李青妤 胡婷莛# 陳 楠 王 齊 饒品華 段玉森 黃辰宇

(1.上海工程技術(shù)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，上海 201620；2.上海市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，上海 200235；3.北方工業(yè)大學(xué)建筑與藝術(shù)學(xué)院，北京 100114)

人類的健康問題與其生存的大氣環(huán)境越來越息息相關(guān)。有關(guān)研究表明，空氣中的細(xì)小顆粒物可誘發(fā)或加重各個(gè)系統(tǒng)的疾病[1]。近年來，快速的城市化發(fā)展使我國區(qū)域性的大氣顆粒物污染問題日益突出，不斷威脅著人類的健康。據(jù)《中國移動(dòng)源環(huán)境管理年報(bào)(2020)》顯示，移動(dòng)源污染已成為我國大中城市空氣污染的重要來源，是造成細(xì)顆粒物污染的重要原因。城市地區(qū)因?yàn)槠浣謪^(qū)樓房構(gòu)造復(fù)雜、交通量活躍等因素的特殊性，往往更容易造成復(fù)雜的可吸入顆粒物滯留情景，人們可能長(zhǎng)期暴露在高濃度的大氣顆粒物環(huán)境中。因此，掌握城市道路大氣顆粒物濃度分布情況和識(shí)別對(duì)應(yīng)的影響因素對(duì)于城市大氣污染防治至關(guān)重要。

與監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)稀疏的固定式監(jiān)測(cè)器相比，移動(dòng)式空氣污染監(jiān)測(cè)增加了監(jiān)測(cè)空間和時(shí)間的靈活性，采樣頻率高，有更密集的數(shù)據(jù)覆蓋范圍，能靈敏地捕捉大氣顆粒物濃度的短時(shí)變化，直觀表征本地污染源在城市環(huán)境中的污染貢獻(xiàn)[2-9]。目前國內(nèi)外越來越多的學(xué)者利用移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備對(duì)城市街區(qū)大氣污染物進(jìn)行系列研究。VAN DEN BOSSCHEAB等[10]計(jì)算驗(yàn)證了時(shí)間調(diào)整后的移動(dòng)測(cè)量值與固定站測(cè)量值之間有中等至較強(qiáng)的相關(guān)性；吳家穎等[11]以電車為移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備的載體，使用平面面積指數(shù)和迎風(fēng)面積指數(shù)研究了PM2.5濃度與都市結(jié)構(gòu)的相互關(guān)系；ZWACK等[12]利用自建函數(shù)AR模型評(píng)估氣象和交通對(duì)移動(dòng)源空氣污染物濃度的聯(lián)合影響；SHI等[13]開發(fā)土地利用回歸模型估計(jì)香港特別行政區(qū)細(xì)小顆粒物的空間變化；周巖等[14]探究了典型街區(qū)的大氣顆粒物濃度分布特征；王占永等[15]利用自行車移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備在上海某區(qū)域內(nèi)進(jìn)行了7 d的觀測(cè)，揭示了路邊PM2.5和CO濃度的時(shí)空變化特征。

總體來說，目前的移動(dòng)監(jiān)測(cè)鮮有針對(duì)特定高密度街區(qū)微環(huán)境內(nèi)大氣顆粒物的分布規(guī)律和影響因素開展長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)與系統(tǒng)分析。此次監(jiān)測(cè)選擇了秋季對(duì)上海市中心的某高密度街區(qū)實(shí)施了多次(大氣顆粒物、溫濕度)走航監(jiān)測(cè)，實(shí)測(cè)時(shí)間涵蓋了早晚高峰時(shí)段，并且通過固定站和移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比，分析目標(biāo)街區(qū)大氣顆粒物的時(shí)空分布特征及其影響因素，為后期大氣顆粒物精細(xì)化治理、提升街區(qū)空氣品質(zhì)和街區(qū)規(guī)劃水平提供科學(xué)的依據(jù)。

1 監(jiān)測(cè)方法

1.1 監(jiān)測(cè)區(qū)域

上海市黃浦區(qū)占地面積20.46 km2，常住人口65.38 萬[16]，人口密度達(dá)3.2萬人/km2，PM2.5是影響該區(qū)空氣質(zhì)量首要污染物之一，PM2.5為首要污染物天數(shù)占污染總天數(shù)的24.4%[17]。黃浦區(qū)擁有眾多現(xiàn)代化國際性商業(yè)街區(qū)，同時(shí)也是上海市歷史文化資源豐富的區(qū)域，傳統(tǒng)里弄、新式住宅、商貿(mào)中心、文旅地標(biāo)與政治機(jī)關(guān)的集合，使其擁有網(wǎng)絡(luò)密集、功能完善、景觀建設(shè)多樣的道路形貌。本研究圍繞上海市黃浦瑞金空氣質(zhì)量固定監(jiān)測(cè)站(簡(jiǎn)稱固定站)選擇了12條橫穿城市核心區(qū)、人口熱點(diǎn)地區(qū)的街道(見圖1)作為監(jiān)測(cè)區(qū)域，包含1條高架道路、3條單行道和3條城市主干道。

