李霞 盛久江 王飛 陳羿辰 田平 趙德龍 張邢 周嵬 劉全

1 北京市人工影響天氣中心, 北京100089

2 云降水物理研究和云水資源開發(fā)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京100089

3 中國(guó)氣象局華北云降水野外科學(xué)試驗(yàn)基地, 北京101200

4 中國(guó)氣象科學(xué)研究院災(zāi)害天氣國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京100081

1 引言

氣溶膠垂直分布對(duì)局地天氣條件以及氣候有著重要的影響，而氣溶膠垂直分布的不確定性為空氣質(zhì)量、氣候、云物理等相關(guān)領(lǐng)域科學(xué)問題的定量化研究帶來了困難。因此，大氣氣溶膠垂直分布的高精度探測(cè)，對(duì)于氣候和環(huán)境研究具有重要意義。激光雷達(dá)能夠?qū)崿F(xiàn)氣溶膠消光系數(shù)、光學(xué)厚度、粒子形狀等相關(guān)參數(shù)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，成為獲取氣溶膠垂直分布的重要遙感探測(cè)手段（Welton et al., 2002; 李成才等, 2004; 賀千山和毛節(jié)泰, 2005; Perrone et al.,2014）。

利用標(biāo)準(zhǔn)彈性后向散射雷達(dá)觀測(cè)資料反演氣溶膠消光系數(shù)時(shí)，雷達(dá)比（氣溶膠消光后向散射比）是重要參數(shù)之一，也是影響反演精度的主要因素（ Sasano et al., 1985; Kovalev, 1993; He et al.,2006）。雷達(dá)比是一個(gè)反映氣溶膠特征的綜合參量，與氣溶膠譜分布、形狀和組成成分等有關(guān)，其時(shí)空變率大，直接測(cè)量比較困難。Ackermann（1998）利用數(shù)值模擬分析得到不同類型（海洋性和大陸性）氣溶膠的雷達(dá)比并不相同，雷達(dá)比范圍在10～100 sr之間。王向川和饒瑞中（2005）也計(jì)算了不同類型氣溶膠粒子的雷達(dá)比，變化范圍較大。由于無法準(zhǔn)確獲取雷達(dá)比，大多假定經(jīng)驗(yàn)的雷達(dá)比值（Welton et al., 2002; 邱金桓等, 2003; Xie et al., 2008; 曹賢潔等, 2009; Shimizu et al., 2011）。為了克服經(jīng)驗(yàn)值的誤差，提出借助氣溶膠光學(xué)厚度獲得柱平均雷達(dá)比值以改進(jìn)算法（He et al., 2006; Huang et al., 2010）。近年來對(duì)于雷達(dá)比值分布范圍的分析和反演算法的改進(jìn)更好地提升了對(duì)雷達(dá)比的理解（林常青等,2013; 張朝陽等, 2013; 宋躍輝等, 2016），然而由于氣溶膠垂直分布的時(shí)空變化，使用柱平均值仍帶來一定的誤差，特別是氣溶膠垂直分層差異較大的情況。隨著激光和分光系統(tǒng)技術(shù)的發(fā)展，采用拉曼—米散射激光雷達(dá)開展了雷達(dá)比的垂直分布研究（Zhao et al., 2002; Stachlewska and Ritter, 2010; 王玉峰等, 2015; Haarig et al., 2018），但鑒于此類雷達(dá)分光系統(tǒng)復(fù)雜、回波信號(hào)微弱、信噪比低等限制，應(yīng)用范圍遠(yuǎn)沒有微脈沖激光雷達(dá)廣泛。

因此，如果能借助其他觀測(cè)結(jié)合微脈沖激光雷達(dá)獲取雷達(dá)比的垂直分布，有利于深入了解和認(rèn)識(shí)不同天氣條件下雷達(dá)比的垂直分布特征。北京市人工影響天氣中心的飛機(jī)探測(cè)平臺(tái)能獲得高時(shí)空分辨率的原位觀測(cè)資料，以更精細(xì)的視角了解環(huán)境氣溶膠特征，結(jié)合激光雷達(dá)觀測(cè)資料訂正得到垂直雷達(dá)比，為雷達(dá)比的設(shè)定提供依據(jù)和參考，顯著提升氣溶膠光學(xué)特性垂直反演精度。

2 資料和方法

2.1 儀器和資料

本文使用的主要觀測(cè)設(shè)備為微脈沖偏振激光雷達(dá)（美國(guó)Sigma Space 公司生產(chǎn)），其激光器發(fā)射波長(zhǎng)532 nm，垂直分辨率最高可達(dá)15 m，盲區(qū)150～250 m，時(shí)間分辨率30 s，最大探測(cè)高度可達(dá)14 km（李霞等, 2018）。

