王 琛, 張秀明, 段佳堃, 趙占輕, 遆超普, 王貴師, 周 豐, 張 霖,劉宏斌, 董紅敏, 朱志平, 谷保靜**

(1.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院 杭州 310058; 2.墨爾本大學(xué) 墨爾本 VIC 3010; 3.河北地質(zhì)大學(xué)土地科學(xué)與空間規(guī)劃學(xué)院石家莊 050031; 4.中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所 南京 210008; 5.中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 合肥 230031;6.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院 北京 100871; 7.北京大學(xué)物理學(xué)院 北京 100871; 8.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所 北京 100081; 9.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所 北京 100081)

氨(NH3)揮發(fā)是氮素流失的主要途徑之一, 它在全球氮循環(huán)中起著重要作用, 氨氣揮發(fā)對(duì)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生負(fù)面影響, 引起大氣污染、土壤酸化、富營(yíng)養(yǎng)化和生物多樣性喪失等問題[1-2]。大約90%的NH3排放來自于農(nóng)業(yè)源, 其中30%～40%來自氮肥施用, 50%～60%來自于畜禽養(yǎng)殖[3-4]。中國(guó)城鎮(zhèn)化水平不斷提升、經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展, 人們生活水平顯著提高, 飲食結(jié)構(gòu)也發(fā)生改變, 對(duì)畜禽產(chǎn)品的需求不斷增加。隨著未來人口的持續(xù)增長(zhǎng), 將持續(xù)依賴氮肥投入和畜牧養(yǎng)殖生產(chǎn)的擴(kuò)張[5-6]。減少農(nóng)業(yè)氨揮發(fā), 不僅對(duì)提高作物產(chǎn)量和節(jié)約農(nóng)民經(jīng)濟(jì)成本有著積極作用, 而且對(duì)減輕大氣污染, 改善環(huán)境和人體健康有著重要意義[7]。因此, 準(zhǔn)確估算農(nóng)田施肥和畜禽養(yǎng)殖的氨氣排放量, 識(shí)別高分辨率的時(shí)空特征, 可以對(duì)全國(guó)不同區(qū)域的精細(xì)化農(nóng)業(yè)管理提供參考, 同時(shí)也對(duì)制定有效氨氣減排措施和大氣污染治理至關(guān)重要。

我國(guó)農(nóng)畜牧業(yè)氨排放大、高排放區(qū)與大氣嚴(yán)重污染區(qū)高度重疊, 是導(dǎo)致霧霾的重要原因之一, 但氨揮發(fā)時(shí)空分布不清, 減排難度大, 亟待攻關(guān)。建立基于農(nóng)事活動(dòng)的動(dòng)態(tài)化、本地化和精細(xì)化氨揮發(fā)清單、校驗(yàn)體系、評(píng)估平臺(tái)與指導(dǎo)精準(zhǔn)減排的互饋系統(tǒng)至關(guān)重要。本研究依托 “大氣污染成因與控制技術(shù)研究”國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃專項(xiàng)下“農(nóng)畜牧業(yè)氨排放污染高效控制技術(shù)”項(xiàng)目下設(shè)的課題“農(nóng)牧業(yè)氨排放清單編制及減排評(píng)估技術(shù)研究”, 通過典型農(nóng)田和養(yǎng)殖區(qū)農(nóng)事活動(dòng)調(diào)研, 構(gòu)建基于農(nóng)事活動(dòng)的農(nóng)田基礎(chǔ)參數(shù)集和農(nóng)事活動(dòng)數(shù)據(jù)集, 以及畜禽養(yǎng)殖全鏈條氨揮發(fā)的特征參數(shù)集和養(yǎng)殖活動(dòng)數(shù)據(jù)集, 編制1 km空間分辨率的動(dòng)態(tài)精細(xì)化農(nóng)牧業(yè)氨排放清單。同時(shí)基于同位素源解析和陸面過程模型模擬和大氣化學(xué)模型反演, 研發(fā)“自下而上”和“自上而下”氨排放雙向校驗(yàn)體系; 建立具有氨排放過程預(yù)警、空氣質(zhì)量影響解析等功能的區(qū)域尺度農(nóng)畜牧業(yè)氨減排綜合技術(shù)評(píng)估平臺(tái), 形成精細(xì)化排放清單、評(píng)估平臺(tái)與指導(dǎo)精準(zhǔn)減排的互饋系統(tǒng)(圖1)。

