崔傳勇，白英伯，張 瑞，周子薦，周亦胄，孫曉峰

（中國科學院金屬研究所師昌緒先進材料創(chuàng)新中心，沈陽 110016）

管形構(gòu)件作為先進飛行器的重要組成部分，廣泛應(yīng)用在航空航天領(lǐng)域，在飛行器及發(fā)動機的液壓、燃油、環(huán)控等傳輸及控制系統(tǒng)中起到關(guān)鍵作用，其性能優(yōu)劣直接影響到航空飛行器的適航性及安全性[1–3]。飛行器管路系統(tǒng)的服役條件苛刻，不僅作為重要熱端部件處在高溫高壓、高頻振動的工作環(huán)境中，同時在飛行器管路系統(tǒng)服役時，管材內(nèi)壁往往受到油氣等運輸介質(zhì)的長期侵蝕[4–5]。隨著航空飛行器推重比、穩(wěn)定性、安全性的進一步發(fā)展，對關(guān)鍵管路系統(tǒng)的使用條件提出了更嚴格的要求。因此，采用高承溫能力的高溫合金材料制備綜合服役性能更加優(yōu)異的航空管材部件具有廣闊的發(fā)展前景。

近年來，具有高合金化程度的沉淀強化型Ni基高溫合金以其優(yōu)異的高溫性能和相對低廉的制備成本得到了廣泛的應(yīng)用，此類合金通過添加大量Al、Ti、Nb等γ′相形成元素，增大γ′相體積分數(shù)并提高其溶解溫度，從而大幅提高合金的承溫能力[6–7]。中國科學院金屬研究所自主研發(fā)了一種新型沉淀強化Ni基高溫合金GH4068，其密度低 （8.1g/cm3）、強度高 （750℃的屈服強度≥1050MPa），在熱加工區(qū)（>950℃）具有優(yōu)異的塑性變形能力 （延伸率>1000%），因此，其作為高性能航空管材用材料具有廣泛的應(yīng)用前景[8–9]。

高溫合金管材主要以包套后熱擠壓的變形加工方法制備，相比于鍛造變形工藝，熱擠壓過程中合金的變形量更大、變形速率更快[10–11]。GH4068合金以其高合金化程度獲得優(yōu)異性能的同時，也造成合金熱塑性降低、變形抗力增大、熱加工窗口變窄[12]。在GH4068合金管材的制備過程中，高溫退火能夠有效消除枝晶，為鑄態(tài)合金直接進行熱擠壓加工提供條件[13]。此外，通過多步熱機械形變的方法對合金鑄錠進行開坯處理，將粗大的鑄態(tài)晶粒破碎得到細晶組織，有助于提高合金的變形協(xié)調(diào)性，優(yōu)化合金的熱加工性能。合金鑄錠退火后直接進行擠壓與開坯后進行擠壓兩種管材制備方法，對合金加工條件的要求、成形后管材組織及性能的影響都有待進一步研究。因此，優(yōu)化GH4068合金熱擠壓加工工藝，探索有利于高合金化難變形高溫合金管材性能的成形組織，對于生產(chǎn)高性能航空管形構(gòu)件具有重要意義。

基于上述原因，本文以GH4068高溫合金作為研究對象，開展合金在開坯+擠壓和鑄態(tài)+擠壓兩種管材制備工藝下的高溫變形行為、組織演變、熱擠壓特征及成形后力學性能的研究，從而對GH4068管材熱擠壓生產(chǎn)工藝進行優(yōu)化，為工業(yè)生產(chǎn)提供理論指導(dǎo)。

