劉維淦，林 琪，張 科，沈 吉,3

(1:南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院，南京 210023) (2:中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所，南京 210008) (3:湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210008)

太湖流域位于長(zhǎng)江下游，近千年來(lái)一直是中國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)、人口最密集的地區(qū)之一[1]. 最近幾十年，太湖流域經(jīng)歷了快速的農(nóng)業(yè)發(fā)展、城市化和工業(yè)化[2]. 雖然太湖流域僅占國(guó)土面積的0.4%，但其GDP約占到全國(guó)的9.8%，人口約占到全國(guó)的4.4%(>6千萬(wàn)居民)，對(duì)我國(guó)社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和生態(tài)文明建設(shè)具有重要意義[3]. 過(guò)度開(kāi)發(fā)已經(jīng)對(duì)太湖流域的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的負(fù)面影響，使其難以滿(mǎn)足當(dāng)前可持續(xù)發(fā)展對(duì)流域生態(tài)系統(tǒng)服務(wù)和功能的需求[2]. 多重人為影響如森林砍伐、土地開(kāi)墾、農(nóng)業(yè)化肥的使用以及工農(nóng)業(yè)廢水排放使湖泊水質(zhì)顯著惡化[4]，主要表現(xiàn)在兩方面：第一，富營(yíng)養(yǎng)化嚴(yán)重，藍(lán)藻水華暴發(fā)增強(qiáng)，如暴發(fā)面積加大、頻次升高、時(shí)間延長(zhǎng)；第二，重金屬等典型人為污染加劇，不僅具有易富集、難降解、高毒性等特點(diǎn)，還會(huì)通過(guò)生物積累和食物鏈放大作用對(duì)水生群落造成危害，進(jìn)一步危及水產(chǎn)品安全和人類(lèi)健康[5].

長(zhǎng)蕩湖是太湖流域的第三大湖泊，位于流域上游. 該湖泊兼具灌溉、養(yǎng)殖、供水等多種功能，并作為金壇和溧陽(yáng)等城市飲用水的備用水庫(kù)，是太湖上游重要的水源地之一. 近年來(lái)，受到農(nóng)業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)發(fā)展以及工業(yè)化和城鎮(zhèn)化的影響，長(zhǎng)蕩湖流域水環(huán)境總體呈下降趨勢(shì)，湖體已達(dá)到中-重度富營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)[6-7]. 水質(zhì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)表明，在1997-2012年間，長(zhǎng)蕩湖水體總氮濃度變化范圍為0.363～7.685 mg/L，總磷濃度為0.046～0.317 mg/L[6]. 2010年長(zhǎng)蕩湖葉綠素a平均濃度已達(dá)50 μg/L，高于太湖流域大多數(shù)水體，并呈持續(xù)上升趨勢(shì)[7]；目前，長(zhǎng)蕩湖局部水體受到嚴(yán)重富營(yíng)養(yǎng)化、藍(lán)藻水華暴發(fā)的影響，直接威脅流域生態(tài)安全. 然而，通過(guò)監(jiān)測(cè)和調(diào)查手段獲取的數(shù)據(jù)通常時(shí)間太短或范圍有限，無(wú)法提供湖泊生態(tài)環(huán)境變化的全面記錄，難以重建人類(lèi)改造湖泊的完整歷史過(guò)程，不利于湖泊生態(tài)環(huán)境的有效保護(hù)和湖泊資源的可持續(xù)利用[8].

