張明華,謝焱石*,龍淑琴,吳 鵬,黃文凱,譚凱旋,單 健

(1.南華大學(xué) 資源環(huán)境與安全工程學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.稀有金屬礦產(chǎn)開發(fā)與廢物地質(zhì)處置技術(shù)湖南省重點實驗室,湖南 衡陽 421001)

0 引 言

氡是射氣的一種，它是鐳的衰變產(chǎn)物，也稱鐳射氣，其同位素組成分別為222Rn、220Rn和219Rn，分屬于3個天然衰變系。氡析出是氡原子從含鐳顆粒逃逸到孔隙空間，然后在擴散等作用條件下從孔隙中析出到環(huán)境空間中。花崗巖作為最常見的富鈾巖石之一，是常見的建材和許多地下空間的圍巖，與人類接觸較為密切，在通風(fēng)不良的情況下，90%的花崗巖樣品會導(dǎo)致室內(nèi)氡濃度超過100 Bq/m3，這會對人體健康造成危害[1]。為減少這種危害，研究人員開展了大量關(guān)于花崗巖氡析出機理及影響因素的研究[2-4]，發(fā)現(xiàn)花崗巖氡析出是一個復(fù)雜的非線性過程，氡析出往往受多個內(nèi)在因素和外在因素的控制[5-12]，前者包括鐳含量[5]、鈾含量[6]、顆粒大小[9]、孔隙度等[10]，后者主要有溫度、相對濕度[11]、氣壓變化和室內(nèi)通風(fēng)條件等[12]。事實上，氡析出過程中往往存在多個因素同時起作用，導(dǎo)致氡析出的特性很復(fù)雜。近年來，已有學(xué)者應(yīng)用分形和混沌理論開展氡析出的復(fù)雜性研究，如W.Y.Tan等[13]基于分形理論和野外覆蓋實驗，系統(tǒng)研究了6種不同厚度巖土材料粒度分布的分形特征及其對氡擴散的影響。S.Y.Feng等[14]研究了離散裂隙網(wǎng)絡(luò)模型中氡運移的分形特征，發(fā)現(xiàn)裂縫位置、長度、方向和孔徑的隨機性可導(dǎo)致氡擴散率的復(fù)雜變化。對花崗巖氡析出的復(fù)雜性進行系統(tǒng)分析的較少，本文嘗試應(yīng)用分形和混沌理論對花崗巖氡析出的復(fù)雜性機理進行分析，此次實驗是在室內(nèi)進行，其實驗溫度、濕度、氣壓等環(huán)境因素變化幅度較小，控制因素主要為巖石原生特性和風(fēng)化、蝕變等次生變化。

1 花崗巖氡析出測定

1.1 實驗材料

本次研究的樣品分別采自湖南衡陽衡山巖體和廣西灌陽都龐嶺巖體。衡山巖體位于湖南中東部地區(qū)，為燕山早中期侵入于遠古生界和上古界的復(fù)式巖體，第1次侵入的南岳巖體，為黑云花崗閃長巖，是本次樣品NY-03的采集對象，第2次侵入的白石峰巖體偏心侵位于南岳巖體西部，為二云二長花崗巖[15]。都龐嶺巖體位于廣西壯族自治區(qū)灌陽縣內(nèi)，為加里東晚期、印支晚期和燕山早期形成的復(fù)式巖體，主要巖性是黑云母二長花崗巖，是本次樣品GY-02的采集對象，斑晶以鉀長石為主，有少量斜長石和黑云母，為高鉀鈣堿性準鋁質(zhì)花崗巖，屬于S型花崗巖[16]。

