單子豪， 郭曉鐳， 陸海峰， 劉海峰

（ 華東理工大學(xué)上海煤氣化工程技術(shù)研究中心，上海 200237）

微細粉體的加壓供料是化工、冶金、電力和食品制藥等行業(yè)普遍應(yīng)用的關(guān)鍵單元操作技術(shù)。粉體向反應(yīng)器供料或經(jīng)噴嘴噴射時，通常需要利用載氣對粉體床層加壓，通過氣力輸送方法攜帶顆粒流動，例如氧化鋁粉體的微滴噴射[1-2]、煤粉的氣流床氣化[3-4]、面粉的多點供料[5]等。然而，細粉體的黏附性較強，顆粒間作用力顯著，粉體床層在氣體充壓過程中經(jīng)常出現(xiàn)壓縮固結(jié)、流動不暢等問題，均會造成供料不穩(wěn)定[6-7]，甚至嚴重影響設(shè)備的安全穩(wěn)定運行。這一問題的根本原因主要在于目前尚未較好掌握氣壓作用下的粉體床層壓縮固結(jié)機制及其有效調(diào)控。因此，深入認識粉體在氣體加壓條件下的壓縮固結(jié)特性是調(diào)控粉體加壓供料技術(shù)的關(guān)鍵。

粉體壓縮行為可定義為粉末在受壓過程中運動狀態(tài)和顆粒間的結(jié)合方式，了解該行為有助于理解粉末的壓縮固結(jié)機制[8]。Jenike[9]認為，給料倉充壓過程產(chǎn)生的氣體壓力梯度往往會增加粉體的固結(jié)應(yīng)力，導(dǎo)致粉體堆積密度和無側(cè)限屈服強度增大，發(fā)生結(jié)拱因而難以順利下料。氣壓越高，粉體壓實程度越嚴重，下料就越困難[10]。劉一[11]認為，外界施加的機械壓縮應(yīng)力會導(dǎo)致顆粒間黏附力增加，固結(jié)程度增加，該現(xiàn)象對于細顆粒更為明顯。Yohannes 等[12]發(fā)現(xiàn)具有較寬粒徑分布的粉末在機械壓縮過程中會固結(jié)形成更密實的堆積結(jié)構(gòu)。杜焰等[8]從壓縮過程與機械性質(zhì)等方面描述了山藥粉的壓縮特性，并使用Heckel 方程與Kawatika 方程來考察其可壓縮性與顆粒變形破碎情況。Tomas[13]在絕熱氣體等熵壓縮方程基礎(chǔ)上外推出了粉體壓縮方程，用以描述粉體的堆積密度與壓應(yīng)力之間的關(guān)系，并取得了很好效果，為粉體壓實密度預(yù)測提供了重要方法。Stasiak等[14]研究了工業(yè)上廣泛使用的3 種黏性粉體（膨潤土、石灰石和微晶纖維素）的機械壓縮和壓實行為，得到了粉體壓實密度與壓縮應(yīng)力的關(guān)系，在30～60 MPa壓縮應(yīng)力范圍內(nèi)驗證了Tomas 粉體壓縮方程。然而，目前粉體壓縮固結(jié)方面的研究多集中在機械加壓方式，而有關(guān)氣體加壓方式對粉體壓縮固結(jié)特性影響的研究很少。

1 實驗物料及方法

1.1 實驗物料

選用真密度為3.90 g/cm3的氧化鋁粉體作為實驗物料，其表面積平均粒徑為4.60 μm，累積粒徑分布如圖1 所示，粒徑分布曲線如圖2 所示。借助FT4粉體流變儀（英國富瑞曼科技有限公司）和PT-X 粉體綜合特性測試儀（細川密克朗（上海）粉體機械有限公司）對實驗物料的堆積性質(zhì)進行表征，得到了物料的松裝密度ρb，振實密度ρt，HR指數(shù)，休止角θ，Span指數(shù)，平均粒度D[3,2]、D[4,3]，密度累計d10、d50、d90分布等基本物性參數(shù)，結(jié)果如表1 所示。

表1 實驗物料基本物性Table 1 Properties of experimental materials

圖1 累積粒徑分布圖Fig. 1 Accumulative particle size distribution

圖2 粒徑分布曲線Fig. 2 Curve of particle size distribution

HR指數(shù)為粉體振實密度與松裝密度之比，用以表征粉體振動時在自身重力作用下的壓縮特性，反映了粉體的可壓縮程度、團聚性及流動性。當(dāng)HR指數(shù)在1.4～2.0 時，表明粉體的可壓縮性在30%～50%內(nèi)，流動性差，具有強團聚性[15]。實驗結(jié)果顯示，氧化鋁的HR指數(shù)為1.83，屬于團聚性強，流動性差的粉體。

