張淑君，王詩(shī)慧，張欣，吉旭，戴一陽(yáng)，黨亞固，周利

（四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川成都 610065）

引 言

在過(guò)去的十年間，全球變暖趨勢(shì)逐漸加劇，環(huán)境問題不斷突出。如何改善環(huán)境、確?？沙掷m(xù)發(fā)展已成為人類當(dāng)前面臨的嚴(yán)峻問題。2019 年聯(lián)合國(guó)專門召開了氣候行動(dòng)峰會(huì)，敦促各國(guó)制定碳減排計(jì)劃[1]。其后，各國(guó)紛紛宣布達(dá)到碳中和目標(biāo)[2]。煉油企業(yè)屬于能源密集型流程工業(yè)，是溫室氣體排放大戶[3]，雖然國(guó)家和社會(huì)正在努力控制過(guò)程工業(yè)的溫室氣體排放量，但當(dāng)前煉油企業(yè)面臨著一系列可能進(jìn)一步導(dǎo)致其溫室氣體排放量增加的因素。受制于全球原油重質(zhì)化加劇及成品油質(zhì)量提升的雙重壓力，煉油企業(yè)不得不加大對(duì)原油的加工比例和處理深度，大量增設(shè)加氫反應(yīng)裝置，氫氣需求量快速增長(zhǎng)，氫氣成本已成為煉油企業(yè)僅次于原油成本的第二大成本[4]，同時(shí)煉油企業(yè)在生產(chǎn)和使用氫氣的過(guò)程中，將導(dǎo)致大量的溫室氣體排放[5]。如何優(yōu)化煉油企業(yè)氫氣網(wǎng)絡(luò)，使其達(dá)到氫氣網(wǎng)絡(luò)成本和溫室氣體排放同時(shí)降低，實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)效益和環(huán)境保護(hù)雙贏，這對(duì)大多數(shù)煉油企業(yè)來(lái)說(shuō)是個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

煉油企業(yè)氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化的主要方法可分為夾點(diǎn)分析法和基于超結(jié)構(gòu)的數(shù)學(xué)規(guī)劃法。Alves等[6]首次提出利用剩余氫量圖來(lái)識(shí)別夾點(diǎn)并確定最小氫氣消耗量，之后的研究學(xué)者不斷對(duì)其進(jìn)行改進(jìn)，提出氣體級(jí)聯(lián)圖法[7]、源阱負(fù)荷曲線[8]等。夾點(diǎn)法雖可通過(guò)圖形形式對(duì)氫氣網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行形象的表述，但其在處理實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中的約束及大規(guī)模求解等問題上具有一定的限制。Hallale 等[9]提出基于超結(jié)構(gòu)的數(shù)學(xué)規(guī)劃法，通過(guò)對(duì)每個(gè)單元及物流節(jié)點(diǎn)建立質(zhì)量和能量衡算方程以及相應(yīng)的操作可行性約束，求解得出滿足約束條件的目標(biāo)函數(shù)最優(yōu)方案。目前數(shù)學(xué)規(guī)劃方法廣泛應(yīng)用于氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化問題中，例如集成提純單元[10?12]以及雜質(zhì)脫除單元[13?15]、不確定性[16?18]、多周期調(diào)度[19]等。雖然已經(jīng)涌現(xiàn)很多的科研成果和成功的應(yīng)用案例，但大多數(shù)研究主要聚焦于氫氣網(wǎng)絡(luò)的耗氫量或費(fèi)用最小化，氫氣網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境影響并未受到足夠的關(guān)注。

在氫氣網(wǎng)絡(luò)中，低分氣中含有豐富的氫氣和輕烴（C1～C5），對(duì)低分氣中輕烴組分進(jìn)行回收，有利于后續(xù)氫氣提純裝置的正常運(yùn)行[20]，提高氫氣的利用率；同時(shí)，回收的C3+輕烴可作為煉廠原料或產(chǎn)品，一方面可以提高煉油廠整體經(jīng)濟(jì)效益，另一方面燃料系統(tǒng)補(bǔ)充碳排放少的天然氣來(lái)代替C3+輕烴[21]，有助于減少氫氣網(wǎng)絡(luò)溫室氣體的排放。在氫氣網(wǎng)絡(luò)中回收輕烴組分，已有人做了一定的研究，Deng等[22]提出了將輕烴回收單元與煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)合的系統(tǒng)改造方案。使用夾點(diǎn)法與Aspen 過(guò)程建模仿真相結(jié)合，以最小氫氣用量為優(yōu)化目標(biāo)。Yang 等[23]將改進(jìn)的夾點(diǎn)法與嚴(yán)格的工藝模擬相結(jié)合，在Matlab和Aspen平臺(tái)實(shí)現(xiàn)了混合方法。

上述集成輕烴回收單元的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化均采用的夾點(diǎn)優(yōu)化法，其對(duì)氫氣網(wǎng)絡(luò)中實(shí)際約束考慮可能不足，且研究中對(duì)輕烴回收單元均建立嚴(yán)格的機(jī)理模型，高度復(fù)雜的機(jī)理模型雖可以準(zhǔn)確地捕捉到單元中的物理化學(xué)過(guò)程，但其會(huì)使氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化求解計(jì)算成本較大，尤其是將機(jī)理模型嵌入到數(shù)學(xué)規(guī)劃模型中，可能會(huì)導(dǎo)致后續(xù)求解困難。代理模型是一種基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)建立的模型，其具有計(jì)算復(fù)雜度低，且計(jì)算結(jié)果接近嚴(yán)格機(jī)理模型結(jié)果等特點(diǎn)，目前在系統(tǒng)優(yōu)化設(shè)計(jì)等研究領(lǐng)域中被廣泛地應(yīng)用[24]。Wang 等[25]和Xia 等[14]分別在氫氣網(wǎng)絡(luò)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型中集成了閃蒸單元和脫硫單元的代理模型，以實(shí)際案例證明代理模型可以在氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型中發(fā)揮非常好的性能，使得優(yōu)化的計(jì)算成本大幅降低，同時(shí)還能保證優(yōu)化模型的高保真性。