1.2 實驗方法

先對巖樣進行加工，利用切割機把巖樣切成尺寸為3 cm×7 cm×10 cm的長方體，然后將其放入干燥箱內(nèi)在105～110 ℃條件下烘烤24 h使樣品達到充分干燥，然后放入集氣罐中冷卻達到室溫，用錫箔膠帶包裹樣品5個面，剩余一個最大面作為析出面，以此模擬花崗巖無限延展有限方向上有氡析出的情況，利用RAD7型測氡儀采用累積法測量濃度，實驗裝置如圖1所示。測量時首先將RAD7調(diào)至purge(凈化)模式，直至濕度降至10%以下，開始測量后每小時記錄一次氡濃度，測量總時間為11 d，共記錄264組數(shù)據(jù)(見圖2)。另外，計算出兩個巖體的氡析出率，NY-03為5.68 Bq/(m2·h)，GY-02為28.19 Bq/(m2·h)，同時記錄了測量時的溫度、電壓和相對濕度。測量結(jié)果顯示，NY-03樣品溫度在24.6～26.4 ℃，電壓6.3～6.94 V，濕度為4%～6%，GY-02樣品溫度在22～30 ℃，電壓在6.45～7.03 V，濕度為5%～7%。

圖1 氡析出裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of radon exhalation device

圖2 花崗巖氡析出混沌特征Fig.2 Chaotic characteristics of radon exhalation from granite

2 花崗巖氡析出混沌分析

運用最小數(shù)量法[17]對兩個樣品實測的264組氡濃度數(shù)據(jù)進行計算，研究發(fā)現(xiàn)只要最大Lyapunov指數(shù)大于零，表明存在混沌吸引子，系統(tǒng)中存在混沌[17]。在解決實際問題中，要判斷系統(tǒng)中是否存在混沌特征，并不需要計算所有的Lyapunov指數(shù)，只需計算出最大指數(shù)即可：

(1)

當最大Lyapunov指數(shù)小于0，表明系統(tǒng)為隨機系統(tǒng)或確定性系統(tǒng)，最大Lyapunov指數(shù)等于0，表明系統(tǒng)出現(xiàn)周期現(xiàn)象。

根據(jù)上述計算公式可得NY-03樣品的最大Lyapunov指數(shù)為0.077，GY-02花崗巖的最大Lyapunov指數(shù)為0.308，都大于0，說明NY-03花崗巖和GY-02花崗巖氡析出具有混沌特征，可見花崗巖氡析出隨時間的演化過程為復(fù)雜的混沌動力學(xué)過程，則必然存在一個混沌吸引子。

分形維數(shù)是定量刻畫混沌吸引子的一個重要參數(shù)，計算關(guān)聯(lián)維數(shù)的常用算法是G-P算法[17]。本文利用G-P算法首先確定系統(tǒng)的嵌入維數(shù)m，其次，計算關(guān)聯(lián)積分函數(shù)，關(guān)聯(lián)函數(shù)C(r)是一個累積分布函數(shù)，表示在相空間中吸引子上的任意兩點之間距離小于r的概率。

(2)

最后，計算不同的領(lǐng)域半徑r對應(yīng)的關(guān)聯(lián)函數(shù)C(r)對于r的某個適當范圍，吸引子的維數(shù)D與累積分布函數(shù)C(r)應(yīng)滿足對數(shù)線性關(guān)系，即

(3)

從而由擬合求出對應(yīng)于m的關(guān)聯(lián)維數(shù)估計值D。增加嵌入維數(shù)m，直到相應(yīng)的維數(shù)估計值D不再隨m的增長而在一定誤差范圍內(nèi)不變?yōu)橹?，此時得到的D即為吸引子的關(guān)聯(lián)維數(shù)。

根據(jù)上述關(guān)聯(lián)維數(shù)計算方法，選取m值從3到15，對NY-03和GY-02兩個樣品以lnr對lnC(r)作圖(圖3)，計算得到相應(yīng)的關(guān)聯(lián)維D值(表1)。根據(jù)m值和相應(yīng)的D值，作圖(圖4)?？梢钥闯?，當m值為7時，D基本上達到飽和，其中NY-03樣品為4.714，GY-02樣品為5.675。表明南岳花崗巖氡析出的混沌吸引子的關(guān)聯(lián)維數(shù)D為4.714，都龐嶺花崗巖為5.675。

