張文超 卜慶元 李艷昆 呂 寶

(1.中車青島四方機(jī)車車輛股份有限公司 山東青島 266111；2.廣東國(guó)鴻氫能科技有限公司廣東云浮 527300；3.北京理工大學(xué)重慶創(chuàng)新中心 重慶 401120)

燃料電池是通過(guò)螺栓或鋼帶將多片單體電池封裝而組成的不同功率等級(jí)的電堆，能滿足新能源汽車動(dòng)力、通信基站以及機(jī)房配電等應(yīng)用場(chǎng)景的功率需求[1]。在封裝過(guò)程中，若封裝力過(guò)小，則燃料電池部件間接觸壓力減小，將導(dǎo)致燃料電池內(nèi)部各界面接觸電阻增加以及密封間隙變大，進(jìn)而使得燃料電池性能降低以及反應(yīng)氣體泄漏量增加；若封裝力過(guò)大，內(nèi)部部件表面之間的接觸壓力增大，而氣體擴(kuò)散層(GDL)為多孔結(jié)構(gòu)，接觸壓力增大會(huì)造成其孔隙率變小，使得氣體傳輸阻力增大，且可能損傷燃料電池部件[2]。因此，封裝壓力是影響電堆性能與安全的重要因素[3]。

目前針對(duì)燃料電池封裝力學(xué)的研究，主要集中在端板優(yōu)化與封裝結(jié)構(gòu)力學(xué)的研究。嚴(yán)蓉蓉[4]建立了質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)熱力耦合有限元模型，并分析了熱力耦合效應(yīng)對(duì)GDL上接觸壓力的影響。艾有俊等[5]運(yùn)用有限元軟件分析了電堆預(yù)緊螺栓的數(shù)量和布置方式對(duì)雙極板的影響，得到了8螺栓I分布接觸壓力最均勻的結(jié)論。周崇波等[6]采用有限元的方法分析了不同流場(chǎng)對(duì)氣體擴(kuò)散層接觸壓力的影響，得到了平行流場(chǎng)的接觸壓力分布最均勻的重要結(jié)論。IRMSCHER等[7]采用試驗(yàn)法探究了氣體擴(kuò)散層力學(xué)性能對(duì)電堆性能的影響，設(shè)計(jì)了3種壓緊力和材料組合方式，并應(yīng)用電鏡掃描GDL，觀測(cè)其形貌變化，得到了0.6 MPa的封裝壓力和TPG-H材料組合使得電堆性能達(dá)到最佳的結(jié)論。上述研究重點(diǎn)探究了封裝壓力對(duì)GDL表面接觸壓力影響。

目前針對(duì)光滑表面的密封件研究報(bào)道較多，主要是通過(guò)有限元方法計(jì)算。陳占清等[8]研究了密封件壓縮率對(duì)系統(tǒng)密封性能的影響。韓傳軍和張杰[9]采用有限元方法研究了密封件初始狀態(tài)、內(nèi)部壓力對(duì)密封性能的影響，并通過(guò)改進(jìn)密封件形狀來(lái)提高密封性能。

上述研究均認(rèn)為密封件表面是光滑的，但實(shí)際上密封件表面為粗糙表面，而目前針對(duì)密封件表面粗糙形貌的研究大多以金屬墊片為研究對(duì)象。MAJUMDAR和BHUSHAN[10]利用實(shí)驗(yàn)方法，得出了帶表面形貌參數(shù)的金屬墊片與體積泄漏率之間的關(guān)系表達(dá)式。馮秀和顧伯勤[11]對(duì)金屬墊片表面進(jìn)行微觀建模，運(yùn)用統(tǒng)計(jì)學(xué)中的分形理論構(gòu)建了預(yù)測(cè)泄漏率的數(shù)學(xué)模型。PUTIGNANO 等[12]構(gòu)建了帶粗糙度的金屬墊片與光滑法蘭盤之間的接觸模型，得到了微觀表面接觸力學(xué)模型。周煒[13]運(yùn)用數(shù)學(xué)工具構(gòu)建了密封件三維表面模型，引入2種統(tǒng)計(jì)學(xué)參數(shù)來(lái)構(gòu)建泄漏率模型，并與其他文獻(xiàn)對(duì)照，驗(yàn)證了泄漏模型的準(zhǔn)確性。但是其構(gòu)建的表面模型未加入隨機(jī)項(xiàng)，不能夠反映實(shí)際模型。喬澤龍等[14]提出了一種高計(jì)算收斂性的粗糙表面計(jì)算方法，對(duì)粗糙峰處進(jìn)行平滑處理，使得計(jì)算效率提升了55.7%，但未能表征真實(shí)的形貌特征，與實(shí)際表面不符，影響計(jì)算精度。