湖泊沉積作為湖泊-流域物質(zhì)的“匯”，具有連續(xù)性好、時(shí)間分辨率高、蘊(yùn)含信息量豐富等特點(diǎn)，是了解過(guò)去湖泊環(huán)境質(zhì)量演變的重要媒介，同時(shí)也成為研究人與自然相互作用歷史及區(qū)域生態(tài)環(huán)境重建的良好載體[9-10]. 基于精確定年的湖泊沉積記錄，有效揭示了我國(guó)東部發(fā)達(dá)地區(qū)的巢湖、鄱陽(yáng)湖、太湖等大型淺水湖泊近百年來(lái)人為污染和富營(yíng)養(yǎng)化歷史[11-14]；近年來(lái)太湖流域其他較小湖泊的古湖沼研究也揭示出流域人類(lèi)活動(dòng)對(duì)過(guò)去湖泊環(huán)境變化存在強(qiáng)烈影響，并強(qiáng)調(diào)了湖泊沉積記錄在研究人與環(huán)境相互作用過(guò)程、支撐流域生態(tài)安全中的重要作用[15-17]. 本研究旨在通過(guò)對(duì)長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯中的有機(jī)質(zhì)、營(yíng)養(yǎng)鹽和金屬元素開(kāi)展系統(tǒng)分析，結(jié)合流域社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展資料，解析湖泊過(guò)去百年來(lái)的富營(yíng)養(yǎng)化和重金屬污染歷史及特征，反演湖泊生態(tài)環(huán)境演變過(guò)程，以期為流域環(huán)境評(píng)價(jià)和生態(tài)修復(fù)提供更多基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

長(zhǎng)蕩湖(31°33′～31°40′N(xiāo)，119°30′～119°37′E)位于太湖流域西北部(圖1). 該區(qū)域受到亞熱帶季風(fēng)影響，四季分明，年降水量在1000～1400 mm之間，多年平均降水量為1115.1 mm，降雨主要集中于5-9月[18]. 長(zhǎng)蕩湖長(zhǎng)16.0 km，寬5.6 km，水域面積約90 km2，水深0.8～1.2 m，pH值為7～8，年均進(jìn)出長(zhǎng)蕩湖水量為6×108～7×108m3/a，換水周期為56 d[18]. 長(zhǎng)蕩湖水文情況復(fù)雜，有12條相連的河流，大部分從西部入湖，向東排入滆湖水系，最終匯入太湖[18]. 其中丹金溧漕河來(lái)源于京杭大運(yùn)河，縱貫金壇區(qū)，是流域最大的入湖河流，匯集了通濟(jì)河和薛埠河等河流后分流注入湖泊(圖1). 過(guò)去50多年來(lái)，長(zhǎng)蕩湖區(qū)域經(jīng)歷了快速的人口增長(zhǎng)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展，其中金壇區(qū)人口從1950年的27萬(wàn)增加到2016年的55萬(wàn)，同期年工業(yè)產(chǎn)值從200萬(wàn)元增加到1218億元[19]；然而，流域生態(tài)環(huán)境受到強(qiáng)烈人為影響，湖泊水質(zhì)顯著惡化.

圖1 太湖流域土地利用方式和長(zhǎng)蕩湖巖芯采樣點(diǎn)位置Fig.1 Land use types in Lake Taihu Basin and a sampling site of the sediment core in Lake Changdang

1.2 樣品采集、實(shí)驗(yàn)分析與數(shù)據(jù)收集

長(zhǎng)蕩湖湖心區(qū)的沉積物未受到人為活動(dòng)的直接干擾，具有連續(xù)的沉積序列. 在2016年，利用配備90 mm直徑取芯管的接桿采樣器，在長(zhǎng)蕩湖湖心區(qū)(圖1)采集了長(zhǎng)50 cm沉積巖芯，所獲巖芯水土界面清晰；現(xiàn)場(chǎng)以0.5 cm間隔分樣，所有樣品均置于密封袋內(nèi)冷藏保存，帶回實(shí)驗(yàn)室以備分析. Zhang等[16]報(bào)道了該巖芯沉積物的210Pb年代序列，結(jié)果表明，50 cm巖芯涵蓋了長(zhǎng)蕩湖過(guò)去111年的沉積歷史(1905-2016年)，平均沉積速率為0.45 cm/a[16]，這與太湖和長(zhǎng)江中下游其他湖泊的研究結(jié)果較為一致[13,20].

