金永利，田 源，陶 曦，王記民，續(xù)瑞瑞，劉 萍，葛智剛

(中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

光核反應(yīng)數(shù)據(jù)可描述光子與原子核的相互作用以及粒子出射的物理過程，在反應(yīng)堆物理、加速器、輻射屏蔽、活化分析、核廢料嬗變以及天體核合成等領(lǐng)域具有著重要的應(yīng)用。

為滿足多粒子輸運程序MCNP等[1-2]開展光子輸運計算的需求，20世紀(jì)60年代前后，國際主要核數(shù)據(jù)研究機構(gòu)開始針對光核反應(yīng)數(shù)據(jù)的測量與評價建庫開展探索。最早期的光核數(shù)據(jù)主要通過實驗編評得到[3]，實驗主要依托于電子直線加速器產(chǎn)生的韌致輻射寬能區(qū)白光源和基于飛行時間的正電子湮滅準(zhǔn)單能光源等裝置開展[4]。俄羅斯州立大學(xué)Ishkhanov等從1960年后開始針對輕核到裂變核的完整核區(qū)做進(jìn)行了大量測量與編評[5]；美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室[3]和法國薩克雷實驗室[6]在1962—1987年間也分別采用準(zhǔn)單能光源開展了大量實驗研究，得到了更準(zhǔn)確的分光中子截面測量數(shù)據(jù)；Berman等針對上述測量工作開展了系統(tǒng)編評，并指出勞倫斯利弗莫爾國家實驗室與薩克雷實驗室所測得的(γ,n)與(γ,2n)反應(yīng)截面之間存在分歧，需要未來開展深入研究予以澄清。隨著光源技術(shù)與分光中子反應(yīng)探測技術(shù)的不斷提升，各類更高品質(zhì)的光核反應(yīng)測量設(shè)備不斷涌現(xiàn)，如日本建南大學(xué)激光康普頓背散射光源裝置——NewSubaru[7]和羅馬尼亞ELI-NP[8]等裝置為提高光核反應(yīng)測量數(shù)據(jù)可靠性提供了更好的條件，支撐了國際光核數(shù)據(jù)評價質(zhì)量的提高[9]。此外，中國科學(xué)院上海高等研究院近期建成的基于激光康普頓背散射的SLAGS光源[10]，也受到了國內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注，相信會在未來光核測量等領(lǐng)域做出重要貢獻(xiàn)。

實驗測量為光核數(shù)據(jù)評價提供了重要基礎(chǔ)，但與核工程應(yīng)用所需數(shù)據(jù)總量相比還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。為給出覆蓋面更全、質(zhì)量更好的數(shù)據(jù)，需要發(fā)展光核反應(yīng)理論及計算程序，為光核數(shù)據(jù)評價建庫提供支撐。經(jīng)過幾十年的努力，國內(nèi)外主流核反應(yīng)計算程序EMPIRE[11]、歐洲TALYS[12]、日本CCONE[13]，以及我國UNF[14]和MEND[15]等均已添加了光核反應(yīng)的計算功能，為國際原子能機構(gòu)(IAEA)組織開展的國際合作提供了重要評價工具，成功完成了光子入射能量200 MeV范圍內(nèi)IAEA-PD-1999、2019[5]和日本JENDL/PD-2019數(shù)據(jù)庫的評價建庫。

釹(Nd)同位素是指示劑核素，是活化分析、反應(yīng)堆物理研究中關(guān)注的重要裂變產(chǎn)物。釹的天然穩(wěn)定同位素包含142～146,148,150Nd共7個，其豐度分別為27.15%、12.17%、23.798%、8.293%、17.189%、5.756%和5.638%。目前國際最新發(fā)布的光核數(shù)據(jù)庫對Nd同位素的評價結(jié)果仍存在較大差異，特別是核工程應(yīng)用中感興趣的(γ,n)和(γ,2n)反應(yīng)，由于測量本身的分歧，使得現(xiàn)有光核數(shù)據(jù)的可靠性受到明顯影響。我國一直未開展Nd同位素光核數(shù)據(jù)的評價，為了給出我國自主可靠的數(shù)據(jù)，本文擬針對Nd同位素的光核實驗測量與理論計算開展系統(tǒng)研究，得到200 MeV能量范圍內(nèi)的光核數(shù)據(jù)，并對理論結(jié)果進(jìn)行物理分析。