機(jī)載探測(cè)采用北京市人工影響天氣中心的空中國(guó)王K350ER 攜帶的探測(cè)儀器，如常規(guī)氣象要素觀測(cè)儀（AIMMS20，加拿大Aventech Research 公司生產(chǎn)）觀測(cè)壓強(qiáng)、風(fēng)速、溫度和濕度，時(shí)間分辨率為1 s，本文主要使用了相對(duì)濕度數(shù)據(jù)。氣溶膠光學(xué)特性觀測(cè)設(shè)備包括積分渾濁度儀（Aurora 3000，澳大利亞Ecotech 公司生產(chǎn)）和黑碳儀（AE33，美國(guó)Magee Scientific 公司生產(chǎn)）。積分渾濁度儀觀測(cè)數(shù)據(jù)為450 nm、525 nm 和650 nm 三個(gè)波段氣溶膠散射和半球后向散射系數(shù)，采樣流量4 L min-1。黑碳儀觀測(cè)數(shù)據(jù)為七個(gè)波段(370 nm、470 nm、520 nm、590 nm、660 nm、880 nm 和950 nm)的吸收系數(shù)，3 km 以下采樣流量4 L min-1。Tian et al.（2020） 詳細(xì)介紹了積分渾濁度儀和黑碳儀的數(shù)據(jù)采集、質(zhì)量、訂正和誤差分析。

地面觀測(cè)采用環(huán)境顆粒物分析儀（GRIMM180，德國(guó)GRIMM 公司生產(chǎn)）觀測(cè)的PM2.5質(zhì)量濃度、能見度監(jiān)測(cè)儀（PWD60，芬蘭VAISALA 公司生產(chǎn)）觀測(cè)的能見度，以及輻射測(cè)量?jī)x（TP-SMS-22G，日本EKO 公司生產(chǎn)）觀測(cè)的直接輻射通量。

氣溶膠光學(xué)厚度資料采用AERONET 北京地區(qū)（名為：AERONET BEIJING_PKU）（Che et al., 2009）level 1.5 中550 nm 的AOD（aerosol optical depth）數(shù)據(jù)。

激光雷達(dá)放置于北京市北五環(huán)北清路附近（40.1°N，116.3°E），飛機(jī)起降位于北京沙河機(jī)場(chǎng)，距激光雷達(dá)位置小于10 km，起飛、降落或者盤旋航測(cè)數(shù)據(jù)與激光雷達(dá)探測(cè)代表區(qū)域具有可比性；AERONET 觀測(cè)網(wǎng)點(diǎn)距激光雷達(dá)在15 km 以內(nèi)，其他地面觀測(cè)設(shè)備與激光雷達(dá)置于同一觀測(cè)點(diǎn)。為了保證激光雷達(dá)數(shù)據(jù)在時(shí)間上的連續(xù)性和代表性，選取與飛機(jī)同期觀測(cè)30 分鐘的平均數(shù)據(jù)。由于飛機(jī)探測(cè)資料稀少珍貴，可與激光雷達(dá)匹配的數(shù)據(jù)更加有限，因此本文選取了兩次污染過程的連續(xù)觀測(cè)和一次較為清潔且無云和高空污染物傳輸?shù)挠^測(cè)，兩次污染過程分別為2016 年11 月15～18 日和2016年12 月16～19 日，清潔觀測(cè)時(shí)間為12 月10 日。

2.2 方法

首先，飛機(jī)探測(cè)的氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)分別根據(jù)?ngstr?m 指數(shù)關(guān)系及其改進(jìn)方法（?ngstr?m, 1929; Carrico et al., 1998）獲得依賴于波長(zhǎng)的散射系數(shù)和吸收系數(shù)指數(shù)，進(jìn)而得到波長(zhǎng)532 nm 散射系數(shù)和吸收系數(shù)。由于散射系數(shù)吸濕增長(zhǎng)明顯，根據(jù)Zhao et al.（2019）提出的吸濕增長(zhǎng)參數(shù)計(jì)算532 nm 散射系數(shù)。以上數(shù)據(jù)處理過程請(qǐng)參考Tian et al.（2020）。本文將此散射系數(shù)和吸收系數(shù)看做近似“真值”，作為訂正出激光雷達(dá)雷達(dá)比的主要參考值。