巖芯樣品冷凍干燥后，被磨過(guò)篩(孔徑為0.074 mm)，主要用于分析沉積物中有機(jī)質(zhì)、營(yíng)養(yǎng)鹽和金屬元素含量，分析間隔為1～2 cm. 取約0.5 g樣品，加入足量5%的稀鹽酸充分反應(yīng)以去除碳酸鹽，用去離子水洗至中性，冷凍干燥后，稱(chēng)重和研磨，采用EA3000型元素分析儀測(cè)定樣品中的總有機(jī)碳(TOC)和總氮(TN)含量. 每15個(gè)樣品插入質(zhì)控標(biāo)樣，即地質(zhì)礦產(chǎn)部地球物理地球化學(xué)勘查研究所提供的土壤和水系沉積物，確保分析誤差<10%. 取約0.2 g樣品，經(jīng)鹽酸-硝酸-氫氟酸完全消解，采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)測(cè)定金屬元素Al、Zn和總磷(TP)含量，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測(cè)定微量金屬元素Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、Sb、Cd等含量. 分析過(guò)程中每10個(gè)樣品采用空白對(duì)照和標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)GBW07309進(jìn)行質(zhì)量控制，測(cè)量精度控制在92%～106%范圍內(nèi). 所有樣品測(cè)試均在中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成．

長(zhǎng)蕩湖流域近60年來(lái)連續(xù)的社會(huì)和經(jīng)濟(jì)記錄主要收集自金壇區(qū)統(tǒng)計(jì)年鑒和地方志，包括人口、農(nóng)作物和水產(chǎn)品產(chǎn)量以及化工和冶金產(chǎn)值等數(shù)據(jù)，用于反映流域人類(lèi)活動(dòng)的長(zhǎng)期趨勢(shì).

1.3 沉積物污染評(píng)價(jià)方法

本文采用地球化學(xué)方法對(duì)長(zhǎng)蕩湖沉積物重金屬元素進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，以消除粒度效應(yīng)和有機(jī)質(zhì)對(duì)重金屬含量的影響，準(zhǔn)確評(píng)估人為污染. 沉積物中Al元素通常以流域自然來(lái)源為主，地球化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，其含量可以指示流域物源區(qū)土壤與巖石碎屑供給的變化[21-22]. 本文選取Al作為參比元素，目標(biāo)元素M含量經(jīng)地球化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)化后，其富集系數(shù)(EF)計(jì)算公式為：

EF=(M/Al)樣品/(M/Al)背景

(1)

為定量反映沉積物中重金屬的人為貢獻(xiàn)量，本文進(jìn)一步計(jì)算了目標(biāo)重金屬的人為來(lái)源含量[M]人為，其公式為[13]：

[M]人為=[M]樣品-[Al]樣品×(M/Al)背景

(2)

沉積物背景值的選取直接影響到富集系數(shù)的計(jì)算結(jié)果. 研究表明，在進(jìn)行湖泊等較小水體單元沉積物重金屬污染評(píng)價(jià)時(shí)，歷史沉積物更為合適[21]. 根據(jù)長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯測(cè)年結(jié)果和重金屬含量垂向變化特征，本研究選取沉積巖芯底部5個(gè)樣品(相當(dāng)于1905-1915年)中金屬元素含量平均值作為參考背景. 由此，本文中計(jì)算的重金屬EF值可有效指示人為污染程度，其中EF<2指示無(wú)污染至較低污染，2～5指示中等污染程度，5～20指示高污染程度，>20指示極高污染程度[23-24].

此外，本研究采用污染負(fù)荷指數(shù)(PLI)來(lái)評(píng)估單個(gè)樣品(特定年代的沉積層位)中重金屬總的污染水平，計(jì)算公式為[25]：

PLI=(CF1·CF2·CF3…CFn)1/n

CF=[M]樣品/[M]背景

式中，M為目標(biāo)重金屬元素，CF為重金屬的污染系數(shù). 本文分析沉積物中Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、Sb、Cd共7種重金屬元素的綜合污染水平，重建湖泊污染歷史序列. 當(dāng)PLI>1時(shí)，即指示存在重金屬污染.