1 實驗數(shù)據(jù)分析

實驗測量是核反應(yīng)理論計算的基礎(chǔ)。本文基于國際核反應(yīng)實驗數(shù)據(jù)庫(EXFOR)[16]對光子誘發(fā)142～146,148,150Nd核反應(yīng)現(xiàn)有的實驗測量數(shù)據(jù)進(jìn)行了系統(tǒng)收集，如表1所列。

表1 γ+142～146,148,150Nd核反應(yīng)實驗測量數(shù)據(jù)Table 1 Experimental data of γ+142-146,148,150Nd

1971年法國薩克雷研究所的Carlos等[6]采用基于正電子湮滅的準(zhǔn)單能光源和大型Gd液體閃爍探測器測量了光中子反應(yīng)截面，包括一次中子出射(γ,n)和(γ,np)、二次中子出射(γ,2n)、中子產(chǎn)額(γ,xn)和總光子中子截面(γ,sn)等4類數(shù)據(jù)，對確定核反應(yīng)理論計算的參數(shù)起到了決定性作用。對于分光子中子出射反應(yīng)截面的測量，采用了中子多重性分類的方法，該方法基于對中子動能的測量，并假設(shè)(γ,n)反應(yīng)出射的1個中子的能量大于(γ,2n)反應(yīng)出射的2個中子中每個中子的能量。但采用的大型Gd液體閃爍探測器對1次中子事件的測量易受高本底的影響，進(jìn)而影響測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。2018年Varlamov等[19]對Carlos等測量的145,148Nd數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，給出了修正值，本文將其作為理論計算的實驗依據(jù)。

2012年Angell等[17]在日本先進(jìn)工業(yè)科學(xué)技術(shù)研究所(AIST)的電子儲存環(huán)上采用激光康普頓散射光源測量了142Nd(γ,n)反應(yīng)截面。2015年Nyhus等[18]在日本兵庫大學(xué)同步輻射研究所(JASRI)的同步輻射加速器上采用激光康普頓散射光源裝置(NewSUBARU)測量了143～146,148Nd(γ,n)反應(yīng)截面。這些新的實驗裝置提供了單色性更高的光子束，結(jié)合先進(jìn)的中子探測器技術(shù)，給出了分光中子截面的更高精度測量，有效解決了準(zhǔn)單能光源測量數(shù)據(jù)間的差異問題，因此將其作為本文光中子截面低能區(qū)實驗數(shù)據(jù)。

2 理論模型

光子誘發(fā)核反應(yīng)主要包含光子吸收與復(fù)合核粒子發(fā)射兩個物理過程。

2.1 光子吸收

光子吸收指原子核吸收一定能量的入射光子引起原子核核子激發(fā)形成復(fù)合核的物理過程。在低能量區(qū)域，光子吸收截面的主要貢獻(xiàn)是電偶極躍遷(E1)；當(dāng)光子能量在40 MeV以上，引入準(zhǔn)氘模型用于描述光子吸收。因此，在入射光子能量Eγ從中子分離能到200 MeV能區(qū)，吸收截面σabs(Eγ)由巨偶極共振吸收貢獻(xiàn)σGDR(Eγ)與準(zhǔn)氘模型σQD(Eγ)兩部分組成：

σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)

(1)

準(zhǔn)氘模型貢獻(xiàn)采用文獻(xiàn)[20-21]的系統(tǒng)參數(shù)確定。為給出可靠的巨共振貢獻(xiàn)，采用表1中文獻(xiàn)[6]的(γ,sn)截面作為約束，分析常用的8種洛倫茲形式的巨共振經(jīng)典模型[22](SLO模型、3種MLO模型(MLO1、MLO2、MLO3)、EGLO模型、GFL模型、GH模型及SMLO模型)對142～146,148,150Nd的光子吸收的描述情況。為得到最優(yōu)的光子吸收截面計算結(jié)果，采用模型優(yōu)化按照約化χ2最小的原則，并結(jié)合所得光子吸收截面的物理曲線的合理性分析，對光子吸收進(jìn)行討論。χ2計算公式如下：

(2)

其中：N為總實驗點數(shù)；σth、σexp和σerr分別為吸收截面理論值、實驗測量值及實驗測量值的誤差。

采用以上8種經(jīng)典巨共振模型計算142～146,148,150Nd光子吸收截面，其χ2列于表2。由表2可見，χ2值差異不大，各經(jīng)典模型所得吸收截面物理曲線都較為合理。本文選取χ2最小的模型，即SLO模型的計算結(jié)果作為光子吸收截面值。

