余創(chuàng)，陳偉，張玉秀?

(1 中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院， 北京 100083； 2 中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與測(cè)繪工程學(xué)院， 北京 100083) (2020年9月19日收稿； 2020年11月27日收修改稿)

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展和大氣污染物的肆意排放，不少城市的大氣污染問(wèn)題日益嚴(yán)重，特別是以PM2.5為首的細(xì)顆粒物污染。由于PM2.5在大氣中滯留時(shí)間長(zhǎng)、輸送距離遠(yuǎn)且粒徑小，可通過(guò)呼吸道直接進(jìn)入人體肺部，引發(fā)一系列呼吸道疾病并導(dǎo)致肺功能下降[1]，因此對(duì)PM2.5污染防治的研究已成為一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。已有研究表明，一個(gè)地區(qū)的大氣污染物不僅與本地污染源排放有關(guān)，而且還受遠(yuǎn)距離輸送的影響，與鄰近地區(qū)污染源的排放也有緊密聯(lián)系,這些影響主要是通過(guò)污染物的跨區(qū)域輸送造成的，其輸送與擴(kuò)散的范圍小至幾百米，大至區(qū)域、洲際乃至全球各種不同尺度[2-5]。因此，要研究某個(gè)城市的大氣污染情況，不僅要考慮本研究區(qū)的影響，還要考慮周邊區(qū)域的影響，而后向軌跡模型已成為研究大氣污染輸送影響的主要手段。例如，Liu等[6]利用后向軌跡法和潛在來(lái)源貢獻(xiàn)函數(shù)法(potential source contribution function，PSCF)對(duì)影響天津市采暖期的氣團(tuán)進(jìn)行研究，結(jié)果表明，在2016年采暖期影響天津空氣質(zhì)量的氣團(tuán)主要起源于西北地區(qū)。Pu等[7]利用PSCF法對(duì)2005—2010年北京市上甸子區(qū)觀測(cè)站的大氣污染物進(jìn)行潛在來(lái)源解析，結(jié)果表明內(nèi)蒙古中部、山西北部、河北西南部以及遼寧西部都是潛在的SO2來(lái)源區(qū)域；華北平原地區(qū)，特別是河北南部和山東北部，是CO、Ox和PM2.5的主要潛在來(lái)源區(qū)域。姜雨等[8]利用HYSPLIT模型的后向軌跡模式，分析湖南衡陽(yáng)市2015—2017年冬季PM2.5的潛在來(lái)源，結(jié)果表明衡陽(yáng)市冬季PM2.5外來(lái)輸送以區(qū)域輸送為主，湘東、湘南、贛西、湘贛交界處、桂東北、豫南地區(qū)為PM2.5外來(lái)輸送的主要潛在源區(qū)。嚴(yán)曉瑜等[9]利用TrajStat軟件和全球資料同化系統(tǒng)數(shù)據(jù)探討2014—2016年影響銀川顆粒物質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)，PSCF法和濃度權(quán)重法(concentration-weighted trajactory，CWT)分析發(fā)現(xiàn)，位于新疆、甘肅、蒙古國(guó)、內(nèi)蒙古、青海的西北源區(qū)及四川、陜西的東南源區(qū)是影響銀川PM10和PM2.5濃度的2個(gè)主要潛在源區(qū)。因此，在這些潛在源區(qū)減少煤炭燃燒、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)活動(dòng)和車(chē)輛的人為排放可能是控制空氣污染的有效方法，但目前對(duì)PM2.5的路徑及潛在源解析大多集中在華北、華東及沿海地區(qū)，而對(duì)西北干旱地區(qū)研究較少。

烏海市是內(nèi)蒙古自治區(qū)西部的新興工業(yè)城市，煤炭?jī)?chǔ)量30多億t，以?xún)?yōu)質(zhì)焦煤為主，占全自治區(qū)焦煤儲(chǔ)量的60%左右。穿爆、采裝、汽車(chē)運(yùn)輸、卸載以及排巖等作業(yè)會(huì)產(chǎn)生大量粉塵，此外，大量煤矸石露天堆放，當(dāng)達(dá)到自燃點(diǎn)時(shí)，便可放出二氧化硫、硫化氫、一氧化碳、二氧化碳和氮氧化物等有害氣體，并伴有大量煙塵[10]。據(jù)2013年烏海市及周邊區(qū)域排污統(tǒng)計(jì)，SO2排放總量約29.19萬(wàn)t、NOx排放總量約24.40萬(wàn)t、煙塵粉塵排放總量約33.45萬(wàn)t[11]。Song等[12]利用PMF模型對(duì)平頂山市PM10的化學(xué)成分進(jìn)行了解析，結(jié)果表明煤炭燃燒源、工業(yè)污染源以及土壤相關(guān)源是影響平頂山市PM10質(zhì)量濃度的主要污染來(lái)源。吳紅璇等[13]探究烏海市煤礦區(qū)及周邊區(qū)域春季降塵中重金屬元素的含量水平以及污染物的來(lái)源情況，分析結(jié)果表明As和Cd是首要污染元素，并指出烏海市大氣降塵主要來(lái)源于工業(yè)排放、煤炭燃燒、交通塵和煤炭開(kāi)采運(yùn)輸。然而以煤炭開(kāi)采為主的工業(yè)城市，對(duì)其大氣污染物的研究大多集中于粗顆粒物的化學(xué)成分解析，而以PM2.5為首的細(xì)顆粒物的路徑解析研究較少。