圖1 移動(dòng)監(jiān)測(cè)路線

1.2 監(jiān)測(cè)時(shí)段

本研究在2019年秋季進(jìn)行了6次走航監(jiān)測(cè)，監(jiān)測(cè)工況見表1。監(jiān)測(cè)時(shí)段的選擇基于以下考慮：(1)上海市總體空氣質(zhì)量為優(yōu)，城市大氣顆粒物背景值較低時(shí)，街區(qū)內(nèi)大氣顆粒物濃度的細(xì)微變化易被監(jiān)測(cè)到，為影響因素的識(shí)別創(chuàng)造了條件。(2)天氣晴朗，規(guī)避降水等自然因素的干擾。(3)覆蓋了早晚高峰和非高峰時(shí)段，盡可能地涵蓋了工作日人們?nèi)粘Ｍ獬龌顒?dòng)的時(shí)間。

表1 移動(dòng)監(jiān)測(cè)工況

1.3 監(jiān)測(cè)設(shè)備

本研究自主搭建了適用于街區(qū)大氣顆粒物走航監(jiān)測(cè)的物聯(lián)網(wǎng)移動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，利用監(jiān)測(cè)車搭載自主集成小型監(jiān)測(cè)設(shè)備開展走航監(jiān)測(cè)，監(jiān)測(cè)高度約1.8 m，貼近行人的呼吸環(huán)境，監(jiān)測(cè)設(shè)備具體參數(shù)見表2。

表2 監(jiān)測(cè)設(shè)備及其參數(shù)

1.3.1 大氣顆粒物傳感器校正

監(jiān)測(cè)前首先利用固定站的監(jiān)測(cè)設(shè)備進(jìn)行了儀器對(duì)比測(cè)試。固定站利用微量振蕩天平元件(TEOM)作為質(zhì)量傳感器的TEOM 1045儀器監(jiān)測(cè)PM10濃度，TEOM 1045-F儀器監(jiān)測(cè)PM2.5濃度。本研究采用的大氣顆粒物傳感器是基于激光散射法原理進(jìn)行采樣和傳輸數(shù)據(jù)。

通過SPSS線性擬合校正后得到式(1)。

Y=0.589X1-0.145X2+12.392

(1)

式中：Y為校正后PM2.5質(zhì)量濃度，μg/m3；X1為自測(cè)PM2.5質(zhì)量濃度，μg/m3；X2為自測(cè)空氣相對(duì)濕度，%。

經(jīng)校正后數(shù)據(jù)對(duì)比分析，移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備與固定站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)基本吻合，確保了大氣顆粒物傳感器測(cè)量結(jié)果滿足準(zhǔn)確性和精確度要求，同時(shí)證明了移動(dòng)監(jiān)測(cè)能以高空間分辨率繪制城市空氣質(zhì)量，且基本能代表空氣污染的長(zhǎng)期空間格局[18-19]。

1.3.2 車速敏感性測(cè)試

大氣顆粒物傳感器進(jìn)氣口的設(shè)計(jì)規(guī)避了移動(dòng)監(jiān)測(cè)過程中風(fēng)的干擾，為進(jìn)一步確定設(shè)計(jì)的有效性，在監(jiān)測(cè)區(qū)域內(nèi)選擇了一條環(huán)境空曠、四周無污染源的道路，分別以20、30 km/h的車速勻速行駛經(jīng)過該路段，同時(shí)將車停在該道路旁5 min(即車速為0 km/h)。監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比表明，3種車速下監(jiān)測(cè)的大氣顆粒物平均質(zhì)量濃度為0.1～0.8 μg/m3。驗(yàn)證了儀器進(jìn)氣口的設(shè)計(jì)能有效規(guī)避車速對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的影響。

