鄭艷萍， 張瑞根， 梁 帥， 李 洋， 徐 剛， 舒海濤

(1.鄭州大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，河南 鄭州 450001；2.廣東順德創(chuàng)新設(shè)計(jì)研究院,廣東 佛山 528311)

0 引言

近年來(lái)，隨著微流控技術(shù)的飛速發(fā)展，基于液滴(微氣泡)的微流控過(guò)程受到了人們的廣泛關(guān)注[1]，特別是微滴(微氣泡)的形成[2]、破裂[3]和聚并[4]。

國(guó)內(nèi)外的學(xué)者對(duì)微滴已展開(kāi)了相關(guān)的研究。對(duì)于微滴的形成，Garstecki等[5]利用十字聚焦型微流控裝置得到尺寸從10 μm到1 000 μm不等的單分散氣泡；Cubaud等[6]發(fā)現(xiàn)十字聚焦型裝置生成的微滴尺寸在射流流型中只與兩相流速比有關(guān)，而滴狀流型中則與連續(xù)相毛細(xì)數(shù)Ca有關(guān)。而在模擬方面，Liu等[7]在連續(xù)相毛細(xì)數(shù)Ca低值的情況下，采用三維Lattice Boltzmann方法來(lái)模擬十字聚焦型微通道中微滴的生成，依據(jù)連續(xù)相毛細(xì)數(shù)Ca和兩相流量的變化觀(guān)測(cè)到了滴狀流、射流及延展流3種不同流型并繪制了流型圖來(lái)進(jìn)行區(qū)分比對(duì)。而對(duì)于微滴分裂(破裂)，Link等[8]研究了T型分岔處微滴的破裂行為并基于Rayleigh-Plateau不穩(wěn)定性提出了微滴破裂與不破裂行為的轉(zhuǎn)換規(guī)則；Samie等[9]在一系列不同分支寬度比的T型分岔口處得到了不破裂、無(wú)空隙破裂、有空隙破裂和不穩(wěn)定破裂4種流型，并研究了液滴分配體積與分支寬度比的定量關(guān)系。目前關(guān)于微滴生成的結(jié)構(gòu)中，十字聚焦型微通道具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、微滴易控、單分散性好等優(yōu)點(diǎn)[10]；而對(duì)于微滴的分裂，目前大多數(shù)學(xué)者都只關(guān)注于T型結(jié)構(gòu)的微滴分裂行為。

綜上，目前許多學(xué)者都把微滴生成與分裂分別展開(kāi)獨(dú)立的相關(guān)研究。因此，本研究借助CFD商業(yè)軟件ANSYS Fluent中的VOF兩相流模型對(duì)集微滴生成與分裂一體化微流控芯片模型進(jìn)行仿真分析，同時(shí)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。探究了微滴在微流控芯片中對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道內(nèi)的破裂行為和分配規(guī)律，考察了在對(duì)稱(chēng)Y型分岔處毛細(xì)數(shù)Ca對(duì)微滴的流型影響及不同流型間的轉(zhuǎn)換關(guān)系。

1 模型及數(shù)值算法

1.1 幾何模型

三維對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道幾何模型如圖1(a)所示，分散相從主入口進(jìn)入，并與來(lái)自側(cè)面入口的連續(xù)相剪切形成液滴，進(jìn)而在對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道進(jìn)行微滴分裂。在微通道內(nèi)，該結(jié)構(gòu)前部為十字型聚焦微通道，后部為對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道。如圖1(b)所示，其中兩相入口夾角θ=90°，連續(xù)相和離散相的入口寬度Wc=Wd=100 μm，為保證兩相流動(dòng)在微通道內(nèi)充分發(fā)展，本文將兩相交匯處下游的孔口通道寬度設(shè)為Wori=100 μm，長(zhǎng)度設(shè)為L(zhǎng)ori=850 μm，設(shè)主通道進(jìn)口壓力監(jiān)測(cè)點(diǎn)為Pinlet，Y型分岔處壁面監(jiān)測(cè)點(diǎn)壓力為PY，上分裂微通道i出口監(jiān)測(cè)點(diǎn)壓力為Pi，下分裂微通道ii出口監(jiān)測(cè)點(diǎn)壓力為Pii。