圖3 氡時間序列不同嵌入維數(shù)下lnC(r)與ln r的關(guān)系圖Fig.3 Relationship between lnC(r) and ln r under different embedding dimensions of radon time series

圖4 氡時間序列的關(guān)聯(lián)維D與嵌入維mFig.4 Correlation dimension D and embedding dimension m of radon time series

表1 花崗巖氡析出混沌吸引子計算結(jié)果Table 1 Calculation results of chaotic attractor for radon exhalation from granite

混沌吸引子的關(guān)聯(lián)維D是表征混沌信息自由度的重要參數(shù)，D值越大，混沌特性越強，受到的影響因素就越多[18]。都龐嶺巖體主要巖性為黑云母正長花崗巖，具斑狀結(jié)構(gòu)，斑晶以鉀長石為主，含有少量斜長石、石英和黑云母，副礦物以螢石、鋯石、獨居石和鈦鐵礦為主，鈾大部分會賦存在這些副礦物中[19]，該巖體花崗巖中的微量元素也表現(xiàn)出明顯的Th、U正異常，GY-02樣品U質(zhì)量比為14.15 mg/kg，Th為95 mg/kg，NY-03樣品U只有4.82 mg/kg，Th為4.65 mg/kg，因此，都龐嶺巖體的花崗巖氡析出率也相應(yīng)會增高。衡山巖體主要為黑云花崗閃長巖，其Th、U含量明顯低于都龐嶺巖體，對應(yīng)氡析出率也低。另外，廣西灌陽受濕熱氣候的影響比湖南衡山大，花崗巖的風(fēng)化與蝕變更明顯，其氡析出更為復(fù)雜，從而氡析出混沌吸引子的關(guān)聯(lián)維D也比衡山花崗巖的關(guān)聯(lián)維D更高。

研究表明，花崗巖中的氡析出包括兩個過程：一個是氡析出，即固體顆粒中鐳的α衰變產(chǎn)生的氡原子通過反沖作用進入介質(zhì)內(nèi)部自由空間；另一個是傳輸，即析出的氡原子通過擴散和滲流等途徑傳輸?shù)浇橘|(zhì)表面[20]。在這兩個過程中，除了與溫度、氣壓和相對濕度等外部環(huán)境有關(guān)外[11-12]，還與巖石原生特性及其經(jīng)歷的風(fēng)化和蝕變等次生作用密切相關(guān)[5-12]。本文兩個花崗巖樣品氡析出混沌吸引子的嵌入維m=7，說明控制或描述本次花崗巖氡析出的獨立變量至少需要7個。本次實驗在室內(nèi)進行，實驗室的溫度、氣壓和相對濕度變化幅度較小，故環(huán)境因素對氡析出的影響較小，主要控制因素來自巖石原生特性、風(fēng)化和蝕變等次生作用。

在花崗巖原生特性中，氡析出會受到鈾、鐳活度的控制，特別是鐳活度。M.I.Al-jarallah等[5]研究發(fā)現(xiàn)氡析出量與鐳活度有很好的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)高達0.90。M.E.P.Gomes等[6]發(fā)現(xiàn)住宅氡濃度隨巖石的鈾含量增加而增加。其次，花崗巖礦物組成及鈾、鐳的賦存形式對其氡析出也有重要影響，花崗巖氡析出與鈾賦存的礦物類型密切相關(guān)。如A.Sakoda等[7]研究發(fā)現(xiàn)白云母和針鐵礦有較高的氡析出貢獻率，而石英作為花崗巖主要造巖礦物雖具有較高的氡析出系數(shù)，但對整體氡析出的貢獻率表現(xiàn)較低[21]。C.L.Moura等[22]發(fā)現(xiàn)巖石中大部分鈾被結(jié)合到如獨居石、鋯石等抗風(fēng)化能力強的副礦物中時，巖石表現(xiàn)出較低的氡析出率。

