湛偉，劉西洋，朱春英，馬友光，付濤濤

（天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

引 言

近幾十年來(lái)，微化工技術(shù)逐漸受到人們的重視。與傳統(tǒng)化工技術(shù)相比，微化工技術(shù)有著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。微裝置特征尺度小，單位體積的傳質(zhì)和單位面積傳熱能力得到增強(qiáng)，制作成本低廉[1]；微型化的設(shè)備也可使生產(chǎn)更加安全可控[2]?；谖⒒ぜ夹g(shù)產(chǎn)生的單分散液滴具有非常高的比表面積和相接觸面積[3]，能夠加速反應(yīng)進(jìn)行，提高目標(biāo)產(chǎn)物的收率；廣泛應(yīng)用于化妝品[4]、醫(yī)療行業(yè)[5]、生物技術(shù)[6]、材料合成[7]和化學(xué)工業(yè)[8]。生產(chǎn)單分散液滴的微化工裝置通常包括T 型[9-10]、同軸并流型[11-12]、十字型[13-14]和臺(tái)階式裝置[15-16]。在使用T 型、同軸并流型、十字型微通道裝置時(shí)，泵壓力和環(huán)境振動(dòng)的波動(dòng)會(huì)導(dǎo)致流體流速波動(dòng)，這會(huì)影響液滴尺寸和產(chǎn)生高度單分散液滴的能力，因?yàn)檫@些微通道裝置內(nèi)液滴的生成過(guò)程與兩相流量密切相關(guān)。而臺(tái)階式微通道裝置是通過(guò)界面張力控制的自發(fā)膨脹機(jī)理產(chǎn)生液滴。Postek 等[17]發(fā)現(xiàn)，在臨界毛細(xì)數(shù)以下，界面張力主導(dǎo)了液滴生成，液滴大小取決于臺(tái)階構(gòu)型和尺寸；Ofner 等[18]證明通過(guò)串聯(lián)臺(tái)階式裝置產(chǎn)生液滴的尺寸完全取決于裝置的幾何構(gòu)型；Vladisavljevi? 等[19]通過(guò)臺(tái)階式微裝置獲得高度均勻的液滴，并證明在臨界毛細(xì)數(shù)下，液滴尺寸與分散相流速無(wú)關(guān)。因此，這種裝置更容易控制，受兩相流速波動(dòng)的影響小，能夠穩(wěn)定產(chǎn)生單分散液滴。臺(tái)階式微裝置有這些優(yōu)點(diǎn)，使得其相比于T 型、同軸并流型、聚焦型等微通道裝置更容易實(shí)現(xiàn)數(shù)目放大過(guò)程。Stoffel 等[20]采用臺(tái)階式微裝置，設(shè)計(jì)了256 個(gè)并行微通道實(shí)現(xiàn)了氣泡生成的并行放大，產(chǎn)生的氣泡的變異系數(shù)（多通道間氣泡或液滴長(zhǎng)度的標(biāo)準(zhǔn)差與平均值之比）小于1%。Amstad 等[21]提出了可擴(kuò)展的千足裝置，設(shè)計(jì)了550個(gè)通道實(shí)現(xiàn)了高通量產(chǎn)生液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Ofner 等[22]設(shè)計(jì)了具有364 個(gè)并行微通道的臺(tái)階式微裝置，能夠在分散相流量為25 ml?h-1的條件下產(chǎn)生單分散液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Xu 等[23]采用一種高縱橫比（>3.5）的臺(tái)階式微裝置，并行了2000 個(gè)微通道，每秒可產(chǎn)生15000 個(gè)液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Schuler 等[24]采用臺(tái)階式微裝置，并行了23 個(gè)微通道，利用離心力在每個(gè)微通道上每秒產(chǎn)生500 個(gè)液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)在2%～4%之間。然而，研究發(fā)現(xiàn)，多個(gè)微通道內(nèi)多相流動(dòng)力學(xué)的相互影響，以及空腔中液滴群對(duì)液滴生成的反饋效應(yīng)對(duì)并行放大過(guò)程產(chǎn)生的液滴的單分散性產(chǎn)生很大的影響。Mittal等[25]在研究臺(tái)階式產(chǎn)生液滴機(jī)理的過(guò)程中，發(fā)現(xiàn)已經(jīng)產(chǎn)生的液滴和正在產(chǎn)生的液滴間的碰撞等相互作用會(huì)改變?nèi)榛瘎?dòng)力學(xué)，從而導(dǎo)致產(chǎn)生液滴的多分散性現(xiàn)象。而Stoffel等[20]、Amstad等[21]和Xu等[23]在研究并行放大時(shí)，并沒(méi)有對(duì)這些因素進(jìn)行深入探究。從以上分析可知，臺(tái)階式并行微通道內(nèi)多相流分布的均勻性及其動(dòng)力學(xué)影響機(jī)制仍是液滴高通量生產(chǎn)的并行放大過(guò)程中有待探明的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。

