段文剛，吝文，田繼軍，馬靜輝，杜猛，羅錦昌

（1.新疆大學(xué) 地質(zhì)與礦業(yè)工程學(xué)院，烏魯木齊 830047；2.中國(guó)石油 勘探開(kāi)發(fā)研究院 頁(yè)巖氣研究所，北京 100083）

四川盆地是中國(guó)海相頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)的主力盆地，已有威遠(yuǎn)、長(zhǎng)寧、涪陵、昭通等國(guó)家級(jí)頁(yè)巖氣示范區(qū)，以埋深小于3 500 m 的中—淺層頁(yè)巖氣藏為主，是海相頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)的首選。2020 年四川盆地天然氣產(chǎn)量約565×108m3，較2019 年增加60×108m3，增幅占全國(guó)天然氣增量的52%[1-3]。自生自儲(chǔ)是頁(yè)巖氣的特性，頁(yè)巖復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)和非均質(zhì)性決定了頁(yè)巖氣開(kāi)發(fā)難度大。頁(yè)巖的孔隙分布一般用氣體吸附法、壓汞法和核磁共振法測(cè)得，但頁(yè)巖的孔隙結(jié)構(gòu)是不均勻的，不適用于傳統(tǒng)的歐式幾何定律。Mandelbrot 提出了分形幾何理論，用來(lái)表征不符合歐式幾何定律且具有一定自相似性的特殊結(jié)構(gòu)，隨后該理論在地學(xué)領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用[4-6]。楊銳[7]利用分形理論對(duì)鄂西渝東地區(qū)五峰組—龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖孔隙結(jié)構(gòu)的控制因素進(jìn)行了探討，認(rèn)為頁(yè)巖內(nèi)部孔隙十分復(fù)雜且表面非常粗糙，能提供較大的孔隙比表面積的同時(shí)也具有較強(qiáng)的吸附能力[7]。前人通過(guò)討論海相與陸相頁(yè)巖分形特征的差異性，揭示不同樣品孔隙的分形特征，刻畫(huà)孔隙大小與分布特征及其復(fù)雜性[8]。

前人對(duì)四川盆地南緣羅布向斜地區(qū)上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組下段頁(yè)巖孔隙分形特征及對(duì)頁(yè)巖氣富集的影響研究甚少，本文利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析羅布向斜地區(qū)頁(yè)巖孔隙分形維數(shù)與總有機(jī)碳含量、礦物組成及孔隙結(jié)構(gòu)的關(guān)系，分析羅布向斜地區(qū)頁(yè)巖氣富集的影響因素，為研究區(qū)油氣勘探開(kāi)發(fā)提供依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

研究區(qū)位于四川盆地南緣的滇黔北坳陷威信凹陷北部，是昭通國(guó)家級(jí)頁(yè)巖氣示范區(qū)的重點(diǎn)勘探開(kāi)發(fā)區(qū)塊[9]。根據(jù)威信凹陷及周緣主要構(gòu)造展布特征，可分為南北向、北東東—南西西向和北東—南西向3 個(gè)方向的構(gòu)造形變體系。這些構(gòu)造體系間交接關(guān)系十分明顯，存在限制、橫跨、歸并改造等復(fù)合現(xiàn)象。以新元古代—古生代康滇古隆起為基礎(chǔ)的南北向構(gòu)造體系形成最早，次為印支—燕山運(yùn)動(dòng)期北東東—南西西向構(gòu)造體系；晚燕山—喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)期陸內(nèi)造山向西北逆沖，形成北東—南西向構(gòu)造體系。研究區(qū)現(xiàn)今的構(gòu)造格局是由多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)疊加而成，構(gòu)造走向近東西向和北東—南西向，呈現(xiàn)出褶皺帶雁行排列的格局，威信凹陷內(nèi)部呈現(xiàn)出典型的“背斜帶寬緩，向斜帶狹窄”的隔槽式褶皺形變特征[10]。古生界發(fā)育海相頁(yè)巖，上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組發(fā)育了一套深水陸棚相的黑色含筆石碳質(zhì)泥頁(yè)巖，研究區(qū)總有機(jī)碳含量大于2%的優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖厚度在20 m左右。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

