舒能川，朱淑瑜，祖鐵軍，金永利，盧澤潤，曹超維，宿 陽，劉麗樂，陳永靜，葛智剛，劉 萍，黃小龍，續(xù)瑞瑞

(1.中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413；2.西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049)

裂變產(chǎn)額在核科學(xué)技術(shù)和核工程中有著重要的作用，可應(yīng)用于燃耗計(jì)算、爆炸威力確定、衰變熱計(jì)算、裂變緩發(fā)光子譜計(jì)算等[1-3]。在基礎(chǔ)領(lǐng)域，用于裂變機(jī)制驗(yàn)證，同時(shí)也是天體演化過程的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，用于元素核合成的計(jì)算[2]。

產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫的研制包括：1) 產(chǎn)額評價(jià)，通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)收集和分析，獲得可靠的產(chǎn)額和合理的誤差，利用模型計(jì)算獲得實(shí)驗(yàn)缺失數(shù)據(jù)；2) 產(chǎn)額建庫，進(jìn)行庫格式及物理檢驗(yàn)并燃耗計(jì)算分析，確保產(chǎn)額數(shù)據(jù)的合理性和可靠性；3) 提供用戶使用，收集用戶反饋意見，為后續(xù)更新評價(jià)提供參考。

傳統(tǒng)產(chǎn)額評價(jià)方法[4-5]，通常是針對某一特定產(chǎn)物核，未考慮同一條質(zhì)量鏈上其他產(chǎn)額的物理相關(guān)性，給出產(chǎn)額不一定自洽。為了解決這個(gè)問題，需要選擇合適的模型對獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額進(jìn)行統(tǒng)一描述，獲得自洽的產(chǎn)額結(jié)果。

系統(tǒng)學(xué)模型和唯象模型可較好地描述裂變產(chǎn)額[6]，如Wahl的系統(tǒng)學(xué)計(jì)算程序CYF[7]，Schmidt的唯象模型計(jì)算程序GEF[8]以及中國原子能科學(xué)研究院發(fā)展的半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蚚9]。這些模型的核心是基于裂變多模式和電荷近似高斯分布(Zp模型)的物理思想。對同一參數(shù)，不同程序存在著差異。其中分布寬度參數(shù)總體來說比較一致，分布于0.5～0.6左右，適用于預(yù)測未知產(chǎn)額，但由于具體數(shù)值相差20%，對于精確描述產(chǎn)額存在一定困難。

本工作目的是發(fā)展Zp模型，使之適用于獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額的統(tǒng)一描述，為產(chǎn)額評價(jià)建庫提供技術(shù)支撐，并通過燃耗計(jì)算中響應(yīng)量的不確定度分析，分析產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫的可靠性。

1 基于Zp模型的裂變產(chǎn)額統(tǒng)一評價(jià)方法

首先對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)收集、修正，作為模型擬合的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)；然后利用最小二乘法擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，獲得模型優(yōu)化參數(shù)；最后通過模型計(jì)算，獲得自洽的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額及相應(yīng)的協(xié)方差數(shù)據(jù)。主要流程如圖1所示。

圖1 裂變產(chǎn)額統(tǒng)一評價(jià)流程示意圖Fig.1 Flow chart of unified evaluation of fission yield

1.1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)主要來自國際原子能機(jī)構(gòu)的EXFOR(exchange format)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫[10]，包括累積產(chǎn)額、獨(dú)立產(chǎn)額和鏈產(chǎn)額。根據(jù)實(shí)驗(yàn)具體信息對其進(jìn)行取舍，如數(shù)據(jù)陳舊、實(shí)驗(yàn)測量或數(shù)據(jù)處理中有錯(cuò)漏、與其他的數(shù)據(jù)分歧比較大而無詳細(xì)信息。對于相對測量產(chǎn)額，用已評價(jià)的標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額進(jìn)行轉(zhuǎn)換。

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)誤差決定了該數(shù)據(jù)在評價(jià)過程中的權(quán)重，不合理誤差需要調(diào)整，表1列出不同條件下的誤差信息[11]。

表1 不同條件下產(chǎn)額測量的估計(jì)誤差Table 1 Assumed errors for difference measurement cases

對于用相對測量方法得到的產(chǎn)額，需要用最新的標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額對其進(jìn)行修正：

(1)

式中：Y0為實(shí)驗(yàn)原測量值；YS0為實(shí)驗(yàn)中所用標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額；YS為最新評價(jià)過的標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額；Y為修正后的產(chǎn)額。對于直接γ法測量數(shù)據(jù)，需用新的分支比對其進(jìn)行修正：