因此，本研究提出在氫氣網(wǎng)絡(luò)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型中集成輕烴回收單元代理模型，在保證模型精度情況下，減少計(jì)算成本，更好地探究氫氣網(wǎng)絡(luò)與輕烴回收單元之間的質(zhì)量集成機(jī)理。同時(shí)，將氫氣網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境影響納入優(yōu)化目標(biāo),建立一種高效計(jì)算環(huán)境友好型氫氣網(wǎng)絡(luò)多目標(biāo)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型，以年度總費(fèi)用為標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)氫氣網(wǎng)絡(luò)的經(jīng)濟(jì)性能，以年度總CO2排放量評(píng)估氫氣網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境影響。

1 基于狀態(tài)空間超結(jié)構(gòu)的煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)

狀態(tài)空間超結(jié)構(gòu)最早在換熱網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)優(yōu)化中提出，其通過(guò)對(duì)研究問題中所有設(shè)備單元做出可能的連接，形成網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，進(jìn)而捕獲豐富的網(wǎng)絡(luò)特征，有助于對(duì)資源網(wǎng)絡(luò)的建模和優(yōu)化[26]。

本研究采用該模型來(lái)表征煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)特征。如圖1 所示，它由6 個(gè)相互連接的部分構(gòu)成：石油精煉單元、氫氣分配單元、脫硫單元、輕烴回收單元、提純單元和壓縮機(jī)單元。氫氣分配單元對(duì)氫源和氫阱之間的氫氣進(jìn)行分配。提純單元主要采用變壓吸附或膜分離的方式，從低于直接回用要求的氫氣流股中回收氫氣資源。脫硫單元將氫氣流股中的有害雜質(zhì)H2S 進(jìn)行脫除，來(lái)減少其在整個(gè)系統(tǒng)中的積累。輕烴回收單元從富烴氣體中回收比甲烷或乙烷更重的組分，同時(shí)達(dá)到氫氣富集的作用。壓縮機(jī)單元用來(lái)提升流股的壓力水平，使其滿足生產(chǎn)工藝要求。從圖中看出，這五個(gè)單元是一種緊密耦合的關(guān)系。

圖1 氫氣網(wǎng)絡(luò)的狀態(tài)空間超結(jié)構(gòu)Fig.1 State space superstructure of hydrogen network

建立氫氣網(wǎng)絡(luò)超結(jié)構(gòu)后，需要將狀態(tài)空間超結(jié)構(gòu)中所有可能的連接情況用數(shù)學(xué)方法表達(dá)出來(lái)，進(jìn)而形成該網(wǎng)絡(luò)的數(shù)學(xué)規(guī)劃模型。

2 輕烴回收單元代理模型的開發(fā)

2.1 構(gòu)建輕烴回收單元嚴(yán)格機(jī)理模型

目前回收輕烴的方法主要有吸附分離法、深冷分離法、油吸收法等[27]?？紤]到經(jīng)濟(jì)性及可行性，本研究采用油吸收法對(duì)煉廠低分氣中輕烴組分進(jìn)行回收，選用煉廠自產(chǎn)的粗石腦油作為吸收劑。利用Aspen plus 對(duì)輕烴回收單元進(jìn)行建模和模擬，圖2為輕烴回收單元的流程示意圖。

圖2 輕烴回收單元流程圖Fig.2 Flow chart of light hydrocarbon recovery unit

如圖所示，該輕烴回收工藝中包括三部分，分別是吸收塔、脫乙烷塔和脫丁烷塔。經(jīng)脫硫處理后的低分氣加壓后進(jìn)入吸收塔。在吸收塔內(nèi)，粗石腦油與加壓低分氣逆流接觸，將氣體中大部分C3+輕烴吸收，經(jīng)過(guò)吸收后的氣體流股從塔頂排出，此時(shí)流股主要組成為氫氣和甲烷，這股氣體送往變壓吸附進(jìn)行氫氣提純回用。吸收輕烴組分的粗石腦油則從吸收塔塔底被送入脫乙烷塔回收乙烷，之后，來(lái)自脫乙烷塔底的粗石腦油送往脫丁烷塔，分離出C3+輕烴組分，這部分輕烴可以被送至乙烯裂解裝置作為原料，填補(bǔ)煉廠輕烴裂解的需求缺口，也可以經(jīng)處理后以LPG形式出售。

輕烴回收單元是一個(gè)典型的質(zhì)量交換過(guò)程，其投資成本和運(yùn)行費(fèi)用隨單元進(jìn)口氫氣流股的流量和輕烴回收程度而變化。回收的輕烴量越多，氫氣和輕烴的再利用率越高，這也就意味著較高的回收運(yùn)行成本，一般要通過(guò)更多的吸收劑和更大的分離能耗實(shí)現(xiàn)。

2.2 輕烴回收單元代理模型的開發(fā)

