于麗萍，張曉春，孟 磊，李 林，韋 濤，李 棟，劉海悅，李德林

(1.北京市氣象探測中心(北京市觀象臺)，北京100176；2.中國氣象局氣象探測中心，北京 100081；3.北京豐臺區(qū)氣象局，北京 100071；4.青海瓦里關區(qū)域大氣本底站，青海 共和 810012)

引 言

空氣動力學粒徑小于等于10 μm的顆粒物稱為可吸入顆粒物(PM10)[1]。已有的研究表明，氣溶膠顆粒物對氣候變化、人體健康和環(huán)境等有著十分重要的影響，尤其是我國中東部地區(qū)出現的大范圍沙塵和霧霾天氣，對交通狀況、空氣質量和人體健康帶來了極大的影響[2-6]，對顆粒物的監(jiān)測也逐漸引起了社會的廣泛關注。

國內外學者對PM10質量濃度的變化特征作了分析[7-12]。安娟等[13]對2006-2012年遼陽市PM10時空變化特征作了研究，結果顯示，PM10年平均濃度呈顯著下降趨勢，冬季的最大，春季和秋季的次之，夏季的最小，月變化呈“U”形分布。梁增強等[14]對2003-2012年京津石三市大氣污染特征及趨勢的研究顯示，北京API月變化呈“M”形分布，夏季和冬季的低，秋季和春季的高。賈小芳等[15]對2013-2016年北京朝陽站PM2.5濃度分析結果表明，冬季的最大，秋季和春季的次之，夏季的最小,PM2.5濃度隨風速的增大呈現先上升后下降的變化，在0.4 m·s-1時達最高。雷瑜等[16]對北京城區(qū)主要污染物的周末效應和假日效應作了研究，認為節(jié)假日污染物濃度高于日常的，周末的低于工作日的。王淑英等[17]對北京地區(qū)PM10濃度日變化的分析結論為：傍晚至午夜前出現第一個高峰值，09-10時出現次高峰值，約14時出現第一個低值，06時左右出現次低值。郭利等[18]對北京地區(qū)2007年6月和11月PM10濃度與風速相關性的分析結果表明，6月和11月 PM10濃度與風速均呈現負相關，并且根據11月的資料得出PM10濃度最小值對應的風速為4.1 m·s-1。

本文根據北京南郊觀象臺(以下簡稱“北京觀象臺”)振蕩微天平法PM10觀測結果，結合同期主要氣象因子，分析2008年3月1日至2019年2月28日PM10濃度的變化特征，可為開展北京地區(qū)顆粒物特征分析、制定污染防控對策提供參考。

1 資料與研究方法

數據來源：本文所用PM10數據來源于北京觀象臺，時間為 2008年3月1日至2019年2月28日，PM10數據原始數據時間分辨率為5 min；同期氣象要素數據為北京觀象臺小時平均數據；北京空氣質量數據來源于中國空氣質量在線監(jiān)測分析平臺(https://www.aqistudy.cn/historydata/daydata.php)；機動車數量來源于北京交通發(fā)展研究院發(fā)布的2008-2018年北京市交通發(fā)展年度報告。

處理方法：首先對PM10數據的格式和完整性進行檢查，然后對數據文件中儀器設備的運行狀態(tài)等進行檢查，經過異常值剔除和數據有效性檢查等數據質量控制后[19]，最后進行小時、日、月、季和年均值及極值等統計。

變化趨勢：采用Daniel趨勢檢驗方法[20]分析PM10變化趨勢。公式為

(1)

式中：γs為Spearman秩相關系數，是利用兩變量的秩次大小作線性相關分析;N為時間周期(年)；di為變量Xi和變量Yi之差(X為時間坐標，Y為PM10坐標)。

γs值的正負分別表示PM10的上升和下降，其絕對值的大小表示變化的強度。將γs的絕對值與Spearman秩相關系數統計表中的臨界值(Wp)進行比較。如果|γs|≥WP表明變化趨勢顯著,反之不顯著。

PM10年、日平均達標標準：依據GB3095—2012《環(huán)境空氣質量標準》中的PM10年平均二級限值標準，年平均為70 μg·m-3，日平均為150 μg·m-3。

