申國君

（云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站，云南 昆明 650034）

0 引言

環(huán)境中的放射性主要來源于天然本底輻射和人為活動。隨著云南省基礎(chǔ)設(shè)施的不斷發(fā)展建設(shè)，人口數(shù)量近年來約以每年30萬人口不斷增長[1]，以及核技術(shù)發(fā)展利用的深入，人類活動對環(huán)境水體影響越來越大。在人們對水體水質(zhì)要求越來越高的同時，社會各界對生態(tài)環(huán)境中水體質(zhì)量的關(guān)注度也越來越大。在放射性核素中，有的能釋放出α粒子，有的能釋放出β粒子，雖然α、β粒子穿透能力較小，在正常環(huán)境中難以對人體造成危害，但它們一旦進入人體內(nèi)形成內(nèi)照射，其較為強大的電離能力就會對人體健康造成很大危害，因此，在輻射防護領(lǐng)域，此指標監(jiān)測對人體健康防護有著重要意義。水體中總α、總β放射性水平代表著水介質(zhì)中各種核素的總α、總β放射性活度等效值總和，是水體介質(zhì)中放射性總活度水平的客觀反映，為輻射環(huán)境評估、決策提供重要依據(jù)。

1 云南省地表流域概況

云南境內(nèi)河流眾多，全省境內(nèi)徑流面積在100km2以上的河流有889條，分屬獨龍江、怒江、瀾滄江、金沙江、元江、南盤江六大水系。在云南境內(nèi)的6條主要河流出境分別稱為伊洛瓦底江、薩爾溫江、湄公河、長江、紅河、珠江。獨龍江水系和怒江水系注入印度洋東北部的安達曼海，瀾滄江水系注入南海，金沙江水系注入東海，元江水系注入南海西北部的北部灣，南盤江水系注入南海[2]。云南省作為長江水系、珠江水體上游地區(qū)，水質(zhì)變動對下游起著指示性作用，能對下游區(qū)域水體放射性管理工作開展提供決策依據(jù)。掌握其余4條出境河流水體放射性變動情況，對可能發(fā)生的國際環(huán)境放射性爭議問題能提供判斷依據(jù)。

2 數(shù)據(jù)來源及質(zhì)量保證

數(shù)據(jù)來源于云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站2013—2020年度總放射性監(jiān)測數(shù)據(jù)。云南省河流水輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測點位共布置6個，覆蓋云南六大水系，其中：瑞麗江、怒江、瀾滄江、紅河為國控點，金沙江、南盤江為省控點。采樣頻次為2次/a，分別于枯水期、平水期各采樣1次。采樣流程遵循《HJ 493-2009水質(zhì)采樣樣品的保存和管理技術(shù)規(guī)定》[3]《HJ 494-2009水質(zhì)采樣技術(shù)指導(dǎo)》[4]《HJ 495-2009水質(zhì)采樣方案設(shè)計技術(shù)規(guī)定》[5]。實驗分析方法、流程及結(jié)果出具符合云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站作業(yè)指導(dǎo)書、程序文件及質(zhì)量手冊要求，各年度儀器設(shè)備均在檢定期內(nèi)。

表1 2013—2020年云南省河流水總α放射性活度

圖1 2013—2020年云南省六大河流水總α放射性活度趨勢圖

圖2 2013—2020年云南省六大河流水總α放射性活度對比圖

3 數(shù)據(jù)分析與討論

3.1 歷年河流水總α 放射性水平

2013—2020年，云南省六大河流水總α放射性水平整體偏低，波動較為平穩(wěn)，趨勢較為穩(wěn)定。怒江、紅河、南盤江總α放射性均值為0.071Bq/L、0.069Bq/L、0.060Bq/L，相對較高；金沙江、瀾滄江、瑞麗江總α放射性均值為0.049Bq/L、0.045Bq/L、0.032Bq/L。參考《GB 5749-2006生活飲用水衛(wèi)生標準》中規(guī)定的總α放射性限值0.5Bq/L，云南省2013—2020年六大河流水歷年來均值、最高值均小于此限值。其中，怒江、南盤江、紅河較其余水域，在2013—2020年間總α放射性水平波動相對較大。從總體波動情況來看，2014年怒江流域紅旗橋斷面與紅河流域紅河斷面波動相對較大，兩斷面均于2014年下半年達到各自斷面歷年總α放射性水平最高值，其中，怒江紅旗橋斷面達到歷年來六大河流水總α放射性水平最高值。六大流域斷面歷年總α放射性活度均在0.05Bq/L范圍上下波動，除流域個別年份外，六大流域斷面歷年總α放射性活度均低于0.1Bq/L。

