門 武，余 雯，何建華，王芬芬，林 峰，鄧芳芳，張玉生

(自然資源部第三海洋研究所、海洋放射性技術(shù)與環(huán)境安全評(píng)估實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門 361005)

隨著人類文明的進(jìn)步，核輻射已經(jīng)影響到以往人們未曾考慮和涉及的區(qū)域，如太空、海洋、極地等。核輻射不易被感知且危害不易被發(fā)現(xiàn)，但卻影響深遠(yuǎn)。生態(tài)系統(tǒng)中不同物種對(duì)核素呈現(xiàn)出不同的濃集特性，所受輻射危害的程度不同。上世紀(jì)80年代初以前，輻射防護(hù)領(lǐng)域的主導(dǎo)思想是以保護(hù)人類健康為核心，人類被認(rèn)為是對(duì)輻射最敏感的生物，人類得到了保護(hù)則其它生物也能得到保護(hù)[1]。然而，這樣的觀點(diǎn)受到了文明進(jìn)步和科學(xué)發(fā)展的挑戰(zhàn)，確保非人類物種得到全面的保護(hù)已經(jīng)成為不可回避的問題。1986年的切爾諾貝利事故之后，在生物個(gè)體和種群中觀察到了輻射損傷現(xiàn)象，使得人們意識(shí)到某些生物的輻射敏感度或受到的輻射劑量高于人類[2]，輻射對(duì)非人類物種的危害也不容忽視。在輻射防護(hù)領(lǐng)域，以人類為中心的環(huán)境保護(hù)理念逐漸發(fā)展為以整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)為保護(hù)目標(biāo)的生態(tài)保護(hù)理念[3-4]。美國能源部(United States Department of Energy, USDOE)在技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)DOE-STD-1153-2002中提出了相應(yīng)的輻射評(píng)價(jià)分級(jí)(GRADED)方法[5]，于2000年形成了技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)并可提供相應(yīng)的計(jì)算程序，其中，“Resrad-BIOTA”程序用于非人類物種輻射劑量的評(píng)估；國際輻射防護(hù)委員會(huì)(International Commission on Radiological Protection, ICRP)于2000年成立了一個(gè)研究電離輻射對(duì)非人類物種效應(yīng)的工作組，并于2002年出版了第91號(hào)出版物《評(píng)價(jià)非人類物種電離輻射影響的框架》[6]；國際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency, IAEA)出版了《具有現(xiàn)行輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)含義的輻射水平對(duì)植物和動(dòng)物的電離輻射效應(yīng)》[7]等一系列報(bào)告；聯(lián)合國原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)(United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, UNSCEAR)對(duì)環(huán)境中植物和動(dòng)物可能受到的輻射效應(yīng)進(jìn)行了詳細(xì)介紹和系統(tǒng)評(píng)價(jià)[8]；歐盟委員會(huì)于2000—2007年完成了“環(huán)境電離輻射污染危險(xiǎn)評(píng)估：評(píng)價(jià)和管理(environmental risk from ionising contaminants: assessment and management, ERICA)” 項(xiàng)目[9]。近年來，隨著國內(nèi)核行業(yè)的發(fā)展，核輻射的涉及面迅速增大，這就要求對(duì)人與環(huán)境全面協(xié)調(diào)及可持續(xù)發(fā)展的考慮應(yīng)更為周全, 海洋環(huán)境是其中非常重要的一方面。國內(nèi)非人類物種輻射影響評(píng)估方面的研究相對(duì)較少，且大多是關(guān)于陸域生物[10-13]，涉及海洋生物的相對(duì)有限。張曉峰等(2009)利用歐洲ERICA程序輻射影響評(píng)價(jià)方法評(píng)估了陽江核電廠附近海域海洋生物受到的輻射影響[14]；李靜晶等(2009)分別用美國Resrad-BIOTA程序、歐洲ERICA程序和蒙特卡羅方法計(jì)算了某核電水域的中華鱘受到的輻射劑量[15]；清華大學(xué)也在海洋非人類物種評(píng)價(jià)方面做了一些工作。王秀娟(2009)利用模糊數(shù)學(xué)方法，經(jīng)過層次分析和綜合評(píng)價(jià)，選擇并推薦了17種大亞灣水生生物為人工放射性核素輻射劑量的參考生物[16]；趙穎(2009)[17]、蘇健等(2011)[18]、劉悅等(2011)[19]進(jìn)行了大亞灣非人類物種輻射劑量評(píng)估的研究。葉素芬等(2016)綜述了海洋放射性污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究進(jìn)展[20]。何映雪等(2020)詳細(xì)介紹了歐盟推薦的ERICA方法和美國USDOE的Resrad-BIOTA方法的原理、參考生物、涉及核素、篩選流程和計(jì)算公式[10]。