氧化鋁顆粒的微觀形貌通過掃描電子顯微鏡（SEM，日立SU1510，賽恩斯儀器有限公司）得到，如圖3 所示。顆粒多呈不規(guī)則形狀，細小的顆粒黏附在大顆粒表面，形成松散堆積，極易被壓縮。實驗前對物料進行105 ℃的烘干處理，排除了濕含量對粉體固結(jié)的影響。

圖3 氧化鋁的掃描電子顯微鏡圖像Fig. 3 SEM image of alumina

1.2 實驗方法

實驗裝置主要由供氣系統(tǒng)、加壓系統(tǒng)及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成，如圖4 所示。采用高壓釜對粉體進行氣體加壓，釜蓋上裝有進氣口、排氣口、安全閥以及壓力表。

圖4 氣體加壓實驗裝置流程圖Fig. 4 Flow chart of gas pressure experiment device

實驗過程中，通過氮氣鋼瓶出口的針形閥控制對加壓釜的充壓速率，同時通過壓力表監(jiān)測釜體內(nèi)的壓力。實驗開始前，在玻璃圓筒杯中裝填物料，保證初始裝填狀態(tài)為自然堆積狀態(tài)，床層表面均勻，無縫隙。玻璃杯內(nèi)的床層堆積高度（H）為80 mm，容器直徑（D）為25 mm，體積為35 mL。裝填完畢后，輕輕放置在高壓釜中。

實驗發(fā)現(xiàn)，在同一充壓速率下，實驗范圍內(nèi)最終所達到的壓力值（0.2～1.0 MPa）變化對實驗結(jié)果沒有影響。因此控制最終壓力均為1.0 MPa，通過調(diào)節(jié)閥門開度，獲得不同的充壓速率vp（7～50 kPa/s），以考察充壓速率的影響。充壓到指定壓力后，保持壓力穩(wěn)定10 min，然后緩慢泄壓。記錄床層下降高度，并結(jié)合裝填質(zhì)量，計算出物料加壓后的壓實密度。

本課題組前期研究還發(fā)現(xiàn)，一種天然來源（主要是十字花科植物蘿卜）的異硫氰酸酯類化合物萊菔素（sulforaphene，分子式為C6H9NOS2）LFS-01能夠抑制多種類型的淋巴瘤細胞增殖，并且套細胞淋巴瘤對該化合物的敏感性更強[15]。在此基礎(chǔ)上，本研究進一步分析套細胞淋巴瘤中CRM1的表達情況，并探討LFS-01抑制套細胞淋巴瘤細胞增殖的具體機制。

為比較氣體加壓與機械加壓方式對粉體壓縮固結(jié)的影響規(guī)律，通過FT4 粉體流變儀的壓縮性測試單元對測量樣品進行機械加壓測試。如圖5 所示，該測試方法主要通過活塞加壓的方式增大施加于粉體床層的壓縮應(yīng)力σz，以測量不同正應(yīng)力下的床層壓實密度ρb。

圖5 機械加壓測試單元Fig. 5 Mechanical pressurized test cell

采用如圖6 所示的力學(xué)探針，測量插入粉體床層的入侵阻力Fb，用于評價粉體固結(jié)特性，獲取在不同加壓方式下的床層密度分布規(guī)律。所用探針的直徑d為5 mm，可獲得穿透深度h與入侵阻力的關(guān)系。探針固定在垂直導(dǎo)軌上，移動距離與速度由導(dǎo)軌運動控制，通過拉壓力傳感器（常州艾利遜科技有限公司，量程0～5 N，精度為0.05%fs）的測量獲取探針穿透粉體床層的入侵阻力變化。

圖6 力學(xué)探針受力示意圖Fig. 6 Schematic diagram of force analysis on the intruder

類似研究表明[16]，探針穿透床層的入侵阻力變化與穿透速度大小無關(guān)。本實驗所用探針的移動速度（v）為1 mm/s，使用力學(xué)傳感器采集卡以30 Hz 的頻率記錄移動探針上的力值，力傳感器的讀數(shù)表示為Fm。每次測試前，對力傳感器進行去皮處理，因此在對桿進行力平衡分析時，獲得的入侵阻力Fb=Fm。