2.1 實(shí)驗(yàn)樣品

實(shí)驗(yàn)樣品采自滇黔北坳陷羅布向斜YS-1 井、YS-2井、YS-3井等6口井，共采集了五峰組—龍一段38 個(gè)樣品，均為新鮮的未風(fēng)化泥頁(yè)巖，進(jìn)行總有機(jī)碳含量、孔隙度、巖石礦物分析-XRD、頁(yè)巖低溫氮?dú)馕?脫附等分析。

2.2 實(shí)驗(yàn)方法

2.2.1 總有機(jī)碳含量及孔隙度實(shí)驗(yàn)

總有機(jī)碳含量使用LECOCS-200 硫碳檢測(cè)儀檢測(cè)，實(shí)驗(yàn)前先用鹽酸除掉試樣的無(wú)機(jī)碳組分，利用高溫燃燒計(jì)重測(cè)試獲得，依據(jù)為GB/T 19145—2003；孔隙度采用法國(guó)萬(wàn)奇Coreval700 覆壓孔滲儀進(jìn)行測(cè)試，測(cè)試依據(jù)為GB/T 34533—2017。

2.2.2 礦物成分分析及氣體吸附測(cè)試

礦物成分檢測(cè)使用日本理學(xué)RINT-TTR3 型X 射線衍射儀完成，開(kāi)機(jī)前檢查實(shí)驗(yàn)室環(huán)境，室溫保持在20±5 ℃，濕度低于60%；將5～10 μm 的粉末填入樣品架，輕壓使試樣分布均勻；若在操作過(guò)程中系統(tǒng)低于規(guī)定值，啟動(dòng)X 射線發(fā)生器外循環(huán)水冷系統(tǒng)；最后打開(kāi)安全門(mén)，取出樣品。依照規(guī)范（SY/T 5163—2010）完成礦物成分分析。低溫氮?dú)馕皆谥袊?guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院廊坊分院實(shí)驗(yàn)室完成，采用Micromeritics ASAP2420吸附儀，測(cè)定比表面積不低于0.000 5 m2/g，平均孔徑的測(cè)試區(qū)間是0.35～500.00 nm，測(cè)試依據(jù)為SY/T 6154—1995。

2.3 分形維數(shù)計(jì)算方法

在低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，采用法國(guó)數(shù)學(xué)家曼德勃羅特FHH（FrenkelHalsey-Hill）模型對(duì)頁(yè)巖的分形維數(shù)進(jìn)行計(jì)算[11-13]：

式中C——常量；

k——斜率，其值與吸附機(jī)制相關(guān)；

p——系統(tǒng)穩(wěn)定平衡壓力，MPa；

p0——吸附氣體飽和壓力，MPa；

V——穩(wěn)定壓力下的氣體吸附量，cm3/g。

根據(jù)前人的相關(guān)討論[14-15]，將分形維數(shù)的計(jì)算公式分成2種：

式中D——分形維數(shù)。

實(shí)驗(yàn)樣品中的氣體受毛細(xì)管凝結(jié)作用時(shí)，其分形維數(shù)的計(jì)算用（2）式；受范德華作用力時(shí)，其分形維數(shù)計(jì)算用（3）式。分形維數(shù)可以定量表征孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性，評(píng)價(jià)頁(yè)巖吸附氣儲(chǔ)存能力。分形維數(shù)一般為2～3，越臨近2，表明孔隙表面越平整光滑；越臨近3，表明孔隙表面越粗糙，儲(chǔ)集層非均質(zhì)性越強(qiáng)，孔隙中流體流動(dòng)的阻力越大[16-17]。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 儲(chǔ)集層特征

根據(jù)樣品分析化驗(yàn)數(shù)據(jù)（表1），在羅布向斜五峰組到龍一1亞段的4 個(gè)小層中，頁(yè)巖總有機(jī)碳含量和孔隙度分布不均。其中，龍一小層總有機(jī)碳含量總體較高，平均為4.64%；龍一小層總有機(jī)碳含量偏低，平均為2.31%，其他層位介于兩者之間。龍一小層孔隙度最大，平均為3.21%，而五峰組孔隙度相對(duì)較小，平均為1.14%。

表1 研究區(qū)頁(yè)巖樣品主要組分含量及孔隙度測(cè)試結(jié)果Table 1.Test results of main component content and porosity of shale samples in the study area

