先久坤,崔世杰,張運(yùn)江,蓋鑫磊
(南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京,210044)
大氣顆粒物可通過(guò)吸收和散射太陽(yáng)輻射直接影響氣候系統(tǒng),也可通過(guò)影響降水和云過(guò)程而間接影響氣候系統(tǒng)[1]。同時(shí),大氣顆粒物(PM)污染仍是當(dāng)今世界諸多國(guó)家面臨的嚴(yán)重環(huán)境問(wèn)題之一,高濃度的大氣顆粒物嚴(yán)重影響著空氣質(zhì)量,對(duì)人類健康造成威脅,可導(dǎo)致人類發(fā)病率提高和過(guò)早死亡[2,3]。黑碳(BC)氣溶膠作為大氣顆粒物中的重要組成部分,因其危害人體健康、影響氣候變化、降低大氣能見(jiàn)度、影響大氣化學(xué)反應(yīng)過(guò)程等[4-7],越來(lái)越受到學(xué)者的關(guān)注,成為近些年來(lái)大氣領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。
大氣中BC形態(tài)、包覆物組成和混合狀態(tài)決定了含BC顆粒物的理化性質(zhì),而不同的排放源、環(huán)境要素、氣象條件等均能對(duì)BC顆粒物的生命周期產(chǎn)生影響,因此不同區(qū)域的BC性質(zhì)差異較大。同時(shí),與溫室氣體相比,BC在大氣中的生命周期較短,在大氣中的濃度水平和混合狀態(tài)受人為活動(dòng)影響較大。因此,對(duì)不同區(qū)域的BC進(jìn)行特定的觀測(cè)研究,厘清BC的來(lái)源、化學(xué)組成、光學(xué)性質(zhì)及混合狀態(tài),對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)估BC的氣候效應(yīng)以及制定相應(yīng)空氣污染治理政策等至關(guān)重要。
亞洲地區(qū)作為世界七大洲中人口最多、面積最廣的地區(qū),是全球BC的重要排放源之一。一份較早的研究曾估算中國(guó)BC的排放量占到世界排放量的四分之一[8],而印度被認(rèn)為是世界第二大BC排放國(guó)[9]。如圖1所示,1750年全球BC排放量為516.9 Kt,亞洲地區(qū)以333.4 Kt的排放量占比高達(dá)64.5%;隨著工業(yè)、經(jīng)濟(jì)、社會(huì)等高速發(fā)展,BC排放量逐年增加,到2014年亞洲地區(qū)排放量達(dá)4125.7 Kt,增幅達(dá)到798%[10]。在此前的BC相關(guān)研究中,由于缺乏具有區(qū)域代表性的長(zhǎng)期大氣BC數(shù)據(jù),從燃料消耗清單得出的排放估計(jì)值作為大氣模式模擬BC質(zhì)量濃度和輻射強(qiáng)迫的輸入,這是當(dāng)前模式預(yù)測(cè)BC輻射強(qiáng)迫等不確定性的主要來(lái)源。由于排放因素和擴(kuò)散方案的選擇、清單估算的不確定性等,大氣化學(xué)和氣候模式比較(ACCMIP)模型下考慮的8個(gè)模式[11]產(chǎn)生的全球BC濃度相差約3倍,同時(shí)該研究中通過(guò)模式測(cè)量對(duì)比的研究顯示:全球大氣模式模擬相當(dāng)準(zhǔn)確地再現(xiàn)了北美和歐洲的BC濃度序列,但嚴(yán)重低估了亞洲和北極的BC濃度序列。這說(shuō)明了在亞洲這類具有BC高排放強(qiáng)度的地區(qū)開(kāi)展觀測(cè)研究,并作為模型模擬約束條件尤為重要。
圖1 人為源BC排放量年際變化趨勢(shì)[10]Fig.1 Interannual trend of BC emissions from anthropogenic sources[10]
從上世紀(jì)九十年代開(kāi)始,我國(guó)就利用在線監(jiān)測(cè)儀器對(duì)BC開(kāi)展觀測(cè)[12]。2000年以后,隨著監(jiān)測(cè)儀器的進(jìn)步,我國(guó)在空氣污染嚴(yán)重區(qū)域例如珠江三角洲、長(zhǎng)江三角洲、京津冀等大部分區(qū)域逐漸展開(kāi)了較多的BC在線觀測(cè)研究;同時(shí)印度等在內(nèi)的其他亞洲地區(qū)也逐漸開(kāi)展一些在線觀測(cè)研究。本文擬系統(tǒng)總結(jié)亞洲地區(qū)現(xiàn)有BC觀測(cè)數(shù)據(jù)的成果,主要針對(duì)于測(cè)量方法、BC質(zhì)量濃度及光學(xué)性質(zhì)的研究成果進(jìn)行總結(jié)歸納,并對(duì)BC未來(lái)研究進(jìn)行相應(yīng)的展望。
BC是一種獨(dú)特的碳質(zhì)材料,主要在含碳燃料燃燒的火焰中形成。不同于大氣中其他形式的碳和碳化合物,BC具有特殊的理化性質(zhì):在550 nm處有至少5 m2·g-1的強(qiáng)可見(jiàn)光吸收[13,14]、蒸發(fā)溫度接近4000 K[15]、呈球體聚合形態(tài)[16]、在水和普通溶劑中呈現(xiàn)不溶性[17],這些特性使BC區(qū)別于其他光吸收物質(zhì)。單個(gè)小球在燃燒火焰中形成,并由快速凝結(jié)引起聚集[18,19]。在大氣科學(xué)研究中,BC是指無(wú)定型的具有強(qiáng)吸光性的碳質(zhì)顆粒物[20]。
BC作為大氣氣溶膠中的難熔部分,在空氣中具有很強(qiáng)的穩(wěn)定性,同時(shí)由于其具有獨(dú)特的表面疏松多孔結(jié)構(gòu),粒徑在0.01~1 μm,極易吸附其他污染物,同時(shí)還能夠?yàn)槲廴疚锒畏磻?yīng)提供場(chǎng)所[16]。圖2為透射電鏡下的BC結(jié)構(gòu),圖中聚集體即為BC,主要由納米單質(zhì)碳小球組成,粒徑隨不同的燃燒條件各異,主要受燃燒源和燃燒條件影響[21,22]。