因此，為彌補(bǔ)這一空白，本文利用后向軌跡模型，并應(yīng)用模型中的聚類(lèi)分析法、PSCF法以及CWT法，再結(jié)合烏海市2016—2018年P(guān)M2.5濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和全球氣象同化數(shù)據(jù)(global data assimilation system，GDAS)，分析烏海市PM2.5質(zhì)量濃度在年、季、月上的變化規(guī)律及其與氣象要素之間的關(guān)系；此外利用聚類(lèi)分析法探究影響烏海市PM2.5的主要輸送路徑，同時(shí)利用PSCF法和CWT法揭示對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度影響較大的潛在源區(qū)，為有效控制烏海市大氣污染及開(kāi)展區(qū)域聯(lián)防治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源及方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

本研究所用大氣污染物PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自烏海市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，烏海市共3個(gè)國(guó)家自動(dòng)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(烏海市環(huán)保局、聚英學(xué)校、中海勃灣學(xué)校)，取3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的平均值代表烏海市整體的PM2.5質(zhì)量濃度；烏海市氣象數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)上發(fā)布的《地面氣象資料》。后向軌跡模式采用的氣象資料是美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(National Centers for Environment Prediction，NCEP)提供的GDAS數(shù)據(jù)，空間分辨率為1°×1°。

1.2 后向軌跡簡(jiǎn)介

HYSPLIT軌跡模式是由美國(guó)國(guó)家海洋大氣中心和澳大利亞氣象局共同研發(fā)的一種模擬大氣污染物輸送、擴(kuò)散、沉降的綜合模式系統(tǒng)，具有處理多種氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過(guò)程和不同類(lèi)型污染物排放源等功能。該模式是歐拉和拉格朗日混合型的擴(kuò)散模式，其平流和擴(kuò)散計(jì)算均采用拉格朗日方法，濃度計(jì)算采用歐拉方法[14-15]。本研究以烏海市(106.82°E，39.67°N)為后向軌跡的受點(diǎn)，利用Meteoinfo軟件和全球同化氣象數(shù)據(jù)模擬烏海市氣團(tuán)后向軌跡。每日從0:00時(shí)開(kāi)始，計(jì)算逐小時(shí)到達(dá)烏海市的氣團(tuán)后向軌跡，軌跡向后推延的時(shí)間為72 h，模擬時(shí)段為2016年1月1日—2017年12月31日，模擬高度為500 m。將逐小時(shí)軌跡按時(shí)間依次劃為春季軌跡(3—5月)、夏季軌跡(6—8月)、秋季軌跡(9—11月)及冬季軌跡(1—2月和12月)，然后利用Meteoinfo軟件分別對(duì)不同季節(jié)逐小時(shí)軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析，并計(jì)算每類(lèi)軌跡出現(xiàn)的頻率，進(jìn)而得到烏海市后向軌跡聚類(lèi)分析圖。最后利用每條氣流軌跡對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度計(jì)算每類(lèi)氣流軌跡對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值。

1.3 PSCF法

PSCF是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來(lái)的一種判斷污染源可能方位的方法，PSCF通過(guò)結(jié)合氣團(tuán)軌跡和某要素值給出可能的排放源位置，PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過(guò)某一區(qū)域(i和j分別代表經(jīng)度和緯度)的氣團(tuán)到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)時(shí)對(duì)應(yīng)的某要素值超過(guò)設(shè)定閾值的條件概率。PSCF的值越大，表明該網(wǎng)格點(diǎn)對(duì)觀測(cè)點(diǎn)的粒子質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)越大[16-17]。高PSCF值所對(duì)應(yīng)網(wǎng)格區(qū)域就是烏海市PM2.5的潛在源區(qū)，經(jīng)過(guò)該區(qū)域的軌跡就是對(duì)粒子數(shù)濃度有影響的輸送路徑。將研究區(qū)域劃分為0.2°×0.2°的網(wǎng)格，并對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度設(shè)定閾值，本研究將其設(shè)定為PM2.5二級(jí)質(zhì)量濃度限值75 μg·m-3。當(dāng)軌跡所對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度值高于此閾值時(shí)，認(rèn)為該軌跡是污染軌跡，其經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i,j)污染軌跡端點(diǎn)數(shù)為mij,而落在某網(wǎng)格(i,j)內(nèi)的所有軌跡端點(diǎn)數(shù)為nij，則PSCF可以定義為

