丁 彤，裴紅波，郭文燦，張 旭，鄭賢旭，劉倉(cāng)理

（1. 中國(guó)工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621999；2. 中國(guó)工程物理研究院，四川 綿陽 621999）

含鋁炸藥有較高的爆熱和較強(qiáng)的作功能力，成為含能材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。含鋁炸藥能量釋放特性與理想炸藥較大的不同主要在于，鋁粉通常在CJ 面后與氣相產(chǎn)物發(fā)生二次反應(yīng)，且隨著鋁粉含量的增加，含鋁炸藥的爆速降低。鋁粉的表面被一層氧化鋁薄膜所覆蓋，厚度通常為3～5 nm，鋁粉反應(yīng)通常發(fā)生在氧化鋁膜破裂后。含鋁炸藥中鋁粉的反應(yīng)延滯時(shí)間為爆轟波到達(dá)后鋁粉氧化膜發(fā)生破裂且與氣相產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng)所需要的時(shí)間，而鋁粉氧化膜的破裂與多種因素有關(guān)（如鋁核升溫、熔化導(dǎo)致的熱應(yīng)力，氧化鋁膜晶變、熔化，沖擊波的作用導(dǎo)致的顆粒變形等）。研究含鋁炸藥中鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間，可以加深認(rèn)識(shí)含鋁炸藥中鋁粉的反應(yīng)過程，為含鋁炸藥配方設(shè)計(jì)及應(yīng)用提供參考。

低壓下的鋁粉燃燒實(shí)驗(yàn)表明，鋁粉的燃燒時(shí)間與鋁粉粒度之間滿足d關(guān)系。由于含鋁炸藥爆轟時(shí)的高溫、高壓，很難直接測(cè)量產(chǎn)物中鋁粉的反應(yīng)情況，通常通過宏觀爆轟性能測(cè)試，反推炸藥中的鋁粉反應(yīng)情況。含鋁炸藥中鋁粉的反應(yīng)速率的實(shí)驗(yàn)研究主要有光譜法、圓筒實(shí)驗(yàn)法、飛片撞擊法、水下爆炸法等，由以上方法已得到一些定性認(rèn)識(shí)（如鋁粉的反應(yīng)與約束條件，炸藥組分，鋁顆粒的尺寸、形狀等相關(guān)），而對(duì)于炸藥中鋁粉反應(yīng)的時(shí)間尺度，目前尚未形成較統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)。對(duì)鋁粉二次反應(yīng)起始時(shí)間已進(jìn)行了一定的研究。曾亮等利用電導(dǎo)率方法，對(duì)TNT/Al 炸藥中鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間進(jìn)行了測(cè)量，結(jié)果表明粒徑2、10 μm 鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間分別為0.4、1.5 μs。Tao利用激光速度干涉儀，分別測(cè)量了PETN 和TNT 含鋁炸藥與窗口的界面粒子速度，并依此標(biāo)定了炸藥的點(diǎn)火增長(zhǎng)模型參數(shù)，進(jìn)而計(jì)算了炸藥的反應(yīng)速率，并通過計(jì)算結(jié)果推斷，粒徑5 或18 μm 鋁粉會(huì)在1.5 μs 內(nèi)與PETN 炸藥的爆轟產(chǎn)物完全反應(yīng)。Manner 等對(duì)HMX/Al（粒徑3.2 μm）和HMX/LiF 炸藥進(jìn)行了圓筒實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明2 μs 內(nèi)鋁粉發(fā)生了顯著的反應(yīng)。Chan對(duì)含鋁炸藥中鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間進(jìn)行理論分析，認(rèn)為當(dāng)鋁顆粒表面溫度超過高壓下鋁的熔點(diǎn)時(shí)鋁粉開始反應(yīng)，則10 μm 鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間為0.1 μs。以上大部分研究表明，微米級(jí)鋁粉的反應(yīng)起始時(shí)間在2 μs 以內(nèi)，但不同研究者給出的鋁粉反應(yīng)的具體起始時(shí)間差異較大，還有待進(jìn)一步研究。