日本福島核事故發(fā)生在2011年3月，事故為最高等級(jí)7級(jí)，其放射性污染問題引起了世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注。此事故雖已過去11年有余, 但后續(xù)廢物處置還需相當(dāng)長的時(shí)間。在過去的11年間，福島核事故后續(xù)泄漏時(shí)有發(fā)生。2021年4月，日本宣布自2023年夏天起將儲(chǔ)存在福島核電站的約137萬噸核污染水排放入太平洋，此舉遭到包括中國和韓國在內(nèi)的國際社會(huì)的強(qiáng)烈反對(duì)，但日本政府充耳不聞，如果國際社會(huì)沒有強(qiáng)有力的干預(yù)手段，最終很可能還是排海了之。事實(shí)上，自核爆實(shí)驗(yàn)以來進(jìn)入海洋中的放射性物質(zhì)，迄今已達(dá)幾百兆居里，而從其他核能利用排入海洋中的放射性物質(zhì)，每年達(dá)幾十萬居里[21]。核電作為一種清潔能源具有很大的開發(fā)潛力，但所帶來的放射性物質(zhì)對(duì)環(huán)境的潛在風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。核電站的安全運(yùn)行有利于社會(huì)、經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，而一旦發(fā)生事故又會(huì)釀成危害或?yàn)?zāi)難。截止2021年6月，我國投入商業(yè)運(yùn)營的核電機(jī)組有50個(gè)，在建核電機(jī)組有13個(gè)，這些機(jī)組均建立在沿海地區(qū)，一旦發(fā)生核事故，大量放射性物質(zhì)將擴(kuò)散到環(huán)境中并最終進(jìn)入海洋，給海洋核安全造成潛在的巨大壓力，從而給我們提出了新的挑戰(zhàn)。近年來，核輻射對(duì)海洋生態(tài)環(huán)境影響的評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)控制越來越引起有關(guān)專家和部門的重視，而我國還未有相應(yīng)的海洋放射性環(huán)境影響評(píng)價(jià)方法，研究核輻射對(duì)生態(tài)環(huán)境質(zhì)量的影響和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法已經(jīng)成為我國當(dāng)今生態(tài)環(huán)境領(lǐng)域的重要課題，其對(duì)于我國海洋環(huán)境保護(hù)、海洋核安全、海洋生物多樣性及生物資源保護(hù)、海洋生態(tài)系統(tǒng)可持續(xù)發(fā)展等具有重要的現(xiàn)實(shí)意義和應(yīng)用價(jià)值。

我們開展了大量海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法研究，包括海洋放射性環(huán)境效應(yīng)、海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)和低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)這3個(gè)部分內(nèi)容。目前該方法已經(jīng)相對(duì)完善，在此基礎(chǔ)之上，我們又開發(fā)出了相應(yīng)的評(píng)價(jià)軟件，使得復(fù)雜的評(píng)價(jià)方法不僅簡單易行，而且適于推廣應(yīng)用。現(xiàn)將本方法的研究進(jìn)展簡要介紹如下，供相關(guān)同行參考使用。

1 海洋生物輻射劑量模型

在研究和比較了國際上幾種非人類物種輻射劑量評(píng)估方法之后，我們選取框架比較完整、模型比較成熟的美國USDOE GRADED[5]和歐盟ERICA[9]兩種放射性評(píng)價(jià)方法作為借鑒，進(jìn)行進(jìn)一步研究。與上述兩種評(píng)價(jià)方法一樣，我們的海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)也以海洋生物所受到的輻射劑量率評(píng)估為基礎(chǔ)展開，其核心是建立海洋生物輻射劑量模型，為計(jì)算海洋生物的輻射劑量評(píng)估提供模擬對(duì)象。