1 試驗及方法

本研究以中國科學院金屬研究所自主研發(fā)的鎳基變形高溫合金GH4068合金作為研究對象，合金的化學成分如表1所示。合金鑄錠以雙聯(lián)冶煉工藝 （VIM+VAR）制備，合金經(jīng)DTA方法測定的γ′相溶解溫度約為1140℃。合金鑄錠經(jīng)高溫退火后一部分直接擠壓，另一部分進行開坯后再擠壓，開坯溫度選定在1100℃，沿鑄錠軸向進行多道次熱機械處理后得到開坯合金錠，鑄態(tài)退火及開坯合金的組織形貌如圖1所示。合金鑄態(tài)退火后晶粒組織粗大，晶粒尺寸達到300μm以上（圖1（a））；合金經(jīng)開坯處理后晶粒被充分破碎，開坯態(tài)平均晶粒尺寸約為42μm，在這些細小晶粒周圍分布有不規(guī)則形狀的γ′析出相 （圖1（b））。采用包套熱擠壓方法制備GH4068合金管材時，包套外徑φ95mm，內(nèi)徑φ26mm，擠壓比約10∶1，擠壓后得到外徑為φ35mm的管材。擠壓后的管材進行1100℃/4h/空冷+650℃/24h/空冷+760℃/16h/空冷標準熱處理。

圖1 GH4068合金金相組織Fig.1 Metallographic structure of GH4068 alloy

表1 GH4068合金化學成分（質(zhì)量分數(shù)）Table 1 Chemical composition of GH4068 alloy (mass fraction) %

鑄錠經(jīng)退火及開坯后分別切取φ8mm×12mm圓柱形鑄態(tài)與開坯合金熱壓縮試樣，在Gleeble–3800熱模擬試驗機進行熱壓縮試驗，試驗過程以10℃/s的升溫速率加熱至試驗溫度后保溫10min，隨后壓縮至試樣50%變形量 （真應(yīng)變0.693）后卸載，最后立即進行水冷處理。熱擠壓管材沿軸向切取拉伸及持久性能試樣，試樣標距段尺寸為φ3mm×20mm。熱壓縮試樣及熱擠壓管材組織使用MEF4A型光學顯微鏡 （OM）和Zeiss Merlin Compact型場發(fā)射掃描電子顯微鏡（SEM）進行觀察，同時，掃描電子顯微鏡配備有Oxford Symmetry EBSD探頭，用于對熱壓縮試樣變形組織進行EBSD分析。金相組織采用100mL HCl+100mL C2H5OH+50g CuCl2溶液化學腐蝕后觀察；掃描電鏡樣品采用170mL H3PO4+10mL H2SO4+15g CrO3溶液在5V電壓下電解腐蝕10～20s；EBSD樣品采用80mL CH3OH+20mL H2SO4溶液在25V電壓下電解拋光25s。EBSD分析中通過晶粒取向分布（GOS）參數(shù)鑒別動態(tài)再結(jié)晶晶粒與變形晶粒，GOS值低于2°的晶粒被定義為動態(tài)再結(jié)晶晶粒。

2 結(jié)果與討論

2.1 合金高溫變形行為

為評價GH4068合金的熱加工成形性能，探究合金管材熱擠壓成形工藝，本文通過Gleeble熱壓縮試驗表征合金的高溫變形行為并獲得高溫變形組織。相較于傳統(tǒng)Ni基變形高溫合金，GH4068合金中具有較高的γ′沉淀強化相含量，這使得合金在獲得較高承溫能力的同時也增大了變形抗力。此外，由于γ′相溶解溫度隨著Al、Ti含量的增加而上升，生產(chǎn)過程中合金在γ+γ′雙相區(qū)進行熱加工是難以避免的[14]。因此，尋求最佳變形溫度對于優(yōu)化合金的熱加工性能具有重要意義。