2 結(jié)果與分析

2.1 移動(dòng)監(jiān)測(cè)背景值

由于氣象和污染的長(zhǎng)途運(yùn)輸，空氣質(zhì)量背景值每天都在變化，通常采用時(shí)間或空間平滑來減少外界污染源輸入導(dǎo)致的大氣變化[20-21]。本次研究中，移動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備采樣的時(shí)間間隔是固定的，因此選擇利用保持時(shí)間變化率的時(shí)間平滑來估算街區(qū)顆粒物濃度背景值。在本組數(shù)據(jù)中，大氣顆粒物濃度變化較大的數(shù)值被視為高頻信號(hào)，采用快速傅立葉變換的低通濾波算法，過濾去除高頻信號(hào)來實(shí)現(xiàn)曲線平滑，得到背景擬合值。再將背景擬合值與同時(shí)段固定站的平均數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，以9月20日、10月31日為例，對(duì)比結(jié)果見圖2。固定站9月20日測(cè)得的PM2.5低于背景擬合值，10月31日PM2.5和PM10均遠(yuǎn)高于背景擬合值，9月20日PM10接近于背景擬合值。在大氣顆粒物濃度低于和接近于背景擬合值的情形下，由外界因素引起的大氣顆粒物濃度峰值波動(dòng)更能被監(jiān)測(cè)到，因此較低的背景擬合值可為識(shí)別街區(qū)中污染影響因素提供條件；反之，背景擬合值較高會(huì)掩蓋街區(qū)中大氣顆粒物的細(xì)微變化，導(dǎo)致局部污染源不易被識(shí)別。

圖2 背景擬合值與固定站大氣顆粒物質(zhì)量濃度對(duì)比

由表3可見，除9月20日PM2.5和11月6日PM10外，固定站測(cè)得大氣顆粒物質(zhì)量濃度比街區(qū)微環(huán)境背景擬合值高出8.1%～242.6%。長(zhǎng)江三角洲等重點(diǎn)區(qū)域內(nèi)各省市PM2.5存在明顯相互影響，且受區(qū)域外污染源影響大，外來源對(duì)上海市PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)較大[22]。當(dāng)外來污染源經(jīng)過城市上空，位于5樓樓頂?shù)墓潭ㄕ靖芗皶r(shí)反饋污染物帶來的大氣顆粒物濃度變化，加之污染氣團(tuán)被高大建筑阻擋，不易進(jìn)入近地面街區(qū)，近地面的街區(qū)微環(huán)境受此類污染的影響不大，因此固定站測(cè)得大氣顆粒物濃度總體高于街區(qū)微環(huán)境顆粒物背景擬合值。

表3 固定站大氣顆粒物質(zhì)量濃度高于街區(qū)微環(huán)境背景擬合值的平均幅度

為探討大氣污染物的輸入，研究選取固定站測(cè)量值較高的3 d，利用HYSPLIT軌跡模型進(jìn)一步研究了大氣中氣團(tuán)和粒子運(yùn)動(dòng)軌跡。9月19日自北向南由境外遠(yuǎn)距離傳輸而來的大氣團(tuán)，穿過內(nèi)蒙古、吉林省后到達(dá)太平洋海域，在海洋洋流作用下，氣流方向改變，由東北向西南方向運(yùn)動(dòng)至上海市，攜帶了外來污染物在城市上方聚集停留。10月31日，大氣由西北向東南方向遷移，經(jīng)過河南省、安徽省、江蘇省的多個(gè)城市后抵達(dá)上海市，11月1日該氣團(tuán)繼續(xù)往西運(yùn)動(dòng)，在太平洋海面上“掉頭”形成海陸風(fēng)，將原本吹向海洋的污染物又重新帶回長(zhǎng)三角地區(qū)，造成城市大環(huán)境背景值升高。

2.2 道路大氣顆粒物影響因素的識(shí)別

基于實(shí)測(cè)結(jié)果分析，結(jié)合路況和街區(qū)形態(tài)識(shí)別出4類影響道路局部大氣顆粒物濃度變化的因素。

2.2.1 機(jī)動(dòng)車污染源

車輛的行駛速度與空氣污染物排放濃度密切相關(guān)，交通擁堵時(shí)，車速緩慢，PM2.5、PM10排放濃度顯著高于非擁堵時(shí)段[23]。本研究中平均車速小于5 km/h的路況被定義為交通擁堵，通過監(jiān)測(cè)平臺(tái)速度記錄和隨車監(jiān)測(cè)報(bào)告來看，交通擁堵通常發(fā)生在主干道、狹窄十字路口或是等信號(hào)燈時(shí)，此時(shí)交通密度增大，汽車尾氣在空氣中聚集，大氣顆粒物濃度急劇上升。普通機(jī)動(dòng)車PM2.5、PM10分別上升0.9～26.7、2.9～50.5 μg/m3。