利用激光干涉法測(cè)量炸藥與窗口的界面速度，可以獲得炸藥的爆轟波結(jié)構(gòu)，進(jìn)而可以分析反應(yīng)區(qū)附近鋁粉的反應(yīng)情況，相比飛片法、圓筒實(shí)驗(yàn)法等，界面粒子速度法的結(jié)構(gòu)響應(yīng)更快（納秒級(jí)）。本文中，將測(cè)量?jī)煞NRDX/Al 炸藥和一種RDX/LiF 炸藥的爆轟波結(jié)構(gòu)，分析爆轟產(chǎn)物中鋁粉的反應(yīng)延滯時(shí)間及反應(yīng)區(qū)附近鋁粉的反應(yīng)情況，擬為爆轟產(chǎn)物環(huán)境下鋁粉的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)建模提供參考。

1 實(shí) 驗(yàn)

測(cè)試系統(tǒng)主要由火炮、藍(lán)寶石飛片、待測(cè)炸藥、LiF 光學(xué)窗口、光纖測(cè)速探頭和光子多普勒測(cè)速儀（photon Doppler velocimetry, PDV）等組成，如圖1 所示。利用口徑57 mm 的火炮發(fā)射藍(lán)寶石飛片撞擊炸藥產(chǎn)生一維平面波。在炸藥背面安裝 ? 20 mm×11 mm 的LiF 窗口，LiF 窗口與炸藥接觸面有厚約0.7 μm的鋁鍍膜。如圖2 所示，在背部靶架上安裝3 個(gè)光纖探頭P1、P2 和P3（在圖1 中僅示意P1），其中P1 探頭焦點(diǎn)正對(duì)炸藥中心，P2 和P3 對(duì)稱分布在P1 兩側(cè)，與中心距離均為3.8 mm。在實(shí)驗(yàn)記錄的時(shí)間內(nèi)，被測(cè)區(qū)域不受側(cè)向稀疏波的影響，始終為一維平面爆轟波。實(shí)驗(yàn)前，將炸藥安裝在爆炸罐中的炮管正前方，通過爆炸罐上的光纖法蘭連接測(cè)試用探頭與罐外儀器，最后對(duì)爆炸罐抽真空。光子多普勒測(cè)速儀為中國(guó)工程物理研究院流體物理研究研制，測(cè)速范圍上限可達(dá)9 km/s。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置Fig. 1 Experimental setup

圖2 測(cè)速窗口及探頭安裝實(shí)物圖Fig. 2 Window of speed measurement and installation of probe

采用窗口傅里葉變換方法處理數(shù)據(jù)，速度時(shí)間分辨率為3 ns。不確定度主要由PDV 測(cè)試的不確定度、窗口和探頭安裝導(dǎo)致的不確定度、炸藥不均勻?qū)е碌牟淮_定度3 方面決定 ，速度的相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為2%。

由于炸藥與LiF 的阻抗有差別，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的界面粒子速度并非炸藥穩(wěn)定爆轟時(shí)的波后粒子速度。

因此，可利用沖擊阻抗匹配公式計(jì)算炸藥反應(yīng)區(qū)內(nèi)的壓力：

式中：為待測(cè)炸藥的爆壓，為CJ 點(diǎn)對(duì)應(yīng)的界面粒子速度，ρ為窗體材料初始密度，為窗體材料初始聲速，λ 為窗體材料沖擊絕熱線常數(shù)，ρ 為待測(cè)炸藥初始密度，為待測(cè)炸藥CJ 爆速。

采用壓裝工藝，制備了3 種RDX 基炸藥，配方見表1。藥柱的尺寸為 ? 40 mm×30 mm。其中，鋁粉為球形，粒徑分別為2 和10 μm，純度大于99.8%；氟化鋰粉末平均粒徑為2.5 μm，純度大于99%。氟化鋰的密度、沖擊阻抗、分子量與鋁比較接近，且其化學(xué)性質(zhì)較穩(wěn)定，不會(huì)與炸藥氣相產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng)，在炸藥產(chǎn)物中主要以惰性物質(zhì)形式存在。通過含氟化鋰炸藥與含鋁炸藥的對(duì)比，可以評(píng)估鋁粉的反應(yīng)情況。鋁和氟化鋰的主要物理參數(shù)見表2，表中、、c和分別為熔點(diǎn)、沸點(diǎn)、比定容熱容和導(dǎo)熱系數(shù)。

