吳林土 ,高娜 ,朱有為 ,徐火忠 ,洪海清 ,鄧美華?

(1.松陽縣農業(yè)農村局,浙江 松陽 323400;2.浙江省農業(yè)科學院農產品質量安全與營養(yǎng)研究所 農產品質量安全危害因子與風險防控國家重點實驗室,浙江 杭州 310021;3.浙江省耕地質量與肥料管理總站,浙江 杭州 310020)

古人云 “柴米油鹽醬醋茶”,茶被視為普通百姓開門七件事中的一件,可見茶葉在中國居民日常生活中占據(jù)著不可或缺的重要地位[1]。據(jù)統(tǒng)計,中國茶葉生產面積占全球54%,其茶葉產量占全球的41%[2]。隨著工礦業(yè)的迅猛發(fā)展,大量的鉛通過 “三廢”、肥料投入、汽車尾氣等形式排放到了農田系統(tǒng)[3-4]。有研究[5-6]表明,茶園土壤鉛含量有上升的趨勢,部分茶葉中鉛含量遠遠超過了我國無公害茶園土壤鉛含量標準 (NY/T 853—2004)(250 mg·kg-1)。據(jù)Han 等[7]1999—2001 年在全國范圍內采集的1 225 個茶葉樣品測試結果顯示,其鉛濃度最高達97.9 mg·kg-1,平均含量高達2.7 mg·kg-1,遠遠超過了我國茶葉鉛含量標準(GB 2762—2017) (5.0 mg·kg-1),幾乎接近歐盟標準 (3.0 mg·kg-1)。盡管茶葉泡水喝時,鉛的浸出率比較低,但是由于當前茶葉還常常被做成茶粉,以 “抹茶” 的形式直接吃掉。而進入人體的鉛是一種高蓄積性、多親和性的生理和神經有毒元素,幾乎會對人體所有重要器官產生毒害作用[8]?？梢?茶葉鉛污染對我國人民身體健康構成了嚴重威脅。

明確鉛在 “土壤-茶樹” 系統(tǒng)中遷移轉化規(guī)律對茶葉鉛污染防控具有重要意義。有關茶葉鉛污染研究,當前主要集中在兩個方面:第一,茶園土壤或者茶葉鉛含量調查,以及通過多種指標的測定進行鉛污染程度分類和溯源分析[9-11]。郭雅玲等[5]對福建省150 個茶園進行土壤重金屬檢測,發(fā)現(xiàn)70%的茶園土壤鉛含量超過有機茶園限量標準 (NY 5199—2002) (50 mg·kg-1)。周國蘭等[12]對貴州風岡縣14 個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的宜茶土壤重金屬含量進行污染調查與評價。章劍揚等[13]對浙江省十大名茶重金屬含量進行了檢測分析。李楊等[14]對福建4 類主要茶葉重金屬含量進行了污染評價。第二,通過點對點土壤鉛含量和茶樹莖葉鉛含量測定,分析茶葉鉛富集系數(shù)以及莖葉鉛遷移特征。劉聲傳等[15]對云南省11 個大葉茶種群莖葉鉛含量和鉛富集系數(shù)進行了比較分析。佘新松等[16]對安茶產區(qū)典型茶園土壤、茶樹新葉、老葉鉛含量進行檢測,分析了茶樹新、老葉間鉛含量分配和變化趨勢。現(xiàn)有大部分研究主要針對某些部位或者某些特殊鉛脅迫條件下茶樹生長與分配影響,然而有關鉛在 “土壤—茶樹” 系統(tǒng)中側根、主根、主莖、側莖、老葉、新葉中的遷移轉化的規(guī)律仍然缺乏系統(tǒng)研究。

基于以上情況,本研究將通過大量文獻綜述,收集點對點的 “土壤—茶樹” 鉛含量以及鉛污染對茶樹生長形態(tài)影響數(shù)據(jù),構建相關數(shù)據(jù)集,探索鉛在 “土壤—茶樹側根—主根—主莖—側莖—老葉—新葉” 系統(tǒng)中遷移轉化規(guī)律和鉛污染對茶樹生長的影響,希望為茶樹鉛污染防控和茶葉安全生產提供基礎理論。

