姚海云 閆昕? 梁蘭菊4)? 楊茂生 楊其利?? 呂凱凱 姚建銓

1) (棗莊學(xué)院光電工程學(xué)院,棗莊 277160)

2) (江蘇大學(xué),微納光電子與太赫茲技術(shù)研究院,鎮(zhèn)江 212013)

3) (天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院,天津 300072)

4) (重慶大學(xué),光電技術(shù)及系統(tǒng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶 400044)

1 引言

受到6G 通信技術(shù)發(fā)展需求的影響,研究者們對(duì)頻率在0.1—10 THz 之間的太赫茲波展開(kāi)了全面系統(tǒng)的研究.因太赫茲波具有頻帶寬、測(cè)量信噪比高、安全性好等獨(dú)特性質(zhì),使其在無(wú)線通信、生物醫(yī)學(xué)、國(guó)土安全檢查和雷達(dá)等領(lǐng)域呈現(xiàn)出日新月異的發(fā)展態(tài)勢(shì)[1-7].但是,由于太赫茲光子容易被水分子吸收,在大氣中傳播損耗大,而且難以與自然材料發(fā)生共振響應(yīng),致使太赫茲技術(shù)的研究和發(fā)展相對(duì)滯后,特別是太赫茲調(diào)制器.人造周期性微結(jié)構(gòu)超表面的出現(xiàn)為解決這一難題帶來(lái)希望.特別地,通過(guò)設(shè)計(jì)超表面實(shí)現(xiàn)類(lèi)電磁誘導(dǎo)透明(electromagnetically induced transparency,EIT)的電磁響應(yīng)為解決上述問(wèn)題提供了思路,引起了研究者的極大興趣[8-10].當(dāng)寬帶“亮”模式諧振器與窄帶“暗”模式諧振器在空間和頻域都接近時(shí),它們之間的耦合會(huì)產(chǎn)生類(lèi)EIT 的窄透明窗口.因透明窗口對(duì)于微小的環(huán)境變化能表現(xiàn)出明顯響應(yīng),使類(lèi)EIT 超表面成為研究太赫茲調(diào)制器件的理想平臺(tái).已經(jīng)報(bào)道的太赫茲波調(diào)制器的基本原理是基于參雜硅、相變材料、鐵電薄膜、超導(dǎo)材料等材料與超表面相結(jié)合[11,12],通過(guò)外加溫度、光照、電場(chǎng)等激勵(lì)方式改變?nèi)斯の⒔Y(jié)構(gòu)所對(duì)應(yīng)相位、頻率和振幅的響應(yīng)特性,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的有源調(diào)制.然而目前所呈現(xiàn)的調(diào)制性能依然未達(dá)到實(shí)際應(yīng)用所需要的指標(biāo).因此有必要結(jié)合現(xiàn)有新材料的發(fā)展,發(fā)掘和研究更優(yōu)良的太赫茲波調(diào)制體系,實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波高靈敏、高效主動(dòng)的調(diào)制.

近年來(lái),石墨烯因其獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)以及可調(diào)的電導(dǎo)率在太赫茲波調(diào)制領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注[13,14].具體而言,研究發(fā)現(xiàn)石墨烯費(fèi)米能級(jí)的調(diào)制可由光泵或偏置電壓引起.特別地,在微米/亞微米尺度區(qū)域具有特殊幾何結(jié)構(gòu)的圖案化石墨烯在小型化集成光子器件和動(dòng)態(tài)調(diào)制器件方面變得越來(lái)越重要[15-17].因此,在超靈敏動(dòng)態(tài)多維調(diào)制的調(diào)制器的發(fā)展中,基于圖案化石墨烯的THz 超表面具有巨大潛力[18].Lee 等[19]報(bào)道了一種有源石墨烯集成超表面器件,在柵極電壓控制下,傳輸波的調(diào)制幅度和相位分別為47%和32.2°.Li 等[20]提出通過(guò)由光泵和偏置電壓激發(fā)的石墨烯-硅超表面對(duì)太赫茲共振波進(jìn)行主動(dòng)調(diào)制,調(diào)制深度達(dá)到26%.事實(shí)上,這些太赫茲調(diào)制器性能與系統(tǒng)應(yīng)用所需的指標(biāo)相差甚遠(yuǎn).僅靠石墨烯和超表面的結(jié)合已不能滿足該領(lǐng)域的需求.將石墨烯與另一種半導(dǎo)體材料有效結(jié)合,將成為太赫茲波調(diào)制的一種有前景的新方法.其中以高性能著稱(chēng)的第三代半導(dǎo)體氮化鎵(GaN),因具有寬禁帶(3.43 eV)、高電子遷移率(1245 cm2/(V·s))、高電子飽和速率(2.5×107cm/s)等特點(diǎn)進(jìn)入人們的視野[21,22].將石墨烯與氮化鎵結(jié)合形成垂直結(jié)構(gòu)的肖特基二極管,為豐富太赫茲波調(diào)制的維度,實(shí)現(xiàn)超高靈敏度的調(diào)制提供了機(jī)會(huì).