通過(guò)X 射線衍射分析可知，羅布向斜地區(qū)不同層位礦物成分差異較大。其中，五峰組碳酸鹽礦物含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.00%～51.10%，平均為40.76%，龍一小層碳酸鹽礦物含量最低，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.80%～26.30%，平均為17.89%。同一層位，碳酸鹽礦物含量隨深度增加呈遞減趨勢(shì)，反映晚奧陶世—早志留世沉積水體深度逐漸減小。龍一小層石英含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25.70%～55.50%，平均為41.90%，五峰組石英含量最低，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為18.10%～28.30%，平均為21.88%。龍一小層黏土礦物含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為28.00%～45.50%，平均為37.55%；龍一小層的黏土礦物含量最低，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14.20%～26.90%，平均為20.77%。

3.2 孔隙形態(tài)分類

根據(jù)低溫氮?dú)馕?脫附曲線的遲滯類型，可以將孔隙分為柱狀孔隙、墨水瓶孔隙、平行板狀孔隙和狹縫狀孔隙4類[18]。

實(shí)驗(yàn)測(cè)得氮?dú)馕?脫附曲線在相對(duì)壓力（p/p0）為0.40～0.50時(shí)發(fā)生分支，形成滯后環(huán)（圖1）。研究區(qū)五峰組到龍一1亞段各小層頁(yè)巖樣品氮?dú)馕?脫附曲線剛開(kāi)始滯后環(huán)的吸附曲線均緩慢上升，在相對(duì)壓力接近1 時(shí)，吸附曲線迅速增高，而脫附曲線在相對(duì)壓力為1 附近快速下降，隨后下降速度逐漸減小，因此形成的滯后環(huán)均比較小，其孔隙皆屬于平行板狀。通過(guò)吸附-脫附曲線對(duì)比，龍一小層樣品的滯后環(huán)最大，其次為龍一小層，再次為五峰組，然后是龍一小層，龍一小層的滯后環(huán)最?。▓D1）?？傊?，研究區(qū)頁(yè)巖孔隙為平行板狀，龍一和龍一小層的孔隙較其他3個(gè)小層更發(fā)育，開(kāi)啟的水平板狀孔較多，孔隙連通性比較好，有利于氣體的穩(wěn)定滲流及研究區(qū)頁(yè)巖氣的開(kāi)發(fā)。

3.3 分形維數(shù)

通過(guò)對(duì)比研究區(qū)典型樣品分形擬合曲線發(fā)現(xiàn)，羅布向斜樣品體積與相對(duì)壓力雙對(duì)數(shù)的擬合性比較好，線性擬合的相關(guān)系數(shù)都在0.988 0以上（圖2），表明二者相關(guān)性好。運(yùn)用FHH 方程計(jì)算各小層頁(yè)巖孔隙分形維數(shù)為2.711 0～2.794 8，平均為2.747 0，分形維數(shù)較大，表明羅布向斜地區(qū)各小層孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度及形狀的不規(guī)則程度都很高。

4 主控因素分析

4.1 總有機(jī)碳含量與分形維數(shù)的關(guān)系

研究區(qū)頁(yè)巖孔隙總有機(jī)碳含量與分形維數(shù)具有正相關(guān)性（圖3a），微孔表面積與總有機(jī)碳含量具有正相關(guān)性（圖3b），隨著總有機(jī)碳含量增大，泥頁(yè)巖中微孔比表面積增大，分形維數(shù)隨之增大。泥頁(yè)巖中有機(jī)碳含量越高，生烴能力越強(qiáng)，微小孔隙越發(fā)育，微孔比表面積也越大[19-20]。因此，隨著總有機(jī)碳含量不斷增大，有機(jī)質(zhì)孔隙不斷增多，繼而衍化出的微孔數(shù)量不斷增多，對(duì)頁(yè)巖比表面積貢獻(xiàn)越大，即總有機(jī)碳含量是微孔含量的主控因素。