2 結(jié)果與討論

2.1 壓應(yīng)力對粉體壓縮固結(jié)的影響

采用氣體加壓方式對粉體床層加壓，以充壓速率50 kPa/s 的工況為例，加壓前后粉體堆積狀態(tài)如圖7 所示。床層下降高度25.76 mm，結(jié)合裝填質(zhì)量，計算出物料加壓后的壓實密度為804.9 kg/m3，相對于初始狀態(tài)，體積壓縮了32.2%?？梢?，氣體加壓對粉體的壓實效果顯著。

圖7 加壓前后氧化鋁堆積狀態(tài)Fig. 7 Packing state of alumina before and after pressurization

另外，從圖7 也可以看出，加壓后床層表面與側(cè)面存在細小的裂紋。在氣體加壓過程中，充壓氣體會經(jīng)床層縫隙以及顆粒間空隙透入粉體床層。

同一充壓速率下，改變最終壓力值（0.2～1.0 MPa），獲得壓實密度變化規(guī)律（如圖8 所示）。在充壓速率相同的工況下，最終壓力對粉體的壓實密度幾乎沒有影響。以50 kPa/s 為例，各壓力工況下的壓實密度約為805 kg/m3。因此，控制最終壓力均為1 MPa，只考察充壓速率的影響。

圖8 同一充壓速率（50 kPa/s）下壓實密度與最終壓力的關(guān)系Fig. 8 Relationship between compaction density and final pressure under the same pressurization rate（50 kPa/s）

粉體在不同充壓方式下的壓實密度變化如圖9所示，其中σz表示壓應(yīng)力。由于無法直接測得氣體加壓方式下不同充壓速率產(chǎn)生的壓應(yīng)力，因此在氣體加壓方式下給出了壓實密度和充壓速率的關(guān)系。實驗結(jié)果表明，氣體充壓速率對床層壓實密度的影響較大。在壓差作用下，充壓氣體由床層頂部向床層底部流動，因此高壓釜充壓速率的變化，意味著進入粉體床層氣體動量的變化，從而對床層形成不同的推力效果。同時，由于氣體在床層內(nèi)的持續(xù)滲透，以及床層壓力和堆積密度的不斷增加，粉體在氣體充壓方式下的壓實過程相當(dāng)復(fù)雜，是一個非穩(wěn)態(tài)過程。

由圖9 可見，不論何種加壓方式，隨著床層頂部壓應(yīng)力的增大，床層的壓實密度不斷增加，但增加幅度逐漸減小，即固結(jié)特性對壓力的敏感性隨著壓應(yīng)力的增加而降低。由圖9(a)可知，氣體充壓速率在7.0 kPa/s 左右時，壓實密度增長率開始明顯下降。充壓速率小于7.0 kPa/s（壓實密度約為690 kg/m3）時，壓實密度增長率很大，較小的壓應(yīng)力變化就能使得壓實密度大幅度增加，其壓實密度相對于自然堆積狀態(tài)增加了27%。高于該值后，隨著壓應(yīng)力的增加，壓實密度增長率顯著減小，50 kPa/s 時的充壓速率相對于7.0 kPa/s 時的充壓速率增加了6 倍，但壓實密度僅增加了16%。

類似地，在機械加壓作用下，壓實密度隨壓應(yīng)力的變化也存在同樣的特征值。由圖9(b)可知，該壓應(yīng)力特征值較小，約為4 kPa，而相應(yīng)的壓實密度約為815 kg/m3。可見，氣體加壓方式對壓實密度的影響與機械加壓方式的影響規(guī)律類同，但氣體加壓方式下壓實密度特征值僅為機械加壓方式下壓實密度特征值的85%，說明機械加壓相對更易導(dǎo)致粉體床層壓實，壓實作用效果更強。

圖9 不同充壓方式下粉體的壓實密度變化Fig. 9 Change of compaction density under different pressurization methods

產(chǎn)生上述現(xiàn)象的主要原因是在機械加壓過程中，被壓縮擠出床層的顆粒間隙氣體要遠多于氣體加壓的壓縮過程，顆粒間接觸面積更大，顆粒間黏附作用更強。而在氣體加壓過程中，不僅氣體無法從原有的床層間隙中逸出，且會有更多氣體滲透進入床層間隙中，導(dǎo)致間隙氣體壓力增加，床層上部的加壓氣體難以使顆粒間接觸面積進一步增大，因此顆粒間固結(jié)作用相對較弱。

