付 斌，吳春勇，余 雯，何建華

(1.中國核電工程有限公司，北京 100840；2.北京師范大學(xué)國家安全與應(yīng)急管理學(xué)院，廣東 珠海 519087；3.四川大學(xué)華西醫(yī)院，四川 成都 610041； 4.自然資源部第三海洋研究所，福建 廈門 361005)

核電是一種清潔高效的非化石能源，在提升我國綜合經(jīng)濟實力、優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、推進節(jié)能減排中正發(fā)揮越來越重要的作用。福建地處我國東南沿海，傳統(tǒng)能源資源匱乏，近年來隨著經(jīng)濟的發(fā)展對能源的需求快速上升，大力發(fā)展核能勢在必行。截至2020年8月，福建省已建有寧德、福清、霞浦、漳州等4個核電基地。霞浦核電基地位于福建省寧德市霞浦縣長春鎮(zhèn)長門村長表島，基地內(nèi)規(guī)劃建設(shè)6臺核電機組，目前1臺機組在建，未有機組投入商業(yè)運行?；剜徑Ｓ虻暮．a(chǎn)品養(yǎng)殖場主要分布在海域保留區(qū)及其附近，養(yǎng)殖種類主要以大黃魚(Larimichthyscrocea)、牡蠣、彈涂魚(Periophthalmuscantonensis)為主。

公開發(fā)表的霞浦海域放射性本底數(shù)據(jù)并不多，且主要針對海水介質(zhì)進行調(diào)查，亦有極少數(shù)的沉積物放射性數(shù)據(jù)，暫未見有海洋生物放射性本底數(shù)據(jù)。上世紀80年代開展的全國環(huán)境天然放射性水平調(diào)查[1]得到福建—臺灣海峽海區(qū)海水中總U：1.87～2.50 μg/L，均值2.20 μg/L；Th：0.04～0.41 μg/L，均值0.23 μg/L；226Ra：1.60～10.80 mBq/L，均值3.78 mBq/L；40K：10 600～14 000 mBq/L，均值12 150 mBq/L。鄒諾舟等(2015)報道福建近岸海域海水中137Cs活度濃度為1.33～1.89 mBq/L[2]。鄧芳芳等(2015)報道寧德核電站附近的海洋沉積物樣品90Sr活度濃度范圍為0.21～ 0.89 Bq/kg(干重)，均值為0.47±0.03 Bq/kg(干重)[3]。

為掌握霞浦核電基地鄰近海域海洋生物放射性本底水平及其對當?shù)毓姾秃Ｑ笊锏乃螺椛鋭┝?，?020年在研究海域采集了5類9種海洋生物樣品，對樣品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K以及人工放射性核素137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg和65Zn的活度濃度進行分析檢測，并對當?shù)毓娪捎跀z入海產(chǎn)品所致輻射劑量和海洋生物所受輻射劑量進行了評價。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

依據(jù)《核動力廠運行前輻射環(huán)境本底調(diào)查技術(shù)規(guī)范》[4]、《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》[5]和《環(huán)境輻射監(jiān)測中生物采樣的基本規(guī)定》[6]，本研究于2020年4月27日—30日，在霞浦核電基地周邊50 km范圍內(nèi)，考慮當?shù)鼐用裆攀沉?xí)慣及海洋生物代表性，采集藻類[海帶(Laminariajaponica)、石莼(Ulvalactuca)]、貝類[海蠣(Ostreagigas)、福建牡蠣(Crassostreaangulata)]、甲殼類[遠海梭子蟹(Portunuspelagicus)、日本猛蝦蛄(Harpiosquillajaponica)]、魚類[大黃魚(Larimichthyscrocea)、鐘馗蝦虎魚(Tridentigerbarbatus)]、頭足類[金烏賊(Sepiaesculenta)]共5類9種樣品。

1.2 樣品預(yù)處理

大黃魚樣品去頭和內(nèi)臟，貝類樣品去殼，其他樣品取全體，稱鮮重，放入搪瓷盤，置于烘箱中，于80 ℃烘干，稱干重。烘干的生物樣品加熱炭化，炭化樣品于450 ℃下用馬弗爐灰化，過篩(80目)，稱重。