本文作者為探究密封件表面形貌及其材料屬性對(duì)燃料電池密封性能的影響，首先對(duì)比密封件基體應(yīng)用四邊形網(wǎng)格與基于Python的過(guò)渡網(wǎng)格2種網(wǎng)格劃分策略對(duì)光滑表面接觸特性的影響，確定高計(jì)算效率網(wǎng)格劃分策略，隨后通過(guò)Weierstrass-Mandelbrot函數(shù)構(gòu)建密封件粗糙表面的形貌輪廓，研究接觸—一次線性加載—卸載—二次線性加載4個(gè)步驟下光滑表面與粗糙表面的接觸特性，最后探究不同材料硬度對(duì)燃料電池密封性能的影響規(guī)律，為質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)密封材料設(shè)計(jì)、選型提供參考。

1 粗糙表面表征及接觸理論模型

相互接觸的2個(gè)零部件的接觸表面之間存在一定間隙，這是由于加工工藝等原因造成的，表面間隙會(huì)形成泄漏通道，使得密封失效。

1.1 粗糙表面表征方法

橡膠件表面形貌的表征方法與金屬墊片表面粗糙度的表征方法類似，文中只針對(duì)重復(fù)性表面進(jìn)行研究，形貌區(qū)分標(biāo)準(zhǔn)為

(1) 波距小于1 mm，形貌分布呈周期變化的稱為表面粗糙度;

(2) 波距在1～10 mm，形貌分布呈周期性變化的稱為波紋度。

為了對(duì)重復(fù)表面進(jìn)行描述表征，衍生出統(tǒng)計(jì)和分形2種理論，文中選用基于分形理論來(lái)建立密封件的表面形貌。

1.2 表面形貌一維數(shù)學(xué)模型

在實(shí)際加工中，受加工精度的影響，樣件的表面微觀形貌呈現(xiàn)多尺度連續(xù)性，但輪廓中前后節(jié)點(diǎn)無(wú)切線，處處不可微，如圖1所示。

為了滿足樣件微觀形貌的特性，文中選用具有連續(xù)性且不可微的Weierstrass-Mandelbrot(W-M)分形函數(shù)進(jìn)行樣件表面形貌的構(gòu)建，其函數(shù)表達(dá)式為

(1)

式中：Z(x)表示微觀形貌輪廓高度；x表示節(jié)點(diǎn)坐標(biāo)；G為尺度系數(shù)；D表示分形維數(shù)；γ為大于1的常數(shù)，通常取值為1.5；n1是W-M函數(shù)的初始項(xiàng)；L為選取的樣本長(zhǎng)度。

對(duì)式(1)兩邊求導(dǎo)可得：

(2)

(1)當(dāng)D=1，導(dǎo)數(shù)Z′(x)不確定。

(2)當(dāng)1

(3)當(dāng)D=2時(shí)，式(1)變?yōu)闊o(wú)窮級(jí)數(shù)，Z(x)值不收斂。

綜上可知，W-M函數(shù)中分形維數(shù)的取值范圍應(yīng)為1

基于式(2)所示的函數(shù)構(gòu)建表面形貌高度值，建模參數(shù)如表1所示，利用編程軟件繪制樣件表面形貌，結(jié)果如圖2所示。

圖2 密封件表面形貌曲線

1.3 接觸理論模型

粗糙表面接觸模型分為2種，以彈塑性接觸的統(tǒng)計(jì)模型稱為Greenwood-Williamson (G-W)模型，另一種是以Majumdar-Bhushan(M-B)為代表的分型模型。文中采用基于分形幾何理論的M-B接觸模型，其中M-B接觸模型是基于W-M函數(shù)建立的，基本思想是將變形過(guò)程分為彈塑性2個(gè)階段，從彈性接觸過(guò)渡到塑性接觸的臨界接觸面積為

(3)

式中：K表示硬度與材料屈服強(qiáng)度的關(guān)系因子；φ為材料特性系數(shù)。

表面接觸點(diǎn)在彈塑性變形階段所對(duì)應(yīng)的載荷為

(4)

pp(α)=Kσyα

(5)