大型機(jī)動(dòng)車的排量比普通機(jī)動(dòng)車大，且多用柴油做燃料，更容易產(chǎn)生煙塵和細(xì)顆粒物，據(jù)統(tǒng)計(jì)貨車大氣顆粒物排放量占汽車總量的90.1%，柴油車排放量分擔(dān)率超過95%[24]。因此，大型機(jī)動(dòng)車PM2.5、PM10上升幅度均高于普通機(jī)動(dòng)車，分別上升2.4～38.5、5.0～57.3 μg/m3。

2.2.2 揚(yáng) 塵

揚(yáng)塵、顆粒物在風(fēng)力作用下極易擴(kuò)散，增加了道路塵負(fù)荷[25]。在實(shí)測(cè)區(qū)域內(nèi)存在兩處施工現(xiàn)場(chǎng)，現(xiàn)場(chǎng)施工原料、施工設(shè)備和加工過程均暴露在戶外，PM2.5、PM10分別上升9.3～12.3、5.7～27.2 μg/m3，其中PM10上升更明顯。

道路清掃作業(yè)會(huì)將原本沉積在地面上的浮塵再次揚(yáng)起，氣流作用細(xì)顆粒物從粉粒體中分離飛揚(yáng)，PM2.5和PM10濃度均有明顯的升高，特別是在峽谷型道路中，更容易形成極高峰值。PM2.5、PM10分別上升5.1～16.2、21.3～57.3 μg/m3，其中PM10上升更明顯，說明道路中懸浮顆粒物以PM10為主，這與前人通過數(shù)值模擬研究所得出的結(jié)論[26]吻合。

2.2.3 街區(qū)形態(tài)

車輛在十字路口受交通信號(hào)燈限制易造成短時(shí)滯留，頻繁起步而排放的高濃度汽車尾氣在街區(qū)內(nèi)聚集。同時(shí)，十字路口拐角處的水平渦旋會(huì)將主干道上的大氣顆粒物帶入輔道[27]，導(dǎo)致廢氣排放量升高。十字路口PM2.5、PM10分別上升1.0～11.0、2.8～25.2 μg/m3。

在監(jiān)測(cè)區(qū)域內(nèi)擁有3條單行道，道路寬度≤3.5 m，歸為狹窄道路。狹窄道路在高峰時(shí)段容易造成交通擁堵，加之道路兩側(cè)高大的居民樓在一定程度上抑制了空氣對(duì)流，使汽車尾氣在峽谷內(nèi)滯留，引起街區(qū)整體大氣顆粒物濃度增高。狹窄道路PM2.5、PM10分別上升2.2～4.5、6.1～18.3 μg/m3。

城市高架作為重要的交通樞紐橫跨于主干道交匯上方，蓋狀的特殊結(jié)構(gòu)讓高架下的空間在垂直方向上受到“蓋子效應(yīng)”的影響[28]。高架橋會(huì)阻攔裹挾著大氣顆粒物向上運(yùn)動(dòng)的氣流，其無法擴(kuò)散便回落至高架橋下。城市高架PM2.5、PM10分別上升1.9～35.4、6.2～53.0 μg/m3。針對(duì)實(shí)測(cè)中出現(xiàn)的高架橋下大氣顆粒物濃度反而降低的情況，根據(jù)許曉秦[29]的研究分析，三維峽谷街道受垂直風(fēng)向的影響在高架側(cè)面形成再循環(huán)區(qū)域，導(dǎo)致污染物濃度降低。

在本次研究中，林蔭道道路微環(huán)境的大氣顆粒物含量偏高，PM2.5、PM10分別上升1.0～14.4、2.4～28.4 μg/m3。根據(jù)段棟文[30]的研究分析，該區(qū)域內(nèi)林蔭道兩旁種植的均為喬木，高度達(dá)數(shù)十米，離污染源較遠(yuǎn)，在近地面范圍內(nèi)屏蔽大氣顆粒物的效果不佳，且喬木樹冠較大、植物孔隙率低，不僅會(huì)降低區(qū)域風(fēng)速，樹冠還會(huì)將污染物往下壓，不利于顆粒污染物的擴(kuò)散。

2.2.4 社會(huì)因素

加油站中存在揮發(fā)性強(qiáng)、化學(xué)活性高的油氣，會(huì)與其他污染物形成固態(tài)、液態(tài)或兩者并存的二次細(xì)顆粒物。因此，監(jiān)測(cè)車駛?cè)爰佑驼炯佑蜁r(shí)，大氣顆粒物濃度會(huì)上升，PM2.5、PM10分別上升6.0、6.6 μg/m3。

