能昌信,邱盼盼,徐 亞,賴凱倫,常景潤(rùn)

氰渣豁免處置情景下的地下水污染與健康風(fēng)險(xiǎn)

能昌信1,2,邱盼盼1,徐 亞2*,賴凱倫1,常景潤(rùn)1

(1.山東工商學(xué)院信息與電子工程學(xué)院,山東 煙臺(tái) 264005；2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院固體廢物污染控制技術(shù)研究所,北京 100012)

以典型危險(xiǎn)廢物-氰渣為例,選擇華北地區(qū)9座處置氰渣的一般工業(yè)固廢填埋場(chǎng)(NISWL)作為研究對(duì)象,通過(guò)系統(tǒng)采樣、浸出特征分析和過(guò)程模型模擬等方法預(yù)測(cè)了氰渣在NISWL豁免處置條件下的地下水污染特征和健康風(fēng)險(xiǎn)及長(zhǎng)期演化規(guī)律.結(jié)果表明,除NISWL A和NISWL B外,其余7座NISWL由于填埋工程材料老化長(zhǎng)期滲漏導(dǎo)致的暴露濃度分別超過(guò)地下水III類水質(zhì)限值0.64～29倍;健康風(fēng)險(xiǎn)主要來(lái)自 As 的致癌危害、T-CN的非致癌危害,分別超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)可接受水平31～270倍和17.2～305.5倍.究其原因主要是氰渣中氰化物降解慢，導(dǎo)致殘留毒性較大、浸出濃度較高,HDPE膜劣化后滲漏后污染嚴(yán)重,健康風(fēng)險(xiǎn)較高.基于風(fēng)險(xiǎn)管控的入場(chǎng)浸出毒性控制研究表明,不同NISWL的T-CN入場(chǎng)濃度控制限值存在差異,分布在1.15～3.25mg/L之間,且均嚴(yán)格于《黃金行業(yè)氰渣污染控制技術(shù)規(guī)范》(HJ 943-2018)規(guī)定限值(5mg/L).說(shuō)明入場(chǎng)浸出濃度限值制定應(yīng)考慮填埋場(chǎng)工程材料老化導(dǎo)致的長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn),制定更嚴(yán)格的入場(chǎng)濃度控制限值;風(fēng)險(xiǎn)大小受場(chǎng)地規(guī)模、區(qū)域氣象水文及地質(zhì)等因素影響,因此入場(chǎng)浸出濃度控制限值還應(yīng)綜合考慮上述差異,分區(qū)分類確定.

豁免處置；浸出毒性；健康風(fēng)險(xiǎn)；風(fēng)險(xiǎn)管控；分區(qū)分級(jí)

氰化法[1-2]是貴金屬冶煉的主要方法.其生產(chǎn)過(guò)程中,尤其是利用氰化物進(jìn)行黃金生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生了大量的有毒有害固體廢物,是許多國(guó)家固體廢物環(huán)境管理的重點(diǎn)之一[3].根據(jù)生產(chǎn)工藝的不同,黃金行業(yè)金礦石氰化、金精礦氰化[4-5]等工藝產(chǎn)生的固體廢物中氰化物含量較低,被認(rèn)為是低害或無(wú)害.反之,作為歷史上的主要生產(chǎn)工藝,氰化堆浸工藝[6]產(chǎn)生的氰渣(CTLP)含有氰化物以及砷、鉛等有毒重金屬,依據(jù)2016年版《國(guó)家危險(xiǎn)廢物名錄》[7]要求按照危險(xiǎn)廢物管理.然而,在此之前,每年數(shù)以千萬(wàn)噸的CTLP被當(dāng)作一般固體廢物,并按照一般工業(yè)固體廢物的標(biāo)準(zhǔn)填埋處置.2018年制定并實(shí)施的《黃金行業(yè)氰渣污染控制技術(shù)規(guī)范》[8]中也提出了氰渣浸出濃度滿足一定限值可在防滲能力等效于一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)(NISWL)的尾礦庫(kù)或填埋場(chǎng)處置.盡管該標(biāo)準(zhǔn)提出的浸出濃度限值較危險(xiǎn)廢物填埋的浸出濃度限值更為嚴(yán)格[9],有助于其地下水污染風(fēng)險(xiǎn)控制,但仍有必要進(jìn)一步了解CTLP在NISWL豁免處置條件下有毒有害組分的長(zhǎng)期浸出行為及其對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康的長(zhǎng)期影響.