近年來(lái)，相關(guān)學(xué)者陸續(xù)研究了臺(tái)階式單微通道內(nèi)液液兩相流流型及其轉(zhuǎn)變機(jī)理。例如，Eggersdorfer等[26]通過(guò)研究楔形臺(tái)階裝置得到滴狀流和噴射流的轉(zhuǎn)變條件。但是，臺(tái)階式并行微通道裝置內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機(jī)理尚不明確。臺(tái)階式并行微通道是臺(tái)階式微化工裝置數(shù)量放大的基礎(chǔ)，通過(guò)研究臺(tái)階式并行微通道內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機(jī)理，以及并行微通道間流體動(dòng)力學(xué)的動(dòng)態(tài)效應(yīng)，有助于理解和分析具有多個(gè)微通道的臺(tái)階式微化工裝置內(nèi)多相流的流型及轉(zhuǎn)變機(jī)理，夯實(shí)臺(tái)階式微化工裝置的數(shù)量放大基礎(chǔ)。本文通過(guò)改變兩相流量和分散相黏度，探究了臺(tái)階式并行微通道內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機(jī)理；構(gòu)建了類比電阻的流體動(dòng)力學(xué)模型，解釋了流型轉(zhuǎn)變的原因；使用介尺度概念解析了并行微通道中流體動(dòng)力學(xué)的競(jìng)爭(zhēng)中的協(xié)調(diào)性及其動(dòng)態(tài)效應(yīng)。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

在本實(shí)驗(yàn)中，甘油水溶液用作分散相，加入3%Span 85 的環(huán)己烷用作連續(xù)相。使用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0，30%和50%的甘油水溶液反映分散相黏度對(duì)流型轉(zhuǎn)變的影響。在環(huán)己烷中加入表面活性劑3%Span 85是為了防止液滴的聚并，促進(jìn)連續(xù)相在微通道壁面上的潤(rùn)濕。本實(shí)驗(yàn)在常溫常壓下進(jìn)行，所用的牛頓流體的物性參數(shù)如表1 所示，其中黏度由烏式毛細(xì)管黏度計(jì)測(cè)量,表面張力通過(guò)懸滴法由表面張力儀(KINO Industry Co., Ltd., SL200KB, USA)測(cè)得，采用密度計(jì)（Anton Paar DMA5000M, Austria）測(cè)量?jī)上嗟拿芏取?/p>

表1 實(shí)驗(yàn)所用流體的物性參數(shù)Table 1 Physical properties of various fluids used in the experiment

1.2 微通道尺寸及形狀

本實(shí)驗(yàn)所用的微流控設(shè)備由天津微納制造技術(shù)有限公司制造。通道通過(guò)精密銑床在PMMA 平板上加工而成?？逃形⑼ǖ赖腜MMA 平板與一塊大小相同的PMMA 平板貼合并由螺母密封。臺(tái)階式并行微通道是由一個(gè)空腔和兩個(gè)平行的分散相入口通道組成。分散相入口通道的尺寸為6.5 mm×0.4 mm × 0.4 mm，臺(tái)階寬度為0.7 mm，通道的間距為2.4 mm?？涨坏某叽鐬?0 mm × 0.7 mm ×2.1 mm。微通道裝置如圖1所示。

圖1 微通道裝置Fig.1 Schematic diagram of microchannel device

1.3 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置包括流體控制系統(tǒng)和圖像采集系統(tǒng)兩個(gè)部分，如圖2 所示。分散相流速是通過(guò)精密的微量注射泵（PHD2000,Harvard Apparatus，America）控制。注射器及微通道入口用內(nèi)徑為1.02 mm 的聚乙烯管連接。連續(xù)相流速是通過(guò)連續(xù)泵（Plunger pump, TBP-5002, China, 0.1 × 10-6～50 cm3·min-1）控制。微通道內(nèi)液滴的產(chǎn)生過(guò)程通過(guò)高速攝像儀（Photonfoucs MV2-1280-640-CL-8, Switzerland）記錄，實(shí)驗(yàn)的拍攝頻率為200幀/s。光源為冷光源。