圖1 幾何模型(μm)Figure 1 Geometric model(μm)

1.2 控制方程

在微尺度條件下，液液兩相流速較低，可將液液兩相均視作不可壓縮黏性流體，而微滴的分裂行為是液液兩相界面運(yùn)動(dòng)和變形的可見(jiàn)結(jié)果。因此，基于微滴分裂的物理模型，建立三維對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道模型，并利用ANSYS Fluent仿真軟件和VOF模型來(lái)跟蹤界面的演化和發(fā)展[11-12]。

VOF模型[13]采用體積分?jǐn)?shù)αd表示一個(gè)模擬單元中液滴的比例：

(1)

模擬單元內(nèi)，離散相αd和連續(xù)相αc的體積分?jǐn)?shù)之和為1，即

αd+αc=1。

(2)

根據(jù)質(zhì)量和動(dòng)量守恒原理，可得求解體積分?jǐn)?shù)主要變量的控制方程：

(3)

(4)

式中：ρ為流體密度，kg/m3;v為流體速度矢量，m/s;P為壓力,Pa;μ為動(dòng)力學(xué)黏度,Pa·s;t為時(shí)間,s;F為表面張力,N/m。

在兩相流混合的網(wǎng)格單元中，式(3)和式(4)中的密度ρ和黏度μ可通過(guò)式(5)、(6)計(jì)算獲得：

ρ=αdρd+(1-αc)ρc；

(5)

μ=φdμd+(1-φc)μc。

(6)

最后，離散相的體積分?jǐn)?shù)αd可通過(guò)式(7)計(jì)算得到：

(7)

VOF模型的原理是根據(jù)不同時(shí)刻流場(chǎng)中離散、連續(xù)相的體積分?jǐn)?shù)對(duì)兩相分布進(jìn)行構(gòu)造，從而形成兩相交界面。

1.3 邊界條件和相關(guān)參數(shù)的設(shè)置

以氟油為連續(xù)相，去離子水為離散相，兩相流的物性參數(shù)如表1所示[13]。設(shè)置邊界條件為壁面無(wú)滑移，微通道內(nèi)的流體為不可壓縮定常流動(dòng)，入口設(shè)置為速度入口，微通道出口設(shè)置為壓力出口。壓力-速度耦合采用PISO算法，壓力差值以及對(duì)流量高階值的計(jì)算采用PRESTO算法和二階迎風(fēng)差分方式，收斂殘差設(shè)置為10-3，時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)置為10-5s。

表 1 兩相流的物性參數(shù)Table 1 Physical parameters of two-phase flow

1.4 模型的有效性驗(yàn)證

為了驗(yàn)證理論模型的有效性，搭建如圖2所示的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，在顯微鏡和高速攝像機(jī)下實(shí)時(shí)觀(guān)察記錄微滴在Y型分岔口的行為。實(shí)驗(yàn)后，將數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，從而可驗(yàn)證理論模型的有效性。在數(shù)值模擬中，本研究使用了兩個(gè)無(wú)量綱參數(shù)，分別是無(wú)量綱時(shí)間t*和無(wú)量綱頸厚d*：

(8)

(9)

式中：t0為初始時(shí)間，s；t為當(dāng)前時(shí)間，s；t1為結(jié)束時(shí)間，s；d是微滴分裂過(guò)程的內(nèi)徑厚度，μm；Wori是兩相交匯處下游的主通道寬度， μm(見(jiàn)圖1(a))。

圖2 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)Figure 2 Experimental platform

圖3是對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道微滴分裂界面演化的三維實(shí)驗(yàn)和三維數(shù)值模擬對(duì)比。在可接受誤差范圍內(nèi)，微滴界面演化的三維實(shí)驗(yàn)結(jié)果與三維數(shù)值模擬的結(jié)果相似，吻合較好。相似的界面證明了數(shù)學(xué)模型的有效性和正確性。因此，本研究采用三維數(shù)值仿真模擬分析方法。