表2 經(jīng)典模型對142～146,148,150Nd光子吸收截面的計算χ2比較Table 2 Comparison of calculation χ2 of 142-146,148,150Nd photon absorption cross section by classical model

各核素SLO模型的參數(shù)列于表3，其中Er、Γr和σr分別為共振峰的能量中心值、寬度與截面參數(shù)。本文采用2個共振峰對光子吸收進(jìn)行擬合。

表3 142～146,148,150Nd光子吸收SLO模型參數(shù)Table 3 Photon absorption SLO model parameters for 142-146,148,150Nd

2.2 復(fù)合核粒子發(fā)射

復(fù)合核粒子發(fā)射是光核反應(yīng)的主要物理過程，隨著入射光子能量的增加，需考慮平衡與預(yù)平衡發(fā)射機制對該物理過程的影響。本文采用中國核數(shù)據(jù)中心與南開大學(xué)共同研制的光核反應(yīng)計算程序MEND-G對200 MeV能量范圍內(nèi)光子誘發(fā)Nd同位素的核反應(yīng)進(jìn)行計算。MEND-G程序包含光核反應(yīng)計算所需的光學(xué)模型、蒸發(fā)模型、復(fù)合核反應(yīng)理論(Hauser-Feshbach理論)模型及激子模型等多種模型理論，特別是在處理百MeV量級多種粒子(n、p、d、t、3He和α)和多重粒子發(fā)射計算時更精細(xì)[15]，為嚴(yán)格計算粒子出射反應(yīng)提供了可靠的理論工具。

3 理論計算與分析

基于實驗測量數(shù)據(jù)，本文對200 MeV能量范圍內(nèi)光子與142～146,148,150Nd的核反應(yīng)進(jìn)行理論計算。

首先基于表3中經(jīng)典SLO模型的巨偶極共振參數(shù)結(jié)合準(zhǔn)氘模型共同確定光子吸收截面σabs，為開展光核反應(yīng)復(fù)合核粒子發(fā)射提供基礎(chǔ)。142,150Nd光子吸收截面的計算結(jié)果與國際主要評價數(shù)據(jù)庫JENDL-5[23]、TENDL-2021[24]、IAEA-2019[9]以及實驗測量結(jié)果的比對示于圖1。由圖1可見，各數(shù)據(jù)庫的評價值均可較好地與實驗測量結(jié)果吻合，同時也可看到，隨著核質(zhì)量A的增加，原子核遠(yuǎn)離幻數(shù)，出現(xiàn)形變，形成對入射光子吸收的雙峰結(jié)構(gòu)。

圖1 142,150Nd光子吸收截面計算結(jié)果與JENDL-5、TENDL-2021、IAEA-2019數(shù)據(jù)評價結(jié)果以及實驗測量結(jié)果比對Fig.1 Comparison of calculation results of 142,150Nd photon absorption cross section with evaluation of JENDL-5, TENDL-2021 and IAEA-2019 and measurement

在準(zhǔn)確的光子吸收截面σabs計算基礎(chǔ)上，對光核反應(yīng)相關(guān)的各粒子出射反應(yīng)截面比例分配問題進(jìn)行研究。本文考慮入射光子能量在200 MeV范圍內(nèi)n、p、d、t、3He、α 6種粒子出射的各種核反應(yīng)通道，主要計算過程如下。

能級密度計算是復(fù)合核粒子發(fā)射模型計算中最重要的一步，本文采用常溫費米型Gilbert-Cameron能級密度[25]：

ρ(Z,A,U)=

(3)

(4)

Ue=Uc-Δ

(5)

(6)

(7)

其中：Z為靶核質(zhì)子數(shù)；A為靶核質(zhì)量數(shù)；U為激發(fā)能；a、fued、Uc、Ux為能級密度相關(guān)系數(shù)；Δ為修正參數(shù)。