圖2 實(shí)驗(yàn)裝置Fig.2 Schematic diagram of experimental apparatus

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 流型

研究了不同流量和黏度條件下，臺(tái)階式微通道裝置的兩個(gè)微通道產(chǎn)生液滴的流型，將連續(xù)相和分散相以恒定的體積流速注入微流體裝置中，分別以Qc、Qd表示。固定連續(xù)相流量，隨著分散相流量的增加，通道1和通道2產(chǎn)生液滴的流型會(huì)發(fā)生變化。臺(tái)階式單微通道內(nèi)產(chǎn)生液滴的流型可分為滴狀流和噴射流[27-28]。在滴狀流流型下，當(dāng)分散相從微通道進(jìn)入臺(tái)階上時(shí)，水平方向的約束首先得到釋放，液滴頭部以餅狀的形態(tài)在平臺(tái)上進(jìn)行二維鋪展。當(dāng)分散相前端跨過(guò)平臺(tái)邊緣進(jìn)入無(wú)壁面約束的空腔后，液滴頭部進(jìn)行三維膨脹過(guò)程并在界面張力作用下形成近似球狀的頭部[29]。根據(jù)Sugiura 等[30]的研究，臺(tái)階上的Laplace 壓力大于空腔內(nèi)液滴頭部的壓力，在這樣的壓差和后續(xù)分散相的推動(dòng)下，分散相逐漸由臺(tái)階流入空腔。臺(tái)階上液滴頸部與空腔內(nèi)液滴頭部之間的Laplace 壓力差隨著液滴頭部半徑的增大而逐漸增大，使得臺(tái)階上的分散相以更快的速度流出臺(tái)階[31]；隨著臺(tái)階上液滴頸部?jī)?nèi)的分散相不斷減小，液滴頸部不斷減小最后脫離通道上下壁面形成一條不受約束的細(xì)線，觸發(fā)Rayleigh-Plateau失穩(wěn)過(guò)程[26]，在臺(tái)階上快速夾斷，最后形成大小均一的球形液滴。當(dāng)分散相慣性力超過(guò)界面張力起主導(dǎo)作用時(shí)，液滴流型就會(huì)由滴狀流轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞?。在噴射流流型下，分散相進(jìn)行三維膨脹階段時(shí)，液滴頸部夾斷位置向臺(tái)階下游移動(dòng)，液滴頸部夾斷時(shí)間增加。液滴頸部不會(huì)觸發(fā)Rayleigh-Plateau 失穩(wěn)過(guò)程，而是在連續(xù)相的剪切作用下發(fā)生夾斷。由于液滴頸部夾斷時(shí)間增加，單位時(shí)間內(nèi)更多的分散相進(jìn)入液滴頭部，導(dǎo)致液滴尺寸增大，單分散性下降。對(duì)于并行微通道，由于分散相流量或連續(xù)流流量的分配性，會(huì)出現(xiàn)比較豐富的流型現(xiàn)象。當(dāng)分散相流量較小時(shí)，微通道1和2都是以滴狀流方式產(chǎn)生液滴，此時(shí)的流型稱為滴狀-滴狀流（dripping-dripping），如圖3(a)所示。當(dāng)分散相流量進(jìn)一步增加時(shí)，微通道1 出現(xiàn)了以噴射流方式產(chǎn)生液滴的現(xiàn)象；這個(gè)狀態(tài)不穩(wěn)定，當(dāng)通道1以滴狀流方式連續(xù)產(chǎn)生幾個(gè)單分散性好的液滴時(shí)，就會(huì)出現(xiàn)以噴射流方式產(chǎn)生多分散性的液滴；這種滴狀流和噴射流交替出現(xiàn)的現(xiàn)象稱為過(guò)渡流。此時(shí)通道1 的流型稱為過(guò)渡流，但通道2 仍為滴狀流，這種流型稱為過(guò)渡-滴狀流（transition-dripping），如圖3(b)所示。分散相流量進(jìn)一步增加導(dǎo)致通道2 交替出現(xiàn)滴狀流和噴射流；通道1 產(chǎn)生的液滴頭部與通道上下壁接觸，產(chǎn)生的液滴受到空腔的約束形成橢球形，液滴的長(zhǎng)度大于空腔的寬度。此時(shí)產(chǎn)生的液滴尺寸遠(yuǎn)大于過(guò)渡流時(shí)產(chǎn)生的液滴尺寸。所以將此時(shí)通道1 的流型稱為噴射流，而通道2 的流型為過(guò)渡流，這種情況稱為噴射-過(guò)渡流（jettingtransition），如圖3(c)所示。在噴射-過(guò)渡流的基礎(chǔ)上進(jìn)一步增大分散相流量，將導(dǎo)致通道2 的流型轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞?，通?的流型仍為噴射流，這種流型稱為噴射-噴射流（jetting-jetting），如圖3(d)所示。