表1 三種RDX 基炸藥的配方和參數(shù)Table 1 Components and characteristics of three kinds of explosives

表2 鋁和氟化鋰的物理參數(shù)對(duì)比Table 2 Comparison of the main characteristics of Al and LiF

2 結(jié)果與分析

2.1 界面粒子速度

對(duì)3 種炸藥均做了1 發(fā)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)中，測(cè)量了藍(lán)寶石飛片速度，結(jié)果為(1 256±30) m/s；根據(jù)藍(lán)寶石和待測(cè)炸藥沖擊絕熱線，計(jì)算可得炸藥中的輸入壓力約為8 GPa；該壓力下炸藥的到爆轟距離約為3 mm，可得到炸藥穩(wěn)定爆轟的傳播距離約為27 mm。圖3 為實(shí)驗(yàn)測(cè)得的炸藥爆轟波界面速度，每發(fā)實(shí)驗(yàn)均獲得了3 個(gè)數(shù)據(jù)。同一炸藥不同探頭之間的速度曲線差異較小，表明測(cè)試精度較高。

圖3 三種炸藥的界面粒子速度曲線Fig. 3 Interface particle velocity curves of three explosives

2.2 鋁粉反應(yīng)起始時(shí)間

每發(fā)實(shí)驗(yàn)3 個(gè)位置的界面粒子平均值如圖4 所示。單個(gè)探頭速度的相對(duì)不確定度為2%，多個(gè)探頭速度平均值的相對(duì)不確定度約為1%。由圖4 可見，在CJ 點(diǎn)前的反應(yīng)區(qū)內(nèi)，3 種炸藥的界面粒子變化趨勢(shì)較一致，為了更清晰地呈現(xiàn)這個(gè)變化趨勢(shì)，對(duì)CJ 點(diǎn)附近的曲線進(jìn)行了放大，如圖5 所示。由圖5 可見，von Neumann 峰處3 種炸藥的界面粒子速度為1.8～1.9 km/s，在隨后的15 ns 內(nèi)速度迅速下降到約1.6 km/s，該過程對(duì)應(yīng)著RDX 的分解反應(yīng)。Pei 等對(duì)RDX 基PBX 炸藥的爆轟反應(yīng)區(qū)進(jìn)行了測(cè)量（見圖6），得到穩(wěn)態(tài)爆轟條件下RDX 基PBX 炸藥的爆轟反應(yīng)時(shí)間為(14±3) ns，與本文含鋁炸藥的測(cè)試結(jié)果基本一致。由于鋁粉與氣相爆轟產(chǎn)物間的反應(yīng)屬于分子間的反應(yīng)，在如此短的時(shí)間內(nèi)，鋁粉難以發(fā)生反應(yīng)，可以認(rèn)為RDX 完全分解的點(diǎn)即為CJ 點(diǎn)；考慮測(cè)試誤差，可以認(rèn)為3 種炸藥CJ 點(diǎn)的速度均為(1 640±20) m/s，可計(jì)算3 種炸藥的爆壓為27.6 GPa，對(duì)應(yīng)CJ 點(diǎn)等熵絕熱指數(shù)為3.26。CJ 點(diǎn)后到0.5 μs，含LiF 炸藥的界面粒子速度始終高于含鋁炸藥的，這是因LiF 粉末與鋁粉間的熱力學(xué)性質(zhì)差異導(dǎo)致。

圖4 三種炸藥的平均界面粒子速度曲線Fig. 4 Average interface particle velocity curves of three explosives

圖5 CJ 點(diǎn)附近三種炸藥的平均界面粒子速度曲線Fig. 5 Average of interface particle velocitiy curves of three explosives near the CJ point

圖6 RDX 炸藥爆轟界面粒子速度曲線[20]Fig. 6 Detonation interface particle velocity curve of RDX explosive[20]