其次，激光雷達(dá)原始數(shù)據(jù)經(jīng)過延時(shí)訂正、背景噪音訂正、后脈沖訂正和重疊因子訂正和距離訂正后，獲得標(biāo)準(zhǔn)后向散射信號(hào)，進(jìn)而開展氣溶膠消光系數(shù)廓線的反演。激光雷達(dá)方程可表述為

其中，S1和S2分別為氣溶膠和大氣分子雷達(dá)比，σ1和σ2分別為氣溶膠和大氣分子消光系數(shù)?？諝夥肿酉饪梢愿鶕?jù)國(guó)標(biāo)大氣模式的空氣分子密度計(jì)算垂直廓線。根據(jù)國(guó)內(nèi)外研究一般情況下氣溶膠雷達(dá)比取值范圍10～90 sr。

以上反演過程中，雷達(dá)比不僅與氣溶膠粒子的譜分布、形狀和復(fù)折射指數(shù)有關(guān)，還與氣溶膠的組成有緊密關(guān)系。氣溶膠的微物理特性又與其來源和當(dāng)?shù)氐臍庀髼l件有關(guān)，來自城市、鄉(xiāng)村或海洋性的氣溶膠均有各自的特點(diǎn)。不同類型的氣溶膠雷達(dá)比值不同。本方法建立在認(rèn)為飛機(jī)觀測(cè)氣溶膠垂直消光系數(shù)廓線為“真值”，根據(jù)HYSPLIT（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model）模式模擬氣團(tuán)的來向粗判氣溶膠的性質(zhì)，據(jù)此性質(zhì)假定雷達(dá)比的初值（如50 sr），將此帶入激光雷達(dá)方程計(jì)算各層消光系數(shù)并與飛機(jī)探測(cè)結(jié)果對(duì)比，設(shè)定雷達(dá)比在基準(zhǔn)初值基礎(chǔ)上的變化范圍為±40 sr，迭代此方法直到二者差距最小的雷達(dá)比值，即為最優(yōu)雷達(dá)比。依此得到垂直各層的最佳雷達(dá)比。

3 結(jié)果分析

3.1 兩次污染過程基本特征

兩次污染過程觀測(cè)時(shí)間分別為2016 年11 月15～18 日（簡(jiǎn) 稱 污 染 過 程1）和2016 年12 月16～19 日（簡(jiǎn)稱污染過程2）。兩次過程基本氣象要素和地面污染連續(xù)演變特征見圖1。污染過程1的顯著特點(diǎn)是15 日凌晨00:30（北京時(shí)，下同）左右1.5 km 高空的污染物傳輸（見圖1d），此污染層持續(xù)至16 日00:00 左右，之后地面污染物濃度逐漸升高，由夜間高日間低的日變化特征轉(zhuǎn)變?yōu)闊o顯著的日變化并隨時(shí)間逐漸升高（17 日和18 日），污染過程PM2.5最高濃度228 μg m-3。直接輻射由日最高426 W m-2降低到日最高126 W m-2，能見度隨著污染過程的發(fā)展逐漸降至2 km 以下；相對(duì)濕度在本次污染過程后期維持在50%以上；由后向散射信號(hào)的垂直剖面可以看到17 日開始低空云層的發(fā)展和維持。因此，本次污染過程高空傳輸、后期低空云的影響、近地面維持較高的相對(duì)濕度均是有利于污染發(fā)展的要素。

污染過程2 激光雷達(dá)后向散射信號(hào)顯示邊界層高度穩(wěn)定在700 m 之下（見圖1h），污染物主要集中在近地層。地面PM2.5濃度日變化特征明顯，夜間升高日間降低，最高可達(dá)363 μg m-3；18 日最大直接輻射為224 W m-2，為本次污染過程最低值。與此同時(shí)能見度隨時(shí)間呈下降趨勢(shì)，最低降到1048 m。相對(duì)濕度在飛機(jī)探測(cè)期間低于50%。本次污染過程邊界層高度和相對(duì)濕度低。因此兩次污染過程環(huán)境特征和氣溶膠來源不盡相同。

圖1 2016 年（a-d）11 月15～18 日和（e-f）12 月16～19 日（a，e）能見度（黑色實(shí)線）、相對(duì)濕度（藍(lán)色實(shí)線）、（b，f）地面PM2.5 濃度、（c，g）地面直接輻射和（d，h）激光雷達(dá)標(biāo)準(zhǔn)后向散射信號(hào)垂直剖面隨時(shí)間分布Fig. 1 Temporal variations in (a, e) visibility (black solid line), relative humidity (blue solid line), (b, f) PM2.5 mass concentration, (c, g) solar radiation, and (d, h) normalized relative backscatter (NRB) during (a-d) November 15-18, 2016 and (e-f) December 16-19, 2016