圖3 臺(tái)階式并行微通道內(nèi)液液兩相流流型（Qc=200 μl·min-1，通道間距2.4 mm）Fig.3 Droplet flow patterns corresponding to different flow rate of the dispersed phase

2.2 流型圖以及流型的轉(zhuǎn)變

以連續(xù)相流量為橫坐標(biāo)，分散相流量為縱坐標(biāo)，繪制了微通道內(nèi)液液兩相流的流型圖和不同分散相黏度下的流型轉(zhuǎn)變線，如圖4(a-Ⅰ)和(b-Ⅰ)所示。當(dāng)分散相黏度和連續(xù)相流量一定時(shí)，隨著分散相流量的增加，微通道會(huì)分別出現(xiàn)滴狀-滴狀流、過(guò)渡-滴狀流、噴射-過(guò)渡流和噴射-噴射流四種流型。隨著連續(xù)相流量的增加，使流型發(fā)生轉(zhuǎn)變的分散相流量增加如圖4(a-Ⅰ)所示。隨著分散相黏度的增加，流型轉(zhuǎn)變線下降，說(shuō)明微通道內(nèi)更易發(fā)生流型的轉(zhuǎn)變，如圖4(b-Ⅰ)所示。黏性力、慣性力與界面張力對(duì)流型轉(zhuǎn)變有重要影響[27,32-33]，三種力的相對(duì)大小可借助無(wú)量綱Weber 數(shù)We（慣性力和界面張力的相對(duì)大小，We=ρwu2/σ）、Ohnesorge數(shù)Oh（黏性力與慣性力和界面張力乘積開方的相對(duì)大小，Oh=μ/(ρσw)1/2）和Reynolds 數(shù)Re（慣性力與黏性力的相對(duì)大小，Re=ρwu/μ）來(lái)表示。通過(guò)無(wú)量綱分析，將分散相各種力的相對(duì)大小無(wú)量綱化為：

式中，ρc為連續(xù)相的密度；uc為連續(xù)相的特征速度；hD為空腔深度；μc為連續(xù)相黏度。以兩相的無(wú)量綱數(shù)群繪制出流型圖和流型轉(zhuǎn)變線，如圖4(a-Ⅱ)和(b-Ⅱ)所示。使用無(wú)量綱數(shù)群可以將不同黏度條件下的相同流型區(qū)域統(tǒng)一到單個(gè)區(qū)域，更好地體現(xiàn)出該區(qū)域的特征。例如滴狀-滴狀流區(qū)域的特征是界面張力處于主導(dǎo)地位；噴射-噴射流區(qū)域的特征是慣性力處于主導(dǎo)地位。

圖4 微通道內(nèi)的流型圖和流型轉(zhuǎn)變線Fig.4 Flow patterns diagram and the transition lines in microchannel