圖2 透射電鏡下BC結(jié)構(gòu)。(a)表面包覆黑碳的顆粒物;(b)被部分包覆的黑碳;(c)單體黑碳;(d)帶有夾雜物的黑碳[16]Fig.2 Morphology of black carbon under TEM.(a)Particulate matter coated with black carbon;(b)partially coated black carbon;(c)monomer black carbon;(d)black carbon with inclusions[16]
大氣細(xì)顆粒物中含BC的一次顆粒物排放到大氣中后,通過(guò)物理或化學(xué)過(guò)程使得環(huán)境大氣中的無(wú)機(jī)鹽及有機(jī)物包覆在BC表面,同時(shí)BC核表面組分也會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng),導(dǎo)致結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,進(jìn)而改變顆粒物的光學(xué)特性、吸濕性等[23]。BC顆粒物老化程度越高,包覆層厚度越厚,由于“棱鏡”效應(yīng),含BC顆粒的吸光性大大增強(qiáng),此時(shí)就會(huì)對(duì)地球輻射平衡產(chǎn)生影響,影響氣候系統(tǒng)[24]。此外,如果BC包覆物中含有親水性物質(zhì),BC可作為云凝結(jié)核改變?cè)频男纬傻?影響降雨和太陽(yáng)輻射等[25]。
根據(jù)測(cè)量方法的不同,可將BC分為兩類。通過(guò)測(cè)量粒子的光吸收系數(shù)babs,然后使用氣溶膠質(zhì)量吸收截面(MAC)將測(cè)得的babs轉(zhuǎn)換得到質(zhì)量濃度,由此得到的質(zhì)量濃度稱為等效黑碳(eBC)質(zhì)量濃度[19]。難熔黑碳(rBC)質(zhì)量濃度為難熔組分,是指利用激光蒸發(fā)同時(shí)結(jié)合質(zhì)譜法檢測(cè)得的BC[25]。在大氣環(huán)境化學(xué)中,元素碳(EC)是指在光熱分析中未揮發(fā)或分解的含碳物質(zhì)[26],這與rBC的定義有重合。此外,還常將煙炱(Soot)作為rBC,但rBC實(shí)際上是Soot中的吸光碳質(zhì)部分[27]。本文在此對(duì)三者不作過(guò)多區(qū)分,統(tǒng)稱為BC。
大氣氣溶膠中BC的質(zhì)量分?jǐn)?shù)通常小于10%[28],含有BC的顆粒物在實(shí)際大氣中通常含有其他成分,這也就使得BC質(zhì)量濃度必須通過(guò)間接測(cè)定得出而不能直接通過(guò)收集空氣樣品后稱重得出。
大氣含碳顆粒物研究常采用的方法有:熱學(xué)法、光學(xué)法及熱光法[29]。熱學(xué)法主要是根據(jù)不同的熱學(xué)性質(zhì)區(qū)分有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC),是研究OC、EC最早使用的方法,但由于OC在加熱過(guò)程中會(huì)發(fā)生裂解炭化,一部分OC轉(zhuǎn)化為類似于BC的物質(zhì),使得BC的實(shí)際測(cè)量值偏高。光學(xué)法可分為光吸收法和光散射法,分別通過(guò)測(cè)量的光衰減系數(shù)和吸光系數(shù)進(jìn)行反演以實(shí)現(xiàn)包括BC在內(nèi)組分的濃度測(cè)量,光學(xué)法在熱學(xué)法基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)了對(duì)含碳顆粒物的實(shí)時(shí)測(cè)量。熱光法綜合熱學(xué)法與光學(xué)法,利用光學(xué)方法對(duì)OC加熱過(guò)程中裂解炭化的部分進(jìn)行修正,綜合了二者的優(yōu)點(diǎn)并對(duì)其誤差進(jìn)行了相應(yīng)校正,提高了測(cè)量精度,成為現(xiàn)階段研究中使用較廣的測(cè)量方法,熱光法可以通過(guò)透射光或散射光進(jìn)行光學(xué)修正,由此分為熱光透射法(TOT)與熱光反射法(TOR)。
前述已提及BC主要分為rBC和eBC。在此,僅針對(duì)eBC和rBC的測(cè)量介紹相應(yīng)儀器。
1.2.1 eBC質(zhì)量濃度測(cè)量
黑碳儀(Aethalometer)是BC濃度測(cè)量中最常用的儀器之一,也是典型的光學(xué)方法測(cè)定儀器。該儀器利用黑碳?xì)馊苣z對(duì)可見(jiàn)光強(qiáng)烈吸收特性進(jìn)行測(cè)量,使用均勻透光的石英濾膜采集大氣氣溶膠樣品。在一定范圍內(nèi),采樣膜上的BC沉積量與光衰減值存在線性關(guān)系,兩個(gè)光檢測(cè)器作為檢測(cè)系統(tǒng)測(cè)量光衰減量;測(cè)量時(shí)可見(jiàn)光源周期性地開(kāi)關(guān),濾膜采樣區(qū)上下方的光檢測(cè)器得到光源照射時(shí)的信號(hào)電壓V10、V20以及光源關(guān)閉時(shí)的電壓V11、V21,由此得到采樣區(qū)的光衰減值A(chǔ)ttn1,同樣流程得到下一周期的采樣區(qū)光衰減值A(chǔ)ttn2,假設(shè)采樣周期為T,采樣流速為Q,采樣區(qū)面積為S,由此得到采樣期內(nèi)的BC濃度MBC為
式中K為吸收常數(shù),在19~25 m2·g-1范圍內(nèi)。
以往研究中使用較多的黑碳儀為AE31型,但AE31型黑碳儀因氣溶膠粒子負(fù)載效應(yīng)導(dǎo)致誤差相對(duì)較大[30],目前使用較多的AE33型黑碳儀采用雙點(diǎn)位測(cè)量方法[31],顆粒物在進(jìn)入儀器后,先被分成不同流速的兩股氣流從同一濾帶的兩個(gè)點(diǎn)經(jīng)過(guò),從而同時(shí)測(cè)得兩個(gè)具有不同負(fù)載程度的ATN1和ATN2各自對(duì)應(yīng)的BC值,由此提高了黑碳儀測(cè)量精度[30,32]。
同樣基于濾膜光學(xué)測(cè)量BC濃度的還有美國(guó)Thermo Scientific公司生產(chǎn)的多角度吸收光度儀(MAAP),儀器通過(guò)內(nèi)置的多角度吸收光度計(jì)對(duì)采樣濾帶上顆粒物的光吸收和散射進(jìn)行測(cè)量,基于發(fā)射遷移理論,進(jìn)一步考慮采樣濾帶和氣溶膠內(nèi)部之間的多級(jí)反射。在采樣觀測(cè)期間,采樣體積、光多角度反射及光透射被連續(xù)測(cè)量,從而得到BC的實(shí)時(shí)濃度[33]。