在CJ 點(diǎn)附近，氣相爆轟產(chǎn)物與固體添加物之間會(huì)發(fā)生動(dòng)量和熱量的交換。動(dòng)量的交換主要與固相產(chǎn)物的沖擊阻抗相關(guān)，因此，鋁粉和LiF 粉末之間的差異較小。而熱量的交換主要與添加物的導(dǎo)熱系數(shù)及顆粒粒徑相關(guān)，鋁的導(dǎo)熱系數(shù)為210 W/(m·K)，遠(yuǎn)大于LiF 的導(dǎo)熱系數(shù)11.3 W/(m·K)，因此，在反應(yīng)區(qū)附近，LiF 粉末吸收的熱量更少，對(duì)應(yīng)的產(chǎn)物動(dòng)能更大，相應(yīng)的產(chǎn)物界面粒子速度也更高。含鋁炸藥和含LiF 炸藥界面粒子速度差最大出現(xiàn)在170 ns，此時(shí)，含LiF 炸藥的界面粒子速度為1 544 m/s，比含鋁炸藥的界面粒子速度1 455 m/s 高7%。

隨后，含鋁炸藥與含LiF 炸藥的界面粒子速度差越來越小，在0.6 μs 時(shí)含2 μm 鋁炸藥的界面粒子速度開始超過含LiF 炸藥的，在0.8 μs 時(shí)含10 μm 鋁炸藥的界面粒子速度開始超過含LiF 炸藥的。這表明，該時(shí)間段內(nèi)，鋁粉已經(jīng)發(fā)生了反應(yīng)。在0.4 μs 時(shí)含2 μm 鋁炸藥的界面粒子速度開始超過含10 μm 鋁炸藥的，兩者速度差最大出現(xiàn)在0.72 μs 時(shí)，此時(shí)含2 μm 鋁炸藥的界面粒子速度為1 308 m/s，比含10 μm鋁炸藥的界面粒子速度（1 257 m/s）高4%。這表明，鋁粉粒徑越小，炸藥反應(yīng)延滯時(shí)間越短。綜合以上，兩種粒度含鋁炸藥反應(yīng)延滯時(shí)間為0.4～0.8 μs。在1.3 μs 時(shí)含2 和10 μm 鋁炸藥的界面粒子速度分別為1 110 和1 082 m/s，比含LiF 炸藥的界面粒子速度1 004 m/s 分別提高了11%和8%，這時(shí)反應(yīng)已經(jīng)比較顯著。

2.3 鋁粉反應(yīng)度

在鋁粉反應(yīng)的初始階段，含鋁炸藥與含LiF 炸藥的主要成分相似，因此以含LiF 炸藥的等熵形式狀態(tài)方程作為參考線，構(gòu)建含鋁炸藥的狀態(tài)方程：

式中：為鋁粉與氣相爆轟產(chǎn)物反應(yīng)釋放的總能量，為λ鋁粉的反應(yīng)度，Γ ()為爆轟產(chǎn)物Grüneisen 系數(shù)，為爆轟產(chǎn)物相對(duì)比容。

為了分析鋁粉的反應(yīng)情況，需要聯(lián)系界面粒子速度與炸藥的狀態(tài)方程。在反應(yīng)區(qū)，鋁粉反應(yīng)產(chǎn)生的壓力變化為弱擾動(dòng)波，該條件下，以含LiF 炸藥為參考，鋁粉反應(yīng)產(chǎn)生的壓力變化與界面粒子速度有關(guān)系：

式中：ρ 為炸藥產(chǎn)物的密度，為產(chǎn)物的聲速，?為因鋁粉反應(yīng)導(dǎo)致的界面粒子速度變化。聯(lián)立式(2)～(3)，可得：