(2)

式中，I0、I分別為γ強(qiáng)度和新的強(qiáng)度。修正后產(chǎn)額誤差按照誤差傳遞方式得到。

1.2 Zp模型

對于給定質(zhì)量數(shù)A，產(chǎn)額的電荷分布即獨(dú)立產(chǎn)額YI可以用近似高斯分布疊加奇偶效應(yīng)來描述[6-7]:

NA·[erf(V)-erf(W)]

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

式中：ZF、AF分別為復(fù)合核的電荷數(shù)和質(zhì)量數(shù)；σ為分布寬度；Zp為最可幾電荷，根據(jù)電荷不變原理，再加上一個(gè)修正電荷極化因子ΔZp；F(Z,A)為中子奇偶效應(yīng)FN和質(zhì)子奇偶效應(yīng)FZ的乘積或倒數(shù)的乘積；erf為誤差函數(shù)；NA為歸一化參數(shù)，使得獨(dú)立產(chǎn)額之和(扣除衰變到其他鏈的份額后)等于鏈產(chǎn)額。鏈上的累積產(chǎn)額為各先驅(qū)核及本身獨(dú)立產(chǎn)額對該核的貢獻(xiàn)，即：

YC=MIC×YI

(9)

式中：YI、YC分別為獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額組成的1×N維矩陣，N為產(chǎn)物核的個(gè)數(shù)；MIC=(ri,j)，為獨(dú)立產(chǎn)額到累積產(chǎn)額的N×N維轉(zhuǎn)換矩陣，矩陣元ri,j為產(chǎn)物核i的獨(dú)立產(chǎn)額對j核的貢獻(xiàn)，對角元為自身貢獻(xiàn)，非對角元可以根據(jù)衰變分支比計(jì)算得到。

上述模型有5個(gè)參數(shù)，即NA、ΔZp、FZ、FN、σ，采用最小二乘法[12]擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到優(yōu)化參數(shù)。圖2示出CYF、GEF模型使用的熱中子誘發(fā)235U裂變獨(dú)立產(chǎn)額的分布寬度。

圖2 CYF和GEF模型獨(dú)立產(chǎn)額分布寬度Fig.2 Independent fission yield distribution widths from CYF and GEF codes

2 235U熱中子獨(dú)立產(chǎn)額不確定度計(jì)算方法

裂變產(chǎn)額是反應(yīng)堆燃耗計(jì)算輸入?yún)?shù)，產(chǎn)額不確定度通過燃耗計(jì)算傳遞給原子核密度、特征值等宏觀響應(yīng)量。西安交通大學(xué)基于廣義微擾理論自主開發(fā)的燃耗計(jì)算不確定度計(jì)算程序NECP-SUNDEW[13-15]可求解特征值和原子核密度等宏觀響應(yīng)量對核數(shù)據(jù)相對靈敏度系數(shù)。

2.1 理論模型

廣義微擾方法量化不確定度首先要計(jì)算響應(yīng)參數(shù)對輸入?yún)?shù)的相對靈敏度系數(shù)，然后基于相對靈敏度系數(shù)和輸入?yún)?shù)的協(xié)方差數(shù)據(jù)采用“三明治法則”計(jì)算不確定度[16]：

(10)

式中：SD(R)為響應(yīng)參數(shù)的相對不確定度；Sσ為響應(yīng)參數(shù)R對于核數(shù)據(jù)σ的相對靈敏度系數(shù)矩陣；COVσ為核數(shù)據(jù)σ的相對協(xié)方差矩陣。

2.2 燃耗靈敏度計(jì)算方法

關(guān)于輸入?yún)?shù)σ的響應(yīng)參數(shù)R，其相對靈敏度系數(shù)定義為：σ的變化造成響應(yīng)參數(shù)R的相對變化量。tf時(shí)刻，R對在t0時(shí)刻發(fā)生擾動(dòng)的變量σ的相對靈敏度系數(shù)S的表達(dá)式為:

(11)

在核反應(yīng)堆物理計(jì)算中，R可表示為：

R=f[σ,N(r,t),Φ(r,E,Ω,t),Φ*(r,E,Ω,t)]

(12)

式中：N(r,t)為原子核密度；Φ(r,E,Ω,t)為中子角通量密度；Φ*(r,E,Ω,t)為共軛中子通量密度；r為位置；E為能量；Ω為角度；t為時(shí)間。將式(11)關(guān)于核數(shù)據(jù)σ進(jìn)行1階泰勒展開可得：