與黑碳儀相比,MAAP既檢測(cè)透射光,又能多角度地檢測(cè)折射光[34]。由于AE系列儀器使用λ=880 nm下16.60 m2·g-1的測(cè)量參數(shù)和多重散射校正來(lái)計(jì)算eBC質(zhì)量濃度,用黑碳儀測(cè)得的eBC質(zhì)量濃度比MAAP高 1.46±0.05 倍[35]。
1.2.2 rBC質(zhì)量濃度測(cè)量
單顆粒黑碳光度計(jì)(SP2)是迄今為止唯一能實(shí)現(xiàn)對(duì)單個(gè)粒子BC質(zhì)量直接測(cè)量的先進(jìn)儀器,主體由腔內(nèi)一個(gè)波長(zhǎng)為1064 nm的Nd:YAG紅外激光蒸發(fā)器和四個(gè)光學(xué)傳感器組成,包括黑碳?xì)馊苣z質(zhì)譜儀(SP-AMS)在內(nèi)等儀器對(duì)于rBC的測(cè)量[18,36]也是基于SP2的原理而來(lái)。由于含有rBC的氣溶膠粒子對(duì)光吸收能力較強(qiáng),當(dāng)rBC粒子橫切激光束時(shí),rBC被激光加熱至沸點(diǎn)(3500~4000 K)并產(chǎn)生白熾和散射信號(hào),相應(yīng)的光檢測(cè)器對(duì)此信號(hào)進(jìn)行捕捉,白熾信號(hào)的最終強(qiáng)度與rBC濃度成正比[37],以此實(shí)現(xiàn)對(duì)rBC的測(cè)量。該儀器對(duì)于單個(gè)BC顆粒質(zhì)量的檢測(cè)范圍為0.4~104 fg·p-1,對(duì)應(yīng)BC等效直徑在70~460 nm之間[38]。SP2還可以實(shí)現(xiàn)對(duì)單顆粒rBC大小和混合狀態(tài)的研究。
顆粒物消光截面σext是氣溶膠光學(xué)特性研究中應(yīng)用較為廣泛的參數(shù),指顆粒物吸收光后使光不按原有既定方向傳播的能力,用顆粒物影響平行光的截面面積來(lái)描述,單位為m2。顆粒物消光截面為散射截面與吸光截面之和。而消光截面與幾何截面之比定義為消光效率Qext。
在大氣氣溶膠外場(chǎng)觀測(cè)研究中,消光系數(shù)bext、散射系數(shù)bsca、吸收系數(shù)babs是主要觀測(cè)參數(shù),消光系數(shù)定義為單位體積內(nèi)所有顆粒物消光截面之和,同理定義散射系數(shù)、吸收系數(shù),單位為m-1或Mm-1。質(zhì)量吸收截面(MAC)或質(zhì)量吸收效率(MEE)指單位質(zhì)量顆粒物的吸收截面,由此還可定義單位質(zhì)量顆粒物的消光截面為質(zhì)量消光截面(MEC)或質(zhì)量消光效率(MEE),單位質(zhì)量顆粒物的散射截面定義為質(zhì)量散射截面(MSC)或質(zhì)量散射效率(MSE)。單散射反照率(SSA)是估算直接氣溶膠輻射強(qiáng)迫的一個(gè)關(guān)鍵參數(shù),SSA具體定義為散射系數(shù)與消光系數(shù)的比值,在計(jì)算SSA時(shí)應(yīng)對(duì)測(cè)量波長(zhǎng)等進(jìn)行統(tǒng)一校準(zhǔn),SSA常用來(lái)描述顆粒物中消光截面在吸收和散射中的分配,SSA的誤差會(huì)影響氣溶膠輻射強(qiáng)迫的準(zhǔn)確評(píng)估[39]。上述各參數(shù)均受到氣溶膠混合態(tài)、粒徑、來(lái)源等影響[32]。
現(xiàn)階段,在氣溶膠外場(chǎng)觀測(cè)研究中,常用的儀器主要有黑碳儀、MAAP等,表1總結(jié)了現(xiàn)階段各光學(xué)測(cè)量?jī)x器方法屬性、測(cè)量波長(zhǎng)及優(yōu)缺點(diǎn)。表中所述儀器可通過(guò)測(cè)量BC的吸收系數(shù)等參數(shù),并通過(guò)相應(yīng)反演得到BC質(zhì)量濃度,以此實(shí)現(xiàn)對(duì)質(zhì)量濃度的測(cè)量。
表1 BC光學(xué)性質(zhì)觀測(cè)儀器詳情Table 1 Details of optical properties observation instruments
大氣氣溶膠外場(chǎng)觀測(cè)研究中常采用Aethalometer模型用于BC來(lái)源解析[40],此模型主要用于黑碳儀對(duì)BC的外場(chǎng)觀測(cè)研究中,以此定量評(píng)估生物質(zhì)燃燒(bb)與化石燃料燃燒(ff)對(duì)BC的相對(duì)貢獻(xiàn)。該模型假設(shè)氣溶膠光學(xué)吸收系數(shù)可視為化石燃料和生物質(zhì)燃燒部分的總和,因此在880 nm處的總吸光率歸因于化石燃料產(chǎn)生的吸光率babs,ff及生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的吸光率babs,bb[41]。模型所涉及公式包括
式中α為?ngstr?m指數(shù),表示BC的吸收系數(shù)對(duì)波長(zhǎng)的依賴程度;MBC,ff(尤其是交通排放)指來(lái)自于ff的BC質(zhì)量濃度,通常不含其他吸光氣溶膠,由此α值通常在1左右[42];而MBC,bb指來(lái)自于bb的BC質(zhì)量濃度,由于其中還含有大量吸光性有機(jī)氣溶膠,可顯著增強(qiáng)近紫外光區(qū)的光吸收,但對(duì)近紅外波長(zhǎng)范圍內(nèi)沒(méi)有貢獻(xiàn),因此MBC,bb的α值總是大于MBC,ff的α值。
本研究總結(jié)了亞洲地區(qū)自1990年至今的研究結(jié)果,選擇了不同地區(qū)的不同站點(diǎn)類型研究結(jié)果,相同地區(qū)選擇最新研究成果。在此總結(jié)的濃度研究結(jié)果為長(zhǎng)時(shí)間觀測(cè)的研究結(jié)果,同時(shí)分析了BC來(lái)源及影響因素。
2.1.1 亞洲地區(qū)BC濃度分布