街區(qū)中存在醫(yī)院、學(xué)校等公共場(chǎng)所，會(huì)發(fā)生規(guī)律性人流、車流聚集的情景，場(chǎng)所周圍移動(dòng)污染源的增多，易引發(fā)擁堵導(dǎo)致大氣顆粒物上升。PM2.5、PM10分別上升0.9～13.8、5.9～44.4 μg/m3。

對(duì)比分析早晚高峰與非高峰時(shí)段大氣顆粒物質(zhì)量濃度分布，限于篇幅以10月31日部分時(shí)段PM2.5為例，結(jié)果見圖3。早晚高峰時(shí)段多條街道出現(xiàn)了高濃度大氣顆粒物污染；相同路段，早晚高峰時(shí)段大氣顆粒物濃度比非高峰時(shí)段高。出行時(shí)間集中、交通密度增大、移動(dòng)污染源增多、擴(kuò)散條件差，是早晚高峰時(shí)段大氣顆粒物濃度整體上升的主要原因。

圖3 10月31日部分時(shí)段PM2.5分布

在高峰時(shí)段內(nèi)對(duì)目標(biāo)街區(qū)進(jìn)行了2～3次走航，單次監(jiān)測(cè)時(shí)長(zhǎng)為30～60 min。采集數(shù)據(jù)量較大，加上監(jiān)測(cè)日天氣良好、交通出行量穩(wěn)定，結(jié)果能一定程度上反映工作日街區(qū)內(nèi)的大氣顆粒物濃度變化特征。監(jiān)測(cè)區(qū)域的早晚高峰監(jiān)測(cè)結(jié)果見表4。晚高峰時(shí)段PM2.5均值均高于非高峰時(shí)段。9月20日非高峰時(shí)段PM2.5均值比早高峰時(shí)段高，11月1日則結(jié)果相反，因?yàn)楣饣瘜W(xué)氧化反應(yīng)對(duì)PM2.5中二次組分的形成有顯著的促進(jìn)作用[31]，9月20日為初秋，日出時(shí)間較早，光化學(xué)作用強(qiáng)烈，有大量的二次有機(jī)氣溶膠生成，增加了非早高峰時(shí)段PM2.5濃度，11月1日步入深秋，光化學(xué)作用弱，不易生成二次組分。

表4 監(jiān)測(cè)區(qū)域早晚高峰與非高峰時(shí)段PM2.5質(zhì)量濃度

3 結(jié)語和展望

街區(qū)空間內(nèi)的大氣顆粒物濃度與背景值、污染源瞬時(shí)排放量和擴(kuò)散條件息息相關(guān)。(1)大氣團(tuán)裹挾污染物遷移，引起城市上空大氣顆粒物濃度升高，此時(shí)街區(qū)微環(huán)境內(nèi)大氣顆粒物濃度受環(huán)境背景值影響。當(dāng)背景值較低時(shí)，街區(qū)內(nèi)大氣顆粒物濃度變化和影響因素易被監(jiān)測(cè)和識(shí)別。(2)機(jī)動(dòng)車污染源對(duì)環(huán)境大氣顆粒物濃度貢獻(xiàn)最大，其中柴油車是需要重點(diǎn)控制大氣顆粒物排放的對(duì)象。早晚高峰時(shí)段，交通密度增大，道路上大氣顆粒物濃度更容易出現(xiàn)峰值。(3)戶外施工和道路清掃引起的揚(yáng)塵在機(jī)械力和風(fēng)力作用下向周圍擴(kuò)散，導(dǎo)致大氣顆粒物濃度上升，其中PM10上升更明顯。(4)街道峽谷構(gòu)造影響大氣顆粒物擴(kuò)散；城市高架抑制地面道路機(jī)動(dòng)車的尾氣垂直擴(kuò)散；十字路口拐角處受水平渦旋和上升渦旋的作用，易引起大氣顆粒物濃度升高；樹木過高和過密會(huì)降低風(fēng)速，阻礙顆粒物垂直方向上的擴(kuò)散。

在今后的研究中一方面應(yīng)增加不同情景下的監(jiān)測(cè)，如在休息日或是選擇在不同氣象條件下進(jìn)行監(jiān)測(cè)，從而擴(kuò)大樣本，更合理地總結(jié)顆粒物濃度分布；另一方面，進(jìn)一步量化機(jī)動(dòng)車的數(shù)量和類型、街區(qū)形態(tài)參數(shù)。