圖1 “農(nóng)牧業(yè)氨排放清單編制及減排評(píng)估技術(shù)”課題研究技術(shù)路線Fig.1 Technical route of the project ‘Research on Ammonia Emission Inventory Compilation and Reduction Assessment for Cropland and Livestock Production’

1 農(nóng)業(yè)氨排放清單研究進(jìn)展及局限

大氣氨排放清單的可信度來自詳實(shí)的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和恰當(dāng)?shù)墓浪惴椒? 對(duì)于農(nóng)田施肥氨排放清單,近年來國(guó)內(nèi)外已有不少學(xué)者開展研究, 主要采用基于農(nóng)業(yè)過程模型和排放因子的方法。過程模型(如DNDC, EPIC-CMAQ等)估算氨排放可以更好地使用在點(diǎn)位排放的模擬[8-11], 但過程模型在建模和使用過程中需要大量地輸入數(shù)據(jù), 如詳細(xì)的土壤條件信息(pH、含水量、黏粒含量、含鈣量等)和環(huán)境氣象信息(溫度、風(fēng)速、降水)等。對(duì)于一些基礎(chǔ)數(shù)據(jù)有限的地區(qū)或者政府機(jī)構(gòu)來說, 無(wú)法有效地運(yùn)用, 進(jìn)而限制了其推廣和應(yīng)用。排放因子法可以很大程度上緩解這些問題, 也是應(yīng)用最普遍的研究方法。政府間氣候變化專門委員會(huì)(IPCC)在全球尺度上給出10%(不確定性3%～30%)的氨揮發(fā)因子, 2019年更新了不同氮肥的氨揮發(fā)因子(0.2%～14.2%)[12]。在全國(guó)區(qū)域范圍內(nèi)使用排放因子進(jìn)行自下而上編制氨排放清單,能識(shí)別在大的范圍內(nèi)的排放總量, 但是氮肥氨揮發(fā)往往受到不同地區(qū)氣候環(huán)境和土壤條件(施肥量、施肥類型、施肥方式、溫度、風(fēng)速、土壤黏粒含量)等多種因素的影響[13-14], 這種方法不能識(shí)別具體空間和時(shí)間差異性, 且?guī)磔^大的不確定性。同時(shí)之前的研究輕視農(nóng)事活動(dòng)對(duì)農(nóng)田氨排放的影響, 無(wú)法實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)本地化和精細(xì)化目的。Huang等[3]和Kang等[5]引入不同參數(shù)修正排放因子, 估算中國(guó)農(nóng)田化肥氨排放在2006年和2012年分別為3.2 Tg、2.8 Tg;另外使用較多的還有國(guó)家氨減排措施評(píng)價(jià)體系(National Ammonia Reduction Strategy Evaluation System model, NARSES), 可以引入施肥措施、環(huán)境溫度和土壤pH這些修正因素, 在空間上識(shí)別環(huán)境和施肥措施的差異性。如Zhang等[15]、Xu等[16-17]估算全國(guó)氨排放2005年3.55 Tg、2008年3.3 Tg、2010年4.5 Tg。但是該模型源于英國(guó), 基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和方法都是基于國(guó)外試驗(yàn), 其中關(guān)鍵的參數(shù)——最大排放系數(shù)也無(wú)法準(zhǔn)確定量, 不能更好地適用于國(guó)內(nèi)的環(huán)境, 因此大多數(shù)研究引用此方法造成很大的誤差。同時(shí)還有區(qū)域氨排放清單, 如董艷強(qiáng)等[18]、Zheng等[19]和Zhou等[20]分別對(duì)長(zhǎng)三角、珠三角、京津冀地區(qū)建立氨排放清單, 同時(shí)還有不同省份排放清單[21-23]。

畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放清單編制大多參考國(guó)外研究方法, 主要考慮“圈舍-儲(chǔ)藏-處理-施用或放牧”畜禽糞污全鏈條排放, 以物質(zhì)平衡原理為基礎(chǔ)[24], 采用排放系數(shù)法進(jìn)行, 利用國(guó)家、省、市或縣域尺度的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù), 結(jié)合氨排放系數(shù)對(duì)不同區(qū)域進(jìn)行“自下而上”的氨排放清單編制。楊志鵬[24]基于物質(zhì)流方法分析氮素利用與損失, 估算了1998?2006年中國(guó)畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放量。劉東[25]采用RAINS模型排放因子方法, 將養(yǎng)殖方式分為集約化和農(nóng)戶散養(yǎng)分別計(jì)算。Ma等[26]基于物質(zhì)流方法建立了國(guó)家和區(qū)域尺度上的評(píng)價(jià)氮、磷流動(dòng)的食物鏈養(yǎng)分流動(dòng)模型(NUFER),用于估算NH3、N2和N2O揮發(fā)、淋溶和徑流損失情況, 同時(shí)評(píng)估不同養(yǎng)分管理技術(shù)和政策法規(guī)對(duì)其的影響。Huang等[3]和Kang等[5]對(duì)全國(guó)1980?2012年間的氨排放清單編制研究中詳細(xì)估算了畜牧業(yè)氨排放量及其時(shí)空分布特征; Xu等[6]利用縣級(jí)尺度統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)估算了2008年我國(guó)畜牧業(yè)氨排放的時(shí)空分布特征, 并通過情景分析探索了可能的減排潛力;Zhang等[4]使用“自下而上”的排放系數(shù)法結(jié)合“自上而下”的遙感反演法對(duì)2008年我國(guó)農(nóng)業(yè)氨排放清單進(jìn)行了重新編制。同時(shí)也有不少針對(duì)局部區(qū)域畜牧業(yè)氨排放的研究[27-28]。

目前的農(nóng)業(yè)氨排放清單研究存在以下幾點(diǎn)不足:1)已有清單的基準(zhǔn)年份過早, 主要集中在2012年前,而當(dāng)前我國(guó)農(nóng)田施肥方式和畜禽養(yǎng)殖業(yè)都發(fā)生了巨大變化, 例如施肥類型、施肥方式和養(yǎng)殖規(guī)?；潭?、糞污管理模式等。通過全國(guó)第一次和第二次污染源普查結(jié)果比較也發(fā)現(xiàn), 相比于2007年, 2017年圈舍環(huán)節(jié)干清糞比例顯著增加, 水沖糞比例顯著降低, 儲(chǔ)藏處理階段, 固體糞便仍以簡(jiǎn)單堆漚后還田為主, 液態(tài)糞污直接還田和厭氧發(fā)酵比例顯著增加、未利用的比例顯著降低[29]。因此, 需要編制能夠反映當(dāng)前農(nóng)畜牧業(yè)現(xiàn)狀的更新氨排放清單。2)清單編制活動(dòng)水平數(shù)據(jù)多利用空間分辨率較低的省或市級(jí)尺度的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)進(jìn)行, 再采用一定的方法將區(qū)域尺度的排放量降至1 km空間分辨率。受原始基礎(chǔ)數(shù)據(jù)空間分辨率的影響, 該結(jié)果的空間不確定性仍較大,難以準(zhǔn)確捕獲氨排放熱點(diǎn)區(qū)域。以往的畜牧業(yè)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)由于缺乏規(guī)模上養(yǎng)殖場(chǎng)的調(diào)查信息, 沒有考慮具體養(yǎng)殖場(chǎng)養(yǎng)殖方式、清糞方式和糞便管理方式差異對(duì)氨排放的影響。3)當(dāng)前我國(guó)農(nóng)田施肥氨清單編制多使用簡(jiǎn)單的排放因子法, 考慮氣候和土壤因素的影響沒有基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的支撐, 畜牧業(yè)則多采用國(guó)外的排放系數(shù)進(jìn)行計(jì)算, 這在一定程度上也增加了清單的不確定性。4)現(xiàn)有清單的時(shí)間分辨率多為年、季和月, 大多時(shí)間分配權(quán)重沒有具體的統(tǒng)計(jì)信息, 與目前的實(shí)際情況不符, 未能精準(zhǔn)反映氨排放的時(shí)間分布特征。這些均限制了農(nóng)畜牧業(yè)氨排放清單在空氣質(zhì)量模型的準(zhǔn)確應(yīng)用以及因地制宜地制定和實(shí)施氨減排措施。因此, 有必要重新估算我國(guó)農(nóng)畜牧業(yè)的氨氣排放量, 并詳細(xì)刻畫其時(shí)空分布特征, 進(jìn)而為全國(guó)不同區(qū)域農(nóng)業(yè)氨排放特征識(shí)別和精細(xì)化農(nóng)業(yè)管理提供參考, 同時(shí)也對(duì)農(nóng)畜牧業(yè)可持續(xù)發(fā)展并制定有效氨氣減排途徑和大氣污染防控具有重要的意義。