亞洲地區(qū)最早在上世紀(jì)90年代開(kāi)始利用在線監(jiān)測(cè)儀器對(duì)BC的觀測(cè)研究。湯潔等[12]早在1991年利用AE10開(kāi)始對(duì)臨安大氣本底站進(jìn)行了觀測(cè)研究,隨后于1994年7月至1995年12月在全球第一個(gè)大氣本底基準(zhǔn)觀測(cè)站瓦里關(guān)觀測(cè)站內(nèi)進(jìn)行觀測(cè),研究發(fā)現(xiàn)瓦里關(guān)地區(qū)BC平均濃度范圍為0.13~0.30 μg·m-3,平均值為0.18 μg·m-3,較東部地區(qū)臨安均值2.31 μg·m-3而言較低,且BC濃度在冬季較低,春季較高。此后亞洲各地逐漸開(kāi)始利用Aethalometer系列儀器、MAAP、SP2、SP-AMS等儀器進(jìn)行觀測(cè)研究。
目前為止已有眾多研究人員在印度、中國(guó)、日本等不同站點(diǎn)展開(kāi)相應(yīng)觀測(cè)研究。亞洲地區(qū)針對(duì)于城市站點(diǎn)的觀測(cè)研究最早在我國(guó)四川溫江[43]進(jìn)行,該研究使用AE14型黑碳儀進(jìn)行了11個(gè)月有效數(shù)據(jù)的觀測(cè),研究發(fā)現(xiàn)該城市站點(diǎn)觀測(cè)期間BC濃度平均值為6.30 μg·m-3,同時(shí)發(fā)現(xiàn)冬季濃度較高、秋季相對(duì)較低的這一與瓦里關(guān)站的不同結(jié)論;隨后在我國(guó)京津冀[44-50]、長(zhǎng)三角[51-57]、華中城市群[58-60]、珠三角[61-67]、西部地區(qū)[68-74]等區(qū)域相繼展開(kāi)相應(yīng)不同儀器的觀測(cè)研究。經(jīng)過(guò)對(duì)不同城市站點(diǎn)的研究發(fā)現(xiàn):大部分城市站點(diǎn)BC數(shù)據(jù)均存在冬季濃度偏高、夏秋季偏低的現(xiàn)象;此前有相應(yīng)研究表明BC高排放量受生物質(zhì)燃燒、化石燃料燃燒等影響[75],由此分析我國(guó)城市站點(diǎn)冬季BC濃度高值可能是由于冬季供暖或者區(qū)域傳輸?shù)纳镔|(zhì)燃燒等所導(dǎo)致。在亞洲其他地區(qū)城市站點(diǎn)的研究中,在南亞和東亞展開(kāi)了較多的研究,相關(guān)學(xué)者在印度[76-84]、巴基斯坦[85,86]、斯里蘭卡[87]、菲律賓[88]、泰國(guó)[89]、尼泊爾[90]等展開(kāi)了眾多城市站點(diǎn)觀測(cè)研究,這些地區(qū)的研究結(jié)果顯示相應(yīng)BC濃度水平比我國(guó)高,這可能是由于這些地區(qū)包括燃料燃燒在內(nèi)的人為活動(dòng)以及這些地區(qū)的濕度、風(fēng)速及大氣環(huán)流等在內(nèi)的氣象條件所導(dǎo)致。與城市站點(diǎn)相比,亞洲地區(qū)農(nóng)村站點(diǎn)的BC濃度略低。本文總結(jié)的農(nóng)村站點(diǎn)BC濃度水平大多在2.00 μg·m-3左右,但其中我國(guó)平頂山[50]一農(nóng)村站點(diǎn)濃度值高達(dá)6.78 μg·m-3,這可能是由于觀測(cè)時(shí)間是在春節(jié)期間,活躍的人為活動(dòng)和生物質(zhì)燃燒所導(dǎo)致;另外在同為農(nóng)村站點(diǎn)的印度巴特那[76]和雷瓦利[78]也分別有9.10 μg·m-3和7.20 μg·m-3的濃度高值,這與觀測(cè)點(diǎn)活躍的農(nóng)業(yè)生物質(zhì)燃燒和季風(fēng)導(dǎo)致的區(qū)域傳輸有關(guān)??偟膩?lái)說(shuō),亞洲地區(qū)農(nóng)村站點(diǎn)的BC濃度數(shù)值相對(duì)城市站點(diǎn)而言略低。
眾多學(xué)者也在亞洲地區(qū)郊區(qū)站點(diǎn)進(jìn)行了大量觀測(cè)研究,在此提及的郊區(qū)是指遠(yuǎn)離城市中心且人口眾多的區(qū)域。我國(guó)針對(duì)于郊區(qū)站點(diǎn)的研究多集中在中部、東部區(qū)域,濃度范圍在1.44~14.70 μg·m-3范圍內(nèi),最高值14.70 μg·m-3出現(xiàn)在西安[68]的郊區(qū)站點(diǎn)中,該高值的出現(xiàn)與冬季供暖化石燃料燃燒及邊界層高度等不利氣象條件有關(guān)。 我國(guó)京津冀[44,45,47]、珠三角[64,66,67]、長(zhǎng)三角[51,53,54]、四川盆地[72]等相應(yīng)郊區(qū)站點(diǎn)數(shù)據(jù)顯示BC濃度水平在城市站點(diǎn)和農(nóng)村站點(diǎn)之間。而在亞洲地區(qū)其他郊區(qū)站點(diǎn)諸如日本福江島[91,92]及馬來(lái)西亞萬(wàn)捷[93]數(shù)據(jù)顯示較低的濃度水平,均在1.00 μg·m-3以下,這可能是由于這些地區(qū)的有利氣象條件導(dǎo)致污染物的擴(kuò)散所導(dǎo)致,而在印度阿嫩達(dá)布爾[83]的站點(diǎn)BC濃度值達(dá)到3.03 μg·m-3,這與當(dāng)?shù)氐纳镔|(zhì)燃燒、交通運(yùn)輸?shù)热藶榛顒?dòng)有關(guān)。值得注意的是,Cui等[94]還針對(duì)新冠疫情期間青島郊區(qū)BC利用MAAP進(jìn)行觀測(cè)研究后發(fā)現(xiàn):新冠疫情封鎖管制期間,BC濃度從4.21 μg·m-3下降到2.88 μg·m-3,較封鎖前下降了31.6%,這從一定程度上說(shuō)明疫情管制期間相應(yīng)措施對(duì)BC減排具有顯著效果。