(13)

式中：t0為燃耗的起始時(shí)刻；tf為結(jié)束時(shí)刻。式(13)第1項(xiàng)是靈敏度系數(shù)的直接項(xiàng)，是由核數(shù)據(jù)的變化直接引起的響應(yīng)參數(shù)的變化；后3項(xiàng)是間接影響項(xiàng)，是由核數(shù)據(jù)的變化引起各核素的原子核密度、中子通量密度、共軛中子通量密度的變化，并最終造成響應(yīng)參數(shù)的變化。由式(13)可知，求解靈敏度系數(shù)S需給出中子通量密度Φ、共軛中子通量密度Φ*及原子核密度N對于核數(shù)據(jù)的微分。

NECP-SUNDEW采用廣義微擾理論對式(13)進(jìn)行求解，該程序最初版本僅進(jìn)行燃耗計(jì)算對核截面的不確定度分析[14]，文獻(xiàn)[15-16]將該程序擴(kuò)展到裂變產(chǎn)額、衰變常量等數(shù)據(jù)。具體的求解過程可參見文獻(xiàn)[15-16]，本文直接給出宏觀響應(yīng)對裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)相對靈敏度系數(shù)的計(jì)算公式：

(14)

式中：I為燃耗總步數(shù)；N*為共軛原子核密度；A為燃耗方程的轉(zhuǎn)換矩陣。

2.3 裂變產(chǎn)額協(xié)方差計(jì)算方法

具有相同質(zhì)量數(shù)的若干裂變產(chǎn)物組成1條質(zhì)量鏈，直接使用獨(dú)立產(chǎn)額不確定度數(shù)據(jù)進(jìn)行響應(yīng)量的不確定度計(jì)算，就忽視了1條質(zhì)量鏈上獨(dú)立產(chǎn)額的相關(guān)性，會(huì)明顯高估裂變產(chǎn)額引入的不確定度。NECP-SUNDEW程序采用Katakura[17]建立的最小二乘法計(jì)算獨(dú)立產(chǎn)額協(xié)方差矩陣，可考慮同一質(zhì)量鏈中各獨(dú)立產(chǎn)額的相關(guān)性。獨(dú)立產(chǎn)額協(xié)方差矩陣的對角線元素μii和非對角線元素μij分別為：

(15)

(16)

式中：Δyi為獨(dú)立產(chǎn)額yi的不確定度；j表示同一質(zhì)量鏈中各裂變產(chǎn)物；ΔY為質(zhì)量產(chǎn)額的不確定度，通過下式計(jì)算：

ΔY=RYM

(17)

式中：RY為1條質(zhì)量鏈的相對不確定度，從文獻(xiàn)[18]中讀取；M為1條質(zhì)量鏈的質(zhì)量產(chǎn)額。

為降低計(jì)算成本，NECP-SUNDEW程序采用包含195個(gè)裂變產(chǎn)物核素的壓縮燃耗鏈進(jìn)行計(jì)算。通過式(15)和(16)得到的協(xié)方差矩陣包含評價(jià)庫內(nèi)的所有裂變產(chǎn)物核素，因此要將該協(xié)方差矩陣進(jìn)行壓縮，使矩陣內(nèi)的核素與程序燃耗鏈內(nèi)的核素相一致。

3 裂變產(chǎn)額評價(jià)

本文以熱中子誘發(fā)235U裂變A=125質(zhì)量鏈裂變產(chǎn)物產(chǎn)額為例，說明評價(jià)過程。

質(zhì)量數(shù)A=125的衰變鏈如圖3所示，包括了β-衰變和IT退激，箭頭中的數(shù)字表示分支比(%)，缺省的為100%。相應(yīng)獨(dú)立產(chǎn)額至累積產(chǎn)額的轉(zhuǎn)換矩陣列于表2(i核到j(luò)核的貢獻(xiàn))。

表2 A=125衰變鏈的轉(zhuǎn)換矩陣元Table 2 Conversion matrix element for decay chain of A=125