2 農(nóng)田氮肥施用

本研究在中國(guó)知網(wǎng)(CNKI)、Google Scholar和Web of Science等數(shù)據(jù)庫(kù)中以關(guān)鍵字“氨” “NH3” “氨揮發(fā)”或“氮肥” “ammonia emission”和中國(guó)各個(gè)地區(qū)名稱等關(guān)鍵詞進(jìn)行文獻(xiàn)檢索, 獲得相關(guān)的中英文文獻(xiàn)。收集文獻(xiàn)試驗(yàn)數(shù)據(jù), 建立全國(guó)包含地理信息、作物類型、土壤和氣象條件、施氮量、施肥方式和各階段氨積累揮發(fā)量的農(nóng)田施肥氨揮發(fā)數(shù)據(jù)庫(kù)。利用該數(shù)據(jù)庫(kù), 隨機(jī)選取70%的數(shù)據(jù)用于構(gòu)建逐步回歸模型, 剩下30%的數(shù)據(jù)用于計(jì)算均方根誤差(13.2)、模型效率(51%)和R2(0.56)等指標(biāo)來進(jìn)行模型評(píng)價(jià)[30]。檢驗(yàn)結(jié)果顯示, 本研究開發(fā)的經(jīng)驗(yàn)回歸模型可以利用較少的變量參數(shù)無(wú)偏地、較好地模擬中國(guó)農(nóng)田的氨揮發(fā)[31]?；顒?dòng)水平數(shù)據(jù)是收集31個(gè)省的各市統(tǒng)計(jì)年鑒和自治區(qū)年鑒中2853個(gè)縣級(jí)城市16種作物的播種面積, 同時(shí)整理農(nóng)業(yè)污染普查數(shù)據(jù), 獲得農(nóng)事活動(dòng)(施肥方式、類型、時(shí)間)數(shù)據(jù)集。將農(nóng)作物分為6類進(jìn)行分類: 水稻(Oryza sativa)、小麥(Triticum aestivum)、玉米(Zea mays)、其他糧食作物、經(jīng)濟(jì)作物和水果蔬菜, 整理不同省份每個(gè)農(nóng)戶的基肥和追肥施時(shí)間, 對(duì)不同農(nóng)作物施肥時(shí)間以10 d為單位進(jìn)行統(tǒng)計(jì), 將施肥頻率作為氨排放時(shí)間分配權(quán)重系數(shù)。

本研究模型納入環(huán)境氣候、種植方式、土壤條件和農(nóng)業(yè)管理措施參數(shù)模擬氨揮發(fā), 避免了農(nóng)田氮肥氨揮發(fā)因子在空間上由于各個(gè)地區(qū)的條件不同而存在有較大差異的情況。由此估算2017年全國(guó)縣級(jí)農(nóng)田氮肥氨排放清單總量為3.6 Tg, 平均排放強(qiáng)度為19.3 kg?hm?2。其中排放量貢獻(xiàn)較大的地區(qū)是長(zhǎng)江中下游、黃淮海和西南地區(qū), 占全國(guó)排放量的60%以上, 排放量前三的省份分別是河南、安徽和江蘇。其中河南省是冬小麥-夏玉米輪作系統(tǒng), 此外還有大量的水果蔬菜種植, 因此排放量占比高; 而安徽和江蘇位于長(zhǎng)江中下游地區(qū), 水稻施肥的氨排放量占比較高。從不同農(nóng)作物看, 蔬菜排放量在各種農(nóng)作物中占比最高(24.3%), 由于其平均氮肥施用率遠(yuǎn)高于其他農(nóng)作物, 且種植地區(qū)偏向于揮發(fā)系數(shù)較高的南方地區(qū)。其次為水稻和玉米, 水稻田的氨揮發(fā)系數(shù)普遍高于旱地, 黃淮海地區(qū)玉米的生育期主要在夏季, 此時(shí)環(huán)境溫度高造成氨揮發(fā)率也較大。小麥的種植面積大, 但主要分布在黃淮海平原地區(qū), 集中在秋季10月份施用基肥和次年春季追肥, 施肥時(shí)期環(huán)境溫度低, 揮發(fā)量并不高。水果的排放量少且比較集中, 主要在廣東和廣西、陜西、山東等的排放量較高。豆類作物是固氮作物, 施氮量較小, 所以其氨排放量也較低。其他經(jīng)濟(jì)作物中糖料、棉花(Gossypiumspp.)仍占較高水平, 茶葉、煙草(Nicotiana tabacum)、麻類和藥材等施氮量較少(0.7%), 排放量也整體處于略低水平。