對于開坯后的鍛態(tài)樣品來說，細晶組織有助于提高其熱塑性，使其能在更低的加工溫度下實現(xiàn)均勻變形[15]。而鑄態(tài)樣品在高溫退火后得到粗大晶粒組織，變形協(xié)調(diào)性差，一般需要在較高溫度區(qū)間內(nèi)進行熱加工以獲得良好的熱塑性[16]。因此對于開坯及鑄態(tài)樣品選定了不同的熱壓縮試驗溫度條件，開坯樣品在1060℃、1090℃、1120℃（γ+γ′雙相區(qū)）及1150℃（γ單相區(qū)）下進行熱壓縮變形，鑄態(tài)樣品在1100℃、1130℃（γ+γ′雙相區(qū)）與1150℃、1170℃（γ單相區(qū)）條件下變形。圖2為不同試驗條件下變形后的熱壓縮試樣宏觀形貌照片。可以看出，開坯試樣在大部分壓縮條件下形狀完好無宏觀裂紋產(chǎn)生，僅在1150℃/1s–1條件下變形后出現(xiàn)楔形裂紋；鑄態(tài)試樣隨著變形溫度與應(yīng)變速率的提高，試樣自由變形區(qū)（側(cè)邊鼓肚區(qū)域）開始發(fā)生較為明顯的開裂，試樣在1150℃/0.1s–1、1150℃/1s–1以及1170℃全部應(yīng)變速率的條件下變形后均產(chǎn)生較為明顯的宏觀裂紋。

圖2 不同變形條件下熱壓縮試樣宏觀形貌Fig.2 Macro morphology of hot compression specimens under different deformation conditions

圖3和4分別展示了開坯及鑄態(tài)樣品在不同試驗條件下變形的真應(yīng)力–應(yīng)變曲線，合金流變曲線呈現(xiàn)出先升高再下降，最終逐漸達到穩(wěn)態(tài)的趨勢，這一特征與其他研究所報道的Ni基高溫合金變形過程相似[17–19]。在開坯樣品變形初期，合金內(nèi)部的位錯伴隨應(yīng)變量的提高迅速增殖，位錯密度增加引發(fā)的加工硬化效應(yīng)使變形應(yīng)力迅速增大至峰值；隨著變形繼續(xù)進行，曲線表現(xiàn)出典型的動態(tài)再結(jié)晶特征，再結(jié)晶過程使合金發(fā)生軟化并抵消了部分加工硬化效應(yīng)，流變應(yīng)力開始下降；當動態(tài)再結(jié)晶與加工硬化在較大應(yīng)變量下實現(xiàn)動態(tài)平衡時，合金流變應(yīng)力逐漸達到穩(wěn)態(tài)。此外，隨著變形溫度的增加，合金的變形抗力逐漸降低，這是由于高溫下原子活動加劇，位錯更容易運動，動態(tài)再結(jié)晶受到熱效應(yīng)激活更容易發(fā)生，進而使加工硬化程度降低、動態(tài)再結(jié)晶程度提高，促進了合金在變形過程中的軟化。從圖3中可以看出，開坯合金在1060℃下表現(xiàn)出了較高的變形抗力和加工硬化效應(yīng)，樣品在0.01s–1和0.1s–1應(yīng)變速率條件下，變形時的應(yīng)力峰值要顯著高于其他溫度。如圖4所示，鑄態(tài)樣品在相同變形條件下（1150℃/0.1s–1、1150℃/1s–1）的流變應(yīng)力峰值高于開坯樣品，其動態(tài)軟化程度弱于開坯樣品，應(yīng)力達到峰值后加工硬化繼續(xù)占據(jù)主導(dǎo)地位，流變曲線隨著變形量增大基本呈現(xiàn)持平狀態(tài)。這表明其動態(tài)再結(jié)晶程度較低，在較小應(yīng)變量下就與加工硬化實現(xiàn)動態(tài)平衡，流變應(yīng)力在經(jīng)過小幅下降后迅速達到穩(wěn)態(tài)，使鑄態(tài)合金樣品的變形抗力整體處于較高水平。

圖3 開坯試樣壓縮變形真應(yīng)力–應(yīng)變曲線Fig.3 True stress–strain curves of compression deformation of bloomed samples

圖4 鑄態(tài)試樣壓縮變形真應(yīng)力–應(yīng)變曲線Fig.4 True stress–strain curves of compression deformation of as-cast samples