空中國(guó)王飛機(jī)于11 月15、16 和17 日分別開展了上午和下午兩次探測(cè)，其他日期各進(jìn)行一次探測(cè)。飛機(jī)探測(cè)時(shí)間對(duì)應(yīng)的地面PM2.5濃度、直接輻射、能見度、地面相對(duì)濕度和邊界層高度見表1。

表1 2016 年11 月15～18 日、12 月10 日和12 月16～19 日飛機(jī)探測(cè)時(shí)間、地面污染物濃度和氣象要素特征Tabble1 Flight schedule and corresponding PM2.5 mass concentration, direct radiation, visibility, surface relative humidity, and planetary boundary layer height during November 15-18, 2016, December 10, 2016 and December 16-19, 2016

3.2 不同雷達(dá)比計(jì)算氣溶膠消光系數(shù)廓線敏感性試驗(yàn)

本文以11 月15 日和12 月10 日為例進(jìn)行敏感性試驗(yàn)?；?.2 節(jié)方法，利用地基激光雷達(dá)資料反演得到的氣溶膠消光系數(shù)、飛機(jī)觀測(cè)獲得的氣溶膠消光系數(shù)廓線與采用不同柱平均雷達(dá)比反演的氣溶膠消光系數(shù)廓線綜合對(duì)比分析，驗(yàn)證方法的優(yōu)劣，如圖2 所示。結(jié)果表明，11 月15 日反演的消光系數(shù)隨高度增加先減后增再減（圖2a），在1.15 km和1.55 km 高度存在兩個(gè)高值區(qū)；1.55 km 高度處的大值區(qū)，與此高度存在高空沙塵傳輸有關(guān)（Tian et al., 2020）；1.15 km 高度處的大值區(qū)可能與邊界層迅速發(fā)展污染物通過湍流活動(dòng)帶入更高的高度以及高層污染物的湍流下帶有關(guān)。消光系數(shù)隨雷達(dá)比的增加而增加，邊界層內(nèi)飛機(jī)探測(cè)的消光系數(shù)在雷達(dá)比分別為20 sr 和30 sr 反演的結(jié)果之間，顯然采用飛機(jī)訂正的雷達(dá)比獲取的消光系數(shù)廓線更接近飛機(jī)觀測(cè)結(jié)果。邊界層頂附近，消光系數(shù)驟增，飛機(jī)訂正雷達(dá)比獲取的消光系數(shù)廓線略高于飛機(jī)觀測(cè)結(jié)果。邊界層以上飛機(jī)訂正的消光廓線特征類似于邊界層頂附近。采用飛機(jī)訂正后的雷達(dá)比與采用柱平均的雷達(dá)比反演的AOD 表明，訂正后的AOD 與飛機(jī)觀測(cè)相差0.01，低于其他反演結(jié)果，因此訂正后的反演結(jié)果更接近實(shí)測(cè)。不同雷達(dá)比反演結(jié)果與飛機(jī)觀測(cè)的相對(duì)偏差隨高度分布見圖2b，訂正后的對(duì)比結(jié)果在邊界層內(nèi)相對(duì)偏差分布在±10%之內(nèi)，低于其他雷達(dá)比反演的結(jié)果；邊界層頂附近即高空污染物傳輸所在的高度，相對(duì)偏差增大，最大相對(duì)偏差26%，這可能與污染物本身特征以及光學(xué)特性急劇變化有關(guān)；整層平均相對(duì)偏差為5.7%。12月10 日消光系數(shù)隨高度遞減（圖2c），邊界層頂消光系數(shù)劇烈減少至0.07 km-1，采用不同雷達(dá)比反演的消光系數(shù)隨高度變化趨勢(shì)一致，隨雷達(dá)比的增加而增加，訂正后反演的消光系數(shù)更接近飛機(jī)觀測(cè)，AOD 對(duì)比低于0.01。圖2d 表明訂正后的結(jié)果與實(shí)測(cè)相對(duì)偏差分布在±20%，整層平均相對(duì)偏差為0.6%，顯著低于其他雷達(dá)比的反演結(jié)果。其他日期類似以上個(gè)例，訂正后的反演結(jié)果均在不同程度上提高了氣溶膠消光系數(shù)的反演精度，邊界層內(nèi)尤為明顯。