3 畜禽養(yǎng)殖業(yè)

畜禽養(yǎng)殖氨揮發(fā)的估算結(jié)合文獻(xiàn)調(diào)研, 原位監(jiān)測(cè)以及Mate分析等方法, 構(gòu)建了配套的分區(qū)域(省、市、縣)、分養(yǎng)殖類型(奶牛、肉牛、生豬、蛋雞、肉雞等)、分養(yǎng)殖規(guī)模(集約化、散養(yǎng))、分養(yǎng)殖階段[飼喂(用于后期減排階段)、畜舍、糞污存儲(chǔ)、施用]、 分糞污處理方式(人工干清糞、機(jī)械干清糞、墊草墊料、水沖糞、水泡糞)的氨排放因子庫(kù), 基于CHANS 物質(zhì)流模型統(tǒng)計(jì)匯總, 獲取精細(xì)到本地各養(yǎng)殖場(chǎng)全鏈條(畜舍、糞污存儲(chǔ)及處理、施用階段)的氨排放數(shù)據(jù)。該模型內(nèi)部耦合了活性氮物質(zhì)流平衡校驗(yàn)體系, 以及環(huán)境氣候校正參數(shù), 確保氨排放清單的不確定性在15%以內(nèi)[32]。此外, 由于全國(guó)第二次污染普查統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)未包括羊、馬、驢騾、駱駝、蛋鴨肉鴨、蛋鵝肉鵝、兔, 這些動(dòng)物使用縣級(jí)統(tǒng)計(jì)年鑒數(shù)據(jù)進(jìn)行補(bǔ)充, 保證本課題的畜牧業(yè)氨排放清單涵蓋全部畜禽種類。基于以上數(shù)據(jù)庫(kù), 本課題采用自下而上的方法, 編譯和匯總了分養(yǎng)殖場(chǎng)、分縣、分市、分省、分畜禽類型的多尺度高精度的畜禽養(yǎng)殖氨排放清單。利用全國(guó)氣象站點(diǎn)2017年數(shù)據(jù), 采用空間插值, 得到每月1 km空間分辨率的平均氣溫和平均風(fēng)速數(shù)據(jù)集, 用于時(shí)間變化分配。對(duì)于畜舍和存儲(chǔ)階段的排放, 規(guī)模上養(yǎng)殖場(chǎng)直接分配在經(jīng)緯度, 規(guī)模下則分配在農(nóng)村居民點(diǎn), 還田階段分配在耕地上, 放牧則分配在草地上(空間分辨率均是1 km)。