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物營(yíng)養(yǎng)鹽與湖泊富營(yíng)養(yǎng)化

在亞熱帶淺水湖泊中，沉積物TOC、TN和TP含量通常與湖泊的生產(chǎn)力和營(yíng)養(yǎng)狀況密切相關(guān)，是湖泊富營(yíng)養(yǎng)化過(guò)程重建的重要指標(biāo)[26]. 湖泊沉積物中TOC主要有2種來(lái)源，即以湖泊自身水生生物(細(xì)菌、藻類(lèi)和大型水生植物等)為主的內(nèi)源貢獻(xiàn)和以流域內(nèi)陸生植被及土壤來(lái)源為主的陸源貢獻(xiàn)；TN主要以有機(jī)氮的形式存在，自然條件下以湖泊生物來(lái)源為主，部分受干擾湖泊中也存在人為活動(dòng)輸入[27]. 湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的碳氮摩爾比值(C/N)可以較好地判識(shí)有機(jī)物的來(lái)源. 研究表明，低等水生植物(藻類(lèi))及光合細(xì)菌具有較低的C/N比值，一般介于4～10；陸生維管束植物具有較高的C/N比值，一般>20；大型水生植被的C/N比值一般介于10～20之間[28]. 當(dāng)沉積物中有機(jī)質(zhì)的C/N比值大于8時(shí)，常常被認(rèn)為是受到陸源輸入或水生植被影響；沉積物中內(nèi)源有機(jī)質(zhì)所占的比例越高，C/N比值就越小[29]. 磷被視為大多數(shù)湖泊中藻類(lèi)生長(zhǎng)的主要限制性營(yíng)養(yǎng)鹽，磷輸入直接影響到湖泊的營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)[30]. 湖泊沉積物中磷一般有2種來(lái)源：一是流域土地利用與地表植被破壞，導(dǎo)致土壤侵蝕，自然源磷輸入湖泊，并以顆粒態(tài)為主，難以被生物直接吸收利用；二是流域居民生活廢水、農(nóng)業(yè)污水排放等人為源的磷，主要以溶解態(tài)進(jìn)入湖泊，大部分以生物可利用態(tài)蓄積于沉積物中[30].

長(zhǎng)蕩湖巖芯沉積物中TOC、TN和TP含量的變化趨勢(shì)大體相似，分別由巖芯底部到頂部呈現(xiàn)相對(duì)平穩(wěn)、顯著上升、維持在較高水平或稍有下降趨勢(shì)，而C/N比值呈相反的變化趨勢(shì). 整體上，沉積物營(yíng)養(yǎng)指標(biāo)歷史變化與流域社會(huì)經(jīng)濟(jì)記錄相對(duì)應(yīng)(圖2)，例如，1950年以來(lái)TOC、TN含量與農(nóng)作物產(chǎn)量的相關(guān)系數(shù)分別為0.671和0.682，與水產(chǎn)品產(chǎn)量的相關(guān)系數(shù)分別為0.697和0.742，均表現(xiàn)出顯著相關(guān). 因此，長(zhǎng)蕩湖富營(yíng)養(yǎng)化過(guò)程大致可以劃分為3個(gè)階段：

第一階段(1905-1950s)，TOC、TN和TP含量相對(duì)平穩(wěn)，均維持在較低水平，可能指示該時(shí)期湖泊初級(jí)生產(chǎn)力較低；C/N比值介于12.8～15.3(平均為14.0)，整體處于3個(gè)階段中最高水平，反映此時(shí)沉積物中有機(jī)質(zhì)受到內(nèi)源與外源的共同影響，特別可能與該時(shí)期相對(duì)發(fā)育的水生植被有關(guān)[31]. 1950s以前，長(zhǎng)蕩湖流域以傳統(tǒng)農(nóng)業(yè)為主，金壇縣90%以上的人口從事粗放式農(nóng)業(yè)活動(dòng)，生產(chǎn)技術(shù)相對(duì)落后[32]. 根據(jù)營(yíng)養(yǎng)指標(biāo)綜合判識(shí)，該階段湖泊生態(tài)環(huán)境受人類(lèi)活動(dòng)影響較弱，湖泊營(yíng)養(yǎng)水平相對(duì)較低.