液滴在臺(tái)階式微通道中生成時(shí)，其流型主要受到裝置結(jié)構(gòu)、操作條件和流體物性的影響。已經(jīng)有學(xué)者就裝置結(jié)構(gòu)對(duì)液滴（氣泡）的流型的影響進(jìn)行了研究。Liu 等[34]發(fā)現(xiàn)在單通道臺(tái)階式微裝置中，當(dāng)液滴頸部夾斷位置位于平臺(tái)上時(shí)，液滴以滴狀流生成單分散性較好的液滴。而當(dāng)夾斷位置離開平臺(tái)后，液滴的流型由滴狀流轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞?，?dāng)縮短臺(tái)階寬度后，發(fā)生流型轉(zhuǎn)變的分散相流量臨界值降低。Mi 等[35]研究并行雙微通道內(nèi)氣泡的生成機(jī)理時(shí)，發(fā)現(xiàn)隨著通道間距的增大，達(dá)到雙微通道生成流型的氣體流量閾值增大，兩個(gè)微通道生成氣泡的頻率和尺寸的均勻性變差。而在本實(shí)驗(yàn)中，主要研究了操作條件、空腔反饋效應(yīng)以及流體物性對(duì)流型的影響。Eggersdorfer等[26]通過(guò)模擬獲得了液滴在孔口內(nèi)沿對(duì)稱軸方向上的壓力變化，得到了臺(tái)階式微通道產(chǎn)生滴狀流的條件是液滴頸部?jī)?nèi)分散相進(jìn)入液滴頭部的瞬時(shí)流速Q(mào)out大于進(jìn)入液滴頸部的分散相瞬時(shí)速度Qin。當(dāng)分散相流量逐漸增加時(shí)，液滴會(huì)在某一個(gè)臨界點(diǎn)出現(xiàn)Qout>Qin，此時(shí)就會(huì)發(fā)生滴狀流到噴射流的流型轉(zhuǎn)變。當(dāng)空腔內(nèi)堆滿液滴時(shí)，會(huì)擠壓將要產(chǎn)生的液滴，阻礙其三維膨脹過(guò)程，導(dǎo)致其三維膨脹過(guò)程變慢，單位時(shí)間內(nèi)分散相進(jìn)入液滴頸部的速度大于或等于分散相從液滴頸部進(jìn)入液滴頭部的速度，從而導(dǎo)致流型轉(zhuǎn)變。連續(xù)相流量的增加有助于將空腔內(nèi)的液滴排出，減少兩個(gè)通道產(chǎn)生液滴時(shí)受到空腔內(nèi)液滴的擠壓。因此隨著連續(xù)相流量的增加，達(dá)到流型轉(zhuǎn)變時(shí)的分散相流量增加。Mi 等[35]研究了氣-液兩相流系統(tǒng)中氣泡產(chǎn)生的流型轉(zhuǎn)變。結(jié)果表明，空腔中的反饋效應(yīng)對(duì)微通道中的流型轉(zhuǎn)變有很大影響。采用電路電阻和流體阻力的類比來(lái)解釋流型轉(zhuǎn)變的原因。將流量類比成電流，壓力類比成電壓，流體動(dòng)力學(xué)阻力類比成電阻，構(gòu)建了電阻壓降模型，如圖5所示。

圖5 類比電路系統(tǒng)的流體流動(dòng)阻力圖：通道1入口A和通道1出口C之間的壓降記為ΔP1，對(duì)應(yīng)的阻力記為R1；通道2入口A和通道2出口B之間的壓降記為ΔP2，對(duì)應(yīng)的阻力記為R2；通道2出口B和通道1出口C之間的壓降記為ΔP3，對(duì)應(yīng)的阻力記為R3；R4表示微通道1出口和空腔出口之間的阻力Fig.5 Analogy diagram of fluid resistance and circuit resistance:The pressure drop between entrance A of channel 1 and exit C of channel 1 is denoted as ΔP1 and the corresponding resistance is denoted as R1;The pressure drop between entrance A of channel 2 and exit B of channel 2 is denoted as ΔP2 and the corresponding resistance is denoted as R2;The pressure drop between outlet B of channel 2 and outlet C of channel 1 is denoted as ΔP3 and the corresponding resistance is denoted as R3;R4 represents the resistance between the outlet of microchannel 1 and the chamber outlet