對(duì)于畜牧業(yè), 養(yǎng)殖場(chǎng)不同的糞污管理方式是畜禽養(yǎng)殖系統(tǒng)氨排放的關(guān)鍵影響因素。本研究清單估算考慮了養(yǎng)殖方式、清糞方式和糞污管理方式差異對(duì)氨排放的影響, 因此更能反映目前的真實(shí)現(xiàn)狀。本研究估算的2017年中國(guó)畜牧業(yè)氨排放清單總量為5.0 Tg, 其中圈舍和糞肥農(nóng)田施用階段氨排放較高, 分別為1.6 Tg和2.3 Tg, 共占畜牧業(yè)氨排放的78%。從區(qū)域尺度上來看, 山東、四川和河南等省的排放量較高(圖2b), 主要是存在大批規(guī)?；同F(xiàn)代化程度較高的養(yǎng)殖場(chǎng), 畜禽養(yǎng)殖量大, 尤其是山東和河南的養(yǎng)豬場(chǎng)和養(yǎng)雞場(chǎng)占較大比重, 造成排放量較高。而西北地區(qū)分布較多的游牧民族, 其畜牧業(yè)排放主要是放牧階段占比較高。由排放清單看出我國(guó)畜牧業(yè)的氨排放最大的來源是生豬飼養(yǎng), 占總畜牧業(yè)排放的34%, 主要分布在河南、四川等地。其次是羊養(yǎng)殖的氨排放, 主要分布在內(nèi)蒙古、新疆和西藏地區(qū)。

4 氨排放時(shí)空分布

本研究使用2853個(gè)縣級(jí)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)和規(guī)模養(yǎng)殖場(chǎng)污染普查數(shù)據(jù), 基于此估算得到的氨排放清單可以清晰地識(shí)別到顯著的空間差異性和排放熱點(diǎn)(圖2)。在全國(guó)農(nóng)畜牧業(yè)1 km氨排放空間分布上, 農(nóng)田化肥排放強(qiáng)度南方普遍高于北方, 華南地區(qū)排放強(qiáng)度最高, 西北和東北地區(qū)較低。南方地區(qū)主要種植雙季稻和三季稻, 水稻追肥比例較高, 排放量大。華南地區(qū)水果和蔬菜的種植貢獻(xiàn)了較大的排放量, 且該處年均溫高, 在1?2月始播早稻和春玉米等作物, 在各個(gè)季節(jié)持續(xù)都有較高排放。相比來說, 東北地區(qū)主要種植玉米和單季稻, 且主要種植季節(jié)為春季, 氨揮發(fā)率很低, 所以該地區(qū)整體排放強(qiáng)度和排放量較低。黃淮海地區(qū)小麥-玉米輪作以及多年生的蔬菜和水果的綜合種植, 使得該地區(qū)一年中持續(xù)有氨排放。西北地區(qū)受環(huán)境和地理等因素的影響, 整體揮發(fā)率和排放強(qiáng)度低, 但陜西水果種植量非常大, 而新疆的經(jīng)濟(jì)作物和水果種植面積較高。畜牧業(yè)氨排放空間分布明顯區(qū)別于種植業(yè), 除華北地區(qū)外, 在我國(guó)東北地區(qū)和西北地區(qū)都有排放熱點(diǎn), 在內(nèi)蒙古和新疆等草原地區(qū)的畜牧業(yè)從粗放型養(yǎng)殖向集約化管理轉(zhuǎn)變,畜牧業(yè)增長(zhǎng)較快。而近幾年我國(guó)畜牧業(yè)政策的改變以及農(nóng)業(yè)內(nèi)部產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化, 青海、寧夏和內(nèi)蒙古等北部省區(qū)畜牧業(yè)總生產(chǎn)值也有較高的增幅, 逐漸形成“南豬北調(diào)”的轉(zhuǎn)變。同時(shí)新疆和西藏有較多的放牧牲畜, 在戶外放牧階段也有較大的氨排放量。但由于中部地區(qū)排放集中, 有較多規(guī)模上的養(yǎng)殖場(chǎng),因此華北平原排放強(qiáng)度都在較高水平。

圖2 2017年中國(guó)農(nóng)畜牧業(yè)氨排放縣級(jí)空間分布情況Fig.2 Spatial distribution of ammonia emissions from cropland and livestock production at county level in China in 2017