考慮到嚴(yán)格的輕烴回收單元機(jī)理模型包含各設(shè)備模型方程、物性計(jì)算方程、流程聯(lián)接方程等，具有變量多、方程維數(shù)大、非線性強(qiáng)等特點(diǎn)，直接將其嵌入到氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型中進(jìn)行迭代尋優(yōu)將十分耗時(shí)，為提高計(jì)算效率，建立代理模型來(lái)逼近嚴(yán)格的輕烴回收過(guò)程。圖3為構(gòu)建輕烴回收單元代理模型的步驟。

圖3 輕烴回收單元代理模型的構(gòu)建步驟Fig.3 Steps for constructing the surrogate model of light hydrocarbon recovery unit

第一步：根據(jù)研究問題及建模需要確定輸入及輸出變量，本研究選取輸入輸出變量具體見圖4。

圖4 代理模型的輸入與輸出變量Fig.4 Input and output variables of the surrogate model

第二步：選擇合適的代理模型。在系統(tǒng)優(yōu)化設(shè)計(jì)中，響應(yīng)面模型、克里金和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等代理模型應(yīng)用較為廣泛。針對(duì)輕烴回收過(guò)程這種復(fù)雜工業(yè)的高維數(shù)問題，選用響應(yīng)面模型作為輕烴回收單元模型的擬合形式，不僅在優(yōu)化設(shè)計(jì)過(guò)程中有助于噪聲的快速收斂，并且得到的模型可以直接用數(shù)學(xué)公式進(jìn)行表達(dá)[28]，如式（1）所示，方便將代理模型嵌入氫氣網(wǎng)絡(luò)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型中。

其中，xn表示輸入變量；y表示輸出變量；fnn′(xn,xn′)和f12…N(x1,x2,…,xN)表示二階項(xiàng)和N階項(xiàng)。

第三步：在模型擬合范圍內(nèi)對(duì)輸入數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行采樣。Garud等[29]研究表明，遵守空間填充標(biāo)準(zhǔn)的采樣技術(shù)對(duì)代理模型的精確度有很大的影響，即代理模型構(gòu)建時(shí)選擇的采樣技術(shù)應(yīng)該具有快速、均勻填充整個(gè)采樣空間的能力。本研究選擇Sobol 隨機(jī)序列采樣法，其在高低維度上均表現(xiàn)出采樣的高效性及空間分布均勻性等優(yōu)點(diǎn)[29]。采樣過(guò)程首先在[0,1]N空間內(nèi)進(jìn)行采樣，之后通過(guò)反歸一化公式變換為模型輸入范圍的對(duì)應(yīng)的數(shù)值。

第四步：通過(guò)Aspen 對(duì)樣本點(diǎn)進(jìn)行仿真模擬。利用前一節(jié)建立的Aspen 嚴(yán)格輕烴回收單元模擬模型，得到嚴(yán)格機(jī)理模型下輸入值對(duì)應(yīng)的輸出值，并剔除Aspen不收斂的數(shù)據(jù)點(diǎn)。

第五步：利用輸入值及輸出值來(lái)構(gòu)建代理模型，并對(duì)模型進(jìn)行評(píng)價(jià)。對(duì)代理模型的準(zhǔn)確性評(píng)價(jià)指標(biāo)有很多種，本研究選擇判定系數(shù)（R2）、均方根誤差（RMSE）以及殘差圖，來(lái)評(píng)估模型的準(zhǔn)確性和可靠性，計(jì)算式見式（2）～式（4）。若模型準(zhǔn)確性滿足要求，則輸出響應(yīng)面模型參數(shù)；若準(zhǔn)確性不滿足要求，一方面可以增加新的采樣點(diǎn)，另一方面可以改變響應(yīng)面模型的階數(shù)，進(jìn)而得到滿足要求的響應(yīng)面模型。

其中，m是驗(yàn)證模型所用的數(shù)據(jù)點(diǎn)的個(gè)數(shù)；yi是第i個(gè)采樣點(diǎn)的輸出值；y?是代理模型在第i個(gè)點(diǎn)處的預(yù)測(cè)值；yˉ是所有采樣點(diǎn)輸出值的平均值；εi代表在第i個(gè)點(diǎn)處的殘差。

3 基于數(shù)學(xué)規(guī)劃法的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型

本研究的氫氣網(wǎng)絡(luò)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型是依據(jù)第2節(jié)狀態(tài)空間超結(jié)構(gòu)建立的，模型可分為氫氣分配單元、提純單元、脫硫單元、輕烴回收單元、壓縮機(jī)單元和目標(biāo)函數(shù)。

3.1 氫氣分配單元

來(lái)自氫源的新氫，一般可以直接輸送到氫阱或者經(jīng)壓縮機(jī)壓縮后輸送到氫阱。如式（5）所示，氫源輸送的流股總流量不得超過(guò)其產(chǎn)能上限。每個(gè)氫阱入口的質(zhì)量衡算式可以由式（6）和式（7）表示。式（8）和式（9）表示了氫阱出口高分氣和低分氣的衡算方程。式（10）、式（11）分別為氫阱入口的氫氣濃度約束和H2S 濃度約束。通過(guò)式（12）確定氫阱入口流股的壓力，當(dāng)多股氫源流股混合時(shí)其壓力取混合流股中的最小壓力。式（13）表示了氫阱入口流股的壓力約束。