產(chǎn)物的壓力同時(shí)受比容（決定冷壓）和內(nèi)能（決定熱壓）的影響，為便于分析內(nèi)能對(duì)產(chǎn)物壓力的影響，并分析鋁粉的反應(yīng)放能情況，本文中選擇比容相同的時(shí)刻，以排除產(chǎn)物比容對(duì)產(chǎn)物壓力的影響。為此，對(duì)炸藥的界面粒子速度進(jìn)行積分，如圖7 所示。選取界面粒子速度位移相同的時(shí)刻（比容相同）：炸藥RA15 (10 μm)與RF15 比容相同的時(shí)刻為1.1 μs，對(duì)應(yīng)的界面粒子速度差為81 m/s；炸藥RA15 (2 μm)與RF15 比容相同的時(shí)刻為1.3 μs，對(duì)應(yīng)的界面粒子速度差為74 m/s。為了獲得上述時(shí)刻產(chǎn)物的密度、比容，針對(duì)本文的實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ瓦M(jìn)行了數(shù)值模擬，其中炸藥RF15 的狀態(tài)方程數(shù)據(jù)通過圓筒實(shí)驗(yàn)擬合獲得，數(shù)值模擬的炸藥界面粒子速度如圖8 所示。初期，數(shù)值模擬的界面粒子速度與實(shí)驗(yàn)結(jié)果有一定差異，這是因數(shù)值模型中沒有考慮炸藥的反應(yīng)過程而僅采用了產(chǎn)物的狀態(tài)方程；在150 ns 后，數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致性較好。通過數(shù)值模擬，獲得在1.1 和1.3 μs 時(shí)產(chǎn)物的相對(duì)比容分別為0.86 和0.89。

圖7 三種炸藥的界面位移曲線Fig. 7 Interface displacement curves of three explosives

圖8 實(shí)驗(yàn)和模擬的炸藥RF15 界面粒子速度曲線Fig. 8 Experimental and simulated interface particle velocity curves of explosive RF15

爆轟產(chǎn)物的聲速為：

在1.1 和1.3 μs 時(shí)，分別為5 444 和5 277 m/s，為1.8 ～3.0 MJ/kg，則炸藥RA15 (2 μm)在1.1 μs 時(shí)的反應(yīng)度為18.4%～30.6%，炸藥RA15 (10 μm)在1.3 μs 時(shí)的反應(yīng)度為16.3%～27.1%，兩者的差距較小。由低壓下鋁粉燃燒實(shí)驗(yàn)，鋁粉的燃燒時(shí)間與鋁粉的初始粒度之間滿足=d關(guān)系，通常為1～2。取為1，由該公式，2 和10 μm 鋁粉炸藥的反應(yīng)度應(yīng)有顯著差異。而本文的結(jié)果與之不同，這說明爆轟產(chǎn)物環(huán)境下鋁粉的反應(yīng)機(jī)制與低壓下鋁粉的燃燒過程有較大差異。Li 等利用圓筒實(shí)驗(yàn)研究了鋁粉粒度對(duì)鋁粉反應(yīng)速率的影響，結(jié)果表明，因爆轟產(chǎn)物中鋁顆粒的破碎，鋁粉顆粒大小對(duì)反應(yīng)速率影響較小。本文的結(jié)果與圓筒實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致。

3 結(jié) 論

(1)含鋁炸藥爆轟波結(jié)構(gòu)與理想炸藥有較大差異，其界面粒子速度曲線沒有明顯的拐點(diǎn)，反應(yīng)初期因氣相產(chǎn)物與添加物之間溫度、速度的非平衡性，RDX/Al 炸藥的界面粒子速度低于RDX/LiF 炸藥的，隨后因鋁粉反應(yīng)放能，使RDX/Al 炸藥的界面粒子速度高于RDX/LiF 炸藥的。

(2)微米鋁粉在CJ 面前不發(fā)生反應(yīng)，2、10 μm 鋁粉RDX/Al 炸藥的爆轟波結(jié)構(gòu)沒有明顯差異， 二者的反應(yīng)延滯時(shí)間小于0.8 μs。

(3)爆轟產(chǎn)物環(huán)境下鋁粉的反應(yīng)機(jī)制與低壓下有較大差異，反應(yīng)速率受鋁粉粒度的影響不明顯，在本文中，兩種粒度鋁粉炸藥的反應(yīng)度為16%～31%。結(jié)果可提升對(duì)含鋁炸藥中鋁粉反應(yīng)過程的認(rèn)識(shí)，為爆轟產(chǎn)物環(huán)境下鋁粉的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)建模提供參考。