4.2 孔隙結(jié)構(gòu)與分形維數(shù)的關(guān)系

泥頁(yè)巖儲(chǔ)集層中天然微裂縫的發(fā)育程度極大地影響著儲(chǔ)集空間和滲透性，微裂縫多有助于吸附態(tài)天然氣的解析，也為氣體提供滲透通道。總比表面積和孔徑分布是控制頁(yè)巖吸附潛力的2個(gè)關(guān)鍵參數(shù)[21]，微孔的總比表面積越大，對(duì)頁(yè)巖表面與氣體分子的接觸越有利，吸附勢(shì)越大[22-23]，因此分形維數(shù)可以作為頁(yè)巖氣吸附的參數(shù)之一。從圖4 中可以看出，分形維數(shù)與平均孔徑呈負(fù)相關(guān)，與總比表面積呈正相關(guān)。頁(yè)巖孔隙的平均孔徑越小，其總比表面積越大，非均質(zhì)性越強(qiáng)，分形維數(shù)越大。高演化程度的有機(jī)質(zhì)內(nèi)微孔較發(fā)育，在成巖過(guò)程中，有機(jī)質(zhì)碎屑隨著成熟度增高，發(fā)生脫氫、生烴反應(yīng)，不僅會(huì)引起有機(jī)質(zhì)孔隙含量的升高，有機(jī)質(zhì)孔隙大小也在不斷增大。

4.3 分形維數(shù)與礦物成分的關(guān)系

頁(yè)巖的礦物組分含量對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性具有重要的影響[24-25]。從圖5 和圖6 中可以看出，頁(yè)巖孔隙的分形維數(shù)與石英含量呈較強(qiáng)的正相關(guān)性，與黏土礦物含量呈負(fù)相關(guān)，與碳酸鹽礦物含量呈較弱的正相關(guān)性。通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研發(fā)現(xiàn)，有研究者認(rèn)為分形維數(shù)與石英含量并不是正相關(guān)關(guān)系[26-29]。筆者認(rèn)為孔隙分形維數(shù)與石英的成因有關(guān)，生物成因的石英因含有大量的硅質(zhì)生物體，使得頁(yè)巖的有機(jī)質(zhì)孔隙增多，微孔數(shù)量增多，頁(yè)巖分形維數(shù)變大。此外，頁(yè)巖中石英含量對(duì)頁(yè)巖的脆性有重要影響，石英含量高，頁(yè)巖脆性高，易形成裂縫，對(duì)研究區(qū)后期水力壓裂的可改造有益。

黏土礦物塑性較強(qiáng)，在長(zhǎng)期的成巖作用歷程中，壓實(shí)作用使頁(yè)巖愈發(fā)致密，大幅度降低了孔隙占比，黏土礦物對(duì)微孔隙發(fā)育調(diào)節(jié)作用變差，致使孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜性大幅度降低。而在碳酸鹽礦物中，一些碳酸鹽以膠結(jié)物類型普遍存在，充填阻塞孔隙，降低孔隙的連通性，致使分形維數(shù)與碳酸鹽礦物含量的正相關(guān)性不強(qiáng)。石英、長(zhǎng)石、碳酸鹽等礦物含量越高，越易被改造形成裂縫，黏土礦物相對(duì)于硅質(zhì)、鈣質(zhì)礦物具有較強(qiáng)的比表面積和表面自由能，可塑性和吸水膨脹性較強(qiáng)，在一定程度上抑制壓裂，影響人工造縫，不利于頁(yè)巖氣的開(kāi)采。

5 結(jié)論

（1）通過(guò)分形維數(shù)計(jì)算發(fā)現(xiàn)頁(yè)巖具有較好的孔隙分形特征。滇黔北坳陷羅布向斜主力層頁(yè)巖孔隙分形維數(shù)為2.711 0～2.794 8，平均為2.747 0，頁(yè)巖孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜，儲(chǔ)集層具有較強(qiáng)的非均質(zhì)性。

（2）頁(yè)巖孔隙分形維數(shù)與石英和碳酸鹽礦物含量呈正相關(guān)，與黏土礦物含量呈負(fù)相關(guān)。總有機(jī)碳含量對(duì)微小孔隙具有一定的影響，總有機(jī)碳含量越高，微小孔隙越多，孔隙分形維數(shù)越大，即分形維數(shù)與總有機(jī)碳含量和微孔發(fā)育程度呈正相關(guān)，與平均孔徑呈負(fù)相關(guān)。

（3）羅布向斜頁(yè)巖孔隙為平行板狀，開(kāi)啟較多，連通性較好，龍一、龍一小層和五峰組孔隙較發(fā)育，有利于頁(yè)巖氣的后期開(kāi)發(fā)。