3.2 提純單元

對(duì)于提純單元而言，其入口的質(zhì)量衡算可由式（14）和式（15）表示。待提純的氫氣流股在提純單元被分為兩部分，如式（16）所示，一部分是含有高濃度氫氣的產(chǎn)品流股，另一部分是殘余氣流股。式（17）為提純過(guò)程中的各組分質(zhì)量衡算。高濃度的氫氣產(chǎn)品流股可以直接被送至氫阱利用，也可以送至壓縮機(jī)加壓，如式（18）所示，而殘余氣流股因?yàn)闅錃夂枯^低，一般送至燃料系統(tǒng)燃燒，如式（19）所示。式（20）為提純單元入口的H2S 濃度約束。式（21）用來(lái)確定提純單元入口流股的壓力，式（22）給出了提純單元入口流股的壓力約束。式（23）可以根據(jù)提純單元的氫氣回收率計(jì)算出產(chǎn)品流股中的氫氣濃度。產(chǎn)品流股中的其他各組分的濃度變化可以由式（24）和式（25）計(jì)算得出。

3.3 脫硫單元

脫硫單元入口的高分氣質(zhì)量衡算由式（26）和式（27）中給出。式（28）和式（29）為高壓脫硫單元進(jìn)口處的壓力約束。脫硫單元低分氣的入口質(zhì)量衡算和壓力約束都與高分氣的類似，在此不列出具體的計(jì)算方程。式（30）為脫硫過(guò)程的質(zhì)量衡算式。式（31）和式（32）表示高壓和低壓脫硫單元出口處的質(zhì)量衡算，高壓脫硫單元出口的流股可以直接氫阱回用或送到壓縮機(jī)單元加壓處理；低壓脫硫單元出口的流股含有一定量的氫氣和輕烴組分，具有較高的回收價(jià)值，可送去輕烴回收單元或送至瓦斯燃料系統(tǒng)。

3.4 輕烴回收單元

來(lái)自低壓脫硫單元的氫氣流股中進(jìn)入輕烴回收單元，回收其中的C3+輕烴組分，同時(shí)完成氫氣的富集。由于輕烴回收單元有入口的壓力限制，所以流股需進(jìn)行加壓處理，如式（33）所示，流股送往壓縮機(jī)單元。輕烴回收單元的入口質(zhì)量衡算由式（34）和式（35）給出。式（36）定義了輕烴回收單元進(jìn)口處壓力的相關(guān)約束。式（37）為輕烴回收單元出口處的質(zhì)量衡算，經(jīng)輕烴回收后氫氣流股送往提純單元，回收的C3+組分送往煉廠其他裝置進(jìn)行處理。需要注意的是，輕烴回收過(guò)程中的相關(guān)方程式都是由訓(xùn)練好的代理模型來(lái)表示的，因此在這里并沒有列出。

3.5 壓縮機(jī)單元

式（38）表示壓縮機(jī)單元入口流股的質(zhì)量衡算，來(lái)自氫源、氫阱、提純單元、脫硫單元、輕烴回收單元的流股均可以送到壓縮機(jī)單元進(jìn)行加壓處理。式（39）表示壓縮機(jī)單元出口流股的質(zhì)量衡算，被加壓后的流股可以送至氫阱、提純單元、脫硫單元、輕烴回收單元進(jìn)行進(jìn)一步的利用。如果壓縮機(jī)是現(xiàn)有的,其進(jìn)口處的流量需要進(jìn)行約束，如式（41）所示。壓縮機(jī)入口流股的壓力由式（42）確定。如果現(xiàn)有的壓縮機(jī)無(wú)法滿足當(dāng)前的加壓需求，那么需要新增設(shè)壓縮機(jī)，新增的壓縮機(jī)的額定功率由進(jìn)出口流股的壓力和流量共同決定[30]，如式（43）所示。

3.6 目標(biāo)函數(shù)

3.6.1 經(jīng)濟(jì)性目標(biāo)函數(shù) 選用總年度費(fèi)用（TAC）作為考察系統(tǒng)經(jīng)濟(jì)性能的目標(biāo)函數(shù)，如式（44）所示。CH2、Cmdea分別表示氫氣的消耗成本及脫硫單元脫硫劑的消耗成本，計(jì)算式為式（45）和式（46）。Celec為電力成本，主要包括壓縮機(jī)以及輕烴回收單元輸送泵的電耗，如式（47）所示，式（48）為輸送泵的運(yùn)行功率。Cheat為熱交換費(fèi)用，如式（49）所示，由冷/熱公用工程單位費(fèi)用與代理模型計(jì)算出來(lái)的換熱量相乘得到。Efuel是燃料系統(tǒng)燃燒廢氣產(chǎn)生熱量的年度效益，這部分可由式（50）計(jì)算得出。ELHR是輕烴回收單元回收C3+輕烴產(chǎn)生的收益，如式（51）所示，注意因?yàn)榛厥樟薈3+組分，燃料系統(tǒng)需額外補(bǔ)充天然氣，故此處C3+輕烴的單價(jià)為市場(chǎng)價(jià)減去相同熱值天然氣的價(jià)格。式（52）和式（53）分別給出了改造管道以及建設(shè)輕烴回收裝置的成本計(jì)算公式[18]。