2 數(shù)值計(jì)算模型構(gòu)建

2.1 有限元模型構(gòu)建

文中采用有限元軟件建立密封件的二維接觸模型。載荷施加采用剛體模型，受力面的建模思路是根據(jù)國(guó)標(biāo)進(jìn)行，根據(jù)GB/T 1031—2009[15]推薦，測(cè)量部件表面粗糙度時(shí)通常選用4 mm的長(zhǎng)度作為取樣長(zhǎng)，因此文中建立的二維平面模型長(zhǎng)度尺寸為4 mm，并以實(shí)際測(cè)量厚度1 mm為高度進(jìn)行建模。將模型沿高度方向分為兩部分，取0.2 mm的高度表征表面形貌，下部表征基體，平面模型結(jié)果如圖3所示。

圖3 光滑表面二維平面模型

2.2 網(wǎng)格劃分策略

文中主要關(guān)注對(duì)象為形貌區(qū)域的接觸特征，即上部0.2 mm部分，因此下部基體可劃分較粗網(wǎng)格。對(duì)于基體網(wǎng)格采用2種方式，一種采用常規(guī)四邊形網(wǎng)格策略劃分，另一種應(yīng)用Python腳本實(shí)現(xiàn)過(guò)渡性網(wǎng)格劃分，以降低基體網(wǎng)格數(shù)量，其能在保證網(wǎng)格質(zhì)量的前提下減少網(wǎng)格數(shù)量，結(jié)果如圖4所示。

圖4 不同網(wǎng)格劃分策略

采用圖4所示的網(wǎng)格策略對(duì)光滑表面密封件進(jìn)行仿真分析，線性載荷下密封件接觸壓力與基體應(yīng)力分別如圖5與圖6所示。

從圖5可以看出，2種網(wǎng)格劃分策略下表面接觸壓力呈現(xiàn)中間大兩邊小。當(dāng)采用四邊形網(wǎng)格時(shí)，最大接觸壓力為1.15 MPa，平均接觸壓力為0.90 MPa；采用過(guò)渡網(wǎng)格時(shí)，最大接觸壓力為1.13 MPa，平均接觸壓力為0.91 MPa。采用四邊形網(wǎng)格的最大接觸壓力較過(guò)渡網(wǎng)格高1.77%，平均接觸壓力低1.11%。

圖5 不同基體網(wǎng)格策略下接觸壓力分布

圖6 不同基體網(wǎng)格策略下應(yīng)力分布

如圖6所示，不同基體網(wǎng)格策略下，密封件的應(yīng)力分布大致相同，整體呈現(xiàn)中間大兩邊小。當(dāng)采用四邊形網(wǎng)格時(shí)，最大應(yīng)力為0.94 MPa，平均應(yīng)力為0.77 MPa；采用過(guò)渡網(wǎng)格時(shí)，最大應(yīng)力為0.92 MPa，平均應(yīng)力為0.76 MPa。采用四邊形網(wǎng)格的最大應(yīng)力與平均應(yīng)力較過(guò)渡網(wǎng)格分別高2.17%與1.32%。

2種網(wǎng)格劃分策略下密封件的最大(平均)接觸壓力(基體應(yīng)力)相差不到3%，為節(jié)省計(jì)算資源，文中采用Python腳本劃分過(guò)渡性網(wǎng)格。

2.3 邊界條件

在剛性線上加載位移載荷,模擬與粗糙表面的接觸特性，在基體底部施加固定約束，其他邊界條件如表2所示。

表2 邊界條件設(shè)定

文中樣件選用超彈性材料，材料參數(shù)采用Mooney-Rivlin本構(gòu)模型來(lái)擬合樣件的應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系：

W=C1(I1-3)+C2(I2-3)

(6)

式中：W表示樣件的應(yīng)變勢(shì)能；I1與I2為變形張量；C1與C2為材料常數(shù)，MPa。

常數(shù)C1與C2需大量實(shí)驗(yàn)確定，二者的比值與彈性模量E相關(guān)，且彈性模量E又與材料硬度H相關(guān)，

(7)

(8)

則有

(9)