兩個(gè)微通道之間對(duì)應(yīng)的空腔壓降標(biāo)記為ΔP3；微通道1入口和出口之間的壓降標(biāo)記為ΔP1；微通道2 入口和出口之間的壓降標(biāo)記為ΔP2。根據(jù)Hagen-Poiseuille 方程[36]ΔP=QR，從圖中可以看出存在壓降均衡：ΔP1=ΔP2+ΔP3。當(dāng)兩個(gè)通道都產(chǎn)生液滴時(shí)，通道1 和通道2 都是單相流，流體阻力不變且R1=R2。又因ΔP3>0，故從壓降均衡可知：ΔP1>ΔP2。因此，根據(jù)ΔP=QR可知，通道1中的流量Qd1大于通道2 中的流量Qd2。當(dāng)流體物性和連續(xù)相流量一定時(shí)，隨著分散相流量的增加，單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生更多的液滴堆于空腔，連續(xù)相難以及時(shí)將空腔中的液滴排出，從而阻礙了兩個(gè)微通道產(chǎn)生液滴。當(dāng)通道1產(chǎn)生的液滴進(jìn)行三維膨脹時(shí)，空腔中的液滴會(huì)阻礙正在產(chǎn)生的液滴的三維膨脹過(guò)程，導(dǎo)致液滴頭部在空腔進(jìn)行三維膨脹的速度變慢，從而導(dǎo)致單位時(shí)間內(nèi)分散相進(jìn)入液滴頸部的速度大于或等于分散相從液滴頸部進(jìn)入液滴頭部的速度，達(dá)到了噴射流的形成條件，引發(fā)了通道1發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。由壓降阻力模型得出通道1 內(nèi)分散相流量大于通道2 內(nèi)分散相流量(Qd1>Qd2)；又由于通道1更接近空腔出口，空腔中的液滴對(duì)通道1產(chǎn)生液滴的阻礙作用相比于通道2更大。所以，在相同連續(xù)相和分散相流量條件下，通道1先達(dá)到了噴射流的形成條件(Qout>Qin)，因此，隨著分散相流量的增加，通道1相比于通道2先出現(xiàn)過(guò)渡流和噴射流。同樣，隨著分散相流量進(jìn)一步增大，空腔中堆積的液滴數(shù)量會(huì)進(jìn)一步增加，對(duì)兩個(gè)通道的阻礙作用更大。在流量增大和空腔反饋效應(yīng)的共同作用下，最終導(dǎo)致兩個(gè)微通道內(nèi)發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。

根據(jù)Hagen-Poiseuille 方程[36]得知，流體流動(dòng)速度和液體黏度成反比，增大分散相黏度，使得液滴生成過(guò)程界面演化速度降低，液滴夾斷階段所用時(shí)間增加[25]。隨著分散相黏度的增加，液滴頭部在臺(tái)階上進(jìn)行二維鋪展和三維膨脹的速度降低，液滴頸部?jī)?nèi)分散相流向液滴頭部的瞬時(shí)速度Qout降低。當(dāng)增加分散相流量時(shí)，更容易達(dá)到噴射流的轉(zhuǎn)變條件(Qout≤Qin)，從而更易發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。所以導(dǎo)致流型轉(zhuǎn)變線下降，滴狀流流區(qū)范圍變小，噴射流流區(qū)范圍變大，如圖4(b)所示。

2.3 流型轉(zhuǎn)變的介尺度動(dòng)態(tài)效應(yīng)

對(duì)于并行微通道內(nèi)液滴的生成來(lái)說(shuō)，兩個(gè)通道間存在著競(jìng)爭(zhēng)中的協(xié)調(diào)性的介尺度動(dòng)態(tài)效應(yīng)[37]。純的競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)指的是當(dāng)液滴在一個(gè)通道出口處產(chǎn)生時(shí)，另一個(gè)微通道上流量狀態(tài)不發(fā)生變化。純的協(xié)調(diào)效應(yīng)指的是兩個(gè)微通道出口處同時(shí)產(chǎn)生液滴[38]。本實(shí)驗(yàn)中觀察到的現(xiàn)象是兩個(gè)通道交替產(chǎn)生液滴，因此，在該并行微通道中液滴的生成不僅受到競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)，而且受到協(xié)調(diào)效應(yīng)的影響。分散相流量很低時(shí)，這種現(xiàn)象尤為明顯。為了闡明競(jìng)爭(zhēng)中的協(xié)調(diào)性的介尺度動(dòng)態(tài)效應(yīng)對(duì)并行微通道內(nèi)液滴生成的影響，有必要給出兩個(gè)微通道內(nèi)分散相的流動(dòng)狀態(tài)的演變過(guò)程，如圖6(a)、(c)所示。將兩個(gè)通道內(nèi)分散相與通道出口的距離記為ld，示意圖如圖6(b)所示。