圖2 2016 年（a，b）11 月15 日12:00（北京時(shí)，下同）和（c，d）12 月10 日14:00 不同雷達(dá)比反演的氣溶膠消光系數(shù)廓線和光學(xué)厚度（左）及其相對(duì)于飛機(jī)實(shí)測(cè)的相對(duì)偏差（右）。圖2a 和2c 中灰色實(shí)心圓點(diǎn)線為飛機(jī)觀測(cè)的消光系數(shù)，灰色陰影為飛機(jī)觀測(cè)的±10%，紅色空心圓圈線為采用飛機(jī)訂正激光雷達(dá)的雷達(dá)比計(jì)算的消光系數(shù)，其他顏色為不同雷達(dá)比反演的消光系數(shù)Fig. 2 Profiles of extinction coefficient observed by the aircraft and retrieved by different lidar ratios (LRs) from lidar, aerosol optical depth (AOD),and relative bias for (a, b) at 1200 BJT on November 15, 2016 and (c, d) at 1400 BJT on December 10, 2016. The gray line denotes the extinction coefficient from aircraft measurement and gray shadow for ±10% of the extinction coefficient. The red line denotes LRs retrieved by aircraft and lidar,and the blue, orange, and green lines respectively denote LRs for 50, 30, and 20 sr in Fig. 2a and 2c. The two insets in Fig. 2a and c denote AOD from different LRs, and the measurement is the same as above. The relative bias between lidar and aircraft is shown in Fig. 2b and 2d

3.3 激光雷達(dá)AOD 與AERONET AOD 對(duì)比

兩次污染過程激光雷達(dá)反演的氣溶膠光學(xué)厚度與AERONET 的光學(xué)厚度關(guān)系如圖3 所示，二者具有較好的一致性，相關(guān)系數(shù)0.80，平均偏差-0.15±0.15，激光雷達(dá)反演的AOD 平均低于AERONET的結(jié)果，因此基于本文方法反演的AOD 是可靠的。當(dāng)邊界層高度較高（大于1.5 km）時(shí)，二者的偏差最??；邊界層高度降低二者的差距逐漸增大，當(dāng)邊界層高度低于600 m 時(shí)，二者偏差最大，可達(dá)0.24。因此，邊界層高度越低，AOD 越大，二者偏差越大；邊界層高度越高，二者偏差越小。

圖3 不同邊界層高度激光雷達(dá)光學(xué)厚度與AERONET 光學(xué)厚度Fig. 3 Comparison between lidar and AERONET AOD with a color gradient representing different levels of planetary boundary layer (PBL)height

需要注意的是，邊界層高度是影響氣溶膠垂直分布和擴(kuò)散的重要因素。邊界層高度越低，表征垂直擴(kuò)散條件越差，越不利于近地層污染物的擴(kuò)散。當(dāng)污染物在較低的邊界層內(nèi)累積，近地層消光系數(shù)對(duì)于AOD 的貢獻(xiàn)顯著增大，而激光雷達(dá)盲區(qū)的存在，導(dǎo)致在反演AOD 過程中缺失這部分消光系數(shù)的貢獻(xiàn)，反演結(jié)果偏低于AERONET 的結(jié)果，這可能是二者差距大的主要原因；另外兩種探測(cè)手段觀測(cè)原理和反演算法的差異必然會(huì)導(dǎo)致一定的偏差，這也是二者差異的客觀原因之一。

3.4 污染過程雷達(dá)比垂直分布特征

根據(jù)2.2 節(jié)中的方法得到兩次污染過程雷達(dá)比。兩次污染過程雷達(dá)比垂直分布差異較大（圖4）。污染過程1，整層雷達(dá)比分布于19～45 sr。污染發(fā)展期間（11 月15 日和16 日上午）雷達(dá)比在1.4 km內(nèi)隨高度變化不大（19～30 sr）。15 日1.4 km 之上雷達(dá)比驟增，并隨高度維持在40 sr 左右。15 日下午較上午偏低，最高值為1.5 km 附近的36 sr。11 月15 日較大的雷達(dá)比分布在1.5～2.0 km，這可能與來自西北方向戈壁和沙漠的高空沙塵傳輸有關(guān)，較大的沙塵粒子呈現(xiàn)更大的前向散射比例。16 日上午邊界層內(nèi)雷達(dá)比變化較小，整層維持在22 sr。污染期間（11 月16 日下午）整層雷達(dá)比在19～35 sr之間波動(dòng)。11 月17 日和18 日邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨高度在19～45 sr 間波動(dòng)，三個(gè)觀測(cè)時(shí)段變化特征基本一致。邊界層頂以上雷達(dá)比也呈波動(dòng)變化，變化幅度強(qiáng)于邊界層內(nèi)。