1.1 參考核素的選擇

參考核素和參考生物的選擇是輻射劑量評(píng)估的首要工作。USDOE GRADED和歐盟ERICA選擇參考核素有以下幾個(gè)方面的考量[5,9]：①核素的生物地球化學(xué)特性。此特性決定了核素在環(huán)境介質(zhì)中的存在形式(如固態(tài)、液態(tài)、氣態(tài)等)和在生物體內(nèi)的累積情況。②核素濃度的可測性。被選擇的核素應(yīng)當(dāng)具有使用常規(guī)檢測方法即可測得的核素濃度特點(diǎn)。③核素的持久穩(wěn)定性。對(duì)于半衰期長的核素，若其濃度可測且生物受其照射，則選擇；對(duì)于半衰期短的核素(如小于3個(gè)月)，若持續(xù)不斷或定期地向環(huán)境排放，也可選擇。對(duì)于我國海洋放射性環(huán)境評(píng)價(jià)而言，還需兼顧天然的、人工的、主要?jiǎng)┝控暙I(xiàn)的、生物主要濃集的和海洋放射性監(jiān)測和調(diào)查中常涉及到的放射性核素。經(jīng)過篩選，我們選取的參考核素有110mAg、58Co、60Co、134Cs、137Cs、3H、131I、40K、54Mn、226Ra、90Sr、232Th、238U、65Zn。在計(jì)算劑量率的時(shí)候選擇像ERICA一樣，將半衰期小于10 d的子體核素考慮在內(nèi)，分別為90Sr的子體90Y、137Cs的子體133mBa、226Ra的子體218At、218Po、214Bi、214Pb、222Rn、214Po。

1.2 參考生物的選擇

參考生物的概念和參考人的概念很相似，通過計(jì)算某些特定生物的輻射危害來評(píng)估某類生命周期和受照射特性類似的生物群體的輻射危害，旨在為眾多計(jì)算和決策設(shè)定一個(gè)統(tǒng)一的基準(zhǔn)。制定參考生物的系統(tǒng)方法是要為能夠代表環(huán)境的少數(shù)生物導(dǎo)出一套合理而完整的相關(guān)信息。這種方法不能夠?qū)φ麄€(gè)環(huán)境的輻射效應(yīng)提出一般的評(píng)價(jià)，但卻能夠提供判斷此類生物可能受到輻射效應(yīng)的概率和嚴(yán)重程度，采用這些數(shù)據(jù)和其他的環(huán)境數(shù)據(jù)就能夠評(píng)價(jià)個(gè)體或相關(guān)群體的可能后果，以便對(duì)此情形作出管理決定[22]。ICRP對(duì)于參考生物的定義為：參考生物是一組虛擬(假設(shè))的實(shí)體，具有一種特定類型的動(dòng)物或者植物的基本生物學(xué)特征，按解剖學(xué)、生理學(xué)和生命歷史特征等分類描述生物體的一般性，用于計(jì)算不同照射路徑下的輻射劑量以及不同輻射劑量造成的不同生物效應(yīng)[23]。然而，由于生物的種類繁多、習(xí)性各異，參考生物的選擇極為復(fù)雜。各國際組織紛紛給出參考生物的選擇準(zhǔn)則。ICRP、USDOE和歐盟選擇參考生物基本上主要考慮生物種類、生態(tài)位、分布廣泛程度、代表性、輻射敏感性、照射途徑、易被監(jiān)測性等[5,9,24-26]。我們根據(jù)上述方法選取生物種類，再結(jié)合我國核電站附近海域，核電廠建成之前的放射性背景值調(diào)查和常規(guī)的海洋放射性監(jiān)測或調(diào)查中常常涉及到的生物(魚、蝦、貝、藻四大類)，認(rèn)為ERICA中的參考生物比較齊全，其球體或橢球體的簡化輻射模型簡單適用，也涵蓋了海洋生物不同的居留形式(圖1)，基本包含了我國整個(gè)海洋生態(tài)系統(tǒng)放射性監(jiān)測或調(diào)查中的所有類型，可以作為我們所要選取的海洋生物模型。我國同類研究中有涉及主要經(jīng)濟(jì)型海產(chǎn)品蝦類的模型[17]，故也將蝦類生物模型納入所要選取的海洋生物模型之中。本研究選擇的生物模型見表1。雖然我國目前還未有海洋涉禽、 爬行動(dòng)物和哺乳動(dòng)物的輻射劑量研究， 但將來必然會(huì)涉及到。本研究盡可能地保留這些生物模型以作后備之用(在實(shí)際評(píng)價(jià)時(shí)，可以不選擇)。除表中的15種生物模型外，評(píng)價(jià)者也可以根據(jù)具體情況自行定義生物輻射劑量模型用于具體的劑量評(píng)估中。