相比其他研究, 本研究整理出可靠詳實(shí)的農(nóng)事活動(dòng)并耦合氣象數(shù)據(jù), 因此能識(shí)別每月氨排放特征。本研究中氨排放呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)差異, 主要集中在春季和初夏。春季農(nóng)忙季節(jié), 在我國(guó)北方2?3月開始小麥追肥并始播種經(jīng)濟(jì)作物和蔬菜等(圖3), 同時(shí)南方地區(qū)的水果蔬菜貢獻(xiàn)較大的排放。6月排放主要來自長(zhǎng)江中下游水稻追肥, 以及北方夏玉米施肥排放, 且有的作物開始追肥促使生長(zhǎng), 期間由于溫度高, 這個(gè)時(shí)期排放達(dá)高峰。夏季7?8月雖然溫度也較高, 但所需施肥的作物逐漸減少, 氨排放主要由于熱帶水果和蔬菜的施肥。在秋收過后, 開始第2季作物的播種, 10月在北方始播冬小麥和油菜(Brassica campestris)等, 所以也出現(xiàn)排放峰值。冬季大部分農(nóng)作物在越冬期施肥量少, 且溫度低, 整體氨排放比較低, 少量的排放來自華南地區(qū)一些播種較早的農(nóng)作物。畜牧業(yè)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)以年為單位, 一年內(nèi)每個(gè)季節(jié)的出欄量波動(dòng)不大, 其氨排放變化主要受到環(huán)境溫度和風(fēng)速的影響, 從結(jié)果來看主要和溫度趨勢(shì)一致。由于每個(gè)地區(qū)一年四季不同的溫差, 造成每個(gè)地區(qū)氨排放的季節(jié)變化不一。東北地區(qū)冬季溫度低, 所以其排放量很小, 而南方長(zhǎng)江中下游和華南地區(qū)此時(shí)排放量仍然較高。

圖3 2017年中國(guó)農(nóng)畜牧業(yè)氨排放月份變化Fig.3 Monthly variation of ammonia emission from cropland and livestock production in China in 2017

5 排放清單校驗(yàn)與展望

氨排放清單的不確定性有很多來源, 例如活動(dòng)數(shù)據(jù)的獲取、本地化和精細(xì)化排放因子的選擇和農(nóng)田實(shí)踐措施應(yīng)用水平的準(zhǔn)確性。本課題編制的全國(guó)精細(xì)化氨排放清單, 全面考慮地理、區(qū)位、氣候、養(yǎng)殖規(guī)模、農(nóng)業(yè)實(shí)踐管理等因素, 較好地反映了我國(guó)各級(jí)尺度上農(nóng)業(yè)源氨排放量, 例如加入污染普查農(nóng)業(yè)實(shí)踐措施數(shù)據(jù)的農(nóng)田氨排放相比我們之前基于歷史資料收集計(jì)算的結(jié)果降低0.7 Tg[31]。本研究的活動(dòng)級(jí)數(shù)據(jù)來源于政府部門的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù), 由此編譯自下而上的排放清單保證了數(shù)據(jù)的完整性和可靠性,但由于基層數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)量巨大, 且各區(qū)域統(tǒng)計(jì)方法和口徑仍存在差異, 統(tǒng)計(jì)誤差不可避免; 但同時(shí), 在時(shí)間和空間評(píng)估中使用的基于物質(zhì)流平衡法的CHANS模型和農(nóng)田多元逐步回歸模型, 約束了清單的不確定性范圍, 整體上清單的不確定性可以控制在15%以內(nèi), 有效提高了清單準(zhǔn)確性及適用性[32]。盡管我們的研究取得了較好的結(jié)果, 較以往的研究不論在時(shí)間還是空間分辨率上都有大幅的提高, 但是評(píng)估的過程中仍存在一定的問題, 一方面是活動(dòng)水平數(shù)據(jù)的全面性與時(shí)滯性, 調(diào)研過程周期長(zhǎng)、小部分養(yǎng)殖場(chǎng)或者新成立養(yǎng)殖場(chǎng)的漏查、漏報(bào)等都可能會(huì)導(dǎo)致清單部分地區(qū)數(shù)據(jù)的誤差; 另一方面, 排放清單中盡管關(guān)于排放系數(shù)集做了很大的改進(jìn), 但由于數(shù)據(jù)的缺乏, 部分參數(shù)如動(dòng)物氮排泄系數(shù)在不同省使用不同值, 因此, 研究結(jié)果仍有一定的偏差與不確定性存在。后續(xù)將優(yōu)化排放參數(shù)、活動(dòng)水平等, 降低氨排放估計(jì)的不確定性。