近年來(lái),諸多學(xué)者開展了固體廢物填埋處置條件下的環(huán)境污染(主要是地下水)和人類健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.如基于填埋場(chǎng)周邊環(huán)境介質(zhì)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),康天放等[10]、徐魁偉等[11]評(píng)估了填埋場(chǎng)附近地下水中毒性物質(zhì)的濃度及健康風(fēng)險(xiǎn);陳璐等[12]、肖作義等[13]研究了填埋場(chǎng)周邊土壤重金屬污染程度并基于污染指數(shù)和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型評(píng)估了其環(huán)境、健康風(fēng)險(xiǎn);李亞靜等[14]研究了非正規(guī)垃圾填埋場(chǎng)(IMSWL)周邊土壤和地下水重金屬的含量特征和健康風(fēng)險(xiǎn); Adelopo等[15]基于重金屬污染指數(shù)法對(duì)生活垃圾填埋場(chǎng)(MSWL)潛在人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估;Chai等[16]基于毒性試驗(yàn)進(jìn)一步揭示了MSWL中重金屬的特性、分布和遷移率等現(xiàn)狀,評(píng)估了人體健康風(fēng)險(xiǎn).上述研究對(duì)于固體廢物填埋的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估和基于風(fēng)險(xiǎn)的管理決策發(fā)揮了重要作用.

然而,上述風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究主要集中于特定類別廢物置于相應(yīng)填埋設(shè)施的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),如危險(xiǎn)廢物在危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)(HSWL)中、一般工業(yè)固體廢物在NISWL中,以及生活垃圾在MSWL中的環(huán)境污染和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn).但危險(xiǎn)廢物在豁免條件下置于NISWL時(shí)有毒物質(zhì)的長(zhǎng)期泄露及其對(duì)周邊環(huán)境介質(zhì)和人體健康的影響卻鮮有探討.武志明等[17]評(píng)估了作為危險(xiǎn)廢物的生活垃圾焚燒飛灰在MSWL處置的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),但由于飛灰與氰渣的特征有害組分及其含量等的差異、MSWL與NISWL在滲濾液特性(如PH值、有機(jī)質(zhì)含量等)和污染阻隔工程屏障等方面的差異[18],導(dǎo)致兩者環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)產(chǎn)生差異.

為識(shí)別并量化評(píng)估CTLP在NISWL中處置的環(huán)境影響,本文選擇華北9座處置CTLP的NISWL為研究對(duì)象,采集CTLP樣品進(jìn)行含量檢測(cè)和毒性分析,然后,采用HELP耦合LANDSIM模型預(yù)測(cè)其滲漏和地下水污染風(fēng)險(xiǎn),并基于Monte Carlo方法評(píng)估參數(shù)不確定性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果的影響.此外,針對(duì)風(fēng)險(xiǎn)較大的情景論文構(gòu)建了NISWL豁免處置情景下風(fēng)險(xiǎn)管控限值推導(dǎo)方法學(xué),基于該方法學(xué)開展應(yīng)用研究,闡明氰渣豁免處置的風(fēng)險(xiǎn)管控要求,旨在為NISWL豁免處置CTLP等危險(xiǎn)廢物提供參考.

1 材料和方法

1.1 填埋場(chǎng)概況

表1 9座NISWL基本情況

研究對(duì)象為中國(guó)華北地區(qū)9座豁免處置CTLP的NISWL場(chǎng)地,該地區(qū)自20世紀(jì)80年代初至20世紀(jì)末從事黃金生產(chǎn),在生產(chǎn)過(guò)程中一直采用氰化提金的方法,因此產(chǎn)生了大量CTLP.為降低CTLP的危害性,入場(chǎng)填埋前,采用氯堿法[19]進(jìn)行了降氰處理. 研究對(duì)象為中國(guó)華北地區(qū)9座豁免處置CTLP的NISWL場(chǎng)地,該地區(qū)自20世紀(jì)80年代初至20世紀(jì)末從事黃金生產(chǎn),在生產(chǎn)過(guò)程中一直采用氰化提金的方法,因此產(chǎn)生了大量CTLP.為降低CTLP的危害性,入場(chǎng)填埋前,采用氯堿法[19]進(jìn)行了降氰處理.9座CTLP填埋場(chǎng)庫(kù)底均采用相同的單層復(fù)合襯層防滲設(shè)計(jì),復(fù)合襯層由一層壓實(shí)的灰土和上鋪的單層人工合成襯層HDPE膜組成.2005年按照《一般工業(yè)固體廢物貯存、處置場(chǎng)污染控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB18599- 2001)[20]進(jìn)行封場(chǎng)覆蓋,表1為9座NISWL基本情況.