PM10與主要氣象因子的相關性：利用SPSS19.0統計軟件的Spearman相關分析及顯著性檢驗。

本文中春季為3-5月、夏季為6-8月、秋季為9-11月、冬季為12月-次年2月。

2 結果與分析

2.1 年際變化

2008-2018年，北京觀象臺PM10日數據年平均值為70.4～180.3 μg·m-3，歷年平均值均超過二級限值標準。根據前述公式(1)，2008-2018年，γs=-0.445，WP=0.170,|γs|>WP,說明整體上PM10呈下降趨勢，且趨勢顯著。由于2012-2014年PM10年平均值沒有下降，反而有所增加，因此分為3個時間段進行討論：2008-2011年日數據年平均值分別為141.4、111.9、113.4和104.5 μg·m-3，γs=-0.800，WP=0.200,|γs|>WP,說明2008-2011年PM10呈下降趨勢，且趨勢顯著；2012-2014年日數據年平均值分別為137.5、180.3和163.1 μg·m-3，γs=0.500，WP=0.667,|γs|WP,說明2015-2018年PM10呈下降趨勢，且趨勢顯著。

PM10的來源主要包括6類：揚塵、燃煤、工業(yè)排放、機動車排放、生物質燃燒和氧化產生的二次顆粒物，不同地區(qū)來源的貢獻大小有所不同[21]。張晶等[22]對北京地區(qū)顆粒物濃度的研究結論給出，除人為污染源外，約20%的顆粒物源于土壤風沙等自然類型源，采暖季的顆粒物濃度比年平均高10%～30%。張菊等[23]的研究已經表明，2012-2014年PM10上升的主要原因是由不利的氣象條件和大面積燃燒引起的。北京市交通發(fā)展年度報告及中國空氣質量在線監(jiān)測分析平臺中北京的PM10達標率顯示：2009年機動車保有量年增長率為14.9%(2008年350萬輛，2009年402萬輛)，PM10達標率為67.9%。2010年12月23日以后，北京對購買小客車實行搖號方式，機動車數量增長有所減緩，2011年保有量增長率僅為3.5%(2010年481萬輛，2011年498萬輛)。機動車的保有量增加，排放量也隨之增加。2013年開始，隨著新能源汽車數量的增加，以及機動車出行限制措施等，PM10達標率開始增加。2015年達到84.9%。2016年以后PM10達標率出現了波動(2016年為53.7%，2017年為75.6%，2018年為73.7%)。分析其原因，除了每年受浮塵、揚沙和沙塵暴(以下統稱為沙塵天氣)、冬季供暖和工業(yè)排放等影響程度的不同外，可能還與北京觀象臺緊鄰南五環(huán)路有關。由于車流量比較密集，特別是夜間大型貨車較多，排放量也較大，從而可以判斷，北京機動車保有量和排放量的增加，對北京南郊地區(qū)PM10的變化有一定影響。

2.2 月和季節(jié)變化

由PM10質量濃度月變化曲線(圖1)可看出，PM10月平均值均低于國家二級限值標準150 μg·m-3，月數值變化范圍為108.4～143.2 μg·m-3,6-9月和 1-2月的較低；3-5月和10-12月的較高，說明北京南郊地區(qū)PM10質量濃度存在明顯的“M”形月變化特征。季節(jié)變化特征為春季的最高(135.8 μg·m-3)，秋季和冬季的次之(分別為127.3 μg·m-3和122.8 μg·m-3)，夏季的最低(108.3 μg·m-3)。與安娟等[13]冬季的最大的季節(jié)特征及各月呈 “U”形分布的研究結論略有不同，這可能與研究地區(qū)、時段、供暖起止時間及天氣現象等不同有關。

圖1 2008-2018年北京觀象臺PM10質量濃度月平均變化

2008-2018年北京南郊地區(qū)觀測到的沙塵天氣共174天，霾日數共1292天。平均而言，四季中霾日的PM10平均濃度是非霾日的1.5倍，此結論與王明潔等[24]的2.2倍比較接近。分析期內，春季和秋季沙塵天氣較多，霾日中高于二級限值標準的天數較多(春季為153天、秋季為140天)，增加了顆粒物在空氣中的滯留，使顆粒物質量濃度增加[25-26]。冬季處于燃煤采暖期，PM10濃度較高。夏季降水較多，對流活動強，利于污染物擴散，PM10濃度最低。由此推斷，霾、燃煤和沙塵等對北京南郊地區(qū)月、季PM10濃度的貢獻相對比較明顯。