圖1 海洋生物不同的居留形式Fig. 1 Types of habits for marine organisms1.生活在水表層，2.生活在水中，3.生活在水-沉積物界面，4.生活在沉積物中。

表1 參考生物及其輻射劑量模型信息

續(xù)表

1.3 生物體輻射劑量計(jì)算

生物劑量模型涉及核素在生物體內(nèi)、環(huán)境的分布等因素，本研究借鑒ERICA方法，作如下假設(shè)以簡化劑量評(píng)價(jià)模型的計(jì)算：①各種核素在生物體內(nèi)均勻分布；②各種核素在環(huán)境中均勻分布；③整個(gè)生物體的成分、密度都是相同的均勻體；④環(huán)境與生物體密度無差異。

生物輻射劑量率的計(jì)算公式為:

D=Dint+Dext

(1)

(2)

(3)

參考生物和居留點(diǎn)環(huán)境介質(zhì)中的核素濃度可以通過具體測量得出。如果缺少生物體內(nèi)和環(huán)境介質(zhì)中的核素濃度時(shí)，部分?jǐn)?shù)據(jù)可使用濃集系數(shù)(concentration ratio，CR)和分配系數(shù)(diffusion coefficient，Kd)求?。?/p>

(4)

(5)

式(4)至(5)中：CRi是放射性核素i在生物體中的濃度與海水中的濃度之比；Kdi表示沉積物中與海水中的濃度之比值。

本研究所涉及的各參考核素的CR值和Kd值見表2，大部分?jǐn)?shù)據(jù)來自于IAEA 422號(hào)技術(shù)報(bào)告[31]、ERICA數(shù)據(jù)庫和放射生態(tài)學(xué)轉(zhuǎn)移參數(shù)手冊(cè)[32]，但其中沒有40K(40K在海洋中的活度水平較高，也是主要的劑量貢獻(xiàn)者)的數(shù)據(jù)。表中40K的數(shù)據(jù)是通過收集到的數(shù)據(jù)計(jì)算得出，海水中濃度數(shù)據(jù)采用平均K濃度(0.399 g/kg)，根據(jù)其豐度(0.000 117)得出活度值；海洋生物中40K的活度采用“我國近海海洋綜合調(diào)查與評(píng)價(jià)專項(xiàng)”(“908”專項(xiàng))、“第二次全國海洋污染基線調(diào)查”(二次基線調(diào)查)、核電廠周邊海域放射性背景值調(diào)查以及文獻(xiàn)[33]中的海洋生物學(xué)數(shù)據(jù)；海洋沉積物中40K的數(shù)據(jù)來自“908”專項(xiàng)、二次基線調(diào)查數(shù)據(jù)的平均含量。但是，哺乳動(dòng)物、涉禽、海葵/珊瑚、多毛類動(dòng)物仍然沒有相關(guān)數(shù)據(jù)，由于文獻(xiàn)[33]中所列的大部分生物40K數(shù)據(jù)(浮游植物、浮游動(dòng)物、甲殼動(dòng)物、魚類)都為～90 Bq/kg鮮重, 所以在此假設(shè)哺乳動(dòng)物、涉禽、?？?珊瑚、多毛類動(dòng)物的40K數(shù)據(jù)為90 Bq/kg鮮重，在有相關(guān)數(shù)據(jù)之后再作調(diào)整[31-34]。

內(nèi)、外照射劑量轉(zhuǎn)換總系數(shù)的表達(dá)式為：

DCCint=wflowβDCCint,lowβ+wfβ+γDCCint,β+γ

+wfαDCCint,α

(6)

DCCext=wflowβDCCext,lowβ+wfβ+γDCCext,β+γ

(7)