1.3 樣品測量與分析

按照《生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法》[7]、《海洋環(huán)境放射性核素監(jiān)測技術(shù)規(guī)程》[8]，本研究采取以下具體方法進行樣品制備和檢測：

γ核素測量：取灰樣100 g，裝入與刻度譜儀的體標準源相同形狀和體積的樣品盒(直徑75 mm，高75 mm)中，密封，放置3～4周后測量。本底和樣品檢測時間均為24 h。

90Sr分析：取海洋生物樣品灰約10 g，用HDEHP萃取-β計數(shù)法進行分析[8]。

1.4 設(shè)備

使用美國CANBERRA公司的BE6530型高純鍺γ譜儀和美國ORTEC公司的MPC9064型α/β計數(shù)器檢測，設(shè)備均檢定合格并在有效期內(nèi)。

1.5 劑量評價

依據(jù)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標準》[9]和《放射性核素攝入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》[10]對公眾攝入海產(chǎn)品所致有效劑量進行評價，用ERICA程序?qū)Ｑ笊镙椛鋭┝窟M行評價。

1.6 質(zhì)量控制

采用可溯源的標準源進行能量刻度和效率刻度，并定期核查是否出現(xiàn)偏移。測量設(shè)備定期接受檢定，嚴格把控實驗室各項物理條件，保證設(shè)備的穩(wěn)定性。實驗人員每年參加培訓(xùn)學(xué)習(xí)，并定期參加國際原子能機構(gòu)組織的核素分析比對。

2 結(jié)果與討論

2.1 海洋生物樣品中放射性核素活度濃度

全部樣品中人工放射性核素134Cs、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn的活度濃度均低于最小可探測活度濃度，其他核素238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的活度濃度檢測結(jié)果見表1。由表1可見，9個樣品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K的活度濃度范圍分別為0.10～1.66、0.06～3.42、0.05～0.93、13.8～155.5 Bq/kg(鮮重)，由低到高依次為226Ra、238U、232Th、40K。238U、232Th、226Ra的活度濃度在甲殼類樣品中相對較高，在其他幾類樣品中相差不大；40K的活度濃度在藻類和頭足類樣品中相對較高，在其他幾類樣品中相差不大。除了大黃魚中未檢出137Cs外，其余樣品中均檢出人工放射性核素137Cs和90Sr。檢出137Cs和90Sr的樣品中，兩種核素的活度濃度范圍分別為0.003～0.052和0.047～0.557 Bq/kg(鮮重)。137Cs的活度濃度在各類樣品中相差不大，在甲殼類和頭足類中相對較高，在藻類中相對較低；90Sr的活度濃度在貝類中相對較高，在魚類和頭足類中相對較低。

表1 2020年霞浦核電基地鄰近海域海洋生物放射性核素活度濃度檢測結(jié)果

續(xù)表

2.2 公眾食用海產(chǎn)品攝入放射性核素及其所致輻射劑量

參考《中國居民膳食指南(2016)》[11]并結(jié)合當?shù)毓婏嬍沉?xí)慣，普通成年公眾海產(chǎn)品按人均日攝入200 g計算，即年攝入量為73 kg，則238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的年攝入量分別為35.4、62.8、19.8、5 425、1.64、17.7 Bq，40K的年攝入量最高，137Cs的年攝入量最低。

按照《放射性核素攝入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》[10]提供的估算方法：

(1)

式(1)中：E為攝入海產(chǎn)品所致的年有效劑量(μSv/a)；I為海產(chǎn)品年攝入量(kg)；Ci為海產(chǎn)品中某種核素的活度濃度[Bq/kg(鮮重)]；Pi為相應(yīng)核素的劑量系數(shù)(μSv/Bq)，本研究估算了霞浦核電基地周圍公眾通過食入海產(chǎn)品所獲得的內(nèi)照射劑量，結(jié)果列于表 2 中?？梢姰?shù)毓娛秤煤．a(chǎn)品所致年有效劑量為55.1 μSv/a，遠低于《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》[12]中規(guī)定的公眾年劑量限值1 mSv/a?？傒椛鋭┝恐?，40K的貢獻最大，占61.07%，137Cs的貢獻最小，占0.04 %。天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的貢獻總和占99.06%，人工放射性核素(137Cs和90Sr)的貢獻僅分別為0.021 μSv/a和0.49 μSv/a，兩項之和占總劑量不足1 %，可見，有效劑量主要來源于天然放射性核素。

