品BC/SiO2-0.050吸附CO260 min后的原位紅外漫反射光譜,從圖中可以觀察到有較明顯的CO2吸收峰,該譜圖經(jīng)放大后可以發(fā)現(xiàn)CO2吸收峰發(fā)生明顯的分裂,主吸收峰在波數(shù)為2 361 cm-1處,而發(fā)生藍(lán)移的吸收峰在波數(shù)為2 336 cm-1處,上述吸收峰均歸屬于物理吸附態(tài)CO2分子中CO的伸縮振動(dòng)[26]。該結(jié)果說明在2 361 cm-1處的吸收峰表明CO2與樣品之間形成了作用力較弱的吸附態(tài),對(duì)CO2分子的伸縮振動(dòng)影響較小,而在2 336 cm-1處的吸收峰發(fā)生藍(lán)移,這是由于樣品BC/SiO2-0.050中B原子的引入破壞了碳材料π鍵的平衡,缺電子位產(chǎn)生吸附活性位點(diǎn),對(duì)CO2吸附力增強(qiáng)。另外,CO2作為供電子體與該吸附位點(diǎn)作用時(shí)降低了CO的電子云密度,從而減弱了CO鍵,因此吸收峰出現(xiàn)藍(lán)移現(xiàn)象。CO2分子在樣品BC/SiO2-0.050紅外吸收峰發(fā)生分裂的現(xiàn)象說明:CO2分子在樣品表面吸附呈現(xiàn)2種不同的吸附態(tài),CO2分子與樣品之間存在2種不同的相互作用,該結(jié)果與DSL吸附模型分析結(jié)果一致。

圖8 BC/SiO2-0.050樣品吸附CO2的原位紅外漫反射光譜

3 結(jié)論

以非離子表面活性F127為模板劑,以酚醛樹脂為碳源,以正硅酸乙酯為硅源,以有機(jī)硼酸三異丙酯為硼源,通過溶膠-凝膠法結(jié)合協(xié)同自組裝法成功制備了球形B摻雜BC/SiO2復(fù)合材料。BC/SiO2復(fù)合材料具有豐富的無序介孔結(jié)構(gòu),大部分B原子均勻分布在該復(fù)合材料碳骨架中,BC/SiO2復(fù)合材料比未摻雜的C/SiO2復(fù)合材料擁有更高的比表面積;隨著B摻雜量的增加,BC/SiO2復(fù)合材料吸附CO2的能力增強(qiáng),在273 K下BC/SiO2-0.050的CO2吸附量可以達(dá)到1.85 mmol/g,而未摻雜B的C/SiO2復(fù)合材料的CO2吸附量僅為1.35 mmol/g,該結(jié)果表明B已有效摻雜到碳骨架中,且由B摻雜所產(chǎn)生的極性位點(diǎn)可以有效提高CO2的吸附性能。在實(shí)驗(yàn)條件下,DSL等溫吸附模型對(duì)所有樣品的等溫吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合表現(xiàn)出高度的準(zhǔn)確性,結(jié)合原位紅外漫反射和DSL模型分析結(jié)果可以推測CO2在該復(fù)合材料上存在2個(gè)不同強(qiáng)弱的吸附活性位點(diǎn),該結(jié)論與原位漫反射紅外分析結(jié)果一致。本文研究豐富了捕獲CO2分子多孔固體吸附劑的設(shè)計(jì)思路,也為合成雜原子B摻雜的BC/SiO2復(fù)合材料提供了新方法,未來B摻雜C/SiO2復(fù)合材料在CO2催化轉(zhuǎn)化方面也有一定的應(yīng)用前景。

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等溫/復(fù)合變換工藝在水煤漿氣化制氫中的應(yīng)用探討
雜原子介孔MCM-41分子篩的制備及其對(duì)含喹啉模擬柴油的吸附脫氮性能
8路紅外遙控電路
TS系列紅外傳感器在嵌入式控制系統(tǒng)中的應(yīng)用
一種非調(diào)質(zhì)鋼組織轉(zhuǎn)變及性能的研究
鋰離子電池有序介孔材料研究進(jìn)展
谷胱甘肽功能化有序介孔碳用于選擇性分離富集痕量鎘