2.3 周末效應

大氣氣溶膠質量濃度、污染物質量濃度、氣象要素等的周循環(huán)被稱為周末效應[27]。統計結果(圖 2a)顯示，PM10濃度總體呈現周末的高于工作日的周末效應。其中，2008和2009年中工作日的PM10濃度高于周末的；2010-2018年周末的PM10濃度高于工作日的。這可能與前述提到的機動車保有量和人們的出行習慣有關。2008-2009年的機動車保有量相對較少(2008年350萬輛，2009年402萬輛)，周末是公眾休息時間，開車出行較少[7]。2010年以后，機動車保有量逐年大幅增長，機動車排放成為影響顆粒物質量濃度變化的一個重要因素[28]。近年來北京交通發(fā)展年度報告中對車輛出行次數作的小樣本的調查結果顯示，車輛周末出行的次數呈逐年上升趨勢，因此2010-2018年的平均PM10濃度呈現出周末的高于工作日的周末效應。圖 2(b)為周內PM10濃度的總體變化。周六的平均PM10濃度高于周末的平均濃度。這可能不僅與人們在工作日和周末的作息安排有關，還與周末對車輛出行不限行有關。工作日中周五和周一PM10濃度高于周日的原因，可能是由于周一是工作日的第一天，早高峰一般持續(xù)時間較長，周五是工作日的最后一天，晚高峰持續(xù)時間也較長，并且下班后人們駕車外出度周末的情況也比較普遍，選擇在周六或周日陸續(xù)返回，周日的機動車排放量相對沒有周一和周五的高，因此周日機動車排放量低于周一和周五的。該結論有待于后續(xù)對機動車出行情況作進一步調查后加以驗證。

圖2 北京觀象臺2008-2018年工作日和周末的PM10質量濃度逐年(a)和總體的(b)變化情況

2.4 日變化

圖 3為北京南郊11年間PM10濃度日變化情況。總體而言，基本呈雙峰形變化趨勢，峰值出現在早上和晚上，晚上的峰值強度高于早上的。這與趙晨曦[29]和程興宏[30]等對北京地區(qū)PM10日變化特征的研究結論基本一致。早上，隨著太陽逐漸升起，太陽輻射加強，氣溫升高，人們開始外出活動，PM10濃度在05-08時達到第一個高峰值。在上班高峰過后，隨著午后溫度升高，湍流混合逐漸加強，使PM10濃度逐漸下降，14時左右達到最低。其后隨著人們戶外活動增加，夜間大氣層結趨于穩(wěn)定，同時北京晚高峰持續(xù)時間較長及城市夜生活等影響，使PM10濃度再次呈上升趨勢，直到夜間21-23時出現一天中第二個峰值，其后PM10平均濃度再次下降。兩個峰值的強度和時間各季有所差異。春季，高峰值出現在06時和21時左右，早上的峰值強度與夜間差異不大。夏季，高峰值出現在05時和21-22時。秋季，高峰值出現在06-07時和22-23時。冬季，高峰值基本出現在08時和21-22時。各季節(jié)峰值出現的時間和強度略有差異，這可能由于不同季節(jié)人們的作息時間和出行習慣不同，同時北京晚高峰持續(xù)時間較長，另外，冬季、春季和秋季逆溫層出現的頻次較多，厚度較厚[31]，從而使各季節(jié)PM10濃度的峰值出現的時間有所不同。

圖3 2008-2018年北京觀象臺PM10質量濃度日變化特征

2.5 與主要氣象因子的關系

為了解PM10與地面氣象要素的相關特征，本文對2008-2018年的小時平均數據進行了Pearson相關分析，有效樣本為86710組小時數據(降水量為2605組)，由于數據量比較大，相關系數普遍偏小，因此放棄了Pearson相關系數計算方法。采用分析期內PM10濃度和主要氣象因子的日平均數據(降水有效樣本為669組，其余要素有效樣本各3826組)，利用Spearman相關系數計算方法，進行相關分析，結果見表1。

表1 2008-2018年北京觀象臺PM10日平均質量濃度與主要氣象因子的相關性

由表1可以看出，PM10質量濃度與氣溫和相對濕度呈顯著正相關，與氣壓、極大風向、極大風速和降水呈顯著負相關，相關性均通過了0.01或0.05的雙側顯著性水平檢驗。本文選取與PM10相關性相對較好的風和降水進行詳細分析。

2.5.1 與風的關系

風是影響污染物稀釋擴散的重要因素，風向決定污染物上游輸送的方向，風速決定了污染物擴散的速度[32]。按照《地面氣象觀測規(guī)范》第九章相關內容，將風向分為16個方位，對風向和風速與PM10的關系進行詳細分析。

將各風向PM10達到二級限值標準(150 μg·m-3，簡稱“PM10二級標準”)的頻次達到10次(圖4各圖中用淺藍色線標識)視為在該風向上出現PM10濃度超過二級標準的頻次較高，否則則認為較低。春季(圖4a)偏南風向(SSE、S、SW)時超過PM10二級標準的頻數較高。夏季(圖4b)偏東北風(N-NNE-NE)時超過PM10二級標準的頻數較高。秋季(圖4c)偏東北風(N-NNE-NE)時超過PM10二級標準的頻數較高。冬季(圖4d)偏南東和南西風(SE-S-WSW)時超過PM10二級標準的頻數較高?？傮w而言，當風向為偏東北或偏南風時，PM10達到二級限值標準的頻次較高。這可能是由于北京觀象臺緊鄰南五環(huán)路(最近距離為63 m)，機動車流量較大。另外測站東側和南側約2 km處為居民區(qū)，冬季采暖造成污染排放源增加，可能會導致測站觀測到PM10在偏東和偏南方向濃度較高。這與賈小芳等[15]對北京朝陽站點的研究結論基本一致。