表2 霞浦核電基地周邊公眾海產(chǎn)品中放射性核素年攝入量及所致年有效劑量估算結(jié)果

2.3 海洋生物輻射劑量

環(huán)境電離輻射污染危險評估：評價和管理(environmental risk from ionising contaminants：assessment and management， ERICA)是歐盟推薦的用于評估水生生物和陸生生物輻射劑量的方法，采用了國際放射防護委員會(International Commission on Radiological Protection， ICRP)對參考生物選取的建議，將生物棲息地分為陸地、淡水、海洋3類生態(tài)系統(tǒng)，并包括3種篩選評價模式[13]，本研究使用ERICA 1.2版本，選用二級篩選評價模式對海洋生物輻射劑量進行估算。

本研究涉及魚類、甲殼類、頭足類、貝類和藻類共5類海洋生物，其中魚類在ERICA程序中進一步分為上層魚類和底棲魚類，大黃魚和鐘馗蝦虎魚分屬這兩類，其他樣品分類與表 1一致。由于頭足類在ERICA程序中并無內(nèi)置的幾何模型，本研究用調(diào)查中獲取的樣品的平均個體尺寸(9.0 cm×3.5 cm×3.5 cm)建立評價所需的生物體橢球模型，其空間居留因子設(shè)為“水=1.0，其他=0.0”。

評價過程中，需要提供放射性核素在海水、沉積物及生物體內(nèi)等環(huán)境介質(zhì)中的活度濃度。對海水和沉積物中的核素活度濃度，本次調(diào)查同期獲得了霞浦核電基地鄰近海域海水中238U、226Ra、40K及沉積物中238U、232Th、226Ra和40K的活度濃度，海水中232Th的活度濃度取錢庭榮(1986)在福建海域調(diào)查結(jié)果[14]，以此作為環(huán)境介質(zhì)核素活度濃度輸入值(表 3)。對生物體內(nèi)的放射性核素活度濃度，取本次調(diào)查中獲取的同一種類樣品中該核素的活度濃度平均值作為輸入值，由于大黃魚的137Cs活度濃度低于檢測限[0.025 Bq/kg(鮮重)]，取其1/2值作為輸入值。利用本研究實測數(shù)據(jù)計算得到的放射性核素生物濃集系數(shù)(concentration factor, CF)列于表 4中。

基于上述設(shè)定及輸入?yún)?shù)，ERICA程序計算得到放射性核素對海洋生物的照射途徑及輻射劑量如表 5所示?？梢?，甲殼類、上層魚類和頭足類生物所受輻射劑量主要來源于內(nèi)照射，其他類型生物所受外照射輻射劑量和內(nèi)照射輻射劑量相差不大。甲殼類所受總輻射劑量最高，為0.276 μGy/h，頭足類所受總輻射劑量最低，為0.048 μGy/h。各類生物所受總輻射劑量都遠低于ERICA評價方法推薦的保護生物的輻射劑量率控制值10 μGy/h[13]，風(fēng)險商(實際劑量率與輻射劑量率控制值的商)在10-3～10-2數(shù)量級。由表6可知，對甲殼類和上層魚類，226Ra的輻射劑量貢獻最大，達到約50 %，對底棲魚類、藻類、貝類和頭足類，40K的輻射劑量貢獻最大，達到約60 %；對本研究涉及的所有生物種類，來自天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的輻射劑量貢獻均超過99 %，來自人工放射性核素(137Cs和90Sr)的輻射劑量貢獻均不足1 %。

表3 霞浦核電基地表層海水及沉積物中放射性核素活度濃度平均值及分配系數(shù)

表4 霞浦核電基地海域放射性核素生物濃集系數(shù)