圖3 實(shí)驗(yàn)與數(shù)值模擬結(jié)果對(duì)比(Ca=0.004,l/Wori =1.73)Figure 3 Comparison of experimental and numerical simulation results(Ca=0.004,l/Wori =1.73)

2 結(jié)果與討論

2.1 流型

如圖4所示，本研究通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)合數(shù)值模擬的方法，歸納總結(jié)出對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道內(nèi)出現(xiàn)的4種典型流型，即永久阻塞破裂型(流型①)、暫時(shí)阻塞破裂型(流型②)、只接觸Y型分岔處破裂型(流型③)和非破裂型(流型④)。

從圖4可以看出，在流型①中，微滴會(huì)一直阻塞主通道、Y型分岔處和分裂通道；在流型②中，微滴沒(méi)有堵塞主通道，而是阻塞Y型分岔處和分裂通道；在流型③中，微滴不會(huì)在主通道和分裂通道中阻塞，只是堵塞了Y型分岔處；在流型④中，微滴不會(huì)破裂，連續(xù)相介質(zhì)也是一直連通流動(dòng)的。

2.1.1 永久阻塞破裂型

如圖5(a)所示，永久阻塞流型的破裂可分為進(jìn)入、擠壓和分裂后3個(gè)階段。初始進(jìn)入階段，微滴堵塞了主通道。當(dāng)頭部與Y型分岔處接觸后，對(duì)稱(chēng)地進(jìn)入分裂通道的兩個(gè)分支。在擠壓階段，大部分微滴仍然堵住主通道。在界面張力的作用下，微滴尾部在主通道內(nèi)保持凸形，直到大部分微滴進(jìn)入分裂微通道。擠壓階段結(jié)束時(shí)，微滴頭部增大，阻塞分裂微通道，靠近Y型分岔處的微滴頸部變薄。

圖5 永久阻塞破裂型(Ca=0.004，l/Wori =1.73) Figure 5 Permanent blocking rupture type(Ca=0.004，l/Wori =1.73)

如圖5(b)所示，微滴中心位置為速度最大處，而其尾部邊緣處和Y型分岔處的兩個(gè)直角邊緣則處存在速度為零的情況。

如圖5(c)所示，由于永久阻塞型一直存在阻力，導(dǎo)致進(jìn)口壓力Pinlet和Y型分岔處壁面壓力PY在整個(gè)過(guò)程中都有相似的壓力波動(dòng)，分裂微通道的壓力Pi、Pii在整個(gè)階段的壓力波形圖一致，都在擠壓階段同時(shí)達(dá)到壓力峰值。在微滴破裂的3個(gè)階段中，主通道進(jìn)口壓力比其他3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的壓力都高，分裂微通道壓力Pi、Pii的波形圖一致而且比其他2個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的壓力都低。

2.1.2 暫時(shí)阻塞破裂型

如圖6(a)所示，暫時(shí)阻塞破裂型也具有與流型①相同的3個(gè)階段。但暫時(shí)阻塞破裂型所在的主通道母微滴沒(méi)有阻塞主通道。當(dāng)微滴分裂成兩個(gè)子微滴后，子微滴便一直堵塞分裂微通道。

圖6 暫時(shí)阻塞破裂型(Ca=0.004，l/Wori =1.02)Figure 6 Temporarily blocking rupture type(Ca=0.004，l/Wori =1.02)

如圖6(b)所示，對(duì)于整體速度流場(chǎng)，微滴流經(jīng)軌跡及微滴中心位置為速度最大處，而其頭部左右邊緣兩側(cè)和Y型分岔處兩個(gè)直角邊緣處存在速度為零的情況。