圖4 2016 年（a）11 月15～18 日和（b）12 月16～19 日污染過程雷達(dá)比垂直分布Fig. 4 Vertical distribution of LRs from (a) November 15 to 18, 2016 and from (b) December 16 to 19, 2016

污染過程2，發(fā)展期（12 月16 日）邊界層內(nèi)雷達(dá)比變化不大，邊界層以上波動(dòng)增加，并在3.4 km高度處增至58 sr。12 月17 日雷達(dá)比在邊界層內(nèi)隨高度由67 sr 急劇減少至20 sr，之后隨高度劇烈波動(dòng)，最高值達(dá)到76 sr。18 日和19 日邊界層內(nèi)雷達(dá)比均表現(xiàn)為隨高度降低的特征。邊界層以上較為穩(wěn)定，1.5 km 以上波動(dòng)增加。

由此可見，污染過程發(fā)展不同時(shí)期，雷達(dá)比隨高度呈現(xiàn)不同的變化特征。污染過程1 發(fā)展期邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨高度增大，邊界層頂最大。后向軌跡分析表明，1.5～2.0 km 來自西北方向內(nèi)蒙古沙漠和戈壁的氣流可能攜帶較大的沙塵粒子區(qū)域傳輸至北京上空，引起此高度較高的消光系數(shù)和雷達(dá)比（見圖5）。從激光雷達(dá)標(biāo)準(zhǔn)后向散射圖（圖1 左）亦可看到高空大粒子于15 日凌晨已經(jīng)進(jìn)入北京地區(qū)。之后隨著邊界層的發(fā)展，來自區(qū)域傳輸?shù)拇罅Ｗ颖粠脒吔鐚硬⑴c邊界層內(nèi)的粒子混合后，大部分大粒子沉降到地面，即使存在留在邊界層內(nèi)的粒子光學(xué)特性可能也發(fā)生了變化。16 日邊界層內(nèi)雷達(dá)比值偏小且邊界層內(nèi)外變化不大，表明邊界層內(nèi)氣溶膠粒子性質(zhì)較均勻，且吸收性的氣溶膠較少，此期間邊界層內(nèi)以西南氣流為主。重污染期間邊界層內(nèi)隨高度單次散射反照率增加的同時(shí)?ngstr?m指數(shù)增加，近地層來自汽車尾氣和工業(yè)生產(chǎn)都會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)吸收性的黑碳?xì)馊苣z，并且隨高度增加吸收性粒子減少，二次非吸收粒子增多（Tian et al., 2020）。此過程污染嚴(yán)重時(shí)期雷達(dá)比隨高度波動(dòng)增加說明污染過程邊界層內(nèi)混合了遠(yuǎn)距離傳輸?shù)纳硥m粒子。

在污染過程2 重污染時(shí)期，邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨高度減小，邊界層以上波動(dòng)變化。本次污染過程未觀測(cè)到明顯的高空傳輸，中低層主要以偏西、西北或西南氣流輸送為主（見圖5），氣團(tuán)來源較為穩(wěn)定。此時(shí)正值采暖季，區(qū)域輸送與局地生成的由燃煤、交通和工業(yè)等產(chǎn)生的污染物經(jīng)混合后，可能存在較多強(qiáng)吸收性的氣溶膠，導(dǎo)致近地層雷達(dá)比值較大。17 日區(qū)別于其他時(shí)間，邊界層外西南方向區(qū)域輸送可能帶來少量吸收性較強(qiáng)的氣溶膠。實(shí)際上邊界層以上氣溶膠粒子顯著減少，個(gè)別粒子吸收和散射特性的差異可能引起雷達(dá)比的劇烈變化。17日地面PM2.5濃度較高，雷達(dá)比垂直分布波動(dòng)較大。

圖5 （續(xù)）Fig. 5 (Continued)

圖5 2016 年11 月15～18 日12:00（左）和12 月16～19 日14:00（右）HYSPLIT （Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model）48 小時(shí)后向軌跡Fig. 5 Backward trajectories of 48 h at 1200 BJT from November 15 to 18 in 2016 (left) and at 1400 BJT from December 16 to 19 in 2016 (right)based on Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model (HYSPLIT)

值得注意的是兩次污染過程雷達(dá)比均在大氣邊界層頂發(fā)生突變，與Ferrare et al.（1998）和Zhao et al.（2017）的結(jié)果一致。邊界層內(nèi)外氣溶膠物理和化學(xué)特征不盡相同，同時(shí)氣象場(chǎng)的變化可能對(duì)雷達(dá)比垂直分布也有影響，見后續(xù)章節(jié)分析。因此，基于激光雷達(dá)反演消光系數(shù)時(shí)，采用單一的雷達(dá)比值并非最佳選擇。