表5 霞浦核電基地鄰近海域海洋生物照射途徑、輻射劑量及風(fēng)險商

表6 各核素對海洋生物產(chǎn)生輻射劑量份額

2.4 討論

2.4.1 海洋生物中放射性核素活度濃度水平 研究區(qū)域海洋生物中天然放射性核素水平由低至高依次為226Ra、238U、232Th、40K，人工放射性核素除137Cs和90Sr外，其余核素活度濃度水平均低于檢測下限，與文獻[16-21]報道的我國山東、浙江、廣東、廣西、海南等地海洋生物放射性核素活度濃度水平一致，低于國家食品標準限值[9]?？梢娧芯繀^(qū)域海洋生物中238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr等放射性核素的活度濃度水平在我國正常本底范圍內(nèi)。

2.4.2 公眾年有效劑量 當?shù)毓娊?jīng)攝入海產(chǎn)品所致年有效劑量為55.1 μSv/a，其中食入137Cs、90Sr所致年有效劑量分別為0.021、0.49 μSv/a，與文獻[16,20-21]報道的我國山東、其他海域公眾由于攝入海產(chǎn)品所致年有效劑量相近，低于我國劑量水平[22]，遠低于國家標準中規(guī)定的公眾年劑量限值[12]，說明當?shù)睾．a(chǎn)品食用后對居民造成的劑量負擔(dān)較小，對當?shù)毓娊】滴匆姴焕绊憽?/p>

2.4.3 海洋生物輻射劑量 我國對有關(guān)海洋生物輻射影響的研究和評價工作相對較少，評價中劑量率轉(zhuǎn)換因子、沉積物分配系數(shù)、富集因子等參數(shù)主要采用ERICA程序的推薦值，這些參數(shù)值不一定適合我國的具體情況。本研究利用在核電基地周邊海域獲取的實測數(shù)據(jù)，結(jié)合核電廠址的實際情況，對于程序中的關(guān)鍵參數(shù)進行補充和修正，增強了程序在我國的適用性和有效性，進一步提升了評價結(jié)果的可靠性。

本研究對海洋生物輻射劑量的評價結(jié)果顯示，研究海域上層魚類、底棲魚類、貝類、頭足類、藻類等5類海洋生物所受輻射劑量率范圍為0.048～0.276 μGy/h，比ERICA評價方法推薦的保護生物的輻射劑量率控制值低2～3個數(shù)量級，與文獻[23-24]報道的結(jié)果一致?？傒椛鋭┝柯手?，超過99 %來源于天然放射性核素，226Ra和40K為劑量貢獻最大的兩種核素。

2.4.4 后續(xù)監(jiān)測要素建議 根據(jù)上述調(diào)查及評價結(jié)果，在目前核電廠尚未投入運行的情況下，當?shù)毓姾秃Ｑ笊锼茌椛鋭┝康慕^大部分來源于天然放射性核素。在核電廠投入運行后，將有極少量含人工放射性核素的液態(tài)流出物釋放進入環(huán)境，在其影響評價工作中更關(guān)心的是這些人工放射性核素對海洋環(huán)境的長期累積影響效應(yīng)。因此，建議在后續(xù)的跟蹤監(jiān)測與研究中，繼續(xù)選擇137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn作為監(jiān)測要素，并補充3H、14C、131I等排放量較大且可能對海洋環(huán)境產(chǎn)生較大輻射劑量的放射性核素。此外，根據(jù)相關(guān)研究結(jié)果[25-27]，210Po是造成海洋生物輻射劑量貢獻最大的天然放射性核素，因此，在后續(xù)工作中可考慮補充210Po作為監(jiān)測要素。

3 結(jié)論

本研究獲取了霞浦核電基地周邊海域5類9種海洋生物樣品中的主要天然及人工放射性核素活度濃度水平，各項核素的活度濃度水平均處于本底范圍，對公眾和海洋生物所致輻射劑量遠低于相應(yīng)國標限值或國際推薦值。本研究可為評價核電廠運行后的環(huán)境放射性質(zhì)量提供依據(jù)，亦可為制定運行后環(huán)境監(jiān)測方案、評價公眾和海洋生物所受輻射劑量提供技術(shù)依據(jù)。