圖3 A=125的衰變鏈Fig.3 Decay chain of A=125

通過EXFOR收集到的A=125質(zhì)量鏈裂變產(chǎn)額的實(shí)驗(yàn)數(shù)并采用35個(gè)實(shí)驗(yàn)點(diǎn)，經(jīng)過γ分支比和標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)額修正，如圖4所示，數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[19-34]和內(nèi)部報(bào)告(圖中標(biāo)記為YAN.21、STE.51)。從圖4可看出，BAI.09[20]的產(chǎn)額偏高，該實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用質(zhì)譜法確定產(chǎn)物核質(zhì)量得到，質(zhì)量分辨為1%，在A=125處，不能完全分辨，可能會(huì)導(dǎo)致產(chǎn)額不準(zhǔn)。LEA.51[27]、SEI.51[31]、GRU.51[26]偏離其他數(shù)據(jù)較大，是因?yàn)槟甏^早，數(shù)據(jù)陳舊。CHI.87[21]在Z=50的基態(tài)累積產(chǎn)額明顯偏高，加上Z=50的m態(tài)產(chǎn)額，超過了子核的累積產(chǎn)額，物理上不合理，應(yīng)該為基態(tài)與m態(tài)之和。經(jīng)過上述初步分析，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了取舍。結(jié)果如圖中的YC-FIT和YI-FIT，分別代表擬合的累積產(chǎn)額和獨(dú)立產(chǎn)額，并與現(xiàn)有數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。B8、JEFF-3.3為美國與歐洲的產(chǎn)額庫數(shù)據(jù)[35-36]。各產(chǎn)額之間的協(xié)方差關(guān)聯(lián)系數(shù)如圖5所示。

x，y坐標(biāo)0～19對應(yīng)圖4橫坐標(biāo)中470～530的核素的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額;A=125,En=T圖5 nth+235U裂變產(chǎn)額的協(xié)協(xié)方差關(guān)聯(lián)系數(shù)Fig.5 Covariance coefficient of fission yield from nth+235U

橫坐標(biāo)為裂變產(chǎn)物核，用10倍的電荷數(shù)(Z)+同核異能態(tài)來表示(Isomer=0，1分別為基態(tài)和亞穩(wěn)態(tài))；圖例中“-I”結(jié)尾的表示獨(dú)立產(chǎn)額，文獻(xiàn)用作者、年代、EXFOR的條目和次條目號來標(biāo)記，下同圖4 A=125的n+235U裂變產(chǎn)額Fig.4 Fission yields of n+235U for A=125

通過對熱中子誘發(fā)235U裂變質(zhì)量鏈A=66～172的獨(dú)立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合，獲得的參數(shù)如圖6所示。從圖6可看出，峰區(qū)(A=95、140)的參數(shù)與谷區(qū)比較漲落較小，谷區(qū)A=117部分的誤差和漲落比較大，這與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相關(guān)，谷區(qū)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相對少，且誤差較大，峰區(qū)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較多，且一致性較好。另外，通過該方法，可對產(chǎn)額的合理性作出判斷，如圖7中Z=55的RUD.90[30]產(chǎn)額，因明顯偏離擬合數(shù)據(jù)的，可認(rèn)為不合理。圖7還示出了A=149裂變產(chǎn)額的統(tǒng)一評價(jià)情況，相應(yīng)的數(shù)據(jù)列于表3，其中149Nd的獨(dú)立產(chǎn)額與ENDF/B-Ⅷ.0相差24%。

表3 A=149的nth+235U評價(jià)裂變獨(dú)立產(chǎn)額Table 3 A=149 evaluated fission independent yield from nth+235U

圖6 nth+235U裂變Zp模型參數(shù)Fig.6 Parameter of Zp model for nth+235U fission

4 不確定度數(shù)值結(jié)果

基于上述評價(jià)方法建立的中子誘發(fā)235U裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫，采用NECP-SUNDEW計(jì)算程序，以UAM[37]燃耗基準(zhǔn)題的TMI-1燃料柵元為對象，計(jì)算了本文產(chǎn)額數(shù)據(jù)對柵元特征值、重要核素原子核密度引入的不確定度，并與基于ENDF/B-Ⅷ.0庫的結(jié)果進(jìn)行了比較。

4.1 柵元特征值kinf的不確定度

表4列出了7個(gè)燃耗深度下，本工作的nth+235U裂變獨(dú)立產(chǎn)額和ENDF/B-Ⅷ.0的產(chǎn)額數(shù)據(jù)傳遞給柵元kinf的相對不確定度?？煽闯?，不同燃耗深度下，兩者傳遞的不確定度始終非常接近。這是獨(dú)立產(chǎn)額協(xié)方差矩陣內(nèi)含有大量負(fù)值，這些負(fù)相關(guān)性的影響隨著燃耗加深、裂變產(chǎn)物增加而逐漸增大，導(dǎo)致最終kinf的不確定度不會(huì)明顯增大。