2.2 合金高溫變形組織

圖5和6分別為鍛態(tài)及鑄態(tài)樣品在不同試驗條件下變形至真應(yīng)變量0.693后的微觀組織?？梢钥闯?，合金在γ + γ′雙相區(qū)和γ單相區(qū)壓縮后呈現(xiàn)出不同的變形組織，隨著變形溫度的提高，合金變形后的晶粒尺寸逐漸增大。當變形溫度超過γ′相完全溶解溫度時，由于晶界處的初生γ′相溶解后失去釘扎作用，合金晶粒在γ單相區(qū)變形后迅速長大，這顯然有悖于變形高溫合金通過熱加工獲得組織均勻、晶粒細化的高性能型材的初衷。同時，晶粒粗大的組織變形協(xié)調(diào)性差，變形時應(yīng)力狀態(tài)復(fù)雜，容易在熱變形過程中出現(xiàn)局部塑性變形及楔形開裂等流變失穩(wěn)[20–22]。這與合金試樣在高溫、高應(yīng)變速率下表現(xiàn)出的開裂特征是相符合的。因此，對于GH4068合金的熱加工工藝來說，將合金變形溫度控制在γ′相完全溶解溫度以下是較為合適的。

從圖5可以看出，鍛態(tài)合金樣品在1060℃/0.1s–1、1090℃/1s–1、1060℃/1s–1條件下變形后得到的晶粒組織較為均勻細小。圖7為添加GOS值判定的鍛態(tài)樣品典型條件下變形組織的EBSD圖像，其中GOS值小于2°的晶粒被定義為動態(tài)再結(jié)晶晶粒，并以藍色填充，可以看出，開坯合金整體再結(jié)晶程度較高，在1060℃下以0.01s–1變形后，動態(tài)再結(jié)晶體積分數(shù)接近95%（圖7（a））。如圖7（c）和（d）所示，合金在1090℃條件下變形后發(fā)生了明顯的動態(tài)再結(jié)晶，再結(jié)晶體積分數(shù)均達到95%以上。結(jié)合合金變形組織與變形行為分析，當合金在γ′相完全溶解溫度以上變形時，沉淀相完全溶解進而失去釘扎作用，晶粒開始劇烈長大，粗晶組織的變形協(xié)調(diào)性降低，再結(jié)晶形核位點減少，動態(tài)再結(jié)晶過程受阻、再結(jié)晶程度降低。從圖3（c）中可以看出，開坯合金在1150℃/1s–1條件下變形時的穩(wěn)態(tài)應(yīng)力甚至要高于1120℃，這顯然是由于高變形速率使得變形時間減少，合金在1150℃下形成的粗晶組織使動態(tài)再結(jié)晶進程受阻，合金來不及發(fā)生較高程度的再結(jié)晶來獲得足夠的軟化趨勢，導(dǎo)致變形最終階段穩(wěn)態(tài)應(yīng)力較高。相應(yīng)地，由于變形協(xié)調(diào)性差、軟化程度低，開坯合金試樣在1150℃/1s–1變形后發(fā)生了開裂。因此對于合金的加工變形來說，晶粒粗大、應(yīng)變速率高都是不利的。由于開坯合金在1120℃下變形時已經(jīng)發(fā)生了較為明顯的晶粒長大，同時考慮到熱擠壓過程工業(yè)生產(chǎn)上難以實現(xiàn)低應(yīng)變速率變形 （低于0.1s–1），以及合金在1060℃下變形抗力較大，因此對于開坯合金，變形溫度1090℃、應(yīng)變速率范圍0.1～1s–1為較佳熱擠壓工藝條件。

圖5 開坯試樣50%變形量熱變形組織Fig.5 Hot deformation structure of bloomed samples with 50% deformation

圖6 鑄態(tài)試樣50%變形量熱變形組織Fig.6 Hot deformation structure of as-cast samples with 50% deformation

圖7 開坯試樣50%變形量典型組織EBSD圖像Fig.7 EBSD images of the typical structure of bloomed samples with 50% deformation