亞洲地區(qū)還在眾多大氣本底站開(kāi)展了BC背景值的觀測(cè)研究,自湯潔等[12]在臨安、瓦里關(guān)本底站進(jìn)行觀測(cè)研究后,我國(guó)學(xué)者先后在臺(tái)灣[95]、珠穆朗瑪峰[96]、青藏高原[97]、西沙群島[98]等展開(kāi)大氣本底BC值的觀測(cè)研究,研究發(fā)現(xiàn)我國(guó)大氣 BC 本底值在 0.12~2.31 μg·m-3之間,最高值 2.31 μg·m-3出現(xiàn)在臨安[12]的背景站中,這與當(dāng)?shù)亟煌ㄎ廴镜扰欧乓约拔廴疚飬^(qū)域傳輸有關(guān);而青藏高原納木錯(cuò)[97]地區(qū)在2015年的BC濃度為0.12 μg·m-3,略高于2012年在該地區(qū)觀測(cè)[99]到的BC濃度(0.09 μg·m-3)。而在亞洲其他地區(qū)大氣本底值研究中,日本長(zhǎng)崎[92]、印度北阿坎德邦[100]、韓國(guó)白翎及孤山[101]等大氣本底值與我國(guó)相類似,基本在1.00 μg·m-3以下。而在背景站韓國(guó)安眠[102]BC濃度值達(dá)到1.66 μg·m-3,這與觀測(cè)點(diǎn)東北部污染氣團(tuán)運(yùn)輸所帶來(lái)的城市污染物和工業(yè)區(qū)污染物有關(guān)。
如圖3所示,總結(jié)了亞洲不同地區(qū)不同站點(diǎn)類型的BC濃度分布。由圖可知,亞洲地區(qū)在以印度為代表的南亞、中國(guó)為代表的東亞有著較高的BC濃度水平,而這兩個(gè)國(guó)家人口密度較大,由此分析亞洲地區(qū)人口分布特征[103]。由喜馬拉雅山脈、帕米爾高原、青藏高原東源、秦嶺、陰山-燕山、大興安嶺等山脈體系(圖3中紅色弧線)將亞洲地區(qū)人口分為兩部分,弧線以東、以南的100~300 km內(nèi)是適合農(nóng)耕的地方,分布絕大部分人口。分析亞洲地區(qū)濃度分布,以大氣本底值為參照,在弧線以東、以南BC濃度水平高于弧線另一側(cè),相應(yīng)其他站點(diǎn)也有著類似的特征,這也就從另一個(gè)角度說(shuō)明人為活動(dòng)對(duì)BC等空氣污染的影響。
圖3 亞洲地區(qū)BC質(zhì)量濃度分布圖Fig.3 Mass concentration of BC in Asia
2.1.2 我國(guó)BC濃度分布
通過(guò)對(duì)亞洲地區(qū)BC分布研究,得出亞洲地區(qū)BC存在著明顯的地域分布特征,在此對(duì)中國(guó)地區(qū)BC分布進(jìn)行重點(diǎn)討論。以中國(guó)區(qū)域人口分布特征進(jìn)行探究,胡煥庸線(黑河-騰沖線)一直以來(lái)是我國(guó)人口分布和擴(kuò)張的重要界限,胡煥庸線在本質(zhì)上反映了中國(guó)人口與自然地理在本底上的高度空間吻合[104],同時(shí)我國(guó)93.8%的人口分布在該分界線東側(cè),僅有6.2%的人口分布在西側(cè)。研究我國(guó)BC濃度分布特征后發(fā)現(xiàn):BC濃度分布可由一條線(圖3中黃色虛線)將其分隔開(kāi),該分界線以東BC各站點(diǎn)濃度值均高于另一側(cè),濃度高值分布在京津冀、長(zhǎng)三角等人口眾多、工業(yè)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)。此前有以胡煥庸線為分界線分析中國(guó)氣溶膠空間分布特征[105],與本研究發(fā)現(xiàn)結(jié)果對(duì)比得出,本研究的分界線位置與胡煥庸線(圖3中黑色虛線)位置大致吻合。這也再次證明我國(guó)京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角等地區(qū)BC濃度高值是由人為活動(dòng)導(dǎo)致,而針對(duì)于圖3中分界線以西的濃度高值可能是由于區(qū)域傳輸與污染氣團(tuán)運(yùn)輸共同作用導(dǎo)致。
在此以胡煥庸線為濃度分布線分析其原因,胡煥庸線以東區(qū)域除人口數(shù)量大之外,還與其氣象要素等關(guān)系密切。胡煥庸線以東地區(qū)多數(shù)為亞洲季風(fēng)氣候,具有顯著的多尺度變化特征,具體表現(xiàn)在東亞夏季風(fēng)環(huán)流及其溫度、濕度及降水等氣象變量上[106],也說(shuō)明“胡線”以東地區(qū)BC濃度分布為人為活動(dòng)與氣象要素共同作用所導(dǎo)致。但由于在我國(guó)西部地區(qū)新疆、西藏等相應(yīng)研究較少,對(duì)于這一類地區(qū)的BC污染特征目前缺乏相應(yīng)研究證明,在此提出假設(shè):西部地區(qū)諸如四川西部高原、云貴高原及青藏高原的低值可能是由于地形要素及植被覆蓋等,使得污染氣團(tuán)運(yùn)輸相對(duì)減緩,進(jìn)而B(niǎo)C濃度較東部而言略低。
2.1.3 亞洲地區(qū)BC來(lái)源解析
與濃度分布研究相類似,針對(duì)亞洲不同站點(diǎn)類型也進(jìn)行了特定的觀測(cè)研究。表2總結(jié)了Aethalometer模型的相應(yīng)研究結(jié)果。
表2 亞洲地區(qū)BC源解析研究總結(jié)Table 2 Summary of BC source apportionment in Asia
根據(jù)表2所示結(jié)果,亞洲地區(qū)BC源解析研究主要集中在東亞、南亞。本研究總結(jié)的城市站點(diǎn)數(shù)據(jù)顯示:MBC,ff占比在55.4%~93.4%之間(平均值為74.8%),MBC,bb占比在1.5%~36.0%之間(平均值為23.0%),MBC,ff占比高于歐洲城市站點(diǎn)相應(yīng)占比[119,120]。印度德里[107]地區(qū)在2011年開(kāi)始了對(duì)城市站點(diǎn)BC的短期觀測(cè),研究發(fā)現(xiàn):化石燃料燃燒導(dǎo)致的BC占比高達(dá)94.0%,但由于這個(gè)時(shí)期的研究在冬季進(jìn)行且時(shí)間較短,對(duì)于德里地區(qū)BC源結(jié)果不具有代表意義,表2未將其納入。隨后在相同的觀測(cè)站點(diǎn)更長(zhǎng)期的觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示:MBC,ff與MBC,bb占比分別為81.0%、19.0%,MBC,ff的高濃度與交通運(yùn)輸密切相關(guān)。在印度其他城市站點(diǎn)數(shù)據(jù)顯示:當(dāng)BC濃度相對(duì)較高時(shí)(≥5 μg·m-3),MBC,ff占比通常大于80.0%,說(shuō)明BC高濃度主要來(lái)源于化石燃料燃燒。