針對(duì)潛在的不確定性以及大尺度氨排放清單難以驗(yàn)證等問題, 本研究課題整合地面冠層氨揮發(fā)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)、近地面大氣氨濃度微氣象監(jiān)測(cè)及其15N穩(wěn)定同位素溯源和大氣遙感柱濃度監(jiān)測(cè)系統(tǒng), 結(jié)合基于本地化農(nóng)事活動(dòng)的氨排放清單和天地空立體監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng), 研究基于模型的“自下而上”和基于大氣化學(xué)反演模型 GEOS-Chem的“自上而下”氨排放雙向校驗(yàn)體系, 驗(yàn)證和優(yōu)化農(nóng)業(yè)氨排放清單。主要通過逐月尺度GEOS-Chem模擬和TES觀測(cè)中國(guó)氨柱濃度的差值, 在空間和時(shí)間上對(duì)高分辨率清單進(jìn)行驗(yàn)證及反演優(yōu)化, 基于IASI衛(wèi)星觀測(cè)和WRFChem模擬氨柱濃度的對(duì)比, 識(shí)別重要的排放熱點(diǎn),因此大氣氨排放量和季節(jié)變化也在相互校驗(yàn)過程中不斷優(yōu)化調(diào)整, 以期最終得到準(zhǔn)確且權(quán)威的中國(guó)大氣氨排放清單結(jié)果。同時(shí)拓展 GEOS-Chem大氣化學(xué)反演模型, 整合氨減排評(píng)估模塊, 搭建我國(guó)農(nóng)業(yè)氨減排綜合技術(shù)評(píng)估平臺(tái), 優(yōu)化減排評(píng)估平臺(tái)的評(píng)估能力, 形成精細(xì)化排放清單、評(píng)估平臺(tái)與指導(dǎo)精準(zhǔn)減排的多維互饋系統(tǒng)。

近年來有研究顯示, 利用氮同位素技術(shù), 可以對(duì)我國(guó)典型地區(qū)進(jìn)行大氣氨的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè), 進(jìn)而明確各排放源的貢獻(xiàn)。課題在我國(guó)農(nóng)業(yè)氨排放典型區(qū)選擇監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)搭建樣地(河北欒城), 開展了氨氣的采集及其排放通量和δ15N-NH3同位素自然豐度的測(cè)定, 同時(shí)進(jìn)行了野外排放源的調(diào)查工作, 最終辨別了該地區(qū)大氣中氨的來源及其貢獻(xiàn), 該研究結(jié)果為排放清單結(jié)果提供了地面校驗(yàn)。同時(shí)基于激光外差光譜測(cè)量技術(shù)開展地基整層大氣氨氣測(cè)量, 利用仿真軟件設(shè)計(jì)高效耦合及模式匹配的光學(xué)系統(tǒng), 通過小波去噪等數(shù)字信號(hào)處理方法獲得高光譜分辨率的整層大氣透過率譜, 采用正向模型以及最優(yōu)估計(jì)迭代反演算法實(shí)現(xiàn)氨氣垂直柱總量及垂直分布的測(cè)量。然后,基于大氣化學(xué)模型GEOS-Chem, 將全國(guó)基于農(nóng)事活動(dòng)調(diào)查數(shù)據(jù)的高分辨率農(nóng)業(yè)氨排放清單和大氣遙感監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)作為模型的輸入數(shù)據(jù), 模擬氨在大氣中的輸送、化學(xué)轉(zhuǎn)換和沉降過程, 并獲得全國(guó)尺度上每月的大氣氨濃度分布。將模型模擬結(jié)果與大氣氨排放和氨濃度觀測(cè)資料在典型樣地(河北欒城和江蘇常熟)進(jìn)行比較, 量化模型模擬及氨排放清單存在的偏差。通過基于高分辨率農(nóng)事活動(dòng)數(shù)據(jù)的排放清單,進(jìn)而應(yīng)用GEOS-Chem大氣化學(xué)模型評(píng)估各種減排情景會(huì)帶來多少空氣質(zhì)量改變, 指導(dǎo)精準(zhǔn)減排示范區(qū)課題的減排操作, 同時(shí)依托課題示范區(qū)實(shí)踐結(jié)果,優(yōu)化減排評(píng)估平臺(tái)的評(píng)估能力, 可以形成天地空聯(lián)動(dòng)的氨減排評(píng)估平臺(tái)與指導(dǎo)精準(zhǔn)減排的互饋系統(tǒng)。