第二階段(1950s-1980s)，TOC和TN含量均呈上升趨勢(shì)，并在1970s翻倍，C/N比值持續(xù)下降至9左右，指示湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)增多，以?xún)?nèi)源貢獻(xiàn)為主，其所占比重逐漸升高. 該階段最大的特征是：TP含量在1970s急劇升高至2050 mg/kg，顯示湖泊營(yíng)養(yǎng)水平快速上升，以藻類(lèi)為主的初級(jí)生產(chǎn)力急劇增強(qiáng). 這與流域農(nóng)業(yè)活動(dòng)及居民生活等產(chǎn)生的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)輸入增加密切相關(guān). 在此階段，長(zhǎng)蕩湖流域人口翻倍，到達(dá)50萬(wàn)以上；流域居民開(kāi)展了大規(guī)模的農(nóng)業(yè)墾殖，超過(guò)20%的流域土地被開(kāi)墾為農(nóng)業(yè)用地，含磷肥料被大量使用，以滿(mǎn)足日益增長(zhǎng)的糧食和農(nóng)產(chǎn)品需求，致使湖泊出現(xiàn)快速的營(yíng)養(yǎng)富集和生態(tài)惡化，如由草型清水湖泊向藻型濁水湖泊過(guò)渡[15].

圖2 長(zhǎng)蕩湖巖芯沉積物有機(jī)質(zhì)和營(yíng)養(yǎng)鹽指標(biāo)(TOC、TN、C/N、TP)與 流域人口、農(nóng)作物及水產(chǎn)品產(chǎn)量歷史變化對(duì)比Fig.2 Historical variations of nutrient proxies (TOC,TN, C/N, TP) of sediment core in Lake Changdang and population, crop and aquatic yield within the catchment

第三階段(1980s-2016年)，TOC和TN含量處于較高水平，略呈上升趨勢(shì)，C/N比稍有下降，指示湖泊處于高藻類(lèi)生產(chǎn)力的狀態(tài)，這與先前基于沉積物脂類(lèi)生標(biāo)的研究結(jié)果一致[16]. TP含量雖有短期快速下降，但仍處于較高水平，可能受到農(nóng)業(yè)磷輸入減少和有機(jī)磷占比下降的影響，同時(shí)沉積物底泥釋放的磷會(huì)對(duì)湖泊水體產(chǎn)生二次營(yíng)養(yǎng)輸入. 與上一階段相比，長(zhǎng)蕩湖流域社會(huì)從農(nóng)業(yè)主導(dǎo)型轉(zhuǎn)變?yōu)楣I(yè)型為主，丹金溧漕河攜帶大量工業(yè)和城鎮(zhèn)化產(chǎn)生的污水進(jìn)入湖泊，造成持續(xù)的人為營(yíng)養(yǎng)和污染物輸入，維持甚至加劇湖泊富營(yíng)養(yǎng)化程度. 根據(jù)2001-2002年長(zhǎng)蕩湖出入湖泊的流量監(jiān)測(cè)資料顯示，由河道入湖的TN和TP負(fù)荷分別達(dá)到3389.4和88.0 T/a，占總?cè)牒?fù)荷的62.3%和49.2%[33]. 此外，1980s長(zhǎng)蕩湖的圍網(wǎng)養(yǎng)殖面積接近全湖面積的一半[34]，水產(chǎn)品產(chǎn)量從1970年的2300 t增長(zhǎng)到2007年的44460 t，人工投放餌料帶入了大量的氮、磷等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)[35]. 例如，由養(yǎng)殖業(yè)帶來(lái)的TP達(dá)到27.0 t/a，占入湖污染負(fù)荷的15.1%[2]. 在人為營(yíng)養(yǎng)富集和水位調(diào)節(jié)的雙重作用下，長(zhǎng)蕩湖水體透明度從2005年的0.52 m降低到2012年的0.33 m，葉綠素a濃度升高至50～100 μg/L范圍，而沉水植被覆蓋度從1980s初的84%銳減至2010s初的30%以下[4-5]，湖泊進(jìn)入生態(tài)急劇退化的藻型狀態(tài).