本文報(bào)道了一種基于圖案化石墨烯-氮化鎵肖特基二極管與類(lèi)EIT 超表面 (graphene patterning/GaN with EIT-like metasurfaces,GrPGaN@MS) 集成的新型太赫茲調(diào)制器件.利用p 型石墨烯的費(fèi)米能級(jí)稍微偏離狄拉克點(diǎn)并處于價(jià)帶的特征,在施加微弱功率的激光或者較小的偏置電壓情況下,費(fèi)米能級(jí)可由價(jià)帶移動(dòng)到狄拉克點(diǎn),然后從狄拉克點(diǎn)移動(dòng)到導(dǎo)帶.基于這個(gè)原理,太赫茲透射振幅經(jīng)歷了兩個(gè)不同的階段—透射振幅的減小和增加階段,并實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲波超靈敏多維動(dòng)態(tài)調(diào)制.該復(fù)合超表面可以激發(fā)新一代高效、超寬帶和低閾值的光敏太赫茲元器件的快速發(fā)展.

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)

本文提出一種新型太赫茲調(diào)制器,制備示意圖與幾何參數(shù)見(jiàn)圖1.圖1(a)為PGrGAN@MS 調(diào)制器制備流程圖,首先旋涂5 μm 厚的聚酰亞胺(PI)膜在300 μm 厚的石英襯底上(圖1(a)-(i)),然后,在PI 層上通過(guò)光刻技術(shù)加工周期性排列的微結(jié)構(gòu)超表面(圖1(a)-(ii)),微結(jié)構(gòu)的金屬材料是鋁,其厚度為0.2 μm.微結(jié)構(gòu)單元是由外部U 形和內(nèi)部不對(duì)稱(chēng)螺旋結(jié)構(gòu)組成,如圖1(e)—圖1(g)光學(xué)顯微圖片所示.接下來(lái),在超表面層上旋涂2 μm 厚的PI 薄膜(圖1(a)-(iii)).然后將 1.0 cm × 1.0 cm的單層石墨烯轉(zhuǎn)移到 PI 膜層上(圖1(a)-(iv)),其中石墨烯由化學(xué)氣相沉積法合成.接下來(lái),濺射圓形金屬鋅在石墨烯上,然后將器件置于稀 HCl 溶液(約 0.05 mol/L)中1 min 以溶解鋅.隨后用高純水沖洗該裝置并在空氣中干燥.這一系列實(shí)驗(yàn)操作可去除金屬鋅區(qū)域下的石墨烯層,得到預(yù)期的圓孔圖案化石墨烯(圖1(a)-(v)),其光學(xué)顯微照片如圖1(g)和圖1(h)所示.此外,使用 514 nm 激光進(jìn)行了拉曼光譜分析(圖1(j)),可以看出2D 峰(約2698 cm—1) 與G 峰(約1578 cm—1)強(qiáng)度之比約為 3.66,2D 峰的半峰寬為 55 cm—1.這些特征表明石墨烯的質(zhì)量很高[23].其中石墨烯的電導(dǎo)率約為1.7 × 106S/m(方阻約600 Ω).PPGP@MS樣品的共振特征通過(guò)8f共焦太赫茲時(shí)域光譜(terahertztime domain spectroscopy,THz-TDs)系統(tǒng)垂直入射進(jìn)行實(shí)驗(yàn)表征(如圖2).在測(cè)量中,采用光斑直徑約 3 mm 的 532 nm 連續(xù)光波激光器作為光泵(Fop).為了在石墨烯上施加偏置電壓(Vb),在石墨烯上涂一層離子膠,探針通過(guò)兩個(gè)電極分別連接到離子膠膜和石墨烯(圖1(c)).其中,光泵用于激發(fā)肖特基二極管中的載流子,而偏置電壓用于將載流子注入肖特基二極管中.在這種配置中,肖特基勢(shì)壘被改變從而呈現(xiàn)出石墨烯和氮化鎵異質(zhì)結(jié)的電導(dǎo)率被調(diào)制.在零光泵和零偏置電壓下,樣品被表征作為參考.