通過(guò)計(jì)算，Mooney-Rivlin常數(shù)C1=1.87 MPa，C2=0.47 MPa，材料系數(shù)D1=0。

3 結(jié)果及分析

3.1 光滑表面和粗糙表面應(yīng)力分析

由于道路路面不平整，車載PEMFC在實(shí)際運(yùn)行過(guò)程中受到的載荷為動(dòng)載荷。文中通過(guò)對(duì)光滑表面和粗糙表面密封件分別設(shè)置了4個(gè)分析步(接觸—線性加載—卸載—再次線性加載)來(lái)研究2次加載工況下密封件表面的接觸壓力與基體應(yīng)力，以模擬實(shí)際工況下PEMFC密封件表面的接觸特性。圖7—10展示了光滑表面和粗糙表面在載荷施加過(guò)程中的Mises應(yīng)力變化過(guò)程。

圖7展示了光滑表面和粗糙表面在初始接觸時(shí)的應(yīng)力分布。粗糙表面的最大應(yīng)力小于光滑平面，是因?yàn)槌跏冀佑|時(shí)，剛性面只與粗糙表面的最高峰發(fā)生接觸，因此應(yīng)力較小。

圖7 光滑表面和粗糙表面初始接觸應(yīng)力分布

圖8所示為光滑表面和粗糙表面一次加載后密封件的Mises 應(yīng)力分布。粗糙表面的最大應(yīng)力為1.26 MPa，光滑表面最大應(yīng)力為0.92 MPa；粗糙表面的高應(yīng)力區(qū)發(fā)生在波峰處，如圖8(b)中圓圈處(粗糙表面的波峰對(duì)應(yīng)圖2中的波谷)；而光滑表面則出現(xiàn)在端部。粗糙表面的應(yīng)力分布較光滑表面更加不均勻，這是由于粗糙表面的粗糙峰位置呈現(xiàn)隨機(jī)性導(dǎo)致的。

圖8 光滑表面和粗糙表面一次加載后表面應(yīng)力分布

圖9表明，卸載后密封件上仍舊存在殘余應(yīng)力現(xiàn)象，這是因?yàn)獒尫泡d荷后，彈性體恢復(fù)形變，反向應(yīng)力擠壓基體所致。

圖9 光滑表面和粗糙表面卸載后應(yīng)力分布

圖10所示為光滑表面和粗糙表面二次加載后密封件的Mises 應(yīng)力分布。光滑表面的應(yīng)力分布與其一次加載后一致，2次的最大應(yīng)力均為0.92 MPa。對(duì)于粗糙表面，再次加載后的最大應(yīng)力位置與第一次相同(如圖10(b)中圓圈處)，達(dá)到1.44 MPa，較第一次高14.29%；同時(shí)其應(yīng)力分布較一次加載后更加不均勻，這是由于粗糙表面的形貌區(qū)域右上角單凸體發(fā)生了塑性變形(如圖10(b)中橢圓處)。

圖10 光滑表面和粗糙表面二次加載后應(yīng)力分布

通過(guò)上述分析可得，光滑表面相較于粗糙表面應(yīng)力分布更為均勻；多次加載后，粗糙表面最大應(yīng)力值會(huì)增加且易發(fā)生塑性變形。

3.2 光滑表面和粗糙表面接觸壓力分析

圖11示出了光滑表面在接觸區(qū)域上沿x軸的接觸壓力分布?？梢?jiàn)，2次施加載荷后的表面接觸壓力分布相同，呈現(xiàn)中間大兩邊小的分布趨勢(shì)。2次施加載荷后的最大接觸壓力均為1.12 MPa，但是二次加載后的表面接觸壓力整體高于第一次，平均壓力較第一次高0.44%，這是因?yàn)闅堄囝A(yù)緊力的存在造成接觸壓力增大。

圖11 光滑表面接觸壓力分布

圖12示出了粗糙表面接觸區(qū)域上表面沿x軸的接觸壓力分布。2次接觸壓力平均值分別為0.91和0.92 MPa，僅相差0.65%。一次加載后接觸壓力最大值為1.68 MPa，而二次加載后接觸壓力最大值為3.18 MPa，較第一次高89.29%。這是由于粗糙表面的形貌區(qū)域右上角單凸體發(fā)生了塑性變形(如圖10(b)中橢圓處)，反映了反復(fù)施加載荷可能引起某單凸體出現(xiàn)松弛，將會(huì)增大泄漏面積。

圖12 粗糙表面接觸壓力分布

通過(guò)上述分析可知，對(duì)于光滑平面，施加2次載荷后的最大接觸壓力相等，但二次施加后的表面接觸壓力大于第一次；對(duì)于粗糙表面，施加2次載荷后的平均接觸壓力相差0.65%，但最大接觸壓力第二次相比第一次增加了89.29%，多次加載后有可能造成某微凸體發(fā)生塑性變形，因此應(yīng)盡量降低表面粗糙度。