2017年、2018年、2019年全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告中長江流域總α 放射性活度范圍為0.01～0.10Bq/L（43/481此值表示n/m，n 為樣品高于MDC 測值數(shù)，m 為總測值數(shù)。）[6]、0.01～0.11Bq/L（41/47）[7]、0.01～0.27Bq/L（42/48）[2由于2017 年后全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告中各流域圖中才統(tǒng)一給出總α、總β 放射性活度范圍，故本文選此三年度進行對比。,8]。金沙江水富斷面2013—2020年總α放射性活度范圍為0.020～0.080Bq/L，于2014年枯水期達到歷年最高值0.080Bq/L；2017—2019年總α放射性活度范圍分別為0.036～0.073Bq/L、0.062～0.073Bq/L、0.025～0.072Bq/L。歷年金沙江水體斷面總α放射性活度值對比2017—2019年長江流域總α放射性活度范圍值來看，均在長江流域活度范圍值內(nèi)，且長江流域內(nèi)最高值未出現(xiàn)于金沙江水體斷面。從2017—2019年總α放射性活度范圍對比來看，金沙江水體斷面水體較為穩(wěn)定，同歷年數(shù)據(jù)比較可看出未受到人為放射性活動影響；除2019年長江流域有較高數(shù)值出現(xiàn)外，金沙江水體斷面與長江流域總α放射性活度比較，總體放射性水平大致相當。從金沙江水體斷面歷年數(shù)據(jù)離散圖和回歸分析來看，各年度之間線性擬合度較差，隨著多項式次方的增加擬合度逐漸變優(yōu)，最終水體總α放射性活度各點趨勢應(yīng)呈現(xiàn)為波浪狀函數(shù)關(guān)系分布，總是圍繞著均值直線浮動。

2017年、2018年、2019年全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告中珠江流域總α 放射性活度范圍為0.01～0.05Bq/L（8/12）、0.01～0.11Bq/L（8/12）、0.01～0.05Bq/L（11/12），對照南盤江華寧盤溪大橋斷面2013—2020年總α放射性活度范圍0.016～0.131Bq/L，于2015年平水期達到歷年最高值0.131Bq/L，2017—2019年總α放射性活度范圍分別為0.039～0.042Bq/L、0.013～0.060Bq/L、0.059～0.059Bq/L。歷年南盤江水體斷面總α放射性活度值對比2017—2019年珠江流域總α放射性活度范圍值來看，總體略高于珠江流域下游放射性活度中位水平。南盤江水體斷面于2014年枯水期、2015年平水期、2020年枯水期總α放射性活度有著較大變動，其中2015年、2020年兩年度值高于全國2017—2019年度珠江流域全國輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測點位最高值。從2017—2019年總α放射性活度范圍來看，南盤江水體斷面水體較為穩(wěn)定，總α放射性水平略高于珠江流域下游水體，同云南省內(nèi)歷年情況波動對比及其歷年總α放射性水平可看出，南盤江水體未受到人為放射性活動影響，自身總α放射性水平略高于珠江流域下游總α放射性水平，除去2014年枯水期、2015年平水期、2020年枯水期出現(xiàn)較高值，總α放射性活度為0.046Bq/L，同南盤江水體斷面歷年總α放射性活度水平相當。從南盤江水體斷面歷年數(shù)據(jù)離散圖和回歸分析來看，各年度之間線性擬合度較差，隨著多項式次方的增加擬合度逐漸變優(yōu)，最終水體總α放射性活度各點趨勢應(yīng)呈現(xiàn)為波浪狀函數(shù)關(guān)系分布，總是圍繞著均值直線浮動。

從歷年數(shù)據(jù)可以看出，在2014年度怒江、紅河兩流域均有較大變動，但對比全國流域總α放射性活度范圍及飲用水總α放射性限值參考可以看出，此年度總α放射性活度并不高，并非人為放射性活動因素導(dǎo)致，可能由于自然變動或人類活動所產(chǎn)生的自然環(huán)境變動導(dǎo)致該年度流域總α放射性水平提升，在2014年過后流域總α放射性水平恢復(fù)至與其余流域相當水平值；云南省河流水整體總α放射性水平相當。