式(6)至(7)中:DCCint和DCCext分別表示總的內(nèi)、外劑量轉(zhuǎn)換因子，是各不同輻射類型[α，β(低能 E<10 keV)，γ(或高能β)]的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)乘以各自權(quán)重因子(wf)的和。國際上由于關(guān)心重點(diǎn)不同，對(duì)各射線的權(quán)重因子選擇也不盡相同。IAEA和ICRP著重用人類α內(nèi)照射，其權(quán)重因子取20，但不適合用在評(píng)價(jià)生物中；經(jīng)過文獻(xiàn)分析和比對(duì)，ERICA對(duì)于α，β(低能 E<10 keV)，γ(或高能β)的權(quán)重因子一般分別為10、3、1，本研究亦采用這3種射線的權(quán)重因子。

對(duì)于各種輻射類型的內(nèi)、外劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，利用如下方法進(jìn)行計(jì)算：

DCCint=5.77×10-4·

(8)

DCCext=5.77×10-4·

(9)

式(8)至(9)中：v表示輻射類型；Ei(MeV)和Yi為第i種能量和每次衰變時(shí)發(fā)射第i種能量輻射的產(chǎn)額，Nv(E)是輻射類型v連續(xù)輻射的能量譜，這里特指β離子；?v(E)是生物體對(duì)v輻射能量的吸收份額，需利用蒙特卡洛方法對(duì)特定生物模型模擬得出。5.77×10-4是從MeV/s到μJ/h的轉(zhuǎn)換因子。

表2 各參考核素的CR值和Kd值

2 海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法

海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)包括海洋放射性環(huán)境效應(yīng)、海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)和低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)3種方法，其總體框架如圖2所示：通過前述的選取海洋參考生物建立生物輻射劑量模型、選取參考核素計(jì)算生物輻射劑量，并根據(jù)劑量閾值判定輻射是否在種群水平上產(chǎn)生生物效應(yīng)，以此作為海洋放射性環(huán)境效應(yīng)評(píng)估的方法；根據(jù)輻射劑量閾值和其他參數(shù)導(dǎo)出某一核素相應(yīng)的活度作為海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)的活度閾值，形成海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)方法；最后通過收集某一區(qū)域長時(shí)間序列環(huán)境放射性數(shù)據(jù)變化趨勢，外推至未來某一時(shí)間，得出環(huán)境放射性數(shù)據(jù)后，經(jīng)過海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)評(píng)價(jià)，從而構(gòu)建低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法。

圖2 海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法總體框架Fig. 2 Framework of marine radioactive environmental quality assessment

2.1 海洋放射性環(huán)境效應(yīng)評(píng)價(jià)方法

放射性環(huán)境效應(yīng)閾值采用歐盟ERICA和USDOE GRADED 中的水生生態(tài)系統(tǒng)的劑量閾值400 μGy/h或10 mGy/d[5,9]。如果生物體受到的總劑量率大于等于生物安全輻射劑量限值400 μGy/h，則認(rèn)為在種群水平上有生物效應(yīng)；如果小于400 μGy/h，則認(rèn)為在種群水平上無生物效應(yīng)。此外，具體的對(duì)應(yīng)某種生物的生物效應(yīng)可查詢ERICA的輻射效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(http://www.frederica-online. org/mainpage.asp)，由于該數(shù)據(jù)庫中的數(shù)據(jù)有限，很多種生物沒有明確的輻射生物效應(yīng)數(shù)據(jù)，亟待放射生態(tài)學(xué)研究者后續(xù)的大量科研工作積累，因此在本方法中對(duì)具體的生物效應(yīng)不作強(qiáng)制要求。

2.2 海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)方法

海洋放射性環(huán)境分級(jí)較為復(fù)雜，海洋中存在很多天然和人工放射性核素，需要將二者都考慮在內(nèi)，海洋環(huán)境中的放射性核素研究相對(duì)較少，相關(guān)數(shù)據(jù)有限；海洋是地球上最大的生態(tài)系統(tǒng)，所涉及的不僅有海洋生物也涉及到人類(食物鏈傳遞、直接接觸等)，人類的輻射敏感性往往在大多數(shù)生物之上(比大多數(shù)生物高)，也就是說絕大部分非人類物種對(duì)輻射的耐受性較強(qiáng)，在相對(duì)較高放射性的輻射環(huán)境中也不會(huì)發(fā)生輻射效應(yīng)。在海洋放射性環(huán)境質(zhì)量的評(píng)價(jià)中，非人類物質(zhì)的輻射安全評(píng)估理念固然重要，但也不能超越以人類輻射安全為最高保護(hù)目標(biāo)的準(zhǔn)則，所以在考慮分級(jí)方法時(shí)要兼顧海洋生物與人類安全。