表4 nth+235U裂變獨(dú)立產(chǎn)額傳遞給柵元kinf的相對不確定度Table 4 Cell kinf relative uncertainty transferred from fission independent yield of nth+235U

4.2 核素原子核密度的不確定度

表5和表6分別列出了60 GW·d/tU的燃耗深度下，獨(dú)立產(chǎn)額傳遞給重核、裂變產(chǎn)物原子核密度的相對不確定度。可看出，13種錒系核素的原子核密度不確定度并未因使用不同的裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)而出現(xiàn)大的變化；對于18種裂變產(chǎn)物核素，大部分核素的原子核密度同樣變化不大，但對于149,150,151,152Sm和151Eu幾種核素，本工作的產(chǎn)額傳遞了較大的不確定度。這些核素對反應(yīng)堆的反應(yīng)性具有重要的影響，另外對乏燃料的貯存、運(yùn)輸、處理過程也有重要的影響。因此，本文選擇了這些核素進(jìn)行分析。

表5 nth+235U裂變獨(dú)立產(chǎn)額在60 GW·d/tU傳遞給重核原子核密度的相對不確定度Table 5 Relative uncertainty of nth+235U fission independent yield transferred to heavy nucleus nuclear density at 60 GW·d/tU

表6 nth+235U裂變獨(dú)立產(chǎn)額在60 GW·d/tU傳遞給裂變產(chǎn)物原子核密度的相對不確定度Table 6 Relative uncertainty of nth+235U fission independent yield transferred to fission product nuclear density at 60 GW·d/tU

通過NECP-SUNDEW程序分析，149Nd獨(dú)立產(chǎn)額對這幾種核素的原子核密度不確定度貢獻(xiàn)最大，如表7所列。圖8為程序使用的燃耗鏈，顯示了不確定度在上述核素間的傳遞過程。宏觀響應(yīng)量的不確定度取決于核數(shù)據(jù)的相對靈敏度系數(shù)和核數(shù)據(jù)的協(xié)方差矩陣，相對靈敏度系數(shù)維持不變，因此與ENDF/B-Ⅷ.0結(jié)果的差異來源是產(chǎn)額協(xié)方差矩陣。圖8中的部分產(chǎn)物，本工作的獨(dú)立產(chǎn)額及不確定度與ENDF/B-Ⅷ.0存在差異，造成了計(jì)算得到的協(xié)方差矩陣的差異，進(jìn)而造成壓縮協(xié)方差矩陣的差異，導(dǎo)致最終結(jié)果出現(xiàn)差異。有關(guān)149Nd的獨(dú)立產(chǎn)額數(shù)據(jù)見表3。

表7 本工作nth+235U裂變149Nd獨(dú)立產(chǎn)額及所有裂變產(chǎn)物產(chǎn)額傳遞的相對不確定度Table 7 Relative uncertainty transferred from independent fission yields of 149Nd vs all product’s from nth+235U fission of this work

圖8 NECP-SUNDEW程序中149Nd及相關(guān)核素的燃耗鏈Fig.8 Burnup chain of 149Nd and related nuclides in NECP-SUNDEW program

5 總結(jié)

本文考慮了同一質(zhì)量鏈上各產(chǎn)額之間的物理關(guān)聯(lián)，建立了基于Zp唯象模型的裂變產(chǎn)額統(tǒng)一評價(jià)方法，可自洽地給出獨(dú)立產(chǎn)額、累積產(chǎn)額和協(xié)方差數(shù)據(jù)，結(jié)果更趨合理。

基于本文評價(jià)得到的熱中子誘發(fā)235U裂變產(chǎn)額及其協(xié)方差數(shù)據(jù)，計(jì)算了TMI-1柵元的特征值kinf、重要核素核密度的不確定度，并與基于ENDF/B-Ⅷ.0庫的結(jié)果進(jìn)行了比較。結(jié)果顯示，柵元kinf、重核和大部分裂變產(chǎn)物核素原子核密度的不確定度基本一致。149Sm等幾種核素原子核密度的不確定度有所增加，經(jīng)過分析，主要是因?yàn)楸竟ぷ髟u價(jià)的149Nd等產(chǎn)物核獨(dú)立產(chǎn)額的不確定度與ENDF/B-Ⅷ.0比較偏大，使得上述幾種核密度的不確定度偏大。這樣，通過燃耗不確定度分析，可對產(chǎn)額評價(jià)起到指導(dǎo)作用。