為描述粉體壓實密度ρb與壓應(yīng)力σz之間的關(guān)系，Tomas 等[13]在絕熱氣體等熵壓縮方程基礎(chǔ)上外推出了粉體壓縮方程：

其中，ρb,0是完全非固結(jié)狀態(tài)下的堆積密度，σz,0是無側(cè)限屈服強度為零時所需的拉伸應(yīng)力，表征粉體黏附性，該值越小，黏附等級越高。參數(shù)N是壓縮性指數(shù)，其取值范圍是0～1。N=0 意味著不可壓縮性物質(zhì)，N=1 對應(yīng)理想氣體?？梢?，式（1）是描述正應(yīng)力與堆積密度之間關(guān)系的方程，同時也是應(yīng)力分析的基本方程。

根據(jù)圖9(b)壓應(yīng)力與壓實密度的關(guān)系，利用式（1）獲得了相應(yīng)回歸曲線的擬合參數(shù)及相關(guān)系數(shù)（R2），結(jié)果如表2 所示，說明式（1）對于氧化鋁的壓縮過程具有良好的適用性。

表2 粉體壓縮方程擬合參數(shù)及相關(guān)性系數(shù)Table 2 Fitting parameters and correlation coefficient of powder compression equation

將表2 中的參數(shù)N、σz,0代入式（1），并結(jié)合氣體加壓的壓實密度結(jié)果，計算出相對應(yīng)的壓應(yīng)力，由此得出充壓速率vp與壓應(yīng)力σz的關(guān)系，如圖10 所示。壓應(yīng)力隨充壓速率的增加近似呈線性增加關(guān)系，由于氣體滲透的影響，產(chǎn)生的床層壓應(yīng)力約為充壓速率數(shù)值的1/15。

圖10 充壓速率與壓應(yīng)力的關(guān)系Fig. 10 Relationship between pressurization rate and compressive stress

機械加壓與氣體加壓兩種加壓方式下的壓實密度與壓應(yīng)力關(guān)系如圖11 所示，可見兩種加壓方式總體變化規(guī)律一致。與機械加壓方式類似，氣體加壓在較低的壓應(yīng)力范圍內(nèi)就能夠產(chǎn)生顯著的壓實效應(yīng)。

圖11 不同加壓方式下壓實密度與壓應(yīng)力的關(guān)系Fig. 11 Relationship between compaction density and compressive stress under different pressurization methods

劉新春[17]認為，氣體加壓過程對物料存在兩種效果相反的作用。一種作用是氣體會透入物料，使其剪應(yīng)力減?。涣硪环N作用是氣體對物料的壓實，相當(dāng)于物料表面會受到機械推力的作用。綜合上述分析可得，氣體加壓與機械加壓作用機制的不同點在于：在氣體加壓過程中，氣體產(chǎn)生對床層的機械推力，同時還會透入粉體床層，從床層頂部空隙滲流至床層下部的空隙中，隨著床層下部顆?？障堕g的壓力不斷增加，床層內(nèi)部與外部壓力環(huán)境逐漸達到平衡，使得氣體對物料的機械推力作用減弱，床層壓縮固結(jié)過程減緩至停止。而在機械加壓過程中，隨著壓縮的進行，床層空隙間氣體逸出，機械應(yīng)力將氣體排出，壓實過程不會受到顆粒間氣體作用的影響，顆粒間黏附力更強，堆積結(jié)構(gòu)更密實。

2.2 粉體固結(jié)特性表征

將探針插入顆粒床層中，通過所得床層入侵阻力來表征粉體的固結(jié)特性[18-19]，可以獲得顆粒材料內(nèi)部的物理力學(xué)性質(zhì)。研究表明[20-21]，入侵阻力隨探針穿透深度（h）的增加而增加。

自然堆積狀態(tài)下床層入侵阻力變化規(guī)律如圖12所示。在自然堆積狀態(tài)下，床層入侵阻力隨著穿透深度的增加而增加，床層入侵阻力變化率先快速增加，而后趨于平穩(wěn)，近似于Janssen 理論所描述的筒倉應(yīng)力分布規(guī)律，與其他研究者的靜態(tài)堆積床層力學(xué)探針測試結(jié)果一致[22-23]。

圖12 自然堆積時床層的入侵阻力變化規(guī)律Fig. 12 Resistance forces on the intruder penetrating the statically packed granular bed