在USDOE GRADED和歐盟ERICA中的分級(jí)都是以濃度限制為標(biāo)準(zhǔn)的,本研究也采用以濃度為基準(zhǔn)的分級(jí)方法。從污染評(píng)價(jià)、保護(hù)人類健康、保護(hù)海洋生態(tài)系統(tǒng)健康的角度將海洋放射性環(huán)境質(zhì)量即海水和海洋沉積物放射性質(zhì)量分為4級(jí)。

2.2.1 第1級(jí)海洋放射性環(huán)境質(zhì)量 第1級(jí)屬于安全級(jí)別，為放射性環(huán)境質(zhì)量最好的一級(jí)。海洋環(huán)境(海水和海洋沉積物)放射性水平處于海洋的背景值范圍以內(nèi)，評(píng)判的標(biāo)準(zhǔn)為目標(biāo)海區(qū)內(nèi)海水或海洋沉積物中放射性核素的最高濃度值均不超出其背景范圍值，背景值參見文獻(xiàn)[35]。

2.2.2 第2級(jí)海洋放射性環(huán)境質(zhì)量 第2級(jí)仍然屬于安全級(jí)別，海洋放射性環(huán)境質(zhì)量次之。海洋環(huán)境(海水和海洋沉積物)放射性水平高于本底水平，但還未危害到人類和海洋生物的健康，評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)為海水或海洋沉積物中參考放射性核素濃度高出本底水平但仍然在人類和海洋生物的安全濃度限值以內(nèi)。

人類安全海水或海洋沉積物放射性濃度限值(human safety sea water concentration limits，HSSWCL， human safety marine sediment concentration limits， HSMSCL)為不危害人類健康的海水或海洋沉積物中放射性核素濃度的最高值，具體計(jì)算方法參見文獻(xiàn)[25]。此處危害商(hazard factor, HF)為所測量的海水或海洋沉積物中參考放射性核素濃度與其對(duì)應(yīng)的人類安全海洋放射性濃度限值之比：

(10)

(11)

式(10)至(11)中：Cisw、Cims為所測量的海水和沉積物中第i種核素的最大濃度。人類安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)(human safety risk quotient, HSRQ)為所有放射性核素危害商之和：

(12)

目標(biāo)海區(qū)海水或海洋沉積物中放射性核素的最高濃度值部分或全部超出其背景值，但其人類安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)小于1，則該海域海水或海洋沉積物放射性環(huán)境質(zhì)量為2級(jí)。

2.2.3 第3級(jí)海洋放射性環(huán)境質(zhì)量 第3級(jí)屬于危險(xiǎn)級(jí)別。海洋環(huán)境(海水和海洋沉積物)放射性水平超出人類的輻射安全范圍，但還未危害到海洋生物的健康，評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)是海水或海洋沉積物中參考放射性核素濃度高出人類安全限值濃度，但還未超出海洋生物安全濃度限值。

海洋生物安全海水或海洋沉積物放射性濃度限值(marine organism safety sea water concentration limits, MOSSWCL； marine organism safety marine sediment concentration limits，MOSMSCL)：不危害海洋生物健康的海水或海洋沉積物中放射性核素濃度的最高值，其數(shù)學(xué)表達(dá)式為：

(13)

(14)

式(13)至(14)中：DRL(dose rate limit)為劑量率限值400 μGy/h。Fi是第i種核素的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，計(jì)算公式見表3。

表3 各參考生物幅射劑量模型的Fi計(jì)算公式

此處危害商是所測量的海水或海洋沉積物中放射性核素濃度與海洋生物安全海洋放射性限值濃度之比，對(duì)于每一種生物來說都有一個(gè)對(duì)應(yīng)的MOSSWCL和MOSMSCL值，在計(jì)算危害商時(shí)采用其中最小的MOSSWCL和MOSMSCL值，即MOSSWCLmin和MOSMSCLmin值，具體計(jì)算方法參見文獻(xiàn)[35]。