3.2 歷年河流水總β 放射性水平

2013—2020年，云南省六大河流水總β放射性水平整體偏低，波動較為平穩(wěn)，趨勢較為穩(wěn)定。2013—2020年六大河流水斷面水體總β放射性活度由高到低依次是南盤江、紅河、怒江、瑞麗江、瀾滄江及金沙江，均值分別為0.131Bq/L、0.102Bq/L、0.076Bq/L、0.075Bq/L、0.065Bq/L、0.065Bq/L。參考《GB 5749-2006生活飲用水衛(wèi)生標準》中規(guī)定的總β放射性限值1Bq/L，云南省2013—2020年六大河流水歷年來均值、最高值均小于此限值。其中，南盤江、怒江較其余水域，在2013—2020年總β放射性水平活度相對較大，瑞麗江于2017年平水期出現(xiàn)歷年來六大河流水總β放射性水平最高值。從總體波動情況來看，金沙江、瀾滄江水體歷年總β放射性活度相對穩(wěn)定。怒江、瑞麗江、瀾滄江及金沙江歷年總β放射性活度均在0.07Bq/L范圍上下波動，除個別年份外，六大流域斷面歷年總β放射性活度均低于0.15Bq/L。

圖3 2013—2020年長江、珠江水域總α放射性活度趨勢圖

表2 2013—2020年云南省河流水總β放射性活度

2017年、2018年、2019年全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告中長江流域總β 放射性活度范圍為0.04～0.28Bq/L（48/48）、0.03～0.24Bq/L（47/47）、0.02～0.23Bq/L（48/48）。金沙江水富斷面2013—2020年總β放射性活度范圍為0.032～0.090Bq/L，于2018年枯水期達到歷年最高值0.090Bq/L；2017—2019年總β放射性活度范圍分別為0.062～0.083Bq/L、0.075～0.090Bq/L、0.057～0.082Bq/L。歷年金沙江水體斷面總β放射性活度值對比2017—2019年長江流域總β放射性活度范圍值來看，在長江流域范圍值中低范圍內(nèi)，金沙江水富斷面水體歷年總β放射性活度最大值約為長江流域總β放射性活度最大值的1/3，最小值約為下游水域2倍。從2017—2019年總β放射性活度范圍對比來看，總β放射性活度最低值出現(xiàn)在下游水域且下游水域最大值約為水富斷面最小值4～5倍，表明金沙江水體作為上游水域，未受到人為放射性活動影響，參看其歷年水體總β放射性活度變化情況，水體總β放射性活度較為穩(wěn)定，未受到自然變化或人為活動導(dǎo)致的放射性影響，表明金沙江水體總β放射性活度本底較高，水體流至下游某段區(qū)域時，總β放射性活度有所下降。從金沙江水體斷面歷年數(shù)據(jù)離散圖和回歸分析來看，各年度之間線性擬合度優(yōu)于總α放射性活度，線性關(guān)系較為明顯，可看出金沙江水富斷面總β放射性活度自2013年來有略微上升趨勢。隨著多項式次方的增加擬合度逐漸變優(yōu)，最終水體總β放射性活度各點趨勢應(yīng)呈現(xiàn)為波浪狀函數(shù)關(guān)系分布，總是圍繞著均值直線浮動。

圖4 2013—2020年云南省六大河流水總β放射性活度趨勢圖

圖5 2013—2020年云南省六大河流水總β放射性活度對比圖

圖6 2013—2020年長江、珠江水域總β放射性活度趨勢圖

2017年、2018年、2019年全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告中珠江流域總β 放射性活度范圍為0.03～0.26Bq/L（12/12）、0.03～0.28Bq/L（12/12）、0.04～0.23Bq/L（11/11），對照南盤江華寧盤溪大橋斷面2013—2020年總β放射性活度范圍0.035～0.193Bq/L，于2018年枯水期達到歷年最高值0.193Bq/L，2017—2019年總β放射性活度范圍分別為0.129～0.171Bq/L、0.146～0.193Bq/L、0.106～0.159Bq/L。歷年南盤江水體斷面總β放射性活度值對比2017—2019年珠江流域總β放射性活度范圍值來看，總體高于珠江流域下游放射性活度中位水平。2013—2020年，南盤江華寧盤溪大橋斷面水體總β放射性活度波動相比其余三條流域斷面較大。從2017—2019年總β放射性活度范圍來看，南盤江華寧盤溪大橋斷面歷年總β放射性活度最大值約為珠江流域總β放射性活度最大值的2/3，最小值約為下游水域4倍，總體處于珠江流域下游放射性活度中位略高水平，總β放射性活度最低值出現(xiàn)在下游水域。同云南省內(nèi)歷年情況波動對比及其歷年總β放射性水平可看出，南盤江水體未受到人為放射性活動影響，其總β放射性活度的較高水平及相對較大的總β放射性活度波動，可能來源于水域周邊環(huán)境放射性本底水平偏高或是由于玉溪地區(qū)眾多的工廠生產(chǎn)活動、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動導(dǎo)致的放射性影響，具體原因需進一步調(diào)研核實。從南盤江水體斷面歷年數(shù)據(jù)離散圖和回歸分析來看，各年度之間線性擬合度優(yōu)于總α放射性活度，線性關(guān)系較為明顯，從圖中可看出南盤江華寧盤溪大橋斷面總β放射性活度自2013年來有上升趨勢，對比金沙江水富斷面水體趨勢較為明顯。由于歷年水體總β放射性活度波動相對較大，數(shù)據(jù)對比金沙江水體擬合度相對較差。隨著多項式次方的增加擬合度逐漸變優(yōu)，最終水體總β放射性活度各點趨勢應(yīng)呈現(xiàn)為波浪狀函數(shù)關(guān)系分布，總是圍繞著均值直線浮動。