3.6.2 環(huán)境影響目標(biāo)函數(shù) 選用總年度CO2排放量（TCE）作為評(píng)估系統(tǒng)環(huán)境影響的目標(biāo)函數(shù)，如式（54）所示，煉油企業(yè)氫氣網(wǎng)絡(luò)CO2排放源主要為燃燒排放、工藝排放、間接排放三類[31]。燃燒排放源為燃料系統(tǒng)中廢氫流股和外購(gòu)燃料的燃燒，由于輕烴回收單元回收了流股中C3+輕烴組分，使得送往燃料系統(tǒng)的流股熱值減少，燃料系統(tǒng)需要補(bǔ)充同等熱值的天然氣組分，因此燃料系統(tǒng)的溫室氣體排放量CEfuel等于廢氫流股燃燒產(chǎn)生的CO2排放量加上補(bǔ)充的天然氣燃燒產(chǎn)生的CO2排放量，如式（55）所示。工藝排放源主要是制氫單元，制氫單元CO2排放量與氫氣產(chǎn)量有關(guān)，如式（56）所示，制氫單元CO2排放量CEh為制氫單元溫室氣體排放因子CEFh,i與氫氣供應(yīng)量的乘積。間接排放源主要是指煉廠外購(gòu)的電力等能源在生產(chǎn)環(huán)節(jié)中產(chǎn)生的CO2排放，如式（57）所示,來(lái)自壓縮機(jī)及泵的運(yùn)行電耗引起的CO2排放CEelec等于電廠的溫室氣體排放因子CEFPower乘耗電量。

3.6.3 多目標(biāo)求解 對(duì)多目標(biāo)優(yōu)化問題，要使多個(gè)目標(biāo)在給定區(qū)域盡可能最佳，其解通常是一組均衡解，即一組由眾多Pareto 最優(yōu)解組成的最優(yōu)解集合。目前常用的多目標(biāo)優(yōu)化算法包括加權(quán)法[32]、??約束法[33]、遺傳進(jìn)化算法[34]等。本文采用Kim 等[35]提出的自適應(yīng)加權(quán)求和法進(jìn)行目標(biāo)優(yōu)化問題的求解，自適應(yīng)加權(quán)求和法在傳統(tǒng)加權(quán)求和法基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)，其能夠產(chǎn)生分布均勻的Pareto 最優(yōu)解并且可以在Pareto 前沿的非凸區(qū)域找到Pareto 最優(yōu)解。自適應(yīng)加權(quán)求和法求解該多目標(biāo)問題步驟如下。

第一步，將本研究中的多目標(biāo)優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為單目標(biāo)優(yōu)化問題，如式（58）所示，ω1、ω2分別是經(jīng)濟(jì)性能和環(huán)境影響的權(quán)重系數(shù)；f1(TAC)、f2(TCE)分別為離差標(biāo)準(zhǔn)化處理后的經(jīng)濟(jì)性能目標(biāo)和環(huán)境影響目標(biāo)，式（59）和式（60）所示為離差標(biāo)準(zhǔn)化處理過(guò)程。

第二步，確定初始優(yōu)化點(diǎn)數(shù)N，計(jì)算權(quán)值步長(zhǎng)Δw,如式（61）所示，并由此得出初始的一組權(quán)值，計(jì)算該組權(quán)值下的Pareto 最優(yōu)解。將得到的Pareto 最優(yōu)解繪制于坐標(biāo)系中，計(jì)算各點(diǎn)間距離li，以及各點(diǎn)之間對(duì)應(yīng)的子區(qū)間需要修飾的次數(shù)ni，如式（62）所示，式中l(wèi)avg為所有子區(qū)間的平均距離，C為常數(shù)，round為取整函數(shù)。

第三步，確定子區(qū)間兩端點(diǎn)間的偏差距離。以某一子區(qū)間為例，連接該子區(qū)間兩端點(diǎn)Q1、Q2，構(gòu)建分段線性割線。定義沿割線的偏差距離σJ，并計(jì)算夾角θ，進(jìn)而計(jì)算得到該子區(qū)間各優(yōu)化子目標(biāo)的偏差值σ1和σ2，計(jì)算式如（63）～式（65）所示。其中，和分別是 區(qū)間端 點(diǎn)Q1、Q2處對(duì)應(yīng) 的TAC和TCE值。

第四步，得到該子區(qū)間各優(yōu)化子目標(biāo)偏差值后，在原優(yōu)化問題中加入新的不等式約束，如式（66）和式（67）所示。子區(qū)間內(nèi)權(quán)重步長(zhǎng)由修飾次數(shù)ni決定，計(jì)算在新約束下該子區(qū)間的不同權(quán)重下的Pareto 最優(yōu)解。對(duì)其他子區(qū)間均重復(fù)該步驟，即可得到所有子區(qū)間內(nèi)Pareto最優(yōu)解。

4 案例應(yīng)用與結(jié)果分析

4.1 案例基本情況

將本文所提出的方法應(yīng)用于中國(guó)西部某煉油企業(yè)的改造案例中。煉油企業(yè)現(xiàn)有的氫氣網(wǎng)絡(luò)由兩個(gè)氫源、五個(gè)氫阱構(gòu)成，氫源為一個(gè)制氫裝置（H2plant）和一個(gè)連續(xù)重整裝置（CCR）。氫阱為兩個(gè)柴油加氫單元（DHT?1 和DHT?2）、一個(gè)汽油加氫單元（GHT）以及兩個(gè)航煤油加氫單元（KHT?1和KHT?2）。工廠現(xiàn)有一套由于經(jīng)常積液而閑置的變壓吸附裝置，裝置運(yùn)行回收率為0.88，產(chǎn)品流股氫氣的純度為99.00%。圖5 為當(dāng)前氫氣網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)示意圖。表1 列出了當(dāng)前氫氣網(wǎng)絡(luò)中各流股的詳細(xì)信息。表2 為氫氣網(wǎng)絡(luò)中各個(gè)單元之間的管道距離。表3 列出了各氫阱入口的H2濃度下限和H2S 濃度上限。