最近數(shù)十年來(lái)，一系列環(huán)境保護(hù)措施在長(zhǎng)蕩湖實(shí)施，如退田還湖、減少?lài)W(wǎng)養(yǎng)殖規(guī)模、攔污截留等，但湖泊沉積物營(yíng)養(yǎng)鹽指標(biāo)并未出現(xiàn)明顯變化，水體氮磷仍超出地表水Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，藍(lán)藻水華時(shí)有發(fā)生. 因此，長(zhǎng)蕩湖當(dāng)前管理工作亟待加強(qiáng)相關(guān)保護(hù)和修復(fù)措施的力度，調(diào)控藻型富營(yíng)養(yǎng)化湖泊的內(nèi)在營(yíng)養(yǎng)循環(huán)，制定合理的修復(fù)目標(biāo)和實(shí)施路徑. 例如，根據(jù)1950年之前的湖泊營(yíng)養(yǎng)本底和水生群落組合，可以確立切實(shí)可行的修復(fù)策略.

2.2 沉積物重金屬污染與人為影響評(píng)估

隨著我國(guó)工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展，湖泊重金屬污染問(wèn)題越發(fā)嚴(yán)重[36]. 重金屬元素一般通過(guò)流域匯水、地表徑流和大氣沉降進(jìn)入湖泊中，大部分經(jīng)由懸浮物質(zhì)的吸附和沉淀作用積累在沉積物中. 因此，湖泊沉積物能有效記錄重金屬污染歷史，評(píng)估人為影響程度，并且為湖泊重金屬污染治理提供背景參考[13]. 如圖3所示，長(zhǎng)蕩湖巖芯沉積物中的金屬元素具有相似的歷史變化模式，含量均在1970年前后升高，在1980年到達(dá)峰值，隨后稍有下降(Cd除外)，最后于1990s以后保持穩(wěn)定，說(shuō)明近幾十年金屬元素來(lái)源發(fā)生了顯著變化. 從變異系數(shù)來(lái)看，各重金屬含量的離散程度都較大，其中變異系數(shù)最大的是Cd(129%)，遠(yuǎn)高于其他元素，可能受輸入影響最強(qiáng)，其次分別為Sb(86%)、Cu(55%)、Zn(53%)、Pb(44%).

圖3 長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯金屬元素含量及富集系數(shù)(EF)值的變化Fig.3 Changes in contents and EF values of metals in the sediment core from Lake Changdang

圖4 長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯中人為 來(lái)源的重金屬含量Fig.4 Anthropogenic contents of heavy metals in the sediment core from Lake Changdang

通過(guò)地球化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)化，EF值能有效指示重金屬的人為污染程度. 長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯中Cr、Ni的EF值較為穩(wěn)定，均接近于1，說(shuō)明二者以碎屑來(lái)源為主，基本不受人為污染影響. Cu、Pb和Zn的EF值在1970年之后約從1開(kāi)始增加，并在1980s初期達(dá)到并保持在2～3之間，即處于中等污染程度[25]；Sb的EF值增加到8左右，對(duì)應(yīng)于高污染程度，隨后于1990s初期降低到中等污染程度. 然而，沉積巖芯中Cd的EF值自1970年開(kāi)始急劇上升，至1990s初期到達(dá)41，隨后保持穩(wěn)定，指示了極高的人為污染水平. 本文運(yùn)用人為源金屬含量進(jìn)一步表征沉積物中重金屬污染的人為貢獻(xiàn)(圖4)，結(jié)果表明，人為Zn含量最高，平均可達(dá)59.5 mg/kg；人為Cu和Pb含量次之，均值分別為15.8和9.8 mg/kg；人為Cd和Sb含量最低，均值分別為1.9和1.1 mg/kg. 由此說(shuō)明，長(zhǎng)蕩湖沉積物中重金屬污染的蓄積量順序?yàn)閆n>Cu>Pb>Cd>Sb，這與流域人類(lèi)活動(dòng)導(dǎo)致的重金屬排放量密切相關(guān).