如圖6(c)所示，Y型分岔處壁面壓力在整個(gè)過(guò)程中達(dá)到的最大值為1 880 Pa，在分裂后階段，壓力趨于穩(wěn)定。在微滴破裂的3個(gè)階段中，主通道進(jìn)口壓力一直維持在1 250 Pa；在微滴進(jìn)入和分裂后這兩個(gè)階段，Y型分岔處壁面壓力比其他3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的壓力都高。分裂微通道的壓力Pi、Pii在整個(gè)階段的壓力波形圖一致，都在擠壓階段同時(shí)達(dá)到壓力峰值。

2.1.3 只接觸Y型分岔處破裂型

如圖7(a)所示，只接觸Y型分岔處破裂型也具有與流型①相同的3個(gè)階段，但球狀微滴始終不完全阻塞主通道和分裂微通道，只在擠壓階段與Y型分岔處壁面接觸。在擠壓階段，微滴整體以腰果狀分裂。當(dāng)微滴分裂成兩個(gè)子微滴后，子微滴并沒(méi)有阻塞分裂微通道。由于分裂微通道接觸角和潤(rùn)濕性的原因，子微滴附著分裂通道內(nèi)壁。

圖7 只接觸Y型分岔處破裂型(Ca=0.004，l/Wori =0.83)Figure 7 Only contact Y-shaped bifurcation(Ca=0.004，l/Wori =0.83)

如圖7(b)所示，對(duì)于整體速度流場(chǎng)來(lái)說(shuō)，微滴流經(jīng)軌跡及微滴中心位置為速度最大處，而其頭部左右邊緣兩側(cè)和Y型分岔處2個(gè)直角邊緣處存在速度為零的情況。

如圖7(c)所示，當(dāng)出現(xiàn)流型③時(shí)，由于主通道連續(xù)相一直連續(xù)流動(dòng)，微滴只接觸Y型分岔處壁面進(jìn)行分裂，故Y型分岔處壁面壓力比其他3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的壓力都高；在微滴進(jìn)入和分裂后這2個(gè)階段，分裂微通道壓力Pi、Pii比其他2個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的壓力都低。其中，進(jìn)口壓力 和Y型分岔處壁面壓力在整個(gè)過(guò)程中都有相似的壓力波動(dòng)，分裂微通道的壓力Pi、Pii在整個(gè)階段的壓力大致相似。

2.1.4 非破裂型

如圖8(a)所示，非破裂型可分為進(jìn)入、滑動(dòng)和不分裂3個(gè)階段。進(jìn)入階段與上述3種流型相似。當(dāng)微滴接觸Y型分岔處進(jìn)入滑動(dòng)階段時(shí)，微滴會(huì)被壓縮成腰果狀，由于此時(shí)微米級(jí)別以上的兩邊腰果狀水相體積分布不均勻，導(dǎo)致微滴被動(dòng)選擇向水相體積相對(duì)較大一端進(jìn)行滑動(dòng)。隨后，不平衡的微滴滑過(guò)Y型分岔處并迅速進(jìn)入其中一個(gè)分支而沒(méi)有發(fā)生分裂。但在下一個(gè)微滴到達(dá)Y型分岔處時(shí)，由于前微滴在分裂微通道的阻塞作用，后微滴會(huì)選擇另一個(gè)分裂微通道進(jìn)行運(yùn)動(dòng)。

圖8 非破裂型(Ca=0.004，l/Wori =0.73)Figure 8 Non-rupture type(Ca=0.004，l/Wori =0.73)

如圖8(b)所示，對(duì)于整體速度流場(chǎng)來(lái)說(shuō)，當(dāng)微滴還沒(méi)接觸Y型分岔處壁面時(shí)，微滴流經(jīng)軌跡及微滴中心位置為整體速度最大值處。當(dāng)微滴接觸Y型分岔處進(jìn)入滑動(dòng)階段時(shí)，上分裂微通道的總體速度流場(chǎng)要大于下分裂微通道的總體速度流場(chǎng)，而其Y型分岔處兩個(gè)直角邊緣處存在速度為零的情況。