1 材料與方法

本文利用中國知網(wǎng) (CNKI) 和Science Direct數(shù)據(jù)庫,通過設定 “茶葉” “茶樹” “茶園” “鉛”“重金屬” 等關鍵詞,進行相關文獻檢索,時間跨度為2000 年1 月1 日至2021 年6 月20 日,文獻類型為研究論文、綜述、學位論文,利用該文獻數(shù)據(jù)構建點對點 “土壤—茶樹” 相關數(shù)據(jù)集。最終搜索到自然土壤研究文獻167 篇,土壤添加鉛脅迫研究文獻31 篇,水培鉛脅迫研究文獻16 篇。相關數(shù)據(jù)采用Sigmastat 3.5 軟件進行統(tǒng)計分析和作圖。

2 結果與分析

2.1 各地區(qū)茶葉鉛含量與富集系數(shù)差異

圖1 展示了我國各地區(qū)茶葉嫩葉部分鉛含量和茶葉鉛富集系數(shù),各地區(qū)茶葉鉛含量及其富集系數(shù)變化范圍較大,其空間差異也較大。其中茶葉鉛含量在0.01～7.02 mg·kg-1,平均鉛含量為1.51 mg·kg-1。僅少數(shù)地方茶葉鉛含量有超國標 (5.0 mg·kg-1) 現(xiàn)象,但安徽、福建、貴州、云南茶葉鉛含量相對較高,這4 個地區(qū)均有不少茶葉鉛含量超過了歐盟標準 (3 mg·kg-1)。該結果與中國農業(yè)科學院茶葉研究所通過對20 個省市茶葉調查的結果基本一致,即均發(fā)現(xiàn)安徽茶葉樣品鉛含量相對較高[7]?？梢?如果茶葉出口歐盟,部分產區(qū)茶葉可能仍然會受到鉛含量不達標的影響。

圖1 各地區(qū)茶葉鉛含量與富集系數(shù)差異

茶葉鉛富集系數(shù)地區(qū)差異與茶葉鉛含量差異明顯不同,最高茶葉鉛富集系數(shù)高達14%。貴州、云南茶葉鉛富集系數(shù)普遍偏高,其次是浙江、福建、湖南,而安徽和江西鉛富集系數(shù)則較低。而安徽茶葉鉛含量相對很高,其富集系數(shù)則相反,出現(xiàn)了如此低的富集系數(shù),這可能是由于安徽茶園土壤鉛含量較高引起的。但是,當前數(shù)據(jù)非常有限,相較于茶樹生產系統(tǒng)土壤或者茶葉鉛污染普查,點對點即 “土壤—作物” 鉛濃度變化數(shù)據(jù)相對較少,僅檢索到了安徽、福建、廣西、貴州、湖南、江西、云南、浙江幾個省的數(shù)據(jù),其他省份沒有找到可供參考的數(shù)據(jù)。因此,在缺乏全國范圍參考數(shù)據(jù)的前提下,現(xiàn)有研究結果仍然有一定的局限性。