對于鑄態(tài)合金樣品，由于原始鑄錠的晶粒組織粗大，合金經(jīng)熱壓縮后出現(xiàn)的一些動態(tài)再結(jié)晶晶粒在尺寸上與原始變形晶粒存在著明顯差異，從圖6中可以判斷出鑄態(tài)合金壓縮變形后的動態(tài)再結(jié)晶體積分數(shù)整體處于較低水平，動態(tài)再結(jié)晶區(qū)域有限，變形組織均呈現(xiàn)出不均勻性。由于晶粒粗大，當變形溫度超過γ′相完全固溶溫度、應(yīng)變速率大于0.01s–1時，鑄態(tài)試樣變形后均發(fā)生了開裂。此外，合金在過固溶溫度下變形后晶粒劇烈長大，動態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸增長至接近200μm。為避免上述情況，熱加工時應(yīng)盡量在接近γ′相完全固溶溫度的亞固溶溫度區(qū)間進行變形，結(jié)合對流變曲線變形抗力的分析，以1s–1應(yīng)變速率為例，鑄態(tài)合金在1130℃下變形時的流變曲線應(yīng)力峰值與鍛態(tài)合金在1090℃下變形的情況相接近，因此對于鑄態(tài)合金直接熱擠壓工藝來說，1130℃是較為合適的熱擠壓溫度。

2.3 GH4068管材組織及力學性能

依據(jù)前期研究的結(jié)論，分別在1090℃、1130℃擠壓溫度下制備開坯+擠壓、鑄態(tài)+擠壓GH4068管材，鑄錠開坯及熱擠壓工藝參數(shù)詳見表1和圖1。圖8為兩種合金管材經(jīng)熱處理后的顯微組織形貌，可以看到，兩種管材經(jīng)熱擠壓后均呈等軸晶粒組織，這表明合金在熱加工過程中發(fā)生了充分的再結(jié)晶。受初始組織和擠壓溫度的影響，鑄態(tài)擠壓管材組織中沒有觀察到鑄態(tài)枝晶的存在，且晶粒尺寸顯著大于開坯擠壓組織，其中開坯擠壓組織平均晶粒尺寸約為6.8μm（圖8（a）），鑄態(tài)擠壓組織平均晶粒尺寸約為35μm（圖8（b））。除晶粒度的差異外，兩種管材組織中的析出相形貌也呈現(xiàn)出較為明顯的差異，如圖8（c）所示，開坯擠壓組織中存在有3種不同尺寸的γ′相，微米級的大尺寸不規(guī)則初生γ′相大部分分布在晶界處，在這些初生γ′相之間存在尺寸小于500nm的花瓣狀二次γ′相，此外，尺寸在50nm以下的球狀三次γ′相分布在二次γ′相周圍。而在鑄態(tài)擠壓組織中（圖8（d）），沉淀相基本上呈現(xiàn)球狀二次γ′相與3次γ′相的雙態(tài)分布。合金經(jīng)開坯+擠壓后的管材組織與常見的沉淀強化合金U720Li類似[23]，而對于鑄態(tài)直接進行擠壓的管材，由于其加工溫度已經(jīng)接近合金完全固溶溫度，在應(yīng)力與熱效應(yīng)的共同作用下γ′相加速溶解，因此在熱加工后難以觀察到初生γ′相的存在。相應(yīng)地，熱加工過程中的沉淀相狀態(tài)也對合金變形組織產(chǎn)生影響，由于初生γ′相的釘扎作用，晶界在熱加工過程中難以擴散長大，使得開坯擠壓管材的晶粒尺寸能夠保持在微米級的細小狀態(tài)。

圖8 GH4068合金管材顯微組織Fig.8 Microstructure of GH4068 alloy pipes

合金組織決定了高溫合金的性能，為使GH4068管材獲得較佳的綜合力學性能，本文對兩種制備工藝下的合金管材進行了拉伸及持久性能測試。表2列出了開坯擠壓與鑄態(tài)擠壓管材的室溫及高溫拉伸性能數(shù)據(jù)，圖9為兩種管材持久試樣的蠕變曲線。拉伸性能試驗表明，開坯擠壓管材在室溫及高溫下的屈服強度均高于鑄態(tài)擠壓管材，合金經(jīng)開坯后再進行擠壓的高溫屈服強度為1088MPa、抗拉強度為1123MPa，屈服強度相比鑄態(tài)+擠壓管材提高了135MPa。兩種管材持久試驗的性能水平比較結(jié)果與拉伸試驗相反，鑄態(tài)擠壓管材的高溫持久蠕變壽命（281.1h）比開坯擠壓管材壽命（219.6h）提高了約28%。