由于PSCF是基于條件概率的一種函數(shù)，因此PSCF的誤差會(huì)隨著網(wǎng)格與采樣點(diǎn)距離增加而增大。當(dāng)nij較小時(shí)，會(huì)有很大的不確定性。為減小誤差，通常采用權(quán)重函數(shù)WPSCF以便減小PSCF的不確定性[18-19]。

WPSCF=Wij×PSCFij，

其中Wij定義如下：

1.4 CWT法

由于CWT法可以計(jì)算每條軌跡的權(quán)重濃度，因此在網(wǎng)格化的過(guò)程中，通過(guò)計(jì)算經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的所有軌跡所對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度的平均值，從而賦予每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)一個(gè)權(quán)重濃度，計(jì)算公式如下

式中:Cij表示網(wǎng)格(i，j)上的平均權(quán)重質(zhì)量濃度(μg·m-3)，M表示軌跡總數(shù)(條)，l是軌跡;Cl是軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i，j)時(shí)PM2.5質(zhì)量濃度(μg·m-3)，τijl表示軌跡l在網(wǎng)格(i，j)內(nèi)停留的時(shí)間，Cij高值網(wǎng)格區(qū)域是對(duì)烏海市顆粒物濃度有貢獻(xiàn)的主要外來(lái)源區(qū),經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的軌跡就是對(duì)烏海大氣顆粒物有貢獻(xiàn)的主要輸送路徑[20-22]。

2 結(jié)果與分析

2.1 2016—2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度變化特征

PM2.5作為烏海市首要大氣污染物，對(duì)其質(zhì)量濃度變化特征進(jìn)行分析很有必要。2016—2018年平均PM2.5質(zhì)量濃度整體呈下降趨勢(shì)，如圖1(a)所示，從2016年的(45.92±9.94) μg·m-3下降至2018年的(42.67±8.13) μg·m-3，下降幅度約為7.1%，這可能與2017年國(guó)家加強(qiáng)對(duì)電力行業(yè)的整改、推進(jìn)礦山的綠色開(kāi)采等相關(guān)措施有關(guān)。但2018年P(guān)M2.5年平均質(zhì)量濃度仍高于環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 3095—2012中年平均二級(jí)限值(35 μg·m-3)，超標(biāo)21.9%，高于上海市PM2.5年平均濃度(39.87 μg·m-3)。這可能是由于烏海市以重工業(yè)發(fā)展為主，煤化工生產(chǎn)過(guò)程中大量廢氣外排的原因[23]。

在季節(jié)變化上PM2.5質(zhì)量濃度變化較為明顯，呈現(xiàn)出“春冬高、夏秋低”的趨勢(shì)，如圖1(b)所示：PM2.5冬季濃度最高，為49.50 μg·m-3；其次是春季；再次是秋季；夏季濃度最低，為34.69 μg·m-3。相比國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中PM2.5年平均質(zhì)量濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(35 μg·m-3)，烏海市春、冬、秋季均有超標(biāo)，超標(biāo)率分別為28%、29.3%、15.1%，唯有夏季PM2.5質(zhì)量濃度基本與國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)持平。烏海市地處黃河上游，屬于典型的大陸性季風(fēng)氣候，雨熱同期，夏季溫度高，分子活動(dòng)劇烈，有利于大氣顆粒物的擴(kuò)散，且夏季降雨量較為充足，伴隨著濕沉降對(duì)PM2.5有更好的去除效果。此外夏季植被生長(zhǎng)旺盛，植物的枝葉對(duì)PM2.5也有明顯的截留作用。烏海市春冬季受冷空氣影響，以西北風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，將西北干旱荒漠區(qū)的沙塵帶入本研究區(qū)。此外，大氣層在寒冷季節(jié)相對(duì)穩(wěn)定，空氣流動(dòng)較慢，不利于PM2.5的擴(kuò)散[24]，因此春冬季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度較高。

圖1 2016—2018烏海市PM2.5質(zhì)量濃度年(a)、季(b)和月(c)變化特征

在月變化上PM2.5濃度呈雙峰型分布，如圖1(c)所示，其中月平均濃度最高值出現(xiàn)在5月，為52.67 μg·m-3，另外，月平均濃度在12月出現(xiàn)一個(gè)小峰值，為50.67 μg·m-3；最低值出現(xiàn)在8月，為33.33 μg·m-3，其中 5月最高平均質(zhì)量濃度大約是8月最低值的1.58倍。烏海市SO2濃度在12月份最大，7、8月份最小[25]，而SO2作為PM2.5的前體物，其濃度變化基本與PM2.5濃度月變化特征一致，這可能與烏海市采暖期燃煤取暖有關(guān)。