表3 氫阱入口流股的濃度約束Table 3 Concentration constraint of the inlet stream of the hydrogen sink

圖5 當(dāng)前氫氣網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.5 Schematic diagram of the current hydrogen network structure

表1 氫氣網(wǎng)絡(luò)中的相關(guān)流股的詳細(xì)信息Table 1 Detailed information of related streams in the hydrogen network

表2 案例中各單元之間的管道距離Table 2 The pipe distance between the units in the case

4.2 輕烴回收單元代理模型開發(fā)

在本案例中使用第3節(jié)所描述的代理模型開發(fā)方法，對(duì)輕烴回收單元中的吸收塔、脫乙烷塔及脫丁烷塔進(jìn)行建模。圖4展示了三個(gè)塔代理模型構(gòu)建過(guò)程所選的輸入和輸出變量。如圖所示，對(duì)吸收塔選取的輸入變量為入口流股的組分流量（H2、H2S 和C1～C5）以及吸收劑（粗石腦油）的流量。輸出變量為吸收后塔頂氫氣流股中的組分流量（H2、H2S 和C1～C5）。脫乙烷塔輸入變量與吸收塔一致，輸出變量除了脫乙烷后塔底流股中的組分流量外，還包括脫乙烷塔塔頂塔底的換熱負(fù)荷。對(duì)于脫丁烷塔，由于在脫乙烷塔內(nèi)H2和C1 組分幾乎完全被分離，所以脫丁烷塔的輸入變量為入口流股的組分（C2～C5和H2S）流量以及吸收劑的流量。輸出變量為塔頂流股的組分流量以及脫丁烷塔塔頂塔底的換熱負(fù)荷。

表4列出了吸收塔代理模型的輸入變量取值范圍。這些取值范圍都是根據(jù)實(shí)際工程的正常運(yùn)行條件設(shè)置的。脫乙烷塔代理模型的輸入變量取值范圍則是根據(jù)吸收塔運(yùn)行條件設(shè)置，同樣脫丁烷塔的代理模型的輸入變量取值范圍根據(jù)脫乙烷塔運(yùn)行條件設(shè)置。在確定好代理模型的擬合空間后，采用Sobol 采樣法生成800個(gè)輸入變量數(shù)據(jù)樣本，并通過(guò)Aspen 仿真模擬計(jì)算輸出變量的數(shù)值。

表4 輕烴回收單元吸收塔輸入變量范圍Table 4 Input variable range of absorption tower of light hydrocarbon recovery unit

將輕烴回收單元的輸入和輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，通過(guò)對(duì)模型精度和復(fù)雜性方面綜合考慮進(jìn)行比較，選擇二階響應(yīng)面模型作為嚴(yán)格輕烴回收過(guò)程模型的近似。表5 列出了輕烴回收單元模型的驗(yàn)證結(jié)果，對(duì)于得到的二階響應(yīng)面模型，它的R2值達(dá)到0.99，各個(gè)組分輸出變量的RMSE 值均低于0.21。同時(shí)，為驗(yàn)證了模型的可靠性，對(duì)輕烴回收單元代理模型做殘差圖，從圖6 可以看出輕烴回收單元代理模型的殘差均在“0”附近隨機(jī)分布，說(shuō)明殘差值與回歸預(yù)測(cè)值之間無(wú)內(nèi)在聯(lián)系。通過(guò)對(duì)輕烴回收單元中三個(gè)塔的代理模型驗(yàn)證結(jié)果可以充分證明所選擇的代理模型可以很好地逼近輕烴回收單元吸收過(guò)程，并提供可靠的預(yù)測(cè)結(jié)果，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了以簡(jiǎn)單的形式捕獲了嚴(yán)格輕烴回收單元的豐富特征。

表5 輕烴回收單元模型的驗(yàn)證結(jié)果Table 5 Validation results of light hydrocarbon recovery unit model

圖6 輕烴回收單元代理模型的殘差圖Fig.6 Residual plot of the surrogate model of the light hydrocarbon recovery unit

4.3 嵌入輕烴回收單元的氫氣分配網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化

將得到的輕烴回收單元代理模型集成到該案例研究中的數(shù)學(xué)規(guī)劃模型中，利用GAMS 軟件求解。最終的數(shù)學(xué)規(guī)劃模型是一個(gè)非線性規(guī)劃模型，為了保證求得的解是全局最優(yōu)解，選擇BARON[36]作為該案例的求解器。計(jì)算機(jī)硬件信息為AMD Ryzen 2.10 GHz/16GB RAM，GAMS 軟件版本為32，求解時(shí)間均小于0.98 CPUs。計(jì)算得到該多目標(biāo)優(yōu)化模型的Pareto 最優(yōu)解集后，繪制Pareto 曲線，每個(gè)點(diǎn)代表了不同權(quán)重系數(shù)下對(duì)應(yīng)的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，如圖7 所示，其較好展示出氫氣網(wǎng)絡(luò)總年度費(fèi)用與總年度CO2排放量之間的關(guān)系。曲線最左端表示的是經(jīng)濟(jì)性能權(quán)重為1，即以總年度費(fèi)用最小為優(yōu)化目標(biāo)求解得到的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，此時(shí)氫氣網(wǎng)絡(luò)的CO2排放量最大；曲線最右端表示的是環(huán)境影響權(quán)重為1，即以系統(tǒng)年度CO2排放量最小為優(yōu)化目標(biāo)求解得到的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，此時(shí)氫氣網(wǎng)絡(luò)的總年度費(fèi)用最大。接下來(lái)分別分析這兩點(diǎn)對(duì)應(yīng)的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化結(jié)構(gòu)，來(lái)探究集成輕烴回收單元的氫氣網(wǎng)絡(luò)中經(jīng)濟(jì)效益與CO2排放之間的內(nèi)在關(guān)系。