機械加壓作用下的床層入侵阻力隨床層深度的變化規(guī)律如圖13(a)所示。隨著壓應(yīng)力的增大，入侵阻力變化率明顯增加，而后趨于平穩(wěn)，總體規(guī)律與自然堆積狀態(tài)一致。這主要是因為在加壓開始階段，活塞與頂部粉體接觸時產(chǎn)生壓應(yīng)力，并迅速增加至設(shè)定值。受壁面的摩擦作用影響，床層上部粉體相對于下部粉體所受到的壓應(yīng)力更大，因而床層頂部壓實密度相應(yīng)也較大。粉體在機械壓制過程中的應(yīng)力分布也呈現(xiàn)了相同的規(guī)律[24]：應(yīng)力值沿高度方向表現(xiàn)為靠近加壓部件的應(yīng)力大，靠近容器底部的應(yīng)力較小，因而導(dǎo)致床層頂部致密性較高。

與機械加壓方式不同，氣體加壓方式下的床層入侵阻力與穿透深度成較好的線性關(guān)系，類似于容器內(nèi)靜態(tài)液體的應(yīng)力變化規(guī)律，如圖13(b)所示。該結(jié)果表明，氣體加壓方式下的床層壓實密度分布較為均勻?？梢?，在氣體加壓過程中，氣體會透入物料，從粉體床層頂部顆?？障吨袧B流至床層下部的空隙中，因此使得加壓過程中的床層應(yīng)力分布較為均勻，相應(yīng)壓實密度分布也較為均勻。

圖13 不同加壓方式下的入侵阻力的變化規(guī)律Fig. 13 Resistance forces on the intruder penetrating the granular bed under different pressurization methods

定義量綱為一入侵阻力為壓實密度下的入侵阻力與自然堆積密度下入侵阻力之比，即Fb/Fb,0。圖14示出了量綱為一入侵阻力Fb/Fb,0（相應(yīng)壓應(yīng)力條件下計算的平均值)與施加壓應(yīng)力之間的關(guān)系。從圖中可以看出，在兩種加壓方式下，隨著壓應(yīng)力的增加，量綱為一入侵阻力均呈線性增加趨勢，說明量綱為一入侵阻力能夠良好地表征不同壓應(yīng)力作用下的床層固結(jié)特性。

圖14 量綱為一入侵阻力與壓應(yīng)力的關(guān)系Fig. 14 Relationship between dimensionless resistance force and compressive stress

圖15 示出了量綱為一入侵阻力與壓實密度的關(guān)系，可見量綱為一入侵阻力隨著壓實密度的增加而呈指數(shù)型增加。在相同的平均壓實密度下，機械加壓方式下量綱為一入侵阻力大于氣體加壓方式下的對應(yīng)值，再次印證了機械加壓方式下床層頂部壓實密度較高，而氣體加壓方式下床層密度分布相對機械加壓方式更均勻。

圖15 量綱為一入侵阻力與壓實密度的關(guān)系Fig. 15 Relationship between dimensionless resistance force and compaction density

3 結(jié) 論

本文研究了氣體加壓方式下微細粉體的壓縮固結(jié)特性，并通過對比機械加壓方式獲得了氣體加壓方式對粉體固結(jié)特性的影響，計算得到了氣體充壓速率作用下的床層壓應(yīng)力規(guī)律，初步揭示了粉體在氣體加壓作用下的壓縮固結(jié)機制。主要結(jié)論如下：

（1）氣體加壓方式對于粉體床層具有顯著的壓縮固結(jié)密實效應(yīng)，較小的壓應(yīng)力變化就能使得壓實密度顯著增加，但氣體會透入床層，減弱加壓氣體對床層產(chǎn)生的機械推力，因此其壓縮固結(jié)特性與機械加壓方式明顯不同：氣體加壓作用下的床層壓應(yīng)力隨充壓速率的增加呈近似線性增加，且壓實密度特征值僅為機械加壓方式下壓實密度特征值的85%，機械加壓相對更易導(dǎo)致粉體床層壓實，所產(chǎn)生壓應(yīng)力的壓實作用效果更強；而氣體加壓的最終壓力對床層壓實密度影響不大。

（2）基于力學(xué)探針測試手段，采用入侵阻力表征了不同加壓方式下的粉體床層固結(jié)特性。結(jié)果表明，受粉體的壁面摩擦作用，機械加壓時床層頂部的固結(jié)程度最高，并隨著床層深度的增加而逐漸減小。而氣體加壓時床層入侵阻力隨穿透深度的增加而線性增加，說明氣體加壓條件下床層密度分布相對機械加壓方式下更均勻。量綱為一入侵阻力Fb/Fb,0可有效表征粉體床層的壓縮固結(jié)程度，其平均值隨壓應(yīng)力線性增大、隨壓實密度的增加而呈指數(shù)增加。