2016—2018年日平均濃度(圖2)低于環(huán)境空氣質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(PM2.5日平均質(zhì)量濃度小于35 μg·m-3)的天數(shù)占比分別為42.08%、35.89%和51.23%，日平均質(zhì)量濃度超過(guò)環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)以上(PM2.5日平均質(zhì)量濃度大于75 μg·m-3)的天數(shù)占比分別為12.57%、9.04%和5.48%，超標(biāo)天數(shù)明顯減少。以上數(shù)據(jù)表明，烏海市的空氣質(zhì)量正在好轉(zhuǎn)，但仍未達(dá)到國(guó)家年平均二級(jí)濃度限值。

圖2 2016—2018年不同等級(jí)環(huán)境空氣質(zhì)量天數(shù)的占比

2.2 風(fēng)速風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響

由于污染物在水平輸送過(guò)程中，風(fēng)速風(fēng)向起主導(dǎo)作用[26-27]，因此，探究風(fēng)速風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響至為重要。結(jié)果表明(圖3)，在不同風(fēng)速等級(jí)下，PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)速的增大呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢(shì)，當(dāng)風(fēng)速小于1 m·s-1時(shí)，PM2.5濃度維持在較高水平，為64 μg·m-3，說(shuō)明靜風(fēng)天氣下不利于污染物的擴(kuò)散；當(dāng)風(fēng)速在2～3 m·s-1時(shí)，PM2.5濃度達(dá)到最低值，為39 μg·m-3，此后，PM2.5濃度又隨著風(fēng)速的增大而上升，說(shuō)明風(fēng)速在2～3 m·s-1之間最利于污染物的擴(kuò)散；當(dāng)風(fēng)速大于5 m·s-1時(shí)，PM2.5濃度上升速率最快，這可能由于風(fēng)速過(guò)大引發(fā)的揚(yáng)塵天氣或者外來(lái)源的輸送，從而導(dǎo)致烏海市PM2.5濃度升高。

圖3 PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速的關(guān)系

由圖4可知，烏海市春、秋、冬季均以WNW風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，與其他風(fēng)向相比，在WNW風(fēng)向上，2～3 m·s-1之間的風(fēng)速所占比例較低，為24%。1～2 m·s-1之間以及大于3 m·s-1的風(fēng)速占比高達(dá)76%，說(shuō)明在WNW風(fēng)向上不利于污染物的稀釋擴(kuò)散。夏季以WNW和ESE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，其中在ESE風(fēng)向上，2～3 m·s-1之間的風(fēng)速所占比例明顯較高，為37.2%，說(shuō)明ESE風(fēng)向有利于污染物的稀釋擴(kuò)散。

圖4 四季風(fēng)向頻率玫瑰圖和不同風(fēng)向上不同風(fēng)速的占比

2.3 后向軌跡聚類(lèi)分析

為進(jìn)一步探究烏海市四季氣流輸送特征，運(yùn)用Meteoinfo軟件對(duì)2016—2018年逐小時(shí)到達(dá)烏海市的后向氣流軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析(圖5和圖6)，同時(shí)賦予每條氣流相應(yīng)的PM2.5小時(shí)濃度數(shù)據(jù)。軌跡的輸送路徑和方向表示氣流到達(dá)烏海市之前所經(jīng)過(guò)的地區(qū)。通過(guò)軌跡長(zhǎng)短可以判斷氣流的移動(dòng)速度，長(zhǎng)的軌跡對(duì)應(yīng)快速移動(dòng)的氣流，短的軌跡對(duì)應(yīng)移動(dòng)緩慢的氣流[28]。

圖5 四季氣流后向軌跡聚類(lèi)分析

圖6 四季各類(lèi)軌跡PM2.5平均濃度

春季，來(lái)自蒙古國(guó)西部的聚類(lèi)4氣流PM2.5平均濃度最高，為151.33 μg·m-3，該氣流主要以長(zhǎng)距離輸送為主，氣流移動(dòng)速度相對(duì)較快，軌跡占比14.20%；而來(lái)自蒙古國(guó)西南部的聚類(lèi)2則主要以短距離輸送為主，氣流移動(dòng)速度較慢，但軌跡占比最高，為36.77%；此外源自哈薩克斯坦東北部，途經(jīng)新疆北部、蒙古國(guó)西南部進(jìn)而穿過(guò)內(nèi)蒙古西部邊界抵達(dá)烏海市的聚類(lèi)3氣流輸送距離最遠(yuǎn)，移動(dòng)速度最快，軌跡占比19.92%，氣流平均濃度為130.2 μg·m-3，值得注意的是，以上3條氣流均源自境外，說(shuō)明來(lái)自境外的長(zhǎng)距離氣流是影響烏海市春季顆粒物濃度的主要因素；而從新疆東北部出發(fā)，穿過(guò)內(nèi)蒙古西部到達(dá)烏海市的聚類(lèi)1氣流也是長(zhǎng)距離輸送，軌跡占比29.11%，且是春季唯一一條境內(nèi)輸送氣流。