1.2 樣品采集與毒性分析

1.2.1 樣品采集 為了解各NISWL豁免處置的CTLP中有毒有害物質(zhì)的降解和殘留情況,對(duì)每個(gè)填埋場(chǎng)分別進(jìn)行布點(diǎn)采樣.水平方向上按照網(wǎng)格布點(diǎn)原則,網(wǎng)格間距20m;垂直深度上,考慮CTLP埋深越大,越不易降解,因此垂向布點(diǎn)從上往下逐步加密,采樣深度分別為0.5,3.0,5.0,6.0,7.0m處.最小份樣量根據(jù)《危險(xiǎn)廢物鑒別技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 298-2007)[21]確定為500g,9座NISWL一共采集到387個(gè)樣品.各NISWL的CTLP采樣數(shù)量、垂直采樣層位和深度參見(jiàn)表2.

表2 9座NISWL的CTLP樣品采集

1.2.2 浸出特性和毒性含量采集到的CTLP樣品,按照硫酸硝酸法[22]進(jìn)行預(yù)處理和浸出后,分別采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法[23]和分光光度法[24]對(duì)浸出液中的重金屬和總氰化物(T-CN)進(jìn)行測(cè)定,表征其浸出特性.對(duì)樣品中殘留的毒性物質(zhì),按照毒性物質(zhì)含量鑒別方法(GB5085.6-2007)[25]進(jìn)行預(yù)處理后,按照HJ745-2015[26]標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行消解,消解液中重金屬As的濃度采用原子熒光法[23]測(cè)定,除As以外的其他重金屬采用電感耦合等離子發(fā)射光譜法(ICP- MS)[27]測(cè)定;T-CN的濃度采用分光光度計(jì)法[24]測(cè)定.最后測(cè)得的消解液中各污染物濃度換算為樣品中各污染物含量.

1.3 豁免處置條件下的地下水污染預(yù)測(cè)

依據(jù)國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》[28],場(chǎng)地土壤和淺層地下水中污染物遷移到達(dá)和暴露于人體的途徑主要有經(jīng)口攝入、皮膚接觸、呼吸吸入等9種,但是對(duì)于NISWL場(chǎng)地,封場(chǎng)覆蓋層的HDPE膜由于較少與滲濾液接觸因此相較于庫(kù)底防滲層的HDPE膜,基本不老化或者老化極慢，阻隔效果較好.基本可以忽略通過(guò)土壤吞入、接觸和呼吸等“向上”的8種暴露途徑[29],重點(diǎn)考慮人群飲用受滲濾液下滲污染地下水及由此導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn).

1.3.1 預(yù)測(cè)方法 填埋場(chǎng)堆存的CTLP中有毒有害物質(zhì)以滲濾液形式浸出后會(huì)通過(guò)HDPE膜漏洞以對(duì)流擴(kuò)散等形式進(jìn)入環(huán)境介質(zhì)中,污染土壤和地下水[30-31].隨著填埋場(chǎng)長(zhǎng)期運(yùn)行,防滲層材料逐漸老化、導(dǎo)排層顆粒淤堵等,滲濾液滲漏量和污染風(fēng)險(xiǎn)還將不斷增大.為準(zhǔn)確模擬CTLP有毒有害物質(zhì)在NISWL下的釋放和滲漏對(duì)地下水水質(zhì)以及人體健康的影響,利用HELP-LANDSIM模擬實(shí)際降雨-入滲條件下的滲濾液產(chǎn)生和滲漏及滲漏后在包氣帶和地下水介質(zhì)中的遷移轉(zhuǎn)化[32].

LANDSIM模型是一個(gè)模擬滲濾液及其組分產(chǎn)生、泄漏以及在包氣帶和地下水中遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程的模型.LANDSIM模型[33]最大特點(diǎn)是可以考慮導(dǎo)排、防滲及覆蓋層材料老化對(duì)滲濾液濃度和滲漏強(qiáng)度的影響,用戶只需輸入填埋場(chǎng)相關(guān)的結(jié)構(gòu)參數(shù)、材料老化參數(shù)、地下水滲流及污染物擴(kuò)散遷移參數(shù),就可以得到污染物在指定暴露位置的概率分布曲線.同時(shí)該軟件還集成了不確定性模塊,即Monte Carlo 模塊,可定量表征填埋場(chǎng)防滲、導(dǎo)排單元性能等相關(guān)參數(shù)的不確定性及其不確定性對(duì)暴露點(diǎn)污染物濃度的影響.LANDSIM模型需要堆體入滲強(qiáng)度參數(shù),該參數(shù)受降水、蒸發(fā)量、地表徑流、融雪以及地表坡度、土壤特性參數(shù)和植被類型等因素和過(guò)程綜合影響,本文利用HELP模型模擬上述過(guò)程并計(jì)算堆體入滲強(qiáng)度.需要指出,HELP模型[34]是一個(gè)瞬態(tài)、準(zhǔn)二維的水量均衡計(jì)算模型,輸出的堆體入滲量隨時(shí)間變化,而LANDSIM模型假設(shè)滲濾液在堆體中的運(yùn)動(dòng)均為穩(wěn)態(tài),要求輸入的堆體入滲量是一個(gè)常數(shù)(多年均值).因此,需將HELP模型輸出的堆體入滲量求和取平均,轉(zhuǎn)化為入滲強(qiáng)度后,再作為L(zhǎng)ANDSIM模型的輸入?yún)?shù)[35].