圖5 長(zhǎng)蕩湖巖芯沉積物重金屬污染負(fù)荷與流域化工 和冶金產(chǎn)值及中國(guó)污染治理投入的歷史變化對(duì)比Fig.5 Historical variations of heavy metal pollution load index (PLI) in Lake Changdang, chemical and metallurgical product within the catchment, and investment in pollution treatment of China

湖泊、河流等水體沉積物中重金屬污染通常以工業(yè)來(lái)源和農(nóng)業(yè)來(lái)源為主[13,37]，其輸入途徑包括：(1)點(diǎn)源排放，如工業(yè)污水排放等；(2)面源污染，如大氣沉降、農(nóng)業(yè)污水等. 先前研究指出，長(zhǎng)江中下游等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)的湖泊中，重金屬污染受工業(yè)廢水輸入影響顯著[11,13]. 根據(jù)圖5所示，1970年開(kāi)始長(zhǎng)蕩湖流域工業(yè)產(chǎn)值(如化工和冶金產(chǎn)業(yè))持續(xù)上升，特別是在1980s之后，區(qū)域工業(yè)蓬勃發(fā)展，與湖泊重金屬污染程度(EF和PLI值)的升高相對(duì)應(yīng)，很可能反映了該時(shí)期粗放式發(fā)展模式下大量工業(yè)排污對(duì)湖泊環(huán)境的不利影響. 例如，長(zhǎng)蕩湖流域先后建立了金壇化肥廠、鋼鐵廠、分析儀器廠、制糖廠、水泥廠等一批工業(yè)企業(yè)，其數(shù)量從1949年的27家增加到1978年的768家，直至近年的上千家[19]. 該時(shí)期流域經(jīng)濟(jì)發(fā)展以鄉(xiāng)鎮(zhèn)工業(yè)為主，環(huán)境保護(hù)意識(shí)淡薄，化工、冶金、機(jī)械制造等重工業(yè)以及紡織等輕工業(yè)產(chǎn)生的污水含有大量重金屬等毒害物質(zhì)，直接通過(guò)丹金溧漕河等河流水系排入湖泊造成污染. 此外，流域周邊車(chē)輛和船只的汽油燃燒、潤(rùn)滑油使用、輪胎和制動(dòng)片磨損等會(huì)產(chǎn)生重金屬顆粒，可能通過(guò)粉塵的沉降和徑流攜帶進(jìn)入湖泊造成污染并累積[38]. 其中，較高的Sb污染可能主要由化石燃料燃燒、冶金工業(yè)的發(fā)展造成[13]. 長(zhǎng)蕩湖沉積物中的Cd污染最為嚴(yán)重，與西太湖類(lèi)似[13]，呈現(xiàn)出極高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，很可能是受到宜興陶瓷工業(yè)蓬勃發(fā)展、污染排放的影響[39]. 雖然長(zhǎng)蕩湖流域農(nóng)業(yè)發(fā)展軌跡與湖泊重金屬污染歷史存在差異，但是1980年以來(lái)化肥、農(nóng)藥的大量使用也會(huì)加劇沉積物中Sb、Zn、Cd等污染物的累積[37,40].