各反應(yīng)道能級密度參數(shù)a與修正參數(shù)Δ采用GCCI關(guān)系式[25]：

(8)

u=fued·(U-Δ)

ac=A(ASSS+Qb)

aI=a1A+a2A2/3

其中，Qb為形變參數(shù)，對于球型核，Qb=0.142，對于形變核，Qb=0.12。

為保證142～146,148,150Nd各光核反應(yīng)計算中相同剩余核對應(yīng)能級密度的自洽性,使所得光核反應(yīng)理論結(jié)果的物理規(guī)律一致，在GCCI推薦參數(shù)的基礎(chǔ)上，采用142～146,148,150Nd核反應(yīng)測量數(shù)據(jù)統(tǒng)一對6個能級密度參數(shù)(Uc、Ua、fued、ASS、a1、a2)進(jìn)行約束，尋優(yōu)結(jié)果如下：Uc=1.86；Ua=355.63；fued=0.044 2；Ass=0.014 7；a1=0.147 0；a2=7.70×10-5。

基于上述能級密度參數(shù)計算各粒子出射反應(yīng)的截面，對于重核，帶電粒子出射均小于1 mb，因此，本文僅對用戶最關(guān)心的分光中子截面計算進(jìn)行討論。

142,143,146,150Nd基于理論模型參數(shù)系統(tǒng)尋優(yōu)計算結(jié)果示于圖2～5，包括光子產(chǎn)額截面(γ,xn)、分光中子截面(γ,n)、(γ,2n)、(γ,3n)，其中本工作(全局)表示普適參數(shù)結(jié)果，本工作(局域)表示定域參數(shù)結(jié)果。由圖4～5可知，普適參數(shù)的光核反應(yīng)計算結(jié)果與實驗測量結(jié)果符合很好，特別是(γ,xn)的計算結(jié)果，與實驗測量結(jié)果及各數(shù)據(jù)庫的評價結(jié)果一致性較好。但142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)反應(yīng)截面峰值及形狀與實驗測量結(jié)果及各數(shù)據(jù)庫評價結(jié)果存在差異，因此，針對這兩個核素開展定域模型參數(shù)優(yōu)化，計算結(jié)果與普適參數(shù)結(jié)果的對比示于圖2、3。圖2、3顯示，基于MEND-G程序，通過理論計算能很好地吻合光核測量結(jié)果。雖然定域參數(shù)結(jié)果與實驗測量結(jié)果一致性更好，但考慮到普適參數(shù)計算結(jié)果中各核反應(yīng)截面之間的物理規(guī)律性更有理論依據(jù)，因此142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)的計算結(jié)果還需要更多實驗測量進(jìn)行驗證，本文中仍推薦定域計算值，其他Nd同位素核推薦普適參數(shù)計算結(jié)果。

圖2 142Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實驗與評價結(jié)果比對Fig.2 Comparison of experimental and evaluated results of 142Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖3 143Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實驗與評價結(jié)果比對Fig.3 Comparison of experimental and evaluated results of 143Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖4 146Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實驗與評價結(jié)果比對Fig.4 Comparison of experimental and evaluated results of 146Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖5 150Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實驗與評價結(jié)果比對Fig.5 Comparison of experimental and evaluated results of 150Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

4 結(jié)論

本文系統(tǒng)研究了入射能量在200 MeV范圍內(nèi)，光子與142～146,148,150Nd的核反應(yīng)數(shù)據(jù)的實驗測量、理論模型與評價方法。分析了來自法國、日本及俄羅斯等多家實驗室的測量與評價結(jié)果，為理論計算提供數(shù)據(jù)支撐；通過研究多種經(jīng)典洛倫茲形式的巨共振模型，最終明確采用SLO模型計算巨偶極共振參數(shù)，并計算得到了142～146,148,150Nd光子吸收截面；采用中國核數(shù)據(jù)中心與南開大學(xué)共同研制的MEND-G程序?qū)d穩(wěn)定天然同位素的各類復(fù)合核粒子發(fā)射反應(yīng)進(jìn)行計算，分別得到了普適與定域能級密度參數(shù)值。運用能級密度普適參數(shù)整體描述142～146,148,150Nd光核反應(yīng)物理規(guī)律合理，且同位素物理參數(shù)自洽性好。而定域參數(shù)計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)符合更好，可合理補充普適描述欠缺的142,143Nd，但其物理可靠性仍需新的實驗測量予以進(jìn)一步驗證。

本文評價建立的光核反應(yīng)數(shù)據(jù)采用ENDF-6格式，并已收錄于CENDL-3.2光核子庫。

感謝南開大學(xué)蔡崇海教授、中國原子能科學(xué)研究院張競上研究員與申慶彪研究員在光核反應(yīng)計算程序MEND-G研制中的貢獻(xiàn)。