圖1 PGrGAN@MS 的制備和表征 (a)制備過(guò)程:(i) PI 膜旋涂在石英玻璃基地上;(ii)類(lèi) EIT 超表面的制備;(iii) PI 膜旋涂在類(lèi)EIT 超表面上;(iv) 石墨烯被轉(zhuǎn)移到 PI 薄膜上;(v) 圖案化單層石墨烯;(vi)濺射圓柱狀氮化鎵.(b)在光泵和太赫茲激發(fā)下的樣品示意圖.(c)在偏置電壓和太赫茲激發(fā)下的樣品示意圖.(d) 1.5 cm × 1.5 cm PGrGAN@MS 樣品.(e)超表面的光學(xué)顯微鏡照片.(f)晶胞尺寸,a=j=135 μm,d=13 μm,c=p=90 μm,k=103 μm,f=h=63 μm,e=39 mm,w=31 mm.(g)樣品的光學(xué)顯微照片.(h),(i)圓孔石墨烯圖案化結(jié)構(gòu)的光學(xué)顯微照片.(j)使用514 nm 激光測(cè)量的石英襯底上單層石墨烯的拉曼光譜Fig.1.Manufacture and characterization of the PGrGAN@MS.(a) Manufacture process:(i) PI film is spin-coated on the quartz glass substrate;(ii) preparation of an EIT-like metasurface sample;(iii) PI film is spin-coated atop metasurface;(iv) graphene was transferred onto the PI film;(v) graphene was patterned into a fishing net structure with round holes;(vi) sputtering cylindrical GaN.(b),(c) Schematic of graphene samples under the optical pump or bias voltages and THz probe illumination.(d) 1.5 cm ×1.5 cm PGrGAN@MS sample.(e) Optical microscope images of lattice.(f) Unit cell.The corresponding parameters were:a=j=135 μm,d=13 μm,c=p=90 μm,k=103 μm,f=h=63 μm,e=39 mm,w=31 mm.(g) Optical microscope images of the sample.(h),(i) Optical micrograph of the patterned structure of round-hole graphene.(j) Raman spectrum of monolayer graphene on quartz substrate measured by 514 nm laser.

圖2 實(shí)驗(yàn)光電設(shè)備 (a) THz-TDs 系統(tǒng);(b) 室溫下的電源和激光控制器Fig.2.Experimental photoelectric equipment:(a) THz-TDs system;(b) power supply and laser controller at room temperature.

2.2 仿真與理論模擬條件

為了進(jìn)一步研究PGrGAN@MS 調(diào)制器的調(diào)制行為,使用 CST Microwave Studio 基于有限差分時(shí)域方法的頻域求解器對(duì)器件進(jìn)行數(shù)值模擬.電邊界和磁邊界條件分別沿x和y方向,入射太赫茲輻射的偏振方向與z方向一致.在仿真模型中,超表面微結(jié)構(gòu)由有損耗的鋁金屬所制,電導(dǎo)率設(shè)置為σdc=3.56 × 107S·m—1;PI 作為柔性基板,介電常數(shù)ε與正切損耗tanδ分別為3.4 與0.05;氮化鎵的介電常數(shù)設(shè)為9;石墨烯的電導(dǎo)率采用經(jīng)典的Drude 模型表示[20]:

其中D是德魯?shù)聶?quán)重,Γ是載流子散射率.單層石墨烯厚度設(shè)置為1 nm.透射率可以表示為

其中Es(ω)和Er(ω)分別是樣品和參考的太赫茲脈沖快速傅里葉變換后的太赫茲電場(chǎng)幅度.