在Qd=100 μl·min-1時(shí)，通道1出口液滴在進(jìn)行二維鋪展和三維膨脹的過(guò)程中，通道2 內(nèi)分散相不斷地遠(yuǎn)離微通道出口，進(jìn)行“蓄能”過(guò)程；當(dāng)通道1出口處的液滴頸部夾斷形成液滴后，為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮；此時(shí)通道2 內(nèi)的分散相開始向通道出口流動(dòng)，進(jìn)行釋放壓力的過(guò)程。而通道1內(nèi)的分散相在經(jīng)過(guò)短暫回縮后會(huì)繼續(xù)進(jìn)行二維鋪展和三維膨脹過(guò)程。通道2內(nèi)分散相的每次釋放壓力都會(huì)使分散相比前一次更接近通道出口，當(dāng)通道2內(nèi)分散相釋放的壓力使得其能夠克服通道的流體阻力而突破出通道，并且進(jìn)行二維鋪展的速度大于通道1 內(nèi)分散相進(jìn)行二維鋪展的速度時(shí)，通道2 就會(huì)開始產(chǎn)生液滴；通道1 開始進(jìn)行“蓄能”過(guò)程。然后當(dāng)通道2產(chǎn)生的液滴頸部夾斷后分散相向通道內(nèi)回縮時(shí)，此時(shí)通道1 內(nèi)的分散相就會(huì)開始釋放壓力，向通道出口流動(dòng)，如圖6(a)、(c)所示。

圖6 兩個(gè)并行微通道內(nèi)液滴生成過(guò)程的液液界面演化:示例1Fig.6 The interfacial evolution during droplet formation in the two parallel microchannels:example 1

分散相流量很低時(shí)，分散相的慣性力比較小，不足以使分散相克服兩個(gè)通道的阻力，使兩個(gè)通道都產(chǎn)生液滴。通道1 和2 存在競(jìng)爭(zhēng)和協(xié)調(diào)的關(guān)系。當(dāng)通道1 內(nèi)的分散相出現(xiàn)在通道出口外，通道2 內(nèi)分散相處于管內(nèi)時(shí)，由于兩個(gè)通道存在競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)，通道1 內(nèi)的分散相從通道內(nèi)流出相對(duì)于通道2 內(nèi)分散相流出克服的阻力更小，所以通道1 在競(jìng)爭(zhēng)中處于優(yōu)勢(shì)地位。而兩個(gè)通道又存在協(xié)調(diào)關(guān)系，為了使通道1 內(nèi)分散相能夠順利流出通道，通道2 內(nèi)的分散相轉(zhuǎn)移到通道1 內(nèi)，從而形成了通道2 內(nèi)分散相“蓄能”的現(xiàn)象。當(dāng)通道1 出口液滴頸部夾斷時(shí)，為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮，此時(shí)，通道1 失去競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)地位，通道2 處于競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)地位。又由于兩個(gè)通道存在協(xié)調(diào)關(guān)系，通道1 內(nèi)的分散相向通道2 轉(zhuǎn)移，通道2 內(nèi)分散相流量增大，于是向通道出口移動(dòng)，形成了釋放壓力的現(xiàn)象。而當(dāng)通道2 釋放壓力后，其內(nèi)的分散相壓力不足以克服通道的流體阻力時(shí)，通道1 還是在競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)中處于優(yōu)勢(shì)地位。這是由于通道1產(chǎn)生的液滴頸部夾斷后，頸部只是短暫地向通道內(nèi)回縮，仍有一部分分散相處于通道出口外，相比于通道2 需要克服更少的阻力。

在不同的操作條件下，兩個(gè)通道的動(dòng)態(tài)效應(yīng)表現(xiàn)出不同的形式。隨著分散相流量的增加，分散相壓力可以突破兩個(gè)微通道的流體阻力，從而使得兩個(gè)微通道內(nèi)的分散相在同一時(shí)刻進(jìn)行著二維鋪展和三維膨脹過(guò)程。但是兩個(gè)微通道的競(jìng)爭(zhēng)與協(xié)調(diào)效應(yīng)并沒(méi)有消失，當(dāng)兩個(gè)微通道在產(chǎn)生液滴時(shí)，一個(gè)通道仍會(huì)對(duì)另一個(gè)通道產(chǎn)生液滴的過(guò)程造成影響。當(dāng)分散相流量Qd=500 μl·min-1時(shí)，分散相壓力足以使得兩個(gè)通道內(nèi)分散相克服通道阻力同時(shí)進(jìn)行界面演化過(guò)程，如圖7（b）所示。雖然兩個(gè)微通道同時(shí)進(jìn)行界面演化過(guò)程，但是最后液滴頸部的夾斷時(shí)間卻不相同，這是由于兩個(gè)微通道之間存在一定的耦合效應(yīng)[39]。兩個(gè)通道同時(shí)進(jìn)行界面演化過(guò)程，當(dāng)通道2處于競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)時(shí)，其液滴頸部?jī)?yōu)先夾斷；為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮，如圖7（a）所示。通道2 失去競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)，協(xié)調(diào)通道2產(chǎn)生液滴。此時(shí)通道2 內(nèi)的分散相向通道內(nèi)流動(dòng)，通道2 的阻力增大；導(dǎo)致分散相更多地進(jìn)入通道1內(nèi)，促進(jìn)通道1 液滴頸部的夾斷。當(dāng)通道1 液滴頸部夾斷后，由于前一個(gè)階段進(jìn)入通道1 的分散相流量比較大，抵消了此時(shí)本應(yīng)該出現(xiàn)的液滴頸部夾斷后向通道內(nèi)回縮的現(xiàn)象，并且還有多余的壓力促使通道1 內(nèi)的分散相界面演化速度大于通道2，如圖7（b）所示，兩個(gè)通道同時(shí)進(jìn)行二維鋪展時(shí)，前一個(gè)通道的鋪展速度大于后一個(gè)通道的鋪展速度，所以此時(shí)通道1 在與通道2 的競(jìng)爭(zhēng)中占優(yōu)勢(shì)。通道1比通道2 液滴頸部更快夾斷，液滴頸部夾斷后頸部會(huì)回縮，此時(shí)通道1 失去競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)，協(xié)調(diào)通道2 產(chǎn)生液滴，如圖7（a）所示。