如圖8(c)所示，分裂微通道的壓力Pi、Pii在整個(gè)分裂過(guò)程的起始?jí)毫χ凳且恢碌?。由于連續(xù)相流體在大部分時(shí)期都是連通流動(dòng)的，故主通道進(jìn)口壓力Pinlet、Y型分岔處壁面壓力PY、分裂微通道的壓力Pi、Pii都出現(xiàn)相似的壓力波動(dòng)情況。

2.2 微滴相圖

Leshansky等[14]首先提出描述微滴破裂與非破裂邊界的方程，將無(wú)量綱微滴長(zhǎng)度l*與毛細(xì)數(shù)Ca的關(guān)系表示為

l*=mCan。

(10)

結(jié)合現(xiàn)有數(shù)值模擬結(jié)果，擬合曲線(xiàn)與邊界，可以得出該模型對(duì)應(yīng)相關(guān)參數(shù)下的預(yù)測(cè)方程：

l*=1.107Ca0.103。

(11)

如圖9所示，擬合曲線(xiàn)l*代表由非破裂型轉(zhuǎn)化成破裂型之間的關(guān)于無(wú)量綱長(zhǎng)度l*與毛細(xì)數(shù)Ca的數(shù)學(xué)模型。

圖9 微滴流動(dòng)相圖Figure 9 Phase diagram of droplet

當(dāng)無(wú)量綱長(zhǎng)度l*小于0.8時(shí)，隨著毛細(xì)數(shù)Ca增加，流態(tài)由非破裂型變?yōu)槠屏研?，通過(guò)增大毛細(xì)數(shù)Ca，使得上游壓力增大，促進(jìn)微滴分裂變形。當(dāng)無(wú)量綱長(zhǎng)度l*為1.05～1.5時(shí)，隨著毛細(xì)數(shù)Ca增加，流型由永久阻塞破裂型變?yōu)闀簳r(shí)阻塞破裂型。此外，隨著無(wú)量綱長(zhǎng)度l*減小，流動(dòng)狀態(tài)由破裂型向非破裂型轉(zhuǎn)變，微滴形狀由柱塞狀變?yōu)榍蛐?，與Y型分岔處的壁面接觸減少，微滴界面轉(zhuǎn)變速率減小，最終不發(fā)生破裂。

3 結(jié)論

基于VOF模型，建立了微滴通過(guò)對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道的三維動(dòng)力學(xué)模型。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了理論模型的可行性和適用性。仿真實(shí)驗(yàn)揭示微滴分裂過(guò)程中壓力場(chǎng)和速度場(chǎng)的演化過(guò)程，得到微滴在不同流動(dòng)狀態(tài)下的破碎機(jī)理。結(jié)論可歸納如下。

(1)對(duì)稱(chēng)Y型分岔微通道中觀(guān)察到4種流型，分別是永久阻塞破裂型、暫時(shí)阻塞破裂型、只接觸Y型分岔處破裂型和非破裂型。破裂型有進(jìn)入、擠壓和分裂后3個(gè)階段。非破裂型有進(jìn)入、滑動(dòng)和不分裂3個(gè)階段。

(2)微滴進(jìn)入階段，在主通道壓力作用下，微滴前后界面形成壓力差，推動(dòng)微滴前進(jìn)。在擠壓階段，微滴先受到來(lái)自主通道的上游壓力驅(qū)動(dòng)，后受到Y(jié)型分岔的分裂結(jié)構(gòu)阻礙，在微滴受擠壓的前期，Y型分岔處的壓力都會(huì)上升。在分裂后階段，微滴在分裂微通道中分裂成2個(gè)子微滴，導(dǎo)致流動(dòng)阻力的減小。

(3)毛細(xì)數(shù)Ca的增加提供了一個(gè)更可觀(guān)的上游壓力來(lái)促進(jìn)微滴變形，有利于微滴破裂。而隨著微滴尺寸減小，微滴形狀由柱塞狀變?yōu)榍蛐?，微滴變形減小，形成非破裂流型。

(4)通過(guò)仿真實(shí)驗(yàn)總結(jié)出描述微滴破裂與非破裂邊界關(guān)于無(wú)量綱長(zhǎng)度l*與毛細(xì)數(shù)Ca的方程。