圖9 GH4068合金管材725℃、630MPa蠕變曲線Fig.9 Creep curves of GH4068 alloy pipes at 725℃, 630MPa

表2 GH4068管材室溫及高溫拉伸性能Table 2 Tensile properties of GH4068 pipe at room temperature and high temperature

對于沉淀強化型變形高溫合金，沉淀強化相對于提高合金力學性能有著關(guān)鍵作用[24]。在開坯擠壓態(tài)管材組織中，大量初生γ′相分布在晶界處，這些大尺寸γ′相在變形過程中能夠阻礙位錯運動，有效強化晶界。此外，由于開坯擠壓后合金晶粒細小均勻，大量的晶界與相界面使合金在變形過程中充分沿界面協(xié)調(diào)，有利于合金的拉伸性能的提高[25–26]。開坯擠壓管材在室溫下的拉伸塑性要高于鑄態(tài)擠壓管材，這一現(xiàn)象同樣歸因于細晶組織的變形協(xié)調(diào)能力；兩種合金在750℃下的拉伸塑性處于較低水平，這是由Ni基高溫合金中普遍存在的中溫脆性引起的[27–28]。在多晶鎳基高溫合金中，晶粒度很大程度上決定了合金的高溫持久性能，研究表明，在高溫蠕變過程中合金晶界成為薄弱界面，低應(yīng)力、持續(xù)加載的應(yīng)力狀態(tài)使位錯在晶界處聚集并引發(fā)晶界滑動，同時，晶界會成為高溫蠕變狀態(tài)下裂紋快速擴展的通道?？傮w上講，晶粒尺寸較大、晶界較少的組織，對于合金蠕變性能是有利的。因此，含有大量晶界、相界面的細晶組織開坯擠壓管材的高溫持久壽命低于晶粒尺寸較大的鑄態(tài)擠壓管材，同時受細晶組織塑性發(fā)揮的作用，開坯擠壓管材持久斷裂變形量要顯著高于鑄態(tài)擠壓管材。

3 結(jié)論

（1）GH4068合金在γ′相完全固溶溫度以下具有優(yōu)異的加工性能，開坯處理后獲得的細晶組織能夠有效提高合金的動態(tài)軟化程度，降低變形抗力與加工溫度區(qū)間。開坯合金最優(yōu)擠壓變形溫度為1090℃，變形組織動態(tài)再結(jié)晶程度達到96.9%；鑄態(tài)合金變形過程中動態(tài)再結(jié)晶程度顯著低于開坯合金，最佳變形溫度為1130℃。

（2）合金經(jīng)開坯+1090℃擠壓工藝制備后得到細晶組織管材，平均晶粒尺寸約為6.8μm，晶界處分布有大量微米級初生γ′相；鑄態(tài)合金高溫退火后經(jīng)1130℃直接熱擠壓后得到的管材組織平均晶粒尺寸約為35μm，由于加工溫度接近γ′相完全固溶溫度，鑄態(tài)擠壓管材中沉淀相呈現(xiàn)雙態(tài)分布，沒有發(fā)現(xiàn)大尺寸初生γ′相的存在。

（3）開坯擠壓管材750℃下屈服強度為1088MPa，相比鑄態(tài)擠壓管材提高135MPa，細晶組織與晶界初生γ′相強化了開坯擠壓管材拉伸性能與室溫塑性。相比于鑄態(tài)擠壓管材粗大的晶粒組織，開坯擠壓細晶組織中的大量界面不利于合金持久性能的提高，725℃、630MPa下開坯擠壓管材壽命為219.6h，鑄態(tài)擠壓管材壽命為281.1h。