2.2 不同鉛脅迫對茶樹鉛的遷移轉化影響

圖2 展示了茶樹鉛在不同鉛脅迫條件下的遷移轉化規(guī)律。首先,在自然土壤鉛污染狀態(tài)下,茶園土壤鉛濃度變化為1.22～283.8 mg·kg-1,平均為33.48 mg·kg-1(圖2 中F)。茶樹各部位 (新葉、老葉、主莖、主根、側根) 鉛含量隨著土壤鉛含量的提高呈上升趨勢,其中側根鉛含量遠遠高于其他部位,并以側根、主莖、主根、老葉、新葉的次序呈下降趨勢 (圖2 中F、C)。各部位鉛含量表現(xiàn)為新葉鉛含量為0.01～7.02 mg·kg-1,平均為1.60 mg·kg-1;老葉鉛含量則高于新葉,變化為0.22～9.03 mg·kg-1,平均為4.06 mg·kg-1;主莖鉛含量平均為13.56 mg·kg-1,變化為1.43～30.92 mg·kg-1;主根鉛含量稍低于主莖,平均鉛含量僅為9.78 mg·kg-1,變化為4.42～ 30.32 mg·kg-1;而鉛含量最高的側根平均值達24.27 mg·kg-1,變化為4.75～102.73 mg·kg-1。該統(tǒng)計略高于Li 等[17]2019 年5 月對來自中國東南部地區(qū)45 個茶園225 個樣品的分析結果,土壤、根系、老葉、新葉鉛含量分別為8.65～106、0.79～66.4、0.63～ 12.2、0.07～ 1.84 mg·kg-1。但 是,Wen等[18]對南京地區(qū)的74 個點對點茶葉—土壤調查發(fā)現(xiàn),其茶葉和土壤鉛含量變幅分別為1.82～8.71、13.58～ 213.45 mg·kg-1,部 分茶葉鉛含量高于國標 (5.0 mg·kg-1)。由于土壤鉛含量空間差異較大,而且茶葉鉛含量隨季節(jié)變化較大,一般春茶比夏茶和秋茶鉛含量高[19]。因此,采集地點、采樣時間等因素可能導致了各研究結果不一致。

圖2 不同鉛脅迫條件下茶樹各部位鉛含量與富集系數(shù)

在自然土壤鉛污染條件下,茶樹各部位鉛富集系數(shù)變化與各部位鉛含量差異表現(xiàn)趨勢相近 (圖2中A),即以側根、主莖、主根、老葉、新葉的次序下降。其中,新葉富集系數(shù)顯著低于其他部位,僅1%～24%,平均為5.55%。而老葉為14.69%(3%～ 31%),主莖為24.67% (2.6%～ 44.7%),主根為15% (3.8%～ 25.4%),側根高達88.9%(26.1%～208.8%)。可見,側根表現(xiàn)出了較高的鉛富集能力,其鉛含量甚至是土壤的2 倍。

圖2 中G、D、B 顯示了土壤添加鉛脅迫條件下茶樹鉛在新葉、老葉、嫩莖、主莖、主根和側根之間的遷移轉化。首先,各部位鉛含量均隨土壤鉛含量的升高而升高,濃度最高的是側根,其變化范圍為11.66～9 212.0 mg·kg-1,平均值高達1 460 mg·kg-1;其次是主根,最高含量為360.0 mg·kg-1,平均為93.21 mg·kg-1。其中主莖和主根樣品土壤最高鉛含量僅為509.31 mg·kg-1,其他部位在土壤鉛含量為1 531.2 mg·kg-1時均有樣品,盡管這樣,主根和主莖鉛含量仍然較高。側根相應的富集系數(shù)為306.8% (90.91%～615.9%)、主根為49.24% (15.74%～ 76.18%)、主莖為10.42%(3.63%～ 38.45%)、側莖為 9.04% (0.86%～39.58%)、老葉為3.76% (1.36%～10.43%)、新葉為2.80% (0.23%～14.61%)。

圖2 中H、E 展示了水培鉛含量 (0～ 600 mg·L-1) 條件下茶樹葉片、嫩莖、主莖、主根、側根鉛富集規(guī)律,其變化趨勢和自然狀態(tài)以及土培狀態(tài)下的鉛含量變化趨勢一致,即葉片含量最低,平均僅為53.26 (7.46～229.35) mg·kg-1,依次升高為:嫩莖415.20 (12.55～ 1 347.00) mg·kg-1、主莖4 059.30 (23.64～ 14 033.30) mg·kg-1、主根44 913.70 (52.24～87 500.00) mg·kg-1、側根為93 082.60 (170.60～165 666.00) mg·kg-1。在水培條件下,各部位鉛含量可明顯高于土壤條件。這一現(xiàn)象說明,在一定條件下,茶樹吸收鉛的潛力較大。