圖4 2008-2018年北京觀象臺各季節(jié)PM10平均質量濃度與風向頻次分布圖

圖5給出了PM10濃度與地面極大風速的關系。隨著極大風速的增加，PM10濃度先增加后減小，當極大風速為3.4 m·s-1時PM10濃度達到最高(為269.1 μg·m-3)。這可能是因為當地面風速較小時，氣溶膠粒子易聚集于近地層。其后隨著風速的增加，PM10濃度呈現明顯的下降趨勢，但當極大風速達到12.8 m·s-1時，PM10濃度沒有繼續(xù)下降，反而出現了小幅上升。這是因為隨著風速的增大，站點污染物稀釋，擴散能力加強，污染物濃度降低[25]，但由于觀測站點處于污染源的下風方向，伴隨風速的增大，污染物輸送的速度加快，致使測站PM10質量堆積，濃度升高。當風速高于14.9 m·s-1時，PM10濃度出現較大波動，這可能是由于較大等級的風速發(fā)生的頻數較少，個別沙塵天氣拉高或降低了PM10濃度導致的。

圖5 2008-2018年北京觀象臺PM10平均質量濃度與極大風速關系圖

2.5.2 與降水的關系

降水對清除空氣污染物起到了重要作用[33]。為了研究不同相態(tài)和量級的降水對空氣污染物的清除效果，本文依據《降水量分級》[34]的標準，對PM10濃度與不同等級和相態(tài)的降水相關性進行了分析，結果見表2。

表2 2008-2018年PM10質量濃度與降水的相關性

由表2看出，各等級降雨量與PM10均呈負相關，相關系數為-0.082～-0.717，暴雨及以上等級的相關性較強，說明降雨對PM10的清除作用隨著降雨量的增加而增加，當24 h降水量超過50.0 mm(暴雨及以上)時，對污染物的清除作用較大。各等級降雪量與PM10均呈負相關，相關系數范圍為-0.083～-1.000，暴雪及以上等級相關性較強，說明降雪對PM10的清除作用隨著降雪量的增加而增加，當24 h降雪量超過10.0 mm(暴雪及以上)時，基本可以清除空氣中的所有PM10。另外，PM10與降雪的相關系數大于與同等級降雨的相關系數，說明降雪對PM10的清除作用優(yōu)于降雨的清除作用。這與張占峰等[35]的研究結論一致。

3 討論與結論

(1)年變化：2008-2018年PM10濃度年平均值均未達到國家二級標準，總體呈下降趨勢，其中2008-2011年及2015-2018年PM10濃度年平均值呈下降趨勢，2012-2014年PM10濃度年平均值呈上升趨勢。機動車保有量和排放量對北京南郊地區(qū)PM10濃度年平均值變化貢獻較大。

(2)月、季變化：數據分析期間PM10濃度月平均變化特征呈“M”形，數值變化范圍為108.4～143.2 μg·m-3,1-2月、6-9月的較低，3-5月、10-12月的較高；季節(jié)變化特征為春季的最高(135.8 μg·m-3)，秋季和冬季的次之(分別為127.3 μg·m-3和122.8 μg·m-3)，夏季的最低(108.3 μg·m-3)。

(3)周變化：2008-2011年PM10濃度總體呈現周末的高于工作日的周末效應。其中，2008和2009年的PM10濃度工作日的高于周末的，2010-2018年的PM10濃度工作日的低于周末的，周末中周六的高于周末平均濃度，工作日中周五和周一的高于工作日平均濃度。

(4)日變化：基本呈現出明顯的早上和晚上的雙峰形特征，時間基本出現在05-08時和21-23時。各季節(jié)的峰值出現時間略有差異：春季的為06時和21時，夏季的為05時和21-22時，秋季的為06-07時和22-23時，冬季的為08時和21-22時。

(5)與氣象因子的關系：PM10濃度與氣溫和相對濕度呈顯著正相關，與氣壓、風向、風速和降水呈顯著負相關。當風向為偏東北或偏南風時，PM10濃度超過二級限值標準的頻次較高。PM10濃度隨著風速的增大先增加再減小，風速為3.4 m·s-1時最高(269.1 μg·m-3)。PM10濃度與降雪的相關性高于與同等級降雨的相關性，降雪對污染物的清除作用也高于降雨的清除作用。