夏季，整體氣流的輸送距離偏短，各類(lèi)氣流的濃度基本都在100 μg·m-3以下，其中來(lái)自蒙古國(guó)西南部的聚類(lèi)2氣流輸送距離較遠(yuǎn)，移動(dòng)速度較快，軌跡占比26.74%，氣流平均濃度為96.88 μg·m-3；其次是來(lái)自蒙古國(guó)東南部的聚類(lèi)3氣流輸送距離較短，移動(dòng)速度較慢，軌跡占比23.10%；再次是來(lái)自?xún)?nèi)蒙古西北部的聚類(lèi)4氣流輸送距離相對(duì)較遠(yuǎn)，軌跡占比最高，為31.16%；輸送距離最短的聚類(lèi)1氣流主要來(lái)自?xún)?nèi)蒙古南部，氣流平均濃度最低，為87.11 μg·m-3，軌跡占比最低，為19.00%。

秋季，各類(lèi)氣流的濃度波動(dòng)幅度比較平緩且氣流均以長(zhǎng)距離輸送為主，移動(dòng)速度較快，其中來(lái)自新疆東部的聚類(lèi)1氣流輸送距離最短，但軌跡占比最高，為41.00%；而來(lái)自新疆中部的聚類(lèi)4氣流輸送距離較遠(yuǎn)，軌跡占比為23.31%；其次來(lái)自哈薩克斯坦的聚類(lèi)3氣流輸送距離最遠(yuǎn)，氣流平均濃度最低，為97.96 μg·m-3，軌跡占比14.75%；此外來(lái)自新疆西部的聚類(lèi)2氣流平均濃度最高，為105.52 μg·m-3，軌跡占比20.95%。

與秋季相比，冬季氣流稍有北移，整體上與秋季氣流軌跡相似，均以西北長(zhǎng)距離輸送為主，其中來(lái)自新疆北部的聚類(lèi)1氣流軌跡占比最高，為75.17%，約占冬季軌跡總數(shù)的3/4，且氣流平均濃度也最高，為116.48 μg·m-3；其次源自新疆西北的聚類(lèi)3氣流、新疆東北的聚類(lèi)2氣流以及新疆中北部的聚類(lèi)4氣流軌跡占比依次為13.11%、5.07%、6.66%。

聚類(lèi)分析結(jié)果表明：烏海市四季的所有氣流中西北氣流占絕大多數(shù)，春、秋、冬三季氣流的輸送距離明顯較夏季要遠(yuǎn)，唯有夏季氣流以短距離輸送為主且出現(xiàn)了北方清潔氣流；四季的各類(lèi)氣流中，氣流平均濃度最高的是春季，其次為冬季，秋季次之，夏季最低。

2.4 PSCF結(jié)果分析

根據(jù)烏海市PM2.5日平均濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，烏海市PM2.5日平均質(zhì)量濃度逐年略有下降趨勢(shì)，但依然有超標(biāo)現(xiàn)象，因此針對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度污染情況，有必要進(jìn)一步解析烏海市潛在的污染來(lái)源區(qū)域。

PSCF結(jié)果表明(圖7)，春季烏海市潛在源區(qū)貢獻(xiàn)值相對(duì)較小,WPSCF高值(>0.3)區(qū)域主要位于四川東部、陜西西部、內(nèi)蒙古南部、甘肅省西部以及新疆中東部零散地區(qū)，此外寧夏東北部也對(duì)烏海市PM2.5有一定的貢獻(xiàn)；夏季潛在源區(qū)域明顯減少,WPSCF高值(>0.3)區(qū)域相對(duì)分散，主要分布在新疆東部、甘肅省中部；秋季高值區(qū)域較為集中，潛在源區(qū)貢獻(xiàn)較高的區(qū)域主要集中于新疆中東部、內(nèi)蒙古西南部以及甘肅全省零散地區(qū)，值得注意的是在甘肅省和青海省交界處邊緣地帶，也是烏海市PM2.5的主要潛在源區(qū)；冬季的主要潛在源區(qū)較秋季相比，整體區(qū)域南移且WPSCF值(>0.3)的區(qū)域明顯增多，覆蓋區(qū)域有新疆中東部、青海北部、寧夏西部、內(nèi)蒙古西南部以及河西走廊地區(qū)，其中甘肅、新疆、青海三省交界區(qū)、河西走廊地區(qū)以及內(nèi)蒙古西南部是烏海市冬季PM2.5最主要的潛在源區(qū)之一(WPSCF>0.5)。

圖7 四季PM2.5的加權(quán)潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)圖

烏海市WPSCF高值區(qū)域隨季節(jié)變化的差異性較大，冬季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域覆蓋范圍最廣且數(shù)值最高，春、秋季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域分布范圍幾乎相當(dāng)，但秋季高值區(qū)域相比春季較為集中，夏季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域范圍最小。