無論是在自然土壤鉛污染條件下,還是加鉛土培和水培試驗中,茶樹鉛含量的分布均為側根>主根>主莖>側莖>老葉>新葉,與胡留杰等[9]總結西南地區(qū)茶樹鉛含量分布結果 “根>莖>新葉>老葉”有所不同。大多數(shù)地方茶樹均表現(xiàn)出新葉鉛含量最低,但離馬路或者工礦廠較近的地區(qū),由于大氣鉛沉降量較高,可能會引起新葉鉛含量較高,甚至高于老葉中鉛的含量[20-21]。麻萬諸等[22]對浙江省典型茶園系統(tǒng)重金屬平衡分析顯示,鉛的主要污染源是大氣沉降,浙江省茶園平均每年輸入鉛約為40 g·hm-2。因此,茶園生產應避開公路、工礦等鉛沉降量較高的區(qū)域。另外,本研究中側根表現(xiàn)出了顯著的鉛富集效應,其中鉛含量明顯高于土壤鉛含量,這一結果和石元值等[21-26]的研究結果一致。同樣,徐劼等[23]水培研究中茶樹根有強大的鉛富集能力。總體來看,鉛在茶樹中的富集能力表現(xiàn)為根>枝>葉,這與李曉林等研究[20-22]結果一致,而且新葉中鉛含量最低。

鉛的轉運系數(shù)也表現(xiàn)為新葉<老葉<側莖<主莖。調研結果顯示,新葉最低,僅0.31% (0.10%～0.42%);老葉較高,其值為0.63% (0.26%～1.23%);其次是側莖1.10% (0.11%～2.78%);最高的則是主莖1.98% (0.14%～3.62%)。

2.3 不同鉛脅迫對茶樹生長的影響

土壤鉛污染會對茶樹生長產生影響,如圖3 所示,土壤鉛在較低含量情況下,茶樹生長不受影響,即土壤鉛含量低于200 mg·kg-1時,茶樹主干粗、一級側枝粗、株高、秋梢長、1 芽2 葉長、夏茶生物量均受鉛的影響較小,其生長率基本在1左右。當土壤鉛含量高于200 mg·kg-1時,各指標生長率均低于1,并隨土壤鉛含量升高顯著下降。該臨界土壤含量 (200 mg·kg-1) 低于我國無公害茶園土壤鉛含量標準 (NY/T 853—2004)(250 mg·kg-1)。同樣,石元值[21]通過加鉛發(fā)現(xiàn),當土壤鉛含量在40～100 mg·kg-1時,茶樹百芽重、老葉重、吸收根重、主根重、莖重沒有下降。夏國強等[27]也發(fā)現(xiàn),當鉛含量低于200 mg·kg-1時,春茶和夏茶都能正常生長,當高于該含量時夏茶生物量明顯下降,發(fā)芽逐漸減少,葉片出現(xiàn)發(fā)黃甚至失綠現(xiàn)象。

圖3 鉛脅迫對茶樹生長的影響

而水培條件下,當鉛含量為100 mg·L-1時,100 d 茶苗成活率均僅0.8 (圖3)。當鉛含量升高至120～600 mg·L-1時,30 株1 芽3 葉數(shù)量、質量、長度一級新梢個數(shù)和100 d 茶苗成活率均嚴重受到影響,與非鉛污染水培相比,幾乎所有指標都呈下降趨勢,其生長率均低于1,并隨溶液鉛含量的升高呈明顯下降的趨勢。徐劼等[23]發(fā)現(xiàn),茶苗在鉛含量為40～80 mg·L-1的條件下水培60 d 后,受試的2 種茶苗根系生長明顯受到抑制,甚至出現(xiàn)黑化、褐化現(xiàn)象。因此,在水培狀態(tài)下茶樹生長很容易受到鉛的影響。