1.3.2 預(yù)測(cè)模型參數(shù) 地形、土地利用參數(shù)、填埋場(chǎng)設(shè)計(jì)參數(shù)和水文地質(zhì)參數(shù)等采用填埋場(chǎng)實(shí)地勘測(cè)值;暴露參數(shù)和毒性參數(shù)采用《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》[28]的推薦值;降雨和氣象參數(shù)在HELP模型中輸入填埋場(chǎng)地理位置后自動(dòng)生成.LANDSIM 所需的輸入?yún)?shù),主要包括入滲參數(shù)、填埋場(chǎng)及廢物特性參數(shù)、防滲系統(tǒng)參數(shù)以及多孔介質(zhì)水流和溶質(zhì)運(yùn)移參數(shù)等[36](表3).對(duì)于老化參數(shù),文獻(xiàn)[37]認(rèn)為,HDPE膜從填埋場(chǎng)開始運(yùn)行后10a開始老化,至 1000a完全老化.

表3 預(yù)測(cè)模型計(jì)算所需參數(shù)

注:N、Lt、Lu、U分別代表正態(tài)、對(duì)數(shù)三角、對(duì)數(shù)均勻和均勻分布;來(lái)源一欄,代號(hào)1的參數(shù)通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定或者來(lái)自設(shè)計(jì)值,代號(hào)2通過(guò)計(jì)算得到,代號(hào)3的參數(shù)參考LANDSIM給定的缺省值.

1.4 風(fēng)險(xiǎn)量化

HELP-LANDSIM模塊通過(guò)以上參數(shù)來(lái)模擬滲濾液長(zhǎng)期滲漏后在飽和區(qū)及非飽和區(qū)的遷移和轉(zhuǎn)化,得到污染物在暴露點(diǎn)的濃度值后,即可采用劑量-效應(yīng)模型評(píng)價(jià)人群飲用被污染地下水后的健康風(fēng)險(xiǎn).根據(jù)《超級(jí)基金風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估指南》[38]人體健康危害分為兩組:致癌和非致癌.

飲用地下水途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)采用公式(1)計(jì)算[39].

式中:HQcgw為飲用地下水途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn),無(wú)量綱;CGWERnc為為飲用受影響地下水對(duì)應(yīng)的地下水的暴露量(非致癌效應(yīng))L/(kg·d);gw為受滲濾液污染的地下水污染物濃度,mg/L; RfDo為污染物的參考劑量,mg/(kg·d); WAF為暴露于地下水的參考劑量分配比例,無(wú)量綱.

飲用地下水途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)采用公式(2)計(jì)算[39]

式中:CRcgw為飲用地下水途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn),無(wú)量綱;CGWERca為飲用受影響地下水對(duì)應(yīng)的地下水的暴露量(致癌效應(yīng)),L/(kg·d);SFo為經(jīng)口攝入致癌斜率因子, (kg·d)/mg.

當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)值>10-6或非致癌風(fēng)險(xiǎn)值>1時(shí),對(duì)人體健康影響較大,認(rèn)為是不可接受風(fēng)險(xiǎn),需要進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)管控;反之,當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)值<10-6或非致癌風(fēng)險(xiǎn)值<1時(shí),認(rèn)為是可接受風(fēng)險(xiǎn).

2 結(jié)果與討論

根據(jù)樣品采集與毒性分析結(jié)果,9座豁免處置CTLP的NISWL所含有的重金屬組分中,除As、Pb、Hg、Cu、Zn以外,濃度均低于地下水III類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(GB/T14848-93)[29]中的限值濃度(0.05mg/L),因此認(rèn)為不會(huì)對(duì)地下水造成影響;Pb、Hg僅在2座NISWL極個(gè)別樣品超過(guò)限值濃度,不具代表性也不作為本論文目標(biāo)污染物.另外,《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 25.3-2014)[28]中不把Cu和Zn視為有毒有害物質(zhì),因此不作為目標(biāo)污染物.