而城市站點(diǎn)MBC,ff占比最高值和最低值出現(xiàn)在相同時(shí)間段內(nèi)對(duì)香港和西安的站點(diǎn)觀測(cè)研究[108]中,值得注意的是該項(xiàng)研究采用Aethalometer模型與多元線性模型(ME-2)相結(jié)合的方法,將MBC,ff細(xì)分為交通運(yùn)輸排放與煤炭燃燒排放,同時(shí)分出除MBC,ff與MBC,bb之外的不確定成分,得出了香港BC中有78.9%來(lái)源于交通運(yùn)輸排放,西安BC中有25.0%來(lái)源于MBC,ff與MBC,bb之外的生成,同時(shí)與印度BC特點(diǎn)不同的是:西安BC濃度達(dá)到7.9 μg·m-3,但BCff占比僅為55.4%。而在同為季風(fēng)氣候的廈門[109]和清邁[110]研究結(jié)果顯示:MBC,ff占比分別為66.7%、64.0%,MBC,bb占比分別為33.3%、36.0%,其他城市站點(diǎn)而言MBC,ff貢獻(xiàn)略低。
亞洲地區(qū)郊區(qū)站點(diǎn)BC來(lái)源中顯示更多的MBC,bb貢獻(xiàn)。在南京北郊站點(diǎn)[111]觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn):MBC,ff占比達(dá)到74.0%,MBC,bb占比為26.0%,且冬季MBC,bb較夏天增長(zhǎng)1.8倍,這可能由郊區(qū)站點(diǎn)周圍冬季住宅生物質(zhì)燃燒導(dǎo)致,而MBC,ff在四季相對(duì)穩(wěn)定與交通運(yùn)輸排放源相對(duì)穩(wěn)定密切相關(guān)。在印度德拉敦郊區(qū)站點(diǎn)[112]觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示MBC,bb有34.0%的貢獻(xiàn),這與當(dāng)?shù)厥褂蒙镔|(zhì)燃料進(jìn)行烹飪及農(nóng)業(yè)秸稈等生物質(zhì)燃燒等有關(guān)。
亞洲地區(qū)針對(duì)于鄉(xiāng)村站點(diǎn)BC來(lái)源的研究主要集中在印度地區(qū),阿加爾塔拉[113]與默哈伯萊什[114]顯示:MBC,ff占比分別為74.0%、82.0%,MBC,bb占比分別為26.0%、18.0%。研究還發(fā)現(xiàn),在雨季時(shí),生物質(zhì)燃料使用的減少會(huì)使MBC,ff的貢獻(xiàn)增加到85.0%以上;而在冬季,農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等特定活動(dòng)使得木材等其他生物質(zhì)燃料過(guò)度使用時(shí),MBC,bb的貢獻(xiàn)可達(dá)到44.0%。
除使用Aethalometer模型對(duì)BC進(jìn)行源解析研究外,亞洲地區(qū)還采用正交矩陣因子分解(PMF)等進(jìn)行了相應(yīng)研究。Zhang等[121]在濟(jì)南城市站點(diǎn)、南京交通站點(diǎn)、禹城鄉(xiāng)村站點(diǎn)觀測(cè)研究后發(fā)現(xiàn):在交通站點(diǎn)中交通運(yùn)輸排放的BC貢獻(xiàn)達(dá)到33.8%,城市站點(diǎn)中煤炭燃燒排放的BC貢獻(xiàn)達(dá)到19.2%,鄉(xiāng)村站點(diǎn)中MBC,bb貢獻(xiàn)達(dá)到21.1%(以上各占比為去除不確定成分之后的相應(yīng)最大占比)。Liu等[122]利用SP-AMS及SP2對(duì)北京城市站點(diǎn)觀測(cè)后利用PMF得出:含BC顆粒物可解析為4個(gè)因子,分別為化石燃料相關(guān)BC(FOA BC)、生物質(zhì)燃燒相關(guān)BC(BBOA_BC)及兩個(gè)揮發(fā)性有機(jī)物相關(guān)BC(OOA_1BC與OOA2_BC)。
2.1.4 亞洲地區(qū)BC非人為源影響因素
如前所述,此前眾多研究表明BC主要受人為活動(dòng)影響,但在亞洲地區(qū)人為活動(dòng)較少的背景站點(diǎn)中也存在高濃度,這說(shuō)明除人為活動(dòng)影響外,還有其他影響因素。
早在20世紀(jì)90年代初Penner[123]指出:在大多數(shù)地區(qū)SO2與BC之間存在較好的相關(guān)性,大氣對(duì)流活動(dòng)對(duì)BC存在影響。但湯莉莉等[124]在南京北郊站點(diǎn)進(jìn)行觀測(cè)研究后發(fā)現(xiàn):BC與SO2之間小時(shí)平均濃度相關(guān)性并不高,同時(shí)太陽(yáng)輻射所決定的大氣對(duì)流活動(dòng)的強(qiáng)弱在很大程度上影響B(tài)C濃度。Yu[125]等對(duì)包括BC在內(nèi)的氣溶膠與大氣對(duì)流研究后發(fā)現(xiàn):深層對(duì)流主導(dǎo)著近地表排放或形成的氣溶膠和痕量氣體的垂直輸送,進(jìn)而影響B(tài)C等濃度。
除大氣對(duì)流外,影響B(tài)C的還有眾多氣象要素。在早期對(duì)瓦里關(guān)[12]、溫江[43]等站點(diǎn)的研究發(fā)現(xiàn):降雨的清除作用能很大程度降低BC濃度。此前針對(duì)于BC與氣象要素的研究顯示出在城市站點(diǎn)中BC與風(fēng)速的負(fù)相關(guān)關(guān)系,低風(fēng)速下BC積累較多;而鄉(xiāng)村站點(diǎn)相關(guān)性則較弱[126]。在亞洲地區(qū)城市站點(diǎn)[79]與郊區(qū)站點(diǎn)[68]也顯示出BC與風(fēng)速之間的負(fù)相關(guān)關(guān)系,這主要是由于低風(fēng)速下產(chǎn)生的BC無(wú)法擴(kuò)散而積累所致。此外,由于混合層的深度決定了表層排放的污染物被稀釋[127],Zhang等[51]南京北郊BC觀測(cè)后利用格蘭仕因子分析后得出:邊界層高度是對(duì)BC影響最大的氣象因子,當(dāng)邊界層高度較低時(shí)BC更容易積累。該研究還發(fā)現(xiàn)氣象因子對(duì)BC濃度的影響順序從強(qiáng)至弱依次為:邊界層高度>風(fēng)速>溫度>相對(duì)濕度。