(15)

(16)

式(15)至(16)中：Cisw、Cims為所測量的海水中和沉積物第i種核素的最大濃度。海洋生物安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)(marine organism safety risk quotient，MOSRQ)為所有參考核素危害商之和：

(17)

目標(biāo)海區(qū)海水或海洋沉積物人類安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大于1，但其海水或海洋沉積物生物安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)小于1，則該海域海水或海洋沉積物放射性環(huán)境質(zhì)量為3級(jí)。

2.2.4 第4級(jí)海洋放射性環(huán)境質(zhì)量 所測量的某一海區(qū)海水或海洋沉積物海洋生物安全風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大于1，則該海域海水或海洋沉積物放射性環(huán)境質(zhì)量為4級(jí)。

2.2.5 評(píng)級(jí)順序 由于第2、3級(jí)的分級(jí)閾值是以人類安全為標(biāo)準(zhǔn)，通過食物鏈關(guān)系導(dǎo)出海水中的濃度限值。由于保護(hù)的核心不同，造成第3、4級(jí)分級(jí)閾值中的60Co、54Mn和238U濃度限值比第2、3級(jí)相對(duì)應(yīng)的分級(jí)閾值還低；第2、3級(jí)分級(jí)閾值的226Ra濃度限值比第1、2級(jí)所對(duì)應(yīng)的分級(jí)閾值還低。為解決這一問題，本研究在第2、3級(jí)分級(jí)閾值中沒有設(shè)置60Co、54Mn、238U和226Ra濃度限值，并采用從高級(jí)到低級(jí)的評(píng)級(jí)順序來解決這一問題，即評(píng)價(jià)一批數(shù)據(jù)，首先進(jìn)行第4級(jí)的評(píng)價(jià)，再進(jìn)行第3級(jí)評(píng)價(jià)，依次是第2級(jí)和第1級(jí)評(píng)價(jià)。

2.3 低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

低放廢物被排放入復(fù)雜的海洋環(huán)境中，一部分放射性核素會(huì)隨著水體的混合及交換遷移至外海，一部分放射性核素會(huì)吸附在海洋顆粒物中并隨之沉降，最終進(jìn)入沉積物中。當(dāng)然，這部分吸附在沉積物上的核素也會(huì)在海洋作用下重新進(jìn)入水體，還有一部分核素會(huì)被生物濃集，也可能給發(fā)生再礦化而重新進(jìn)入水體，這是一個(gè)非常復(fù)雜的生物地球化學(xué)過程。目前，國際上暫無相關(guān)的低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法用以借鑒。我們?cè)诖颂岢鲆环N評(píng)價(jià)方法，雖然海洋過程異常復(fù)雜，無法確定每一種核素準(zhǔn)確的海洋生物地球化學(xué)過程，但是我們可以得到這些過程的最終作用結(jié)果，也就是通過歷年監(jiān)測獲得海水和沉積物放射性水平的歷史變化，從已知的歷史變化情況外推至未來某一時(shí)間的環(huán)境放射性水平，以此便可以評(píng)價(jià)低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)。具體方法如下：

①收集或測量至少5 a的目標(biāo)海域海水和沉積物中的參考核素濃度；

②將每一種參考核素濃度的年際變化作圖，用線性擬合的數(shù)學(xué)方法，得出各個(gè)核素濃度隨年代變化的公式；

③將核電站設(shè)計(jì)使用壽命年限以內(nèi)各年的各核素濃度數(shù)據(jù)推算出來；

④利用推算出的數(shù)據(jù)進(jìn)行各年的海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)評(píng)價(jià)；

⑤根據(jù)評(píng)判出的環(huán)境質(zhì)量級(jí)別評(píng)價(jià)其潛在風(fēng)險(xiǎn)，如果在核電站設(shè)計(jì)使用壽命年限內(nèi)未超出海洋放射性環(huán)境質(zhì)量2級(jí)，則表明低放廢物的長期排放沒有潛在風(fēng)險(xiǎn)；如果在核電站設(shè)計(jì)使用壽命的某一年海洋放射性環(huán)境質(zhì)量為3級(jí)，則表明低放廢物在該年有影響人類健康的潛在風(fēng)險(xiǎn)，如果在核電站設(shè)計(jì)使用壽命內(nèi)的某一年海洋放射性環(huán)境質(zhì)量為4級(jí)，則表明低放廢物在該年有影響海洋生物及其生態(tài)系統(tǒng)健康的潛在風(fēng)險(xiǎn)。