圖7 兩個(gè)并行微通道內(nèi)液滴生成過(guò)程的液液界面演化:示例2Fig.7 The interfacial evolution during droplet formation in the two parallel microchannels:example 2

3 結(jié) 論

本文采用高速攝像儀研究了臺(tái)階式并行微通道內(nèi)液液兩相流流型及其轉(zhuǎn)變機(jī)理。甘油水溶液用作分散相、含3% Span 85 的環(huán)己烷用作連續(xù)相，以兩相流量為坐標(biāo)軸繪制了流型圖，并給出了流型轉(zhuǎn)變線。結(jié)果表明，液液兩相流流型主要受到操作條件、空腔反饋效應(yīng)以及流體物性的影響。當(dāng)分散相黏度和連續(xù)相流量一定時(shí)，隨著分散相流量的增加，分別出現(xiàn)滴狀-滴狀流、過(guò)渡-滴狀流、噴射-過(guò)渡流和噴射-噴射流四種流型。隨著連續(xù)相流量的增加，使流型發(fā)生轉(zhuǎn)變的分散相流量增加；隨著分散相黏度的增加，流型轉(zhuǎn)變線下降，說(shuō)明更易發(fā)生流型的轉(zhuǎn)變。通過(guò)研究微通道內(nèi)液液兩相流的流型發(fā)現(xiàn)，兩個(gè)微通道內(nèi)流體動(dòng)力學(xué)存在著“競(jìng)爭(zhēng)中的協(xié)調(diào)性”的介尺度動(dòng)態(tài)效應(yīng)。臺(tái)階式并行微通道內(nèi)液液兩相流具有豐富的流型和動(dòng)力學(xué)特征，兩個(gè)微通道內(nèi)流體動(dòng)力學(xué)的相互耦合對(duì)流型有重要影響。此外，并行微通道的間距[35]、數(shù)量[40]和臺(tái)階寬度[34]對(duì)臺(tái)階式并行微通道內(nèi)多相流流型的轉(zhuǎn)變有重要的影響，后續(xù)將繼續(xù)深入研究并行微通道的間距、數(shù)量和臺(tái)階寬度對(duì)液液兩相流流型的影響。本文的研究結(jié)果對(duì)臺(tái)階式并行微通道內(nèi)多相流的流型和液滴生成具有借鑒意義。

符 號(hào) 說(shuō) 明

d——兩個(gè)微通道的間距，mm

h——空腔深度，m

l——通道內(nèi)分散相距離通道出口的距離，μm

Q——體積流量，μl·min-1

R——阻力，kPa·s·m-3

t——時(shí)間，s

u——特征速度，m·s-1

w——通道寬度，m

μ——黏度，mPa·s

ρ——密度，kg·m-3

σ——液液兩相界面張力，N·m-1

下角標(biāo)

C——通道

c——連續(xù)相

D——空腔

d——分散相

in——流入液滴頸部的分散相

out——流出液滴頸部的分散相

1,2,3——分別代表通道1、通道2、兩個(gè)通道出口之間的空腔