As和T-CN在9座NISWL中濃度水平較高,均超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)限值濃度10%～50%,因此將As和T-CN作為風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的目標(biāo)污染物,分別代表難降解重金屬類毒害組分和易降解類毒害組分.

2.1 毒性浸出特征

由表4可知,9座NISWL采集到的387個(gè)樣品中,As的浸出濃度均低于HJ 943規(guī)定的浸出濃度限值(5mg/L)[8],平均浸出濃度為0.8mg/L,最大浸出濃度僅為4.7mg/L.其中填埋場(chǎng)F、G、H、I采集到的187個(gè)樣品T-CN的浸出濃度都高于浸出濃度限值(5mg/L),平均浸出濃度為46.08mg/L,最大浸出濃度為139mg/L,分別高于T-CN的浸出毒性標(biāo)準(zhǔn)限值5倍、18倍.

表4 9座NISWL場(chǎng)地As和T-CN浸出毒性

注:As(max)和T-CN(max)分別為As和T-CN的浸出濃度最大值;As(均值)和T-CN(均值)分別為As和T-CN的平均浸出濃度;As、T-CN浸出限值為《危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)》浸出毒性鑒別(GB 5085.3—2007)[23]中浸出液中危害成分濃度限值;GB 5085.3—2007中的浸出限值能表征危險(xiǎn)廢物毒性.

填埋場(chǎng)污染物浸出濃度的平均值存在較大差異,以T-CN為例,最大值可達(dá)46mg/L,最小值僅為0.014mg/L,相差3000倍.As的最大值為0.67mg/L,最小值為0.08mg/L,也相差近100倍.部分填埋場(chǎng)平均浸出濃度雖相似,但方差差異較大.如填埋場(chǎng)F、G其平均浸出濃度很接近,但F的T-CN方差為9.46,G的T-CN方差僅為4.這說(shuō)明盡管是相同地區(qū)相同工藝產(chǎn)生的CTLP,但其初始污染特征可能存在差異,加之不同填埋場(chǎng)環(huán)境下由于封場(chǎng)覆蓋系統(tǒng)完整性、廢物壓實(shí)程度等差異導(dǎo)致的氧氣氛圍、含水率等差異進(jìn)一步導(dǎo)致了CTLP降解特性的差異.因此,進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)要充分考慮這個(gè)差異,合理布點(diǎn)采樣并保證樣品數(shù)量以準(zhǔn)確表征其實(shí)際污染特征.

2.2 暴露濃度

將表4中的浸出濃度作為源強(qiáng)濃度,利用HELP-LANDSIM耦合計(jì)算得到填埋場(chǎng)長(zhǎng)期運(yùn)行條件下滲濾液滲漏導(dǎo)致的地下水中污染物變化.風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中濃度控制上限(UCL)是對(duì)污染物風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)控的重要參數(shù).目前國(guó)際上將這一概念定義為對(duì)污染物暴露點(diǎn)濃度(EPC)的估計(jì).即污染物在大量數(shù)據(jù)樣本中平均濃度的保守估計(jì),最常使用的是污染物取樣樣本算數(shù)平均值的95%置信上限,因此本文選取95%分位值下的暴露濃度.

圖1 95%分位值A(chǔ)s、T-CN的暴露濃度

由圖1可以看出,9座NISWL采集的387個(gè)樣品中,As的暴露濃度均小于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)地下水III類水質(zhì)限值(0.05mg/L)[36],其最大暴露濃度僅為0.048mg/ L.填埋場(chǎng)C、D、E、F、G、H、I采集的306個(gè)樣品 T-CN的暴露濃度分別超過(guò)地下水III類水質(zhì)限值2、0.64、3.4、8.6、11.4、10、29倍.可以看出As對(duì)周邊地下水幾乎無(wú)影響,T-CN對(duì)周邊地下水的影響較大.由于填埋場(chǎng) A和B As和T-CN都未超標(biāo),因此僅需要對(duì)填埋場(chǎng)C、D、E、F、G、H、I開展進(jìn)一步風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.

填埋場(chǎng)污染物的暴露濃度不僅受浸出濃度的影響,而且也受場(chǎng)地因素的影響.總體來(lái)看,浸出濃度和庫(kù)容越大,暴露濃度越大,反之越小.如浸出濃度較低的填埋場(chǎng)A、B、C、E其暴露濃度低;浸出濃度較高的填埋場(chǎng)F、G、I 其暴露濃度較高.但也存在個(gè)別異常,如浸出毒性值達(dá)到9mg/L,約超過(guò)浸出濃度限值(5mg/L)1倍的填埋場(chǎng)D,由于庫(kù)容較小(14.688萬(wàn)m3),風(fēng)險(xiǎn)僅為中水平;同樣,浸出濃度較高的填埋場(chǎng)H因庫(kù)容較小,僅為21.42萬(wàn)m3,其暴露濃度也較低.從填埋場(chǎng)D、H可以看出庫(kù)容對(duì)暴露濃度有一定的影響,因此在相同防滲設(shè)計(jì)、填埋方式下,較小庫(kù)容的填埋場(chǎng)導(dǎo)致的污染物暴露水平較低.