另外,類(lèi)EIT 超表面也可以通過(guò)耦合諧波振蕩器模型進(jìn)行理論擬合,該模型描述了其亮與暗模式諧振器之間的近場(chǎng)干擾,其耦合的微分方程為

其中,x1,x2,γ1與γ2分別代表諧振幅度和明暗模式的損耗;δ和k表示暗模式和亮模式振蕩器 (δ?γ1) 之間的頻率失諧因子和耦合系數(shù);E為入射電場(chǎng).通過(guò)求解(3)式,在近似ω—ω0?ω0情況下可得磁化率χ:

由于能量損失始終與χ的虛部成正比,因此傳輸可以寫(xiě)為

眾所周知,磁化率χi的虛部與能量損失成正比,因此透射率T=1—gχi,其中g(shù)表示亮模式與光耦合的耦合強(qiáng)度.(5)式在理論上可擬合類(lèi)EIT超表面的透射T.

3 結(jié)果與討論

3.1 仿真結(jié)果與分析

為了研究PGrGAN@MS 調(diào)制器的調(diào)制機(jī)制,分別模擬、理論擬合和測(cè)試了PGrGAN@MS 調(diào)制器的透射譜,如圖3(d)所示.實(shí)驗(yàn)與仿真、擬合結(jié)果具有較好的一致性,微小的差異可歸因于制造PI 與金屬層的過(guò)程中引起的誤差,導(dǎo)致材料特性的改變并增加相應(yīng)的損耗.從圖3(d)透射譜線可以發(fā)現(xiàn),在0.63 THz 附近出現(xiàn)透過(guò)率大于 60%.這種弱透明現(xiàn)象意味著PGrGAN@MS 超表面中可能存在類(lèi)EIT 的模式耦合效應(yīng).為了進(jìn)一步理解類(lèi) EIT 共振的物理機(jī)理,分別模擬并顯示了內(nèi)部旋轉(zhuǎn)(NSZ)陣列與平行長(zhǎng)邊(WPX)陣列的電場(chǎng)強(qiáng)度,如圖3(a)和圖3(b)所示.電場(chǎng)主要分布在WPX 的4 個(gè)長(zhǎng)邊的末端,并集中在NSZ 中左邊旋轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)的起點(diǎn)和終點(diǎn)附近,同時(shí)右邊長(zhǎng)邊結(jié)構(gòu)沒(méi)有電場(chǎng)分布.因此,WPX 為亮模式,NSZ 為暗模式[24].結(jié)合2 個(gè)耦合諧振器,在0.63 THz 附近出現(xiàn)透明窗口,0.63 THz 處的場(chǎng)強(qiáng)分布如圖3(c).結(jié)果清楚地表明,由于相消干涉,WPX 中的電場(chǎng)強(qiáng)度在0.63 THz 頻率上完全被抑制.相反,在NSZ中,電場(chǎng)強(qiáng)度主要集中在左邊旋轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)的起始點(diǎn)和拐角處以及右邊長(zhǎng)邊處(圖3(c)中的黑色虛線圓圈),表明現(xiàn)在暗模式被激發(fā).因此,本文研究的PGPP@MS 調(diào)制器,在x偏振入射光下產(chǎn)生類(lèi)EIT的模式,這來(lái)自 WPX (作為亮模式)與NSZ (作為暗模式)的耦合.

圖3 (a),(b) 在NSZ 和WPX 的共振頻率處電場(chǎng)強(qiáng)度分布;(c)在0.63 THz 諧振頻率下EIT 模式的電場(chǎng)強(qiáng)度分布;(d)實(shí)驗(yàn)、模擬和理論擬合的透射光譜Fig.3.(a),(b) Electric field intensity distribution at the resonance frequency of NSZ and WPX;(c) electric field intensity distribution of the EIT mode at the resonance frequency of 0.63 THz;(d) experimental,simulated and theory fitted transmission spectra.

3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

為了說(shuō)明PGrGAN@MS 樣品的調(diào)制效果,本文表征了在不同光通量激發(fā)下樣品的透射譜,如圖4(a)所示.可以看出,隨著光通量的增加,在低頻段處(比如f1,f2,f3頻率處)由于光子能量較低,樣品透射譜幾乎沒(méi)有發(fā)生變化,然而在高頻段處對(duì)應(yīng)頻率f4和f5的透射譜發(fā)生了明顯的變化,實(shí)現(xiàn)了太赫茲波的動(dòng)態(tài)調(diào)制.因單層石墨烯在光激發(fā)作用下電導(dǎo)率發(fā)生改變致使透射譜發(fā)生變化.此外,為了定量表征透射譜振幅的調(diào)制深度,采用以下公式定義:

圖4 (a) PGrGAN@MS 樣品在不同光通量激發(fā)下的太赫茲透射譜線;(b) PGrGAN@MS 樣品在不同光通量激發(fā)下的調(diào)制深度;(c) PGrGAN@MS 樣品在光通量激發(fā)與沒(méi)有任何激發(fā)條件下的相位差(內(nèi)插圖為激發(fā)方式);(d) PGrGAN@MS 樣品在不同光通量激發(fā)下的相位差的斜率Fig.4.(a) Measured transmission amplitude spectra of the PGrGAN@MS sample under different optical flux (Fop) excitations;(b) modulation depth of the PGrGAN@MS sample under different Fop excitations from panel (a);(c) phase difference between the PGrGAN@MS sample with and without Fop excitations,inset:excitation approach;(d) fitted phase difference slopes on Fop excitations extracted from panel (c).

其中Toi是在不同的入射Fop激發(fā)下的透射振幅,Tl是Fop為4.9 mW/cm2時(shí)的透射振幅.由(6)式計(jì)算了不同F(xiàn)op激發(fā)下對(duì)應(yīng)THz 頻率的調(diào)制深度,見(jiàn)圖4(c).當(dāng)Fop=54.6 mW/cm2時(shí),Md隨著頻率的增加整體呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),在頻率f5處調(diào)制深度接近8%.當(dāng)Fop=162.4 mW/cm2時(shí),Md隨著頻率的增加呈現(xiàn)出與Fop=54.6 mW/cm2時(shí)相同的變化趨勢(shì),在頻率f5處調(diào)制深度接近9%.此外,本文報(bào)道的調(diào)制器件成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲波相位的調(diào)制,在有光激發(fā)和無(wú)光激發(fā)下計(jì)算的相位差如圖4(c)所示.在同樣的Fop激發(fā)下,相位差隨著頻率的增加而增加,呈現(xiàn)線性關(guān)系.在同一頻率下,相位差隨著Fop的增加而增大.為了定量表征相位差與光通量之間的調(diào)制關(guān)系,擬合圖4(c)中的相位差曲線的斜率,結(jié)果見(jiàn)圖4(d).隨著Fop的增加相位差曲線的斜率呈現(xiàn)明顯增加的趨勢(shì),當(dāng)Fop=162.4 mW/cm2時(shí),其斜率值由10.3°/THz增加到33.4°/THz,成功實(shí)現(xiàn)相位的調(diào)制.

雖然施加激光能夠?qū)崿F(xiàn)動(dòng)態(tài)調(diào)制,但是調(diào)制深度并不理想.本文通過(guò)施加偏置電壓對(duì)樣品進(jìn)行電調(diào)控.同時(shí)表征了在不同偏置電壓(Vb)下樣品的透射譜,如圖5(a)所示.可以看出,透射值不僅在高頻段處(f4,f5)發(fā)生很大變化,而且在低頻段處(f1,f2,f3)也可以看到明顯的改變,尤其是f2透明窗口,從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以得出,相同樣品的電調(diào)控比光調(diào)控效果好.

圖5 (a) PGrGAN@MS 樣品在不同偏置電壓激發(fā)下的太赫茲透射譜線;(b) PGrGAN@MS 樣品在不同偏置電壓激發(fā)下的調(diào)制深度;(c) PGrGAN@MS 樣品在偏置電壓激發(fā)與沒(méi)有任何激發(fā)條件下的相位差(內(nèi)插圖為激發(fā)方式);(d) PGrGAN@MS 樣品在不同偏置電壓激發(fā)下的相位差的斜率Fig.5.(a) Measured transmission amplitude spectra of the PGrGAN@MS sample under different Vb excitations;(b) modulation depth of the PGrGAN@MS sample under different Vb excitations from panel (a);(c) phase difference between the PGrGAN@MS sample with and without Vb excitations,inset:excitation approach;(d) fitted phase difference slopes on Vb excitations extracted from panel (c).