2.5 CWT結(jié)果分析

相比WPSCF法，CWT法更能直觀地辨別高濃度貢獻(xiàn)的潛在源區(qū)，因?yàn)镃WT法在計(jì)算過(guò)程中考慮了氣團(tuán)在網(wǎng)格中的停留時(shí)間，停留時(shí)間越長(zhǎng)表明軌跡對(duì)研究點(diǎn)貢獻(xiàn)越大，CWT結(jié)果中網(wǎng)格顏色越深表示該格網(wǎng)對(duì)目標(biāo)格網(wǎng)的污染貢獻(xiàn)數(shù)值越大。CWT結(jié)果表明(圖8)高值區(qū)域(>100 μg·m-3)范圍最廣、數(shù)值最大的是冬季，其次是春季，再次是秋季，夏季對(duì)烏海市貢獻(xiàn)源區(qū)和貢獻(xiàn)值最小。

圖8 四季PM2.5的加權(quán)濃度權(quán)重軌跡(CWT)圖

春季CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)主要位于湖北西部、河南南部、四川東部、陜西中南部、青海南部、甘肅省南部、新疆中北部以及蒙古國(guó)、西部鄰國(guó)的一些零星地區(qū)。此外，內(nèi)蒙古東南部、安徽與河南交界區(qū)、河西走廊附近區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)為60～80 μg·m-3。

夏季與春季相比，主要貢獻(xiàn)源區(qū)略有南移，且國(guó)內(nèi)CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)幾乎沒(méi)有，國(guó)外主要集中于哈薩克斯坦東部，貢獻(xiàn)濃度在60～80 μg·m-3之間的區(qū)域明顯減少，主要位于西藏西部、青海中部以及四川省與云南省的交界區(qū)。

秋季，對(duì)烏海市貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)主要移動(dòng)至西北地區(qū)，在新疆與西藏交界區(qū)、青海省北部、俄羅斯西部、以及哈薩克斯坦西部地區(qū)CWT貢獻(xiàn)值較高，超過(guò)80 μg·m-3，此外，新疆中東部以及河西走廊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)值也相對(duì)較高，超過(guò)60 μg·m-3。

冬季，CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)明顯超過(guò)另外三季且覆蓋范圍最廣，在阿富汗西北部零星地區(qū)、新疆東南部零星地區(qū)以及青海省與甘肅省交界區(qū)對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)值最大，超過(guò)了120 μg·m-3，其次位于新疆中東部、寧夏北部以及甘肅、新疆、青海3省交界區(qū)的CWT值相對(duì)較高，大約在80～120 μg·m-3之間，新疆東部、河西走廊北部、內(nèi)蒙古西南部對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度也有一定影響，貢獻(xiàn)值約在60～80 μg·m-3之間。

CWT分析結(jié)果與WPSCF結(jié)果較為一致，這說(shuō)明CWT法模擬的結(jié)果產(chǎn)生的不確定性較小，結(jié)果比較可信。兩種方法均表明對(duì)烏海市貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)主要集中在新疆中東部、青海北部、甘肅中部、寧夏西北部以及內(nèi)蒙古西南部。

2.6 重污染期間烏海市PM2.5的路徑及潛在源解析

由于重污染時(shí)段顆粒物濃度較高，PM2.5濃度變化特征及外來(lái)源輸送路徑呈現(xiàn)的更為明顯，且烏海市四季PM2.5的潛在來(lái)源解析結(jié)果表明：冬季潛在來(lái)源分布區(qū)域最廣，污染最為嚴(yán)重，春季次之，因此選取春、冬季節(jié)嚴(yán)重污染時(shí)段的PM2.5軌跡進(jìn)行聚類(lèi)和潛在源分析。具體地，重污染時(shí)段的選取如下：2016年2月9—11日(重度污染，PM2.5質(zhì)量濃度226.33 μg·m-3)、2016年5月19—20日(嚴(yán)重污染，PM2.5質(zhì)量濃度500 μg·m-3)、2017年2月9—11日(嚴(yán)重污染，PM2.5質(zhì)量濃度285.33 μg·m-3)、2017年5月1—3日(嚴(yán)重污染，PM2.5質(zhì)量濃度480.33 μg·m-3)。

重污染期間，烏海市后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果(圖9)表明，聚類(lèi)1、聚類(lèi)2和聚類(lèi)3氣流均來(lái)自西北方向，軌跡總占比94.64%，相比聚類(lèi)3氣流，聚類(lèi)1和聚類(lèi)2氣流輸送距離較遠(yuǎn)且主要源自新疆中東部、途經(jīng)甘肅、內(nèi)蒙古西部進(jìn)而到達(dá)烏海市。聚類(lèi)3氣流輸送距離相對(duì)較短，但軌跡占比最高，主要來(lái)自甘肅北部，途經(jīng)內(nèi)蒙古西部抵達(dá)烏海市。來(lái)自境外輸入的聚類(lèi)4氣流輸送距離最遠(yuǎn)，軌跡占比最低，主要起源于哈薩克斯坦中北部，途徑俄羅斯西南部，然后繞至蒙古國(guó)北部，最后從內(nèi)蒙古北部進(jìn)入烏海市。