近20年來(lái)，長(zhǎng)蕩湖重金屬污染趨向穩(wěn)定或稍有下降，可能受益于污染控制和環(huán)境治理投資等措施的實(shí)行[41]. 在工業(yè)持續(xù)發(fā)展的同時(shí)，加大污染治理可以有效提升環(huán)境質(zhì)量. 例如，2000年以后，長(zhǎng)蕩湖沉積巖芯中Sb和Pb污染的降低，可能與太湖流域煤燃燒減少、含鉛汽油禁用等能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型有關(guān)[42]；巖芯中Sb污染的降低，還可能與1980s以來(lái)太湖流域城市焚燒爐的減少和老舊重污染冶金工業(yè)的淘汰轉(zhuǎn)型有關(guān). 由此說(shuō)明，相比于早期粗放式發(fā)展模式，當(dāng)前先進(jìn)技術(shù)應(yīng)用、資源集約和環(huán)境友好的發(fā)展模式有助于實(shí)現(xiàn)區(qū)域可持續(xù)發(fā)展[43]. 同時(shí)，湖泊中Cd等重金屬和有機(jī)污染物仍處于較高水平[44]，直接威脅水生生物健康和水產(chǎn)品安全，應(yīng)當(dāng)成為環(huán)境管理與污染修復(fù)工作關(guān)注的重點(diǎn). 太湖流域排污管控和土地管理等環(huán)保措施有待進(jìn)一步加強(qiáng)，以嚴(yán)格控制新生和環(huán)境遺留的污染物輸入湖泊，扭轉(zhuǎn)當(dāng)前污染趨勢(shì).

3 結(jié)論

近百年來(lái)太湖流域長(zhǎng)蕩湖富營(yíng)養(yǎng)化和重金屬污染模式具有明顯的階段性，主要受到流域不同類(lèi)型和強(qiáng)度的人類(lèi)活動(dòng)驅(qū)動(dòng). 1950年之前，湖泊營(yíng)養(yǎng)水平較低，沉積物有機(jī)質(zhì)受到內(nèi)源和外源共同影響，重金屬以自然來(lái)源為主，反映了人類(lèi)活動(dòng)影響較弱的準(zhǔn)自然演化狀態(tài). 隨后，受農(nóng)業(yè)活動(dòng)和居民生活產(chǎn)生的營(yíng)養(yǎng)輸入影響，湖泊逐漸開(kāi)始富營(yíng)養(yǎng)化過(guò)程，初級(jí)生產(chǎn)力上升，內(nèi)源有機(jī)質(zhì)增加. 1970s湖泊營(yíng)養(yǎng)水平、藻類(lèi)生產(chǎn)力和重金屬污染程度均顯著升高，TP含量快速升高(605～2050 mg/kg)，Cd污染尤為嚴(yán)重(EF>40)，這與流域社會(huì)經(jīng)濟(jì)轉(zhuǎn)型密切相關(guān)，受到粗放型發(fā)展模式下大量營(yíng)養(yǎng)和污染物質(zhì)排放的直接影響，湖泊生態(tài)環(huán)境急劇惡化；1980s以后，長(zhǎng)蕩湖在多重人為驅(qū)動(dòng)下已經(jīng)大幅偏離自然演化基線，維持在高度富營(yíng)養(yǎng)化、重污染的狀態(tài). 最近數(shù)十年，隨著環(huán)境保護(hù)和污染治理的投入，湖泊生態(tài)環(huán)境質(zhì)量略有提升，但流域排污管控、土地管理和生態(tài)修復(fù)等措施仍有待進(jìn)一步加強(qiáng)，以滿(mǎn)足區(qū)域可持續(xù)發(fā)展需求. 長(zhǎng)蕩湖長(zhǎng)期演化模式與太湖流域其他湖泊類(lèi)似，共同表明，深入理解湖泊生態(tài)環(huán)境歷史演變過(guò)程，調(diào)控多重驅(qū)動(dòng)影響和內(nèi)在反饋，有助于可持續(xù)的湖泊環(huán)境管理和生態(tài)修復(fù).