從歷年數(shù)據(jù)可以看出，南盤江、紅河兩流域較其余四條水域總β放射性水平較高，對比全國流域總β放射性活度范圍，云南省南盤江、金沙江流域總β放射性活度最低值均出現(xiàn)在下游水域，參考飲用水總β放射性限值可以看出，并非人類放射性活動因素導(dǎo)致，可能由于自然變動或人類活動所產(chǎn)生的自然環(huán)境變動導(dǎo)致該年度流域總β放射性水平提升。云南省南盤江、金沙江作為珠江流域、長江流域上游，整體總β放射性水平略高于下游水域，水體總β放射性活度本底較高，水體流至下游某段區(qū)域時，總β放射性活度有所下降，而后在兩流域下游處某段流域內(nèi)存在天然放射性β核素富集或是由于自然變動或人類活動所產(chǎn)生的自然環(huán)境變動導(dǎo)致下游某段流域總β放射性水平提升。

4 結(jié)論

（1）2013—2020年，云南省河流水總α放射性活度均值由高到低為怒江、紅河、南盤江、金沙江、瀾滄江及瑞麗江，分別為0.071Bq/L、0.069Bq/L、0.060Bq/L、0.049Bq/L、0.045Bq/L、0.032Bq/L；總β放射性活度由高到低依次是南盤江、紅河、怒江、瑞麗江、瀾滄江及金沙江，均值分別為0.131Bq/L、0.102Bq/L、0.076Bq/L、0.075Bq/L、0.065Bq/L、0.065Bq/L。南盤江、紅河水域總β放射性水平對比云南其余四條河流水較高，可能來源水域周邊環(huán)境放射性本底水平偏高或是由于玉溪、紅河地區(qū)眾多的工廠生產(chǎn)活動、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動導(dǎo)致的放射性影響，其中，紅河區(qū)域總β放射性水平偏高可能還與伴生礦分布相關(guān)。參考《GB 5749-2006生活飲用水衛(wèi)生標準》中規(guī)定的總α、總β放射性限值0.5Bq/L、1Bq/L，水體總放射性活度均處于標準范圍內(nèi)，從飲用角度上看不會對流域周邊居民產(chǎn)生放射性影響。從歷年數(shù)據(jù)可以看出，云南省河流水總α、總β放射性活度并不高，水體總α、總β放射性活度波動并非人為放射性活動因素導(dǎo)致，可能由于自然變動或人類活動所產(chǎn)生的自然環(huán)境變動導(dǎo)致流域總α、總β放射性水平提升。

（2）從歷年數(shù)據(jù)離散圖和回歸分析來看，歷年總β放射性活度線性關(guān)系優(yōu)于總α線性關(guān)系，可能與總α檢出率較低有著密切關(guān)系。隨著多項式次方的增加擬合度逐漸變優(yōu)，最終水體總放射性活度各點趨勢應(yīng)呈現(xiàn)為波浪狀函數(shù)關(guān)系分布，總是圍繞著均值直線浮動。

（3）云南省南盤江、金沙江作為珠江流域、長江流域上游，整體總放射性水平略高于下游水域。兩流域水體總放射性活度本底較高，水體流至下游某段區(qū)域時，總放射性活度有所下降，而后在兩流域下游處某段流域內(nèi)存在天然放射性核素富集或是由于自然變動或人類活動所產(chǎn)生的自然環(huán)境變動導(dǎo)致下游某段流域總放射性水平提升。