圖9 重污染期間氣流后向軌跡聚類(lèi)分析

重污染期間，烏海市PM2.5潛在源結(jié)果如圖10(a)所示，高值區(qū)域(WPSCF>0.6)分布范圍較少但較為集中，主要位于青海東部與甘肅交界地區(qū)。此外，新疆東部局部地區(qū)以及烏海市南部鄰近區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5濃度的影響也相對(duì)較大(WPSCF>0.3)。濃度權(quán)重分析結(jié)果如圖10(b)所示，對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)較大的區(qū)域覆蓋面積較廣，主要集中在新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部、寧夏局部地區(qū)以及哈薩克斯坦和蒙古國(guó)少數(shù)區(qū)域，這些地區(qū)對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)均在120 μg·m-3以上，此外，河西走廊地區(qū)及周邊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)也相對(duì)較大，約在80 μg·m-3以上。重污染期間外來(lái)源主要分布在植被覆蓋度低、降雨量較少、風(fēng)沙較大的西北干旱地區(qū)。

圖10 重污染期間PM2.5的PSCF圖和CWT圖

3 討論

3.1 風(fēng)速風(fēng)向?qū)鹾Ｊ兴募練饬鞯挠绊?/h3>

烏海市四季主要以西北長(zhǎng)距離輸送氣流為主，并且西北氣流對(duì)應(yīng)的PM2.5濃度較高。北京市和西安市PM2.5路徑解析結(jié)果同樣表明，來(lái)自西北長(zhǎng)距離輸送氣流占主導(dǎo)地位，在西北氣流中，特別是來(lái)自?xún)?nèi)蒙古中西部的氣流對(duì)北京和西安PM2.5濃度影響較大[29-30]。而烏海市恰好位于內(nèi)蒙古中西部，推測(cè)這可能是由于來(lái)自西北的污染氣流先途經(jīng)烏海，然后抵達(dá)北京和西安，進(jìn)而影響兩市的PM2.5濃度。至于影響烏海市PM2.5濃度的西北氣流如何形成的?這可能與氣象因素密不可分，研究表明氣象因素在大氣污染物的輸送、擴(kuò)散和沉積過(guò)程中起著重要作用。2014年北京市重霾期間相對(duì)濕度與顆粒物濃度相關(guān)性研究表明，當(dāng)相對(duì)濕度大于40%時(shí)，其對(duì)顆粒物濃度的升高有促進(jìn)作用[31]；太原市PM2.5質(zhì)量濃度與溫度之間關(guān)系研究結(jié)果表明，溫度高，太陽(yáng)輻射強(qiáng)，有利于促進(jìn)硫氧化物、氮氧化物等氣態(tài)前體物的二次轉(zhuǎn)化，從而加劇了PM2.5濃度升高[32]。烏海市相對(duì)濕度年平均值為45%、夏季平均氣溫達(dá)24.8 ℃，與北京、太原相比，相對(duì)濕度與溫度對(duì)烏海市PM2.5濃度影響較小。此外在水平方向上探究烏海市氣流輸送路徑，風(fēng)速風(fēng)向可能對(duì)氣流的影響更大，因此本文主要探討風(fēng)速風(fēng)向?qū)鹾Ｊ袣饬鞯挠绊?。烏海市春、秋、冬季均以WNW風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，這與烏海市氣流來(lái)源方向一致，烏海市地處大陸內(nèi)部中緯度帶，其東部距海岸線較遠(yuǎn)且有太行山脈阻隔，受偏東氣流影響較小，西北部為廣闊的亞歐大陸腹地，西北風(fēng)盛行，說(shuō)明烏海市所處地理位置可能決定了其主導(dǎo)風(fēng)向，同時(shí)也說(shuō)明風(fēng)向是影響烏海市氣流來(lái)源的主要因素之一。太原市污染物路徑解析結(jié)果表明，太原市所處地理位置與其季風(fēng)氣候相適應(yīng)，由于太原市秋冬季盛行西北風(fēng)，故而在秋冬季，太原市主要以西北偏西氣流為主，占比74.1%，這與烏海市主導(dǎo)風(fēng)向以及氣流軌跡解析結(jié)果一致[33]。此外在WNW風(fēng)向上，不利于污染物擴(kuò)散的風(fēng)速占比約為3/4，說(shuō)明WNW風(fēng)向不利于污染物的稀釋擴(kuò)散，這可能是春、秋、冬三季PM2.5濃度居高不下的原因之一。夏季以WNW和ESE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，在ESE風(fēng)向上，有利于污染物擴(kuò)散的風(fēng)速占比明顯升高，占比1/3以上，且烏海市在東南方向上無(wú)工業(yè)產(chǎn)業(yè)園或大面積沙漠等污染源區(qū)，因此當(dāng)烏海市刮東南風(fēng)時(shí)，東南方向的清潔氣流會(huì)進(jìn)一步稀釋烏海市PM2.5濃度，這可能是導(dǎo)致夏季PM2.5濃度降低的原因之一[34]。