3.3 材料硬度對(duì)泄漏率的影響

對(duì)于燃料電池密封間隙泄漏率的計(jì)算，當(dāng)不考慮密封界面表面形貌時(shí)，體積泄漏率可通過(guò)平板模型[16]得出：

(10)

式中:h為表面形貌間隙高度;B為流道寬度;L為流道長(zhǎng)度;μ為氣體的動(dòng)力黏度系數(shù)；p1與p2分別為流道內(nèi)部壓力(0.2 MPa)和環(huán)境壓力(0.1 MPa)。

由式(10)可知，表面間隙高度是影響泄漏率的重要因素，因此本文作者引用橡膠密封機(jī)制中的A Roth模型[17]來(lái)擬合表面形貌間隙高度和接觸壓力之間的關(guān)系:

h=h0exp(-p/RC)

(11)

式中：h0為樣件粗糙度;p為平均接觸壓力;RC為密封系數(shù)。

通過(guò)式(7)—(9)可以看出材料的硬度與彈性模量存在一定關(guān)系，不同硬度對(duì)應(yīng)不同材料常數(shù)，進(jìn)而影響接觸壓力和表面形貌間隙高度。為了探究硬度與泄漏率之間的關(guān)系，文中選取不同硬度(分別為40HS、50HS、60HS、70HS、80HS、90HS)的材料進(jìn)行計(jì)算，對(duì)應(yīng)材料系數(shù)如表 3所示。

表3 不同硬度下的材料系數(shù)

將不同硬度下的材料系數(shù)加載到考慮粗糙表面形貌的仿真模型中，計(jì)算出不同硬度下的表面接觸壓力，將表面壓力代入到式(10)、(11)中得出體積泄漏率，結(jié)果如圖13所示。

圖13 材料硬度對(duì)密封性能的影響

從圖13可以看出，密封材料的硬度是影響泄漏率的重要因素。當(dāng)其他邊界條件不變時(shí)，硬度越高，泄漏率越低；彈性模量隨硬度的增大而增大，硬度越高，材料抵抗變形的能力越強(qiáng)，當(dāng)材料硬度大于65HS時(shí)，泄漏量對(duì)硬度的敏感性降低，但此時(shí)材料的彈性模量急劇增加。

理論上從密封性能角度進(jìn)行密封件選型時(shí)，其硬度應(yīng)越大越好，但PEMFC實(shí)際運(yùn)行條件為動(dòng)載荷工況，要求密封件具備一定的彈性變形能力，吸收一定的載荷能量，降低電堆內(nèi)部其他部件(主要為膜電極組件)的沖擊載荷。因此，在密封材料選型時(shí)，密封材料既要滿足低泄漏量，又要滿足一定的形變量，綜合考慮建議選用硬度60HS

4 結(jié)論

采用W-M分形函數(shù)構(gòu)建燃料電池用密封件表面粗糙形貌，建立密封件有限元二維仿真模型，對(duì)比密封件基體應(yīng)用四邊形網(wǎng)格與基于Python的過(guò)渡性網(wǎng)格2種網(wǎng)格劃分策略對(duì)光滑表面接觸特性的影響?；赑ython的過(guò)渡性網(wǎng)格研究了粗糙表面和光滑表面在4個(gè)分析步(接觸—線性加載—卸載—再次線性加載)中的接觸特征分布，并探索了粗糙表面密封件的材料硬度對(duì)密封性能的影響，得到如下結(jié)論：

(1)在2次加載中，粗糙表面的最高應(yīng)力與最大接觸壓力均高于光滑表面，同時(shí)粗糙表面應(yīng)力分布均勻度均低于光滑表面。

(2)第二次加載后光滑表面的最高應(yīng)力、應(yīng)力分布與最大接觸壓力均與第一次接近，而粗糙表面的最高應(yīng)力與最大接觸壓力較第一次分別增加14.29%與89.29%，且應(yīng)力分布均勻度低于第一次。

(3)隨著材料硬度的增加，泄漏率降低；當(dāng)硬度大于65HS時(shí)，泄漏率對(duì)材料硬度的敏感性降低。為降低電堆內(nèi)部其他部件的沖擊載荷，在密封件選型時(shí)應(yīng)綜合考慮硬度對(duì)電堆密封性能與膜電極組件沖擊載荷的影響。