2.4 茶葉鉛污染防控

茶葉鉛吸收受土壤質地、有機質含量、土壤可交換態(tài)鉛含量、土壤pH 等很多因素的影響[17,19]。由于本調查點對點數(shù)據(jù)有限,僅發(fā)現(xiàn)茶樹嫩葉鉛濃度和土壤pH 呈顯著負相關,即pH 越低,茶樹鉛富集能力就越高 (圖4),這可能與土壤有效鉛含量有關。陳玉真等[10]對福建8 個代表性茶園調查,發(fā)現(xiàn)茶樹新葉、老葉、主根各組織鉛含量與土壤pH 呈顯著負相關。Han 等[28-29]發(fā)現(xiàn),土壤pH 和茶葉鉛含量呈顯著負相關。Jin 等[30]發(fā)現(xiàn),土壤酸化促進了土壤有效鉛的增加,從而增加了茶葉鉛的富集。可見土壤pH 值降低將加劇鉛污染農田茶葉鉛的富集,而在茶樹種植系統(tǒng)中,隨著茶樹種植年限的增加,土壤酸化往往會越來越嚴重,pH 也因此而下降。周俊[31]在研究茶園土壤酸化對鉛在土壤-茶樹系統(tǒng)中的行為時也發(fā)現(xiàn),葉片鉛含量隨著茶樹樹齡的增加呈增加趨勢。因此,在鉛污染農田,茶葉鉛富集會隨茶樹種植年限的增加而增加。

圖4 土壤pH 對茶新葉鉛含量的影響及茶樹種植年齡對土壤pH 的影響

在鉛污染茶園防控方面,可以圍繞提高土壤pH,施入石灰、生物炭等相關有機、無機物料來降低茶葉鉛富集[17]。Han 等[28]發(fā)現(xiàn),茶園施用石灰可以降低茶樹須根、莖、新葉鉛含量,尤其在施用石灰2～3 a 后效果更明顯。Yan 等[32]報道了無論施入竹子生物炭還是水稻秸稈生物炭,都可以有效提高土壤pH。Yang 等[33]也發(fā)現(xiàn),加入生物炭和生物炭基肥料比施入化肥更能提高茶園土壤pH和茶葉生產量。Xie 等[34]研究發(fā)現(xiàn),茶園施用油菜餅可以增加土壤pH。但是,長期施入尿素將導致土壤pH 降低,并且隨著施用量的增加土壤酸化也隨之加劇[35]。

3 小結與討論

綜上所述,茶樹生長嚴重受到土壤鉛污染的影響,尤其是土壤鉛含量高于200 mg·kg-1時。當水培鉛含量為100 mg·L-1時,茶苗的成活率僅0.8。在自然土狀態(tài)下、土壤人為加鉛或者水培鉛脅迫下,在茶樹各部位鉛含量均隨鉛含量的增加而增加,其富集效應以新葉、老葉、側莖、主莖、主根、側根的順序遞增。其中,側根表現(xiàn)出了非常高的鉛富集能力,其含量甚至遠遠高于土壤鉛的含量,在自然狀態(tài)下,側根鉛富集系數(shù)達到了88.9% (26.1%～208.8%);在土培加鉛脅迫條件下富集系數(shù)則高達306.8% (90.9%～ 615.9%)。除了側根,其他部位鉛富集系數(shù)均低于1,新葉、老葉、側莖、主莖、主根的最高富集系數(shù)分別為24%、31%、39.5%、44.7%、76.2%。當土壤鉛含量在0～1 531 mg·kg-1時,茶樹新葉鉛含量最高為7.02 mg·kg-1。但是,鉛含量為100～600 mg·L-1的水培條件下,茶樹新葉鉛含量可以達到229.35 mg·kg-1?？梢?在適當條件下,新葉中鉛的含量可能隨土壤鉛含量的升高而達到很高。由于現(xiàn)在的茶葉還以 “抹茶” 的形式成為直接 “吃茶”,抹茶中更應該避免使用鉛含量高的茶葉?，F(xiàn)有調查研究發(fā)現(xiàn),我國安徽、福建、貴州、云南茶葉鉛含量相對較高,均有樣品超過歐盟鉛含量標準,其出口貿易可能會受到鉛超標影響。而且,茶葉鉛富集明顯受到土壤pH 的影響,施用石灰、生物炭、菜籽油餅等降低土壤pH 的技術措施都可以緩解茶葉鉛污染。由于茶園隨著種植年限的增長,土壤酸化已成為普遍現(xiàn)象,因此,在種植年限較久的茶園,更應該注意防控茶葉鉛污染。