參數(shù)不確定性引起的暴露濃度不確定性用不確定系數(shù)表示[40],根據(jù)計(jì)算公式(3)得到9座NISWL AS的暴露濃度不確定性如圖2所示.不同填埋場(chǎng)的不確定性存在差異.綜合來(lái)看,填埋場(chǎng)A、B、C、D、F、H、I評(píng)估結(jié)果不確定性較小,在3～6范圍內(nèi);填埋場(chǎng)E、G評(píng)估結(jié)果不確定性較大,超過(guò)30.其中填埋場(chǎng)A的不確定性最小僅為3.6,相比不確定性最大的填埋場(chǎng)E、G風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果的不確定性相差近10倍.

式中:和分別為95%分位值暴露濃度和5%分位值暴露濃度.

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)

表5 風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分依據(jù)

注:國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則[28](HJ 25.3—2014).

圖3顯示了As和T-CN的健康風(fēng)險(xiǎn).總體上來(lái)看,9座NISWL非致癌風(fēng)險(xiǎn)在HQ3100水平,平均值是101;致癌風(fēng)險(xiǎn)在10-5￡RISK<10-4水平,平均值是9.8′10-5;綜合致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)共有7座NISWL超過(guò)國(guó)際通用的健康風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn);依據(jù)表5的標(biāo)準(zhǔn)對(duì)9座NISWL進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分.具體來(lái)看,A、B均屬于可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(HQ<1、Risk<10-6);D、E的HQ分別為99.8、43.6,Risk分別為3.1′10-5、3.3′10-5屬于中風(fēng)險(xiǎn)水平(10￡HQ<100、10-5￡RISK<10-4);C、F、G、H、I的HQ分別為17.2、100.1、125.7、225.3、305.5,Risk分別為2.7′10-4、7.4′10-5、2.1′10-4、1.8′10-4、8.4′10-5屬于高風(fēng)險(xiǎn)水平(HQ3100、RISK310-4).分析造成風(fēng)險(xiǎn)差異的原因,浸出濃度可能是主要因素,以T-CN為例,浸出濃度較高分別為21.6, 96.8,139mg/L的填埋場(chǎng)G、H、I均為高風(fēng)險(xiǎn);浸出濃度較低僅為2.9mg/L的填埋場(chǎng)E為中風(fēng)險(xiǎn).

圖3 As和T-CN的健康風(fēng)險(xiǎn)

另外,庫(kù)容可能也會(huì)影響風(fēng)險(xiǎn),庫(kù)容越大風(fēng)險(xiǎn)越大.如浸出毒性濃度達(dá)到9mg/L,約超過(guò)浸出濃度限值(5mg/L)1倍的填埋場(chǎng)D,由于庫(kù)容較小,風(fēng)險(xiǎn)僅為中水平;浸出毒性濃度僅為2.5mg/L,約為浸出濃度限值1/2的填埋場(chǎng)C,由于庫(kù)容較大,風(fēng)險(xiǎn)卻為高水平.因此在相同防滲設(shè)計(jì)、填埋方式下,按照風(fēng)險(xiǎn)不同級(jí)別、填埋場(chǎng)規(guī)模應(yīng)采用分級(jí)分類的管理辦法,對(duì)庫(kù)容較大的填埋場(chǎng)應(yīng)給予重點(diǎn)關(guān)注.

庫(kù)容由庫(kù)底面積、庫(kù)高決定.在漏洞密度(即單位面積的漏洞數(shù)量)一定的條件下,庫(kù)底面積越大,漏洞數(shù)量越多,滲漏量也會(huì)越大,進(jìn)而導(dǎo)致污染物總的滲漏量增加,地下水污染風(fēng)險(xiǎn)增大[36].另外,庫(kù)高與堆體高度相關(guān),堆體高度會(huì)影響淋溶過(guò)程的液固比,堆體越高,液固比越小,滲濾液濃度越大,滲漏的污染物總量和地下水污染風(fēng)險(xiǎn)也會(huì)越大.