為了更清楚了解不同污染發(fā)展階段以及是否存在高空傳輸?shù)拇怪狈植继卣鳎⒏鶕?jù)氣溶膠邊界層內(nèi)外分布的差異，剔除邊界層高度的影響，將兩次污染過程以及清潔過程的雷達(dá)比垂直分布進(jìn)行分類統(tǒng)計(jì)（見圖6）。12 月10 日為清潔過程（Clean）；11 月15 日為存在高空傳輸過程（Transportation）；11 月16 日、17 日和12 月16 日為污染累積過程（Accumulation）；11 月18 日、12 月17、18、19 日為污染嚴(yán)重過程（Pollution）。結(jié)果表明：清潔時(shí)期雷達(dá)比分布在22～32 sr 之間，波動(dòng)范圍不大，氣溶膠性質(zhì)穩(wěn)定，邊界層內(nèi)略低于邊界層以上。高空傳輸過程雷達(dá)比隨高度增加，邊界層頂附近達(dá)到最大，最大平均值為35.5±4.9 sr，這與當(dāng)時(shí)高空沙塵層的存在有關(guān)，邊界層以上波動(dòng)變化。污染累積過程邊界層內(nèi)雷達(dá)比在19～44 sr 內(nèi)波動(dòng)減小，邊界層以上隨高度波動(dòng)增加。污染嚴(yán)重期邊界層內(nèi)雷達(dá)比變化較大，平均值分布在20～46 sr 之間，存在兩個(gè)大值區(qū)，兩次污染過程正值采暖期，邊界層內(nèi)可能存在較多的吸收性氣溶膠，且氣溶膠粒子性質(zhì)并不單一，邊界層外雷達(dá)比減小且變化范圍相對(duì)較小。因此污染嚴(yán)重期邊界層內(nèi)外雷達(dá)比呈現(xiàn)出極大的不同，顯著區(qū)別于其他過程。

圖6 兩次污染過程（2016 年11 月15～18 日和12 月16～19 日）和清潔過程（12 月10 日）期間雷達(dá)比垂直分布的分類統(tǒng)計(jì)特征Fig. 6 Classification characteristics for the vertical distribution of LRs during November 15-18, 2016, December 10, 2016 and December 16-19, 2016

3.5 雷達(dá)比與消光系數(shù)和相對(duì)濕度的關(guān)系

為了探究?jī)纱挝廴具^程雷達(dá)比隨氣溶膠光學(xué)特性和相對(duì)濕度的變化特征，分析了雷達(dá)比與消光系數(shù)和相對(duì)濕度的關(guān)系（見圖7）。消光系數(shù)分布于0.02～1.8 km-1之間，邊界層內(nèi)消光系數(shù)顯著高于邊界層以上，邊界層內(nèi)外雷達(dá)比分布范圍相似，并且超過80%分布于20～30 sr，二者離散度相近。邊界層內(nèi)隨著消光系數(shù)增大，雷達(dá)比也有增加的趨勢(shì)；邊界層以上雷達(dá)比呈現(xiàn)出隨消光系數(shù)增加而減小的趨勢(shì)。理論上雷達(dá)比與消光系數(shù)成正比，但后向散射系數(shù)受粒子形態(tài)、大小和折射率的影響非常大。如果氣溶膠中混有少量的沙塵粒子，某些沙塵粒子的后向散射增長(zhǎng)比例非?？捎^，因此也可能出現(xiàn)雷達(dá)比隨消光系數(shù)減小的情況。本文所統(tǒng)計(jì)的兩次污染過程氣溶膠性質(zhì)的差異，光化學(xué)特征的多變，可能與氣溶膠來源的多樣性有關(guān)。

雷達(dá)比隨著相對(duì)濕度的變化如圖7b 所示，邊界層內(nèi)相對(duì)濕度分布離散，高濕條件下雷達(dá)比散落分布在40 sr 之下，低濕條件下雷達(dá)比在19～76 sr之間。當(dāng)相對(duì)濕度高于40%，隨著相對(duì)濕度的增大，雷達(dá)比呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)；邊界層以上相對(duì)濕度普遍較低，雷達(dá)比分布相對(duì)集中，增加趨勢(shì)同邊界層內(nèi)。因此，不同濕度條件下（5%～45%和75%～99%），雷達(dá)比值的主要分布范圍并沒有顯著的差異，但在濕度高于40%后，隨濕度增加雷達(dá)比增大。高濕條件下，氣溶膠發(fā)生吸濕增長(zhǎng)后，光學(xué)特性發(fā)生改變，雷達(dá)比的增加可能與氣溶膠吸濕增長(zhǎng)有關(guān)。