3 評(píng)價(jià)軟件

根據(jù)上述海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法，將其匯編成一套評(píng)價(jià)軟件MREQA V1.0 (marine radioactive environmental quality assessment version 1.0)，該軟件包含海洋放射性環(huán)境效應(yīng)、海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)和低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)3個(gè)模塊(圖3)。用戶點(diǎn)擊主界面上的各項(xiàng)按鈕進(jìn)入該項(xiàng)評(píng)價(jià)程序，按照要求輸入海洋介質(zhì)活度、評(píng)價(jià)海域、評(píng)價(jià)人、評(píng)價(jià)單位等信息后，點(diǎn)擊“開始評(píng)價(jià)”按鈕，相應(yīng)的評(píng)價(jià)結(jié)果描述會(huì)顯示在“評(píng)價(jià)結(jié)果”顯示欄內(nèi)；若需保存評(píng)價(jià)報(bào)告，點(diǎn)擊“保存報(bào)告”按鈕，軟件會(huì)在其所在的文件夾里生成一個(gè)Excel格式的評(píng)價(jià)報(bào)告文件，記錄此次評(píng)價(jià)的所有信息；保存完畢后，如果想進(jìn)行新的評(píng)價(jià)，點(diǎn)擊“清空數(shù)據(jù)”按鈕，而后輸入新的數(shù)據(jù)和信息，重新評(píng)價(jià)即可。該軟件一方面可以將繁冗復(fù)雜的工作歸結(jié)到幾個(gè)簡單的計(jì)算機(jī)操作步驟，簡化評(píng)價(jià)工作，提高工作效率；另一方面，讓一些不清楚或不完全清楚放射性評(píng)價(jià)工作的人也可以利用該軟件進(jìn)行評(píng)價(jià)，有利于方法的推廣和應(yīng)用。本套評(píng)價(jià)軟件相對(duì)完善，功能強(qiáng)大，易學(xué)易懂，操作簡便，符合目前我國海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)的需求，但目前還是1.0版本，需要經(jīng)過長期的評(píng)價(jià)實(shí)踐進(jìn)一步完善，升級(jí)到更高級(jí)的版本，以滿足我國海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)進(jìn)一步的需求。

利用該評(píng)價(jià)軟件，我們對(duì)大亞灣核電站鄰近海域海洋放射性環(huán)境質(zhì)量(2002—2010年)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，結(jié)果顯示該海區(qū)海水和海洋沉積物放射性質(zhì)量均為2級(jí)，屬于安全級(jí)別，海洋生物的總劑量率小于400 μGy/h，在種群水平上無生物效應(yīng)，在核電站設(shè)計(jì)使用年限內(nèi)低放廢物長期排放無潛在風(fēng)險(xiǎn)。

圖3 海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)級(jí)軟件Fig. 3 Software of marine radioactive environmental quality assessment

4 展望

本海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法包括海洋放射性環(huán)境效應(yīng)、海洋放射性環(huán)境質(zhì)量分級(jí)和低放廢物長期排放的潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法及其配套軟件，該方法是在參考國際主流評(píng)價(jià)方法的基礎(chǔ)上，結(jié)合我國海洋放射性環(huán)境管理和評(píng)價(jià)需求，通過“學(xué)習(xí)-吸收-創(chuàng)新”的方式取得的，實(shí)現(xiàn)了我國海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法從無到有的突破，雖然有不少方面還有待進(jìn)一步改進(jìn)，但總體上已經(jīng)形成了一套相對(duì)科學(xué)完整的海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)體系，可服務(wù)于后續(xù)相關(guān)的海洋放射性環(huán)境質(zhì)量管理及評(píng)價(jià)。未來，隨著我國海洋放射性環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)需求的增加，希望可以將本方法繼續(xù)完善并形成行業(yè)或國家標(biāo)準(zhǔn)，在全國范圍內(nèi)推廣使用。