2.4 風(fēng)險(xiǎn)管控值

簽于多數(shù)NISWL中CTLP的有毒有害物質(zhì)還未降解到環(huán)境和人體健康風(fēng)險(xiǎn)可接受水平,針對(duì)風(fēng)險(xiǎn)較大的NISWL,提出了風(fēng)險(xiǎn)管控措施.其基本思想是基于可接受暴露濃度反推出可接受的浸出濃度并將之作為CTLP風(fēng)險(xiǎn)管控限值.具體過(guò)程如下:首先假設(shè)4～5個(gè)不同浸出濃度的CTLP (如1.5、2.0、2.5、3.0、3.5和4.0mg/L);其次將上述浸出濃度數(shù)值,代入HELP-LANDSIM暴露濃度評(píng)估模型,計(jì)算出CTLP不同浸出濃度水平下的暴露濃度;然后繪制CTLP的浸出毒性與暴露濃度的關(guān)系曲線,并利用Excel擬合生成其函數(shù)關(guān)系式;最后將可接受的暴露濃度代入上述函數(shù)關(guān)系式中,反推出可接受的CTLP風(fēng)險(xiǎn)管控值-即入場(chǎng)濃度控制限值.

以95%分位值下的暴露濃度不超過(guò)地下水III類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為目標(biāo),對(duì)9座豁免處置CTLP的NISWL進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)管控,推導(dǎo)得出各填埋場(chǎng)的入場(chǎng)濃度控制限值.由圖4可以看出T-CN的入場(chǎng)濃度控制限值從大到小依次為:D>F>I>H>E>C>G,管控限值基本上在1.15～3.25mg/L范圍內(nèi).通過(guò)與國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《黃金行業(yè)氰渣污染控制技術(shù)規(guī)范》中提出的氰化物的浸出限值(5mg/L)比較,國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)T-CN浸出限值比本文的管控限值偏高約1.75mg/L.說(shuō)明進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)管控時(shí),本文的風(fēng)險(xiǎn)管控策略相比于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)充分考慮了填埋場(chǎng)工程材料老化對(duì)滲漏和長(zhǎng)期污染的影響.經(jīng)過(guò)上述比較可以看出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)浸出限值的制定在考慮長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn)方面還存在部分欠缺,而本文的計(jì)算方法能為國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)浸出限值后續(xù)修訂提供一定的指導(dǎo),更好的結(jié)合場(chǎng)地實(shí)際老化情況對(duì)豁免處置CTLP的NISWL進(jìn)行準(zhǔn)確的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.

另外,填埋場(chǎng)的庫(kù)容大小對(duì)入場(chǎng)濃度控制限值也有一定的影響.填埋場(chǎng)庫(kù)容越大,其值越小;庫(kù)容越小,其值越大.圖3中庫(kù)容最低僅為14.688萬(wàn)m3的填埋場(chǎng)D,入場(chǎng)濃度控制限值最高,約為3.25mg/L.庫(kù)容最高為84.64萬(wàn)m3的填埋場(chǎng)G,入場(chǎng)濃度控制限值最低,約為1.15mg/L.通過(guò)上述比較G的庫(kù)容約為D的5倍,而G的入場(chǎng)限值僅為D的1/3.因此可以看出填埋場(chǎng)的庫(kù)容大小影響入場(chǎng)濃度控制限值,兩者之間成反比.這一結(jié)論同樣可在填埋場(chǎng)E、F中得到驗(yàn)證.因此對(duì)于不同的填埋場(chǎng)不能按照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置統(tǒng)一的浸出限值,應(yīng)考慮區(qū)域水文氣象、地質(zhì)及場(chǎng)地規(guī)模等差異分區(qū)分類確定不同管控層級(jí)的入場(chǎng)濃度控制限值.對(duì)于庫(kù)容較大的填埋場(chǎng)管控應(yīng)嚴(yán)格,設(shè)置的浸出限值低;反之,偏遠(yuǎn)山區(qū)等庫(kù)容較小的填埋場(chǎng)管控可適當(dāng)寬松,設(shè)置較高的浸出限值.

圖4 T-CN風(fēng)險(xiǎn)管控值

3 結(jié)論

3.1 從浸出毒性來(lái)看,9座豁免處置CTLP的NISWL中48.3%的T-CN高于浸出濃度限值.T-CN浸出濃度不僅在同一場(chǎng)地方差達(dá)44.09,而且不同場(chǎng)地平均值也相差近100倍.說(shuō)明CTLP降解特性存在差異,應(yīng)合理布點(diǎn)采樣以準(zhǔn)確表征實(shí)際污染特征.

3.2 從暴露濃度來(lái)看,As全部低于地下水III類水質(zhì)限值;79.1%的T-CN超過(guò)地下水III類水質(zhì)限值0.64～29倍.相同防滲填埋方式下,污染物浸出濃度越高、場(chǎng)地規(guī)模越大,暴露濃度越高;反之越低.