圖7 多目標(biāo)優(yōu)化后得到的Pareto曲線Fig.7 Pareto curve obtained by multi?objective optimization

4.3.1 最小年度費(fèi)用為優(yōu)化目標(biāo) 以總年度費(fèi)用最小為優(yōu)化目標(biāo)對(duì)模型進(jìn)行求解，根據(jù)求解結(jié)果可以繪制出圖8 所示的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化分配方案，該模型的計(jì)算結(jié)果建議安裝輕烴回收單元來(lái)回收低分氣中的C3+組分。如圖8 所示，低分氣先送至低壓脫硫單元進(jìn)行脫硫，與原氫氣網(wǎng)絡(luò)不同的是，脫硫后的低分氣送至輕烴回收單元，回收其中的C3+組分，之后送往變壓吸附單元進(jìn)行氫氣提純，提純后氫氣流股中氫氣含量達(dá)99.9%，可直接氫阱回用，氫源新氫供應(yīng)量減少了48.84 mol/s?；厥蛰p烴流股53.60 mol/s，其中C3、C4、C5 組分的摩爾分?jǐn)?shù)分別為43.14%、51.30%、3.09%，煉廠可以對(duì)這部分輕烴進(jìn)行處理，以LPG 形式出售，或送至煉廠的乙烯裂解裝置作為原料使用。對(duì)于系統(tǒng)年度CO2排放，由于新建了輕烴回收單元，使氫氣被更好地回收利用，氫氣網(wǎng)絡(luò)CO2工藝排放較原網(wǎng)絡(luò)減少了17%，同時(shí)輕烴回收單元回收了C3+組分，因此燃料系統(tǒng)補(bǔ)充了更清潔的天然氣燃料，燃料系統(tǒng)CO2排放減少了27%，但輕烴回收單元的壓縮機(jī)及泵的運(yùn)行新增了電耗，導(dǎo)致氫氣網(wǎng)絡(luò)間接溫室氣體排放增加28%。綜合計(jì)算，氫氣網(wǎng)絡(luò)總年度CO2排放較原網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)減少20%，總年度費(fèi)用較原氫氣網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)減少17%，證明了集成輕烴回收單元能有效降低氫氣網(wǎng)絡(luò)的年度費(fèi)用及溫室氣體排放。

圖8 最小總年度費(fèi)用的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖Fig.8 Hydrogen network structure diagram with minimum total annual cost

4.3.2 最小年度CO2排放為優(yōu)化目標(biāo) 以年度CO2排放量最小為優(yōu)化目標(biāo)求解模型，根據(jù)求解結(jié)果繪制圖9 所示的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化分配方案，它與以年度費(fèi)用最小為優(yōu)化目標(biāo)的氫氣網(wǎng)絡(luò)主要區(qū)別在于：脫硫后的低分氣送至輕烴回收單元，吸收塔內(nèi)吸收劑用量增大，流股中C3+組分幾乎全部被回收，此時(shí)送往變壓吸附單元的氫氣流股濃度為70.3%，回收的輕烴流股增加為64.82 mol/s，C3、C4、C5 組分的摩爾分?jǐn)?shù)分別為51.64%、42.42%、2.55%。因?yàn)榛厥盏腃3+輕烴增多，燃料系統(tǒng)補(bǔ)充了更多清潔的天然氣燃料，該優(yōu)化方案年度CO2排放較原網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)減少21%，但由于吸收劑的用量增加，導(dǎo)致輕烴回收單元的分離能耗增加，使得氫氣網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)年度費(fèi)用增加，總年度費(fèi)用較原氫氣網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)減少16%，如圖10所示。

圖9 最小總年度CO2排放的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖Fig.9 Hydrogen network structure diagram with minimum total annual CO2 emissions

圖10 原氫氣網(wǎng)絡(luò)與兩種優(yōu)化后氫氣網(wǎng)絡(luò)的TAC和TCE對(duì)比Fig.10 Comparison of TAC and TCE between the original hydrogen network and the two optimized hydrogen networks

4.3.3 年度費(fèi)用與CO2排放之間的權(quán)衡關(guān)系 圖11展示了不同Pareto 最優(yōu)解下氫氣網(wǎng)絡(luò)的CO2排放組成，隨著經(jīng)濟(jì)性能的權(quán)重系數(shù)減小，氫氣網(wǎng)絡(luò)環(huán)境影響越發(fā)重要，通過(guò)代理模型計(jì)算出的輕烴回收單元的最佳吸收劑用量在逐漸增加。結(jié)合上述對(duì)年度費(fèi)用最小和年度CO2排放量最小的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的分析，可以得到集成輕烴回收單元的氫氣網(wǎng)絡(luò)年度費(fèi)用與CO2排放之間的權(quán)衡關(guān)系：即隨著輕烴回收單元中吸收劑的增加，吸收的C3+組分隨之增加，直接排放到燃料系統(tǒng)的C3+組分減少，如圖11 所示，燃料系統(tǒng)排放CO2隨之減少；而由于吸收劑用量增加，會(huì)導(dǎo)致輕烴回收單元的分離能耗增加，使得系統(tǒng)間接排放CO2增加，氫氣網(wǎng)絡(luò)的費(fèi)用也同時(shí)增加。但總體而言，隨著輕烴回收單元吸收劑增加，氫氣網(wǎng)絡(luò)總年度CO2排放呈遞減趨勢(shì)，而總年度費(fèi)用則呈增加趨勢(shì)。在實(shí)際應(yīng)用中，煉廠可以根據(jù)LPG 市場(chǎng)價(jià)格波動(dòng)、當(dāng)前的碳排放指標(biāo)以及裂解原料供應(yīng)等因素，來(lái)調(diào)整氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，使其達(dá)到期望的經(jīng)濟(jì)性能與環(huán)境影響。