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果的調(diào)制機(jī)制可通過(guò)光或電誘導(dǎo)肖特基異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生改變做出定性解釋(如圖6 所示).圖6(a)給出在沒(méi)有任何激發(fā)條件下石墨烯和氮化鎵異質(zhì)結(jié)的能帶圖.由于兩種材料的功函數(shù)不同引起接觸電位,電子在石墨烯一側(cè)聚集,GaN 中向上的能帶彎曲形成肖特基勢(shì)壘.在光激發(fā)下,能帶結(jié)構(gòu)示意圖如圖6(b)所示.由于入射光子能量低于GaN 的帶隙,此時(shí)來(lái)自石墨烯的光激發(fā)電子可以越過(guò)勢(shì)壘并被GaN 收集,同時(shí)增加GaN 的表面態(tài)從而稍微降低了勢(shì)壘高度,導(dǎo)致器件的電導(dǎo)率發(fā)生改變,表現(xiàn)出異質(zhì)結(jié)對(duì)光激發(fā)的響應(yīng).由于本實(shí)驗(yàn)采用的激光波長(zhǎng)(532 nm)處于可見(jiàn)光范圍,其光子能量小于GaN 帶隙,所以器件的響應(yīng)較弱.在電激發(fā)下,能帶結(jié)構(gòu)示意圖如圖6(c)所示.當(dāng)施加偏置電壓,會(huì)在異質(zhì)結(jié)內(nèi)部產(chǎn)生內(nèi)置電場(chǎng),致使在石墨烯/GaN 界面處產(chǎn)生大量電子-空穴對(duì)并通過(guò)內(nèi)置電場(chǎng)快速分離,從而大幅度降低了勢(shì)壘高度,導(dǎo)致其電導(dǎo)率隨著電壓的增加而發(fā)生較大的變化.

圖6 PGrGAN@MS 樣品在(a)沒(méi)有任何激發(fā)、(b)光激發(fā)以及(c)電激發(fā)三種不同情況下的異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)示意圖Fig.6.Schematic band structures of the PGrGAN@MS sample (a) without any excitation in darkness,(b) light excitation and(c) electrical excitation.

此外,光或電激發(fā)還可以誘導(dǎo)解吸石墨烯上的分子(如 H2O),捕獲的電子從襯底釋放到石墨烯,這將導(dǎo)致石墨烯的n 摻雜和費(fèi)米能級(jí)隨著激光功率或偏置電壓的增加而移動(dòng).圖5(a)中所示,隨著Vb的增加,透射值先減小,到最小值然后增加.為了能夠清楚地說(shuō)明變化機(jī)制,選取調(diào)制深度最大的頻率f4作為分析對(duì)象.首先當(dāng)Vb從0.5 V 增加到4.0 V,f4的透射值減小,當(dāng)Vb=4.0 V 時(shí),透射值達(dá)到最小值0.41,然后隨著Vb的增加,透射值達(dá)到轉(zhuǎn)變點(diǎn)開(kāi)始增加,直到Vb=7.0 V 時(shí),f4的透射值達(dá)到最大值0.75.在石墨烯的能帶中,布里淵區(qū)邊界的高對(duì)稱(chēng)點(diǎn)處存在呈線性色散關(guān)系的上下錐體結(jié)構(gòu).這些錐體結(jié)構(gòu)的頂點(diǎn)是狄拉克點(diǎn)[25].根據(jù)Fermi-Dirac 分布的描述[26,27],費(fèi)米能量分布函數(shù)fe(ε)和fh(ε) 表示為其中ε≥ 0 為載流子動(dòng)能,μe/μh為電子/空穴準(zhǔn)費(fèi)米能量,T是常見(jiàn)的有效溫度 (以能量單位表示).由于電子和空穴子系統(tǒng)的對(duì)稱(chēng)性,μe=μh=μ.在沒(méi)有外部激發(fā)的情況下,完美石墨烯的狄拉克點(diǎn)處電子和空穴的密度相等,并且μ=0.但是在實(shí)際化學(xué)氣相沉積(CVD)法生產(chǎn)石墨烯的過(guò)程中,不可避免會(huì)受到雜質(zhì)、缺陷和無(wú)序的影響,使石墨烯為p 型摻雜.初始費(fèi)米能級(jí)在狄拉克點(diǎn)附近的價(jià)帶中.當(dāng)離子凝膠膜旋涂在石墨烯上表面時(shí),在離子膠中其內(nèi)置初始電壓驅(qū)動(dòng)電子-空穴對(duì)的電子積累,此時(shí)假定內(nèi)置初始電壓和Vb是相反的方向,并且內(nèi)置的初始電壓可驅(qū)動(dòng)費(fèi)米能級(jí)從初始位置轉(zhuǎn)移到EF0,如圖6(a)所示.在此過(guò)程中可通過(guò)離子膠內(nèi)置初始電壓實(shí)現(xiàn)電導(dǎo)率的增強(qiáng),因而使f4的共振減弱甚至消失.當(dāng)施加偏置電壓時(shí)破壞了內(nèi)置電壓系統(tǒng)的平衡,進(jìn)而導(dǎo)致了內(nèi)置電壓對(duì)石墨烯電導(dǎo)率影響的逐漸減弱,因此太赫茲響應(yīng)表現(xiàn)出了f4共振的恢復(fù),與此同時(shí),費(fèi)米能級(jí)的分布也發(fā)生改變.隨著Vb從0.5 V 增加到4.0 V,費(fèi)米能級(jí)從EF0升至狄拉克點(diǎn)附近,與此同時(shí),透射值持續(xù)下降.直到Vb=4.0 V 時(shí),費(fèi)米能級(jí)非常接近狄拉克點(diǎn),此時(shí)電場(chǎng)耦合非常劇烈以致f4的透射峰值達(dá)到最低.接下來(lái)隨著Vb進(jìn)一步增加到7 V,費(fèi)米能級(jí)繼續(xù)上升越過(guò)狄拉克點(diǎn)進(jìn)入導(dǎo)帶直到EF1,此時(shí)透射振幅越過(guò)平衡態(tài)達(dá)到最大值.為了定量表征透射振幅在電調(diào)制下的調(diào)制深度,采用(1)式計(jì)算了不同Vb激發(fā)下對(duì)應(yīng)THz 頻率的調(diào)制深度,如圖5(b)所示.可以看出,調(diào)制深度隨著頻率的增加整體呈現(xiàn)先增加到最大值然后減小的趨勢(shì).當(dāng)施加電壓為7.0 V 時(shí),在f4的共振處得到最大的調(diào)制深度(90%).相對(duì)于光激發(fā)下的最大調(diào)制深度來(lái)說(shuō),調(diào)制深度提高到10 倍.