圖7 2016 年11 月15～18 日和12 月16～19 日兩次污染過程邊界層內(nèi)外雷達(dá)比隨消光系數(shù)和相對(duì)濕度的變化Fig. 7 Variation of LRs with extinction coefficient and RH in PBL and above PBL during November 15-18, 2016 and December 16-19, 2016

4 結(jié)論

本文利用飛機(jī)平臺(tái)氣溶膠光學(xué)特性的原位測(cè)量訂正激光雷達(dá)反演消光系數(shù)廓線，獲得一次較為清潔且無云過程和兩次污染過程的雷達(dá)比垂直廓線。清潔過程近似表征同一時(shí)期的背景大氣垂直特征，地面PM2.5濃度低于40 μg m-3。兩次污染過程發(fā)展特征并不相同，污染過程1 存在明顯的高空傳輸并與邊界層內(nèi)污染物混合的特征，地面最高PM2.5濃度228 μg m-3，邊界層高度維持在0.9～1.8 km 之間。污染過程2 最低邊界層高度低于0.35 km，地面最高PM2.5濃度375 μg m-3。主要結(jié)論如下：

（1）本文所采用的飛機(jī)觀測(cè)訂正激光雷達(dá)方法，即將飛機(jī)觀測(cè)的散射系數(shù)和吸收系數(shù)作為訂正雷達(dá)比的主要參考值，根據(jù)粗判的氣溶膠性質(zhì)，設(shè)定雷達(dá)比的初值，結(jié)合雷達(dá)方程迭代出各層最優(yōu)雷達(dá)比。結(jié)果表明激光雷達(dá)反演消光廓線時(shí)整層采用單一的雷達(dá)比并非最佳選擇，雷達(dá)比在垂直方向變化較大。

（2）不同雷達(dá)比反演的消光系數(shù)廓線表明，訂正后的反演結(jié)果均在不同程度提高了消光系數(shù)的反演精度，邊界層內(nèi)尤為明顯。訂正后的AOD 比采用單一的雷達(dá)比更接近實(shí)測(cè)。激光雷達(dá)與AERONET反演的AOD 有較好的一致性，相關(guān)系數(shù)0.80，平均偏差-0.15±0.15。邊界層高度越低，AOD 越大，二者偏差越大；反之則相反。

（3） 兩次污染過程的垂直雷達(dá)比分布特征不盡相同，平均雷達(dá)比分布于23～35 sr。污染過程1 整層雷達(dá)比低于45 sr，初期雷達(dá)比隨高度波動(dòng)增加至邊界層頂，之后變化不明顯，污染期雷達(dá)比在邊界層內(nèi)外波動(dòng)變化。污染過程2 初期雷達(dá)比垂直變化不大，污染期邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨高度降低，邊界層以上波動(dòng)變化，最高值達(dá)到76 sr。近地層氣溶膠來源、高空沙塵粒子傳輸和邊界層發(fā)展的差異均是導(dǎo)致兩次過程雷達(dá)比垂直分布不同的可能原因。

（4）不同天氣條件下雷達(dá)比垂直分布特征表明，清潔期邊界層內(nèi)外雷達(dá)比變化不大；高空傳輸存在時(shí)雷達(dá)比隨高度增加并在傳輸層大幅增加；污染累積階段邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨高度緩慢減?。晃廴緡?yán)重期顯著區(qū)別于其他時(shí)期，邊界層內(nèi)垂直雷達(dá)比差異最大達(dá)25 sr。不同時(shí)期邊界層外垂直雷達(dá)比的分布特征差異不大。

（5）雷達(dá)比隨消光系數(shù)的變化趨勢(shì)在邊界層內(nèi)外不同。邊界層內(nèi)雷達(dá)比隨消光系數(shù)增大呈增加趨勢(shì)。邊界層外雷達(dá)比隨消光系數(shù)增大而減小，邊界層以上消光系數(shù)普遍較低，個(gè)別消光系數(shù)較大的氣溶膠粒子表現(xiàn)出更強(qiáng)的后向散射，導(dǎo)致雷達(dá)比的減小。邊界層內(nèi)外相對(duì)濕度高于40%以上，雷達(dá)比隨相對(duì)濕度增大而增大，可能與高濕條件下氣溶膠的吸濕增長(zhǎng)有關(guān)。