綜上所述,亞洲地區(qū)影響B(tài)C排放的非人為源因素為:大氣對(duì)流與環(huán)流、邊界層高度、風(fēng)速、溫度、相對(duì)濕度。
前述提及BC光子參數(shù)主要包括消光系數(shù)bext、散射系數(shù)bsca和吸收系數(shù)babs,bsca(babs)反映了氣溶膠的散射(吸收)能力,bext為bsca與babs之和,相應(yīng)數(shù)值越大代表研究區(qū)域BC污染越嚴(yán)重。
表3 簡(jiǎn)要總結(jié)了亞洲地區(qū)bsca、babs、SSA三種參數(shù)的外場(chǎng)觀測(cè)研究結(jié)果。與前面濃度分布研究不同的是,對(duì)于BC光學(xué)性質(zhì)等的觀測(cè)研究多數(shù)是對(duì)國(guó)內(nèi)不同類型站點(diǎn)的研究,而對(duì)于印度、巴基斯坦等南亞國(guó)家的研究相對(duì)較少,同時(shí)對(duì)于BC光學(xué)性質(zhì)的研究多數(shù)是基于短期觀測(cè)的數(shù)據(jù),少有像濃度那樣進(jìn)行年際的觀測(cè)研究。Xu等[128]在1999年對(duì)農(nóng)村站點(diǎn)臨安利用PSAP進(jìn)行短期觀測(cè)后發(fā)現(xiàn)SSA高達(dá)0.93,更符合城市站點(diǎn)的SSA數(shù)值,隨后相關(guān)學(xué)者利用PSAP、AE31、AE33等在榆林[129]、香河[130]、通榆[131]、香港[132]、固城[133]的農(nóng)村站點(diǎn)進(jìn)行了相應(yīng)研究,農(nóng)村站點(diǎn)相較城市站點(diǎn)而言消光系數(shù)相對(duì)較低,但單反射照射率相對(duì)較高,這說(shuō)明農(nóng)村地區(qū)BC輻射強(qiáng)迫較城市而言更強(qiáng)。
表3 亞洲地區(qū)BC光學(xué)研究總結(jié)Table 3 Summary of BC optical research in Asia
隨著觀測(cè)儀器技術(shù)的進(jìn)步,研究人員逐漸選擇多波長(zhǎng)儀器以實(shí)現(xiàn)對(duì)光學(xué)性質(zhì)和化學(xué)濃度的同時(shí)測(cè)量。Wang等[134]利用AE31對(duì)成都城市站點(diǎn)進(jìn)行短期觀測(cè)后發(fā)現(xiàn)四川盆地內(nèi)BC污染物比其他城市站點(diǎn)高,且吸收系數(shù)和散射系數(shù)受氣象條件影響較大,本地污染物造成了BC的污染;Sun等[133]在2019年對(duì)北京市區(qū)和農(nóng)村站點(diǎn)固城進(jìn)行觀測(cè)后發(fā)現(xiàn)城市和農(nóng)村站點(diǎn)之間混合誘導(dǎo)的BC吸收增強(qiáng)的幅度略有不同,與此前研究相反的是BC的光吸收能力對(duì)比率NR-PM1/BC的依賴相對(duì)有限,同時(shí)表征不同光源增強(qiáng)光吸收的能力后發(fā)現(xiàn):與光化學(xué)相關(guān)的光吸收和相對(duì)新鮮的交通排放對(duì)吸收增強(qiáng)沒(méi)有顯著貢獻(xiàn)。同時(shí)亞洲地區(qū)其他城市站點(diǎn)諸如日本名古屋[135]、上海[136]、武漢[137]、廣州[138]、蘭州[139]等城市站點(diǎn)數(shù)據(jù)表明城市地區(qū)BC吸收系數(shù)在消光系數(shù)中占比較大,單反射照射率比農(nóng)村地區(qū)略低。
相關(guān)學(xué)者還對(duì)上甸子[140]、韓國(guó)濟(jì)州島[141]這類大氣本底站點(diǎn)進(jìn)行了相應(yīng)觀測(cè)研究,得出在我國(guó)華北平原及韓國(guó)地區(qū)等地BC本底值相對(duì)較大,輻射強(qiáng)迫也相對(duì)較強(qiáng)。這從一定程度上解釋了前面所提及華北平原等人口集中區(qū)域BC濃度等相關(guān)數(shù)值偏高的研究結(jié)果。
前述已提及大氣中BC形態(tài)、包覆物組成和混合狀態(tài)決定了含BC顆粒物的理化性質(zhì),尤其針對(duì)于包覆物組成,由于BC自身的疏水性,在大氣傳輸過(guò)程中其他物質(zhì)會(huì)與其接觸碰撞后包覆在表面,使得BC發(fā)生老化,同時(shí)由于此類包覆效應(yīng)會(huì)使得BC原有結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)發(fā)生演變,產(chǎn)生“棱鏡”效應(yīng),此時(shí)光吸收增強(qiáng)。
針對(duì)含BC氣溶膠的光學(xué)屬性在不同老化機(jī)制下的研究,近年來(lái)亞洲地區(qū)開(kāi)展了眾多研究。早在2008年奧運(yùn)會(huì)期間,孫天樂(lè)等[38]就利用SP2對(duì)北京城區(qū)BC進(jìn)行了特定觀測(cè)研究,將大氣中BC分為內(nèi)混和外混兩類,其中外混態(tài)BC為未吸附大氣中其他組分而獨(dú)立存在的碳元素組成的顆粒,而內(nèi)混態(tài)BC為吸附其他非難熔組分的包覆碳元素于內(nèi)層的顆粒,觀測(cè)結(jié)果表明內(nèi)混態(tài)BC比例平均為56.1%,說(shuō)明本地排放貢獻(xiàn)較小。孫天樂(lè)等[146]利用相同儀器方法還針對(duì)于珠三角城市深圳進(jìn)行了觀測(cè)研究,與北京不同的是深圳內(nèi)混態(tài)BC比例平均為35.0%,說(shuō)明深圳大氣中有部分老化的BC來(lái)自傳輸過(guò)程,同時(shí)內(nèi)混態(tài)BC形成與大氣中的氣-固轉(zhuǎn)化過(guò)程密切相關(guān)。針對(duì)于SP2對(duì)于BC包覆物的研究,亞洲其他地區(qū)也有相應(yīng)的開(kāi)展,Ueda[147]在使用SP2的基礎(chǔ)下,結(jié)合PASS-3對(duì)能登半島進(jìn)行觀測(cè),研究結(jié)果表明包覆物對(duì)BC的平均光增強(qiáng)約為1.22倍。在亞洲其他地區(qū)利用SP2等的大量研究[148-150]均表明BC包覆層厚度的增加可能與前體氣體的氧化導(dǎo)致的硫酸鹽、硝酸鹽及有機(jī)物等凝結(jié)在BC顆粒上有關(guān)。