巖石風(fēng)化和蝕變過程可改變巖石孔隙度、礦物粒度分布、鈾鐳的賦存形式，產(chǎn)生微裂隙等，從而影響其氡析出，A.Sakoda等[7]研究發(fā)現(xiàn)花崗巖風(fēng)化后形成的土壤氡析出率(27%～43%)明顯高于未風(fēng)化巖石的氡析出率(0.6%～4.6%)。K.H.Hellmuth等[10]在研究中就發(fā)現(xiàn)在露頭等風(fēng)化作用更強的地方，巖石和主要礦物顆粒中微裂紋更加開放，孔隙率也在增加，從而提高了氡的析出率。S.Harb等[9]研究證實巖石氡析出率與粒度存在反比關(guān)系，且花崗巖比大理巖中的氡析出率與粒度之間表現(xiàn)出更好地相關(guān)性。風(fēng)化作用下巖石中微裂隙的擴展與發(fā)育可顯著提高其孔隙率和滲透率，從而促進氡的析出。另一方面，風(fēng)化或蝕變過程會導(dǎo)致部分鈾遷移到裂隙中，并使得花崗巖的氡析出有所增加[8]。

此外，許多研究中證實巖石的粒度分布[13]、孔徑分布[14]以及間隙的粗糙度等[23]物理性質(zhì)具有分形特征，進一步提升了花崗巖氡析出的復(fù)雜性，并最終導(dǎo)致其氡析出的混沌行為。綜合上述分析，可初步總結(jié)出控制或描述環(huán)境因素不變條件下，花崗巖氡析出演化過程的獨立變量有兩方面：1)巖石的礦物成分特征，包括巖石鈾含量、鐳活度，含鈾礦物和造巖礦物的組成以及鈾鐳在礦物中的賦存形式等巖石原生特性；2)巖石的結(jié)構(gòu)特征，包括巖石風(fēng)化和蝕變過程可改變的礦物粒度分布、巖石孔隙度、孔徑分布、微裂隙的發(fā)育程度以及間隙的粗糙度等。

3 結(jié) 論

本文通過對采自湖南衡陽衡山巖體和廣西灌陽都龐嶺巖體的樣品開展花崗巖氡析出通量隨時間變化的規(guī)律研究，計算了氡濃度時間序列數(shù)據(jù)的最大Lyapunov指數(shù)和混沌吸引子關(guān)聯(lián)維數(shù)，并綜合分析討論了環(huán)境因素不變條件下花崗巖氡析出的主要影響因素，初步結(jié)論如下。

1)運用最小數(shù)量法對兩個樣品實測的264組氡濃度數(shù)據(jù)進行計算，得到NY-03樣品的最大Lyapunov指數(shù)為0.077，GY-02樣品為0.308，都大于0，說明來自兩個不同巖體的花崗巖氡析出隨時間的演化過程為復(fù)雜的混沌動力學(xué)過程。

2)NY-03和GY-02樣品氡析出的混沌吸引子的分形維數(shù)分別為4.714和5.675，來自衡山巖體的關(guān)聯(lián)維數(shù)小于都龐嶺巖體，反映前者的巖石特征的復(fù)雜性要小于后者。

3)控制或描述環(huán)境因素不變條件下花崗巖氡析出演化過程的獨立變量至少需7個。這7個變量分為2個方面：(1)巖石的礦物成分特征，包括巖石鈾含量、鐳活度等化學(xué)組成，含鈾礦物及造巖礦物組成以及鈾鐳在這些礦物中的賦存形式等巖石原生特征；(2)巖石的結(jié)構(gòu)特征，包括巖石風(fēng)化和蝕變過程可改變礦物粒度分布、巖石孔隙度、孔徑分布、微裂隙的發(fā)育程度以及間隙的粗糙度等巖石結(jié)構(gòu)特征。