此外,同樣對(duì)電調(diào)制下的相位差及相位差曲線的斜率進(jìn)行了計(jì)算和擬合,結(jié)果如圖5(c)和圖5(d)所示.與光激發(fā)的變化趨勢(shì)一致,在同樣的電激發(fā)下,相位差隨著頻率的增加而增加.隨著電壓的增加相位差曲線的斜率呈現(xiàn)增加的趨勢(shì),當(dāng)電壓達(dá)到7 V 時(shí),其斜率值達(dá)到168.3°/THz,成功實(shí)現(xiàn)相位的調(diào)制.

此外,與前面已報(bào)到的關(guān)于石墨烯調(diào)制太赫茲波的相關(guān)工作相比,本工作實(shí)現(xiàn)了超高的振幅調(diào)制深度,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了相位調(diào)制(見(jiàn)表1).

表1 太赫茲調(diào)制器件類(lèi)型、有源材料以及振幅調(diào)制深度(2D,二維材料;MMs,超材料)Table 1.THz modulation device types,active materials and modulation depth (2D,two-dimensional materials;MMS,metamaterials).

4 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)、制作了一種基于圖案化石墨烯-氮化鎵肖特基二極管與類(lèi)EIT 超表面集成的新型太赫茲調(diào)制器件.通過(guò)兩種不同的調(diào)制方式(電調(diào)制、光調(diào)制)將微功率密度的激光泵與微弱偏置電壓施加于該器件上,改變了異質(zhì)結(jié)的肖特基勢(shì)壘,進(jìn)而改變異質(zhì)結(jié)的電導(dǎo)率,實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲波的高靈敏多維動(dòng)態(tài)調(diào)制.其中當(dāng)光功率為4.9 mW/cm2或偏置電壓為0.5 V 時(shí),便可實(shí)現(xiàn)明顯的調(diào)制,獲得最大振幅調(diào)制深度高達(dá)90%,相位差可達(dá)189°.該研究提供了太赫茲波調(diào)制的定量可控性,并揭示了石墨烯費(fèi)米能級(jí)附近狄拉克點(diǎn)的外部誘導(dǎo)變化所起的關(guān)鍵作用,為超靈敏主動(dòng)調(diào)制的光子設(shè)備提供了有力的平臺(tái).