3.3 從健康風(fēng)險(xiǎn)來(lái)看,主要來(lái)自As 的致癌風(fēng)險(xiǎn)、T-CN的非致癌風(fēng)險(xiǎn),分別超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)可接受水平81～ 179倍和55.32～224.3倍,其中在可接受風(fēng)險(xiǎn)(HQ<1、Risk<10-6)和中風(fēng)險(xiǎn)(10￡HQ<100、10-5￡RISK<10-4)各2個(gè),高風(fēng)險(xiǎn)(HQ3100、RISK310-4)5個(gè).健康風(fēng)險(xiǎn)受浸出毒性、場(chǎng)地規(guī)模共同影響,且規(guī)模和浸出毒性越大,風(fēng)險(xiǎn)越大.

3.4 從風(fēng)險(xiǎn)管控來(lái)看,入場(chǎng)濃度控制限值分布在1.15～3.25mg/L之間,均嚴(yán)于《黃金行業(yè)氰渣污染控制技術(shù)規(guī)范》(HJ 943-2018)規(guī)定限值(5mg/L).說(shuō)明國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)浸出限值后續(xù)應(yīng)考慮工程材料老化導(dǎo)致的長(zhǎng)期風(fēng)險(xiǎn)以制定更嚴(yán)格的入場(chǎng)濃度控制限值,還應(yīng)考慮場(chǎng)地規(guī)模、區(qū)域氣象水文及地質(zhì)等差異分區(qū)分類確定入場(chǎng)濃度控制限值.

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Groundwater pollution and health risks under exemption of cyanide residue disposal scenarios.

NAI Chang-xin1,2, QIU Pan-pan1, XU Ya2*, LAI Kai-lun1, CHANG Jing-run1

(1.School of Information and Electronic Engineering, Shandong Technology and Business University, Yantai 264005, China；2.State Key Laboratory of Environmental Benchmarks and Risk Assessment, Research Institute of Solid Waste Management, Chinese Research Academy of Environment Science, Beijing 100012, China)., 2022,42(2)：688～696

Exempted disposal is a means to dispose of hazardous waste using non-hazardous waste disposal facilities under risk-controlled conditions, which is of great significance to enhance the national hazardous waste hierarchical classification management and precise pollution control capability, but quantitative risk assessment studies under exempted disposal conditions are still scarce. In this paper, nine general industrial solid waste landfills (NISWL) in North China were selected as typical hazardous waste-cyanide slag as an example, and the groundwater contamination characteristics and health risks of cyanide slag under the exempted disposal conditions of NISWL were predicted by systematic sampling, leaching characteristics analysis and process model simulation. The results showed that, except for NISWL A and NISWL B, the exposure concentrations of the other seven NISWLs due to the aging and long-term leakage of landfill materials exceeded the groundwater Class III water quality limits by 0.64～29 times, and the health risks were mainly due to the carcinogenic risk of As and non-carcinogenic risk of T-CN, which exceeded the acceptable risk levels by 31～270 times and 17.2～305.5 times, respectively. The health risks mainly came from the carcinogenic hazards of As and non-carcinogenic hazards of T-CN, which exceeded the acceptable risk level by 31～270 and 17.2～305.5 times respectively. The main reason is that cyanide in cyanide residue degrades slowly, resulting in higher residual toxicity, higher leaching concentration, and higher health risk due to serious contamination of HDPE film after deterioration and leakage.The study of admission leaching toxicity control based on risk control shows that there are differences in the control limits of T-CN admission concentration of different NISWLs, which are distributed between 1.15～3.25mg/L, and all of them are strictly higher than the limit (5mg/L) specified in the Technical Specification for Cyanide Residue Pollution Control in Gold Industry (HJ 943-2018). The above research results suggest that (1) admission leaching concentration limits should be set considering the long-term risk caused by the aging of landfill engineering materials, and more stringent admission concentration control limits should be set. (2) The size of the risk is affected by the scale of the site, regional meteorology, hydrology and geology, so the entry leaching concentration control limit should also take into account the above-mentioned differences and determine the zoning classification.

exemption from disposal；leaching toxicity；health risks；risk management and control；hierarchical classification

X523

A

1000-6923(2022)02-0688-09

能昌信(1965-),男,山東臨沂人,教授,博士,研究方向?yàn)榄h(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù).發(fā)表論文60余篇.

2021-07-19

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2020YFC1806304,2018YFC1800902);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51708529)

* 責(zé)任作者, 副研究員, xuya@craes.org.cn