3.2 潛在源區(qū)對(duì)烏海市PM2.5濃度的影響

對(duì)烏海市PM2.5濃度影響較大的潛在源區(qū)主要分布在新疆中東部、青海北部、甘肅中部以及內(nèi)蒙古西南部。原因可能有以下兩種：1)PM2.5濃度較高的氣流抵達(dá)烏海前路過(guò)這些潛在源區(qū)的頻率較高。這些潛在源區(qū)依次坐落有庫(kù)姆塔格沙漠、柴達(dá)木盆地、河西走廊、騰格里沙漠以及巴丹吉林沙漠。干旱少雨、植被覆蓋度低、沙漠化嚴(yán)重[35-40]使得經(jīng)過(guò)這些區(qū)域的氣流更容易夾帶大量細(xì)顆粒物，并伴隨著西北長(zhǎng)距離輸送將顆粒物送至烏海市，從而影響烏海市空氣質(zhì)量。2)烏海市西北方向的本地排放和遠(yuǎn)距離輸送。冬季寒冷，西北地區(qū)大部分城市都會(huì)采取燃煤的方式來(lái)實(shí)現(xiàn)集中供暖，這會(huì)導(dǎo)致西北各地區(qū)冬季大氣顆粒物中煤煙塵含量較高[41]，進(jìn)而隨著強(qiáng)勁的西北風(fēng)經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離輸送抵達(dá)烏海市，這些顆粒物會(huì)大幅度降低大氣環(huán)境，這也是導(dǎo)致烏海市在冬季PM2.5濃度超標(biāo)的主要原因之一。而且烏海市重污染天氣多發(fā)生在春冬兩季，重污染期間潛在源區(qū)也主要分布在新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部等西北地區(qū)，說(shuō)明在春冬季西北地區(qū)燃煤取暖可能正是導(dǎo)致烏海市重污染期間PM2.5濃度升高的原因。值得注意的是，夏季烏海市主要以短距離輸送氣流為主，但烏海市周邊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5濃度貢獻(xiàn)較小，說(shuō)明短距離輸送氣流對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度影響較小，夏季降雨量多也是其中一個(gè)有利因素。因此，落實(shí)植樹(shù)造林、防風(fēng)固沙和減緩?fù)恋鼗哪撸岣呶鞅备珊祷哪畢^(qū)植被覆蓋度，減少沙化面積，可以降低細(xì)顆粒物的長(zhǎng)距離輸送；另外，發(fā)展清潔能源、煙氣脫硫脫銷(xiāo)、綠色生產(chǎn)等技術(shù)，減少西北地區(qū)燃煤產(chǎn)生的SO2、NOx和煙塵的排放量，可有助于改善烏海乃至西安及北京地區(qū)的空氣質(zhì)量。目前，烏海市PM2.5化學(xué)成分尚未見(jiàn)報(bào)道，今后應(yīng)采集烏海市PM2.5樣品，分析其化學(xué)成分，進(jìn)一步解析其PM2.5污染源，為改善西北干旱區(qū)空氣質(zhì)量提供技術(shù)支持。

4 結(jié)論

1)烏海市2016—2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度年均值呈下降趨勢(shì)，下降幅度約為7.1%，整體呈現(xiàn)出“春冬高、夏秋低”的趨勢(shì)；PM2.5質(zhì)量濃度超標(biāo)天數(shù)占比明顯減少，由12.57%下降至5.48%。

2)烏海市春秋冬三季氣流主要以哈薩克斯坦、新疆、蒙古國(guó)和甘肅等地區(qū)的長(zhǎng)距離西北輸送氣流為主，夏季主要以?xún)?nèi)蒙古西南部的短距離輸送氣流為主。春冬兩季不同聚類(lèi)氣流PM2.5平均濃度較高，可能與春冬季的主導(dǎo)風(fēng)向有關(guān)。

3)潛在源分析與權(quán)重濃度分析結(jié)果表明：烏海市WPSCF高值區(qū)域隨季節(jié)變化較大，冬季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域最廣，春、秋季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域相當(dāng)，夏季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域最小。對(duì)烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)較大的潛在源區(qū)主要集中在新疆中東部、青海北部、甘肅中部、寧夏西北部以及內(nèi)蒙古西南部，這可能與其植被覆蓋度低、表層土多為風(fēng)沙土及氣候干旱少雨等因素有關(guān)。

4)重污染期間，烏海市PM2.5主要的路徑來(lái)源與春、秋、冬三季相似，西北輸送氣流占主導(dǎo)地位，其中新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部和寧夏局部地區(qū)對(duì)烏海市PM2.5濃度貢獻(xiàn)較大，與烏海市春、冬季PM2.5的潛在源區(qū)一致。