盡管SP2能實(shí)時(shí)、高靈敏度地實(shí)現(xiàn)對(duì)含BC氣溶膠的包覆厚度及內(nèi)部混合信息狀態(tài)的研究,但由于SP2無(wú)法得出顆粒物化學(xué)組分信息等,對(duì)于BC氣溶膠的表征不能進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)。針對(duì)于含BC氣溶膠包覆物的研究,未來(lái)應(yīng)結(jié)合HR-AMS及SP-AMS等高分辨率電離質(zhì)譜儀器,以更好地表征BC氣溶膠。
迄今為止,針對(duì)BC光學(xué)性質(zhì)和化學(xué)濃度已有眾多研究,但針對(duì)BC核及BC包覆物理化性質(zhì)等缺乏相應(yīng)研究,對(duì)于BC生成和老化過(guò)程等研究需進(jìn)一步加強(qiáng);同時(shí)外場(chǎng)觀測(cè)局限性尚待改善,應(yīng)盡可能滿足時(shí)間的連續(xù)性和空間覆蓋率這兩個(gè)條件;當(dāng)前觀測(cè)儀器有待進(jìn)一步發(fā)展,針對(duì)于儀器相應(yīng)誤差需要精準(zhǔn)度更高的儀器或校準(zhǔn)方式;模式模擬研究建立在假設(shè)基礎(chǔ)上,觀測(cè)數(shù)據(jù)的補(bǔ)充可提高模式精度。針對(duì)未來(lái)BC研究,提出以下幾點(diǎn)展望:
1)推廣使用SP-AMS等先進(jìn)儀器。前述提到SP-AMS與SP2等所帶有的1064 nm的Nd:YAG紅外激光蒸發(fā)器能選擇性地蒸發(fā)(溫度達(dá)4000 K)rBC及其包覆物并實(shí)現(xiàn)對(duì)其檢測(cè),同時(shí)還可獲得BC氣溶膠的混合狀態(tài)信息,由此實(shí)現(xiàn)對(duì)含BC氣溶膠的來(lái)源及貢獻(xiàn)、濃度水平、大氣壽命、變化規(guī)律及老化機(jī)制等的表征。
2)改進(jìn)光學(xué)測(cè)量?jī)x器或校準(zhǔn)方法。在現(xiàn)有測(cè)量氣溶膠吸收系數(shù)、散射系數(shù)等相關(guān)光學(xué)測(cè)量?jī)x器的基礎(chǔ)上,保留現(xiàn)有儀器的優(yōu)點(diǎn),充分考慮并量化目前存在的不確定性等,改進(jìn)現(xiàn)有儀器或選擇誤差更小的校準(zhǔn)方式。
3)拓寬觀測(cè)區(qū)域及時(shí)間序列。目前在眾多大氣背景站展開(kāi)了觀測(cè)研究,大氣背景站BC主要受區(qū)域傳輸影響,例如印度恒河平原內(nèi)的研究中發(fā)現(xiàn)喜馬拉雅山易受到BC遷移和沉積的影響,但缺乏喜馬拉雅地區(qū)的BC觀測(cè)數(shù)據(jù);同時(shí)在亞洲地區(qū)目前研究主要集中在南亞、東亞地區(qū),未來(lái)需要對(duì)西亞、北亞等更多地區(qū)展開(kāi)觀測(cè)研究;同時(shí)應(yīng)對(duì)研究區(qū)域進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè)以表征該地區(qū)的整體特征。同時(shí)在同一地點(diǎn)可采用不同觀測(cè)儀器進(jìn)行研究,以此減小測(cè)量不確定性。
4)將觀測(cè)數(shù)據(jù)與模式模擬相結(jié)合?,F(xiàn)有的模式模擬多數(shù)是在基于假設(shè)基礎(chǔ)上進(jìn)行研究,缺乏相應(yīng)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)資料,同時(shí)模式模擬結(jié)果存在一定誤差,而觀測(cè)數(shù)據(jù)可作為模式模擬的佐證。此外,觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)模式模擬進(jìn)行校準(zhǔn)之后,模式反過(guò)來(lái)可實(shí)現(xiàn)對(duì)BC的反演。
5)將觀測(cè)與實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)相結(jié)合。將外場(chǎng)單顆粒采樣與實(shí)驗(yàn)室掃描電鏡、電子顯微鏡等技術(shù)結(jié)合起來(lái),對(duì)真實(shí)大氣中BC顆粒物的形貌特征、包覆層等進(jìn)行深入研究。
6)將飛機(jī)觀測(cè)等應(yīng)用于現(xiàn)有的觀測(cè)之中。利用無(wú)人機(jī)等相應(yīng)飛行器將BC觀測(cè)儀器或感應(yīng)器在城市同一下墊面不同高度進(jìn)行測(cè)量,獲得不同高度的BC濃度等數(shù)據(jù),以獲得BC的垂直分布廓線,以更好表征BC污染特征。
黑碳等相關(guān)研究是現(xiàn)目前國(guó)際研究的前沿和熱點(diǎn),亞洲地區(qū)作為黑碳排放量最大的地區(qū),黑碳濃度水平相對(duì)較高。在亞洲復(fù)合污染日益加重、灰霾等污染事件頻發(fā)的背景下,針對(duì)于黑碳進(jìn)行相應(yīng)觀測(cè)研究,得出黑碳濃度特征、光學(xué)參數(shù)等數(shù)據(jù),以實(shí)現(xiàn)黑碳的吸光特性、化學(xué)組成、源解析及影響因素的具體研究。同時(shí)利用不同儀器在不同地區(qū)展開(kāi)長(zhǎng)時(shí)間序列的研究,得到相應(yīng)觀測(cè)數(shù)據(jù),將是準(zhǔn)確評(píng)估亞洲地區(qū)黑碳?xì)馊苣z輻射強(qiáng)迫、氣候效應(yīng)及其對(duì)區(qū)域污染貢獻(xiàn)的基礎(chǔ)和關(guān)鍵。