圖11 不同Pareto最優(yōu)解的CO2排放組成Fig.11 CO2 emission composition of different Pareto optimal solutions

5 結(jié) 論

全球變暖是人類當(dāng)前面臨的一個(gè)重要且緊迫的問題，本文針對(duì)目前煉油企業(yè)氫氣需求量持續(xù)增長(zhǎng)導(dǎo)致的煉廠成本及溫室氣體排放增加這一現(xiàn)狀，提出了在基于數(shù)學(xué)規(guī)劃法的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型中集成輕烴回收單元?？紤]到直接嵌入輕烴回收單元嚴(yán)格機(jī)理模型可能導(dǎo)致的優(yōu)化模型求解困難的問題，選用代理模型方法對(duì)輕烴回收單元建模，建立的二階響應(yīng)面代理模型的R2達(dá)0.99，殘差均在“0”附近隨機(jī)分布，集成輕烴回收單元代理模型的氫氣網(wǎng)絡(luò)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型求解時(shí)間均小于0.98 s，實(shí)現(xiàn)了以較低計(jì)算成本捕獲嚴(yán)格輕烴回收單元的豐富特征。

本文同時(shí)將氫氣網(wǎng)絡(luò)的環(huán)境影響納入優(yōu)化目標(biāo),分別以年度費(fèi)用和年度CO2排放量評(píng)估氫氣網(wǎng)絡(luò)的經(jīng)濟(jì)性能和環(huán)境影響，建立一種耦合輕烴回收單元代理模型的煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)多目標(biāo)數(shù)學(xué)規(guī)劃模型。將該方法應(yīng)用在某煉廠實(shí)際案例中，計(jì)算表明所提出的方法能夠有效降低氫氣網(wǎng)絡(luò)的年度費(fèi)用及溫室氣體排放，并且揭示集成輕烴回收單元的氫氣網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)經(jīng)濟(jì)性能與環(huán)境影響之間的內(nèi)在關(guān)系。在實(shí)際應(yīng)用中，煉廠可以根據(jù)當(dāng)前的市場(chǎng)波動(dòng)以及碳排放配額指標(biāo)等因素調(diào)整氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，使其達(dá)到經(jīng)濟(jì)效益與環(huán)境保護(hù)雙贏，來(lái)更好地應(yīng)對(duì)碳中和挑戰(zhàn)，實(shí)現(xiàn)煉油企業(yè)的可持續(xù)發(fā)展。

符 號(hào) 說(shuō) 明

集合

CP——壓縮機(jī)集合

DS——脫硫單元集合（DS=1為高壓脫硫單元，DS=2為低壓脫硫單元）

I——?dú)湓醇?/p>

J,K——?dú)溱寮?/p>

N——流股組分集合

PF——提純裝置集合

系數(shù)

a,b——投資成本系數(shù)

CV——燃料熱值，kJ/kmol

ER——人民幣對(duì)美元的匯率

FR0,CR0——輕烴回收裝置的成本相關(guān)系數(shù)

R——回收率/脫除率，%

t——操作時(shí)間，h

ZJ——年度因子

η——設(shè)備機(jī)械效率，%

變量

C——各項(xiàng)操作費(fèi)用及設(shè)備投資費(fèi)用，CNY

CE——CO2排放量，t

CEF——CO2排放因子

CN——碳原子數(shù)

D——管道直徑，m

E——收益，CNY

F——流股流量，kmol/h

g——重力加速度，m/s2

H——輸送泵揚(yáng)程，m

L——管道長(zhǎng)度，m

P——壓力，bar（1 bar=105Pa）

POW——功率，kW·h

Q——換熱量，k·W

qv——輸送泵流量，m3/s

TAC——年度總費(fèi)用，CNY

TCE——年度總CO2排放，t

UP——單價(jià)，CNY/(kW·a)

Y——流股濃度，%

ρ——輸送流體密度，kg/m3

上角標(biāo)

d——脫丁烷塔

HP——高分氣

in——裝置入口流股

LP——低分氣

max——最大值

min——最小值

n——生產(chǎn)能力指數(shù)

out——裝置出口流股

P——產(chǎn)品流股

R——?dú)堄鄽饬鞴?/p>

y——脫乙烷塔

下角標(biāo)

C3+——C3及C3以上輕烴組分

cp——壓縮機(jī)

cool——冷換熱器

d——脫丁烷塔

ds——脫硫裝置

elec——電

fuel——燃料

h——新鮮氫源

heat——熱能

i——?dú)湓?/p>

j,k——?dú)溱?/p>

LHR——輕烴回收單元

mdea——脫硫劑

n——?dú)淞鞴山M分

pf——提純裝置

pipe——管道

pm——輸送泵

psa——變壓吸附裝置

red——熱換熱器

y——脫乙烷塔