鄒 雨，王國建，盧 麗，朱懷平，

劉光祥3，袁玉松3，楊海元1,2，金之鈞3,4,5

(1.中國石化 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫 214126； 2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質研究所，江蘇 無錫 214126； 3.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 102206； 4.頁巖油氣富集機理與有效開發(fā)國家重點實驗室，北京 102206； 5.北京大學 能源研究院，北京 100087)

頁巖氣藏不同于常規(guī)氣藏，它是天然氣的連續(xù)集合體，形成于極低孔低滲、富含有機質的黑色頁巖層系中[1]。頁巖氣賦存狀態(tài)主要包括裂縫和基質孔隙中的游離氣、吸附氣和溶解氣，產氣過程需要氣體擴散和解吸，其中甲烷擴散是頁巖中重要的氣體運移機制，影響著頁巖氣藏的保存與散失[2-3]。在實際頁巖地層中，納米孔通常為多尺度幾何形狀，是甲烷從有機質中解吸與在大孔隙或裂縫中流動的中間儲集場所和滲流路徑，其復雜的孔隙結構特征決定了甲烷的擴散行為[4]。因此，準確、全面地認識多尺度納米孔隙中頁巖氣的擴散機制，對儲集物性評價、產氣量預測、氣井布置、配置優(yōu)化以及高效開發(fā)具有重要意義[5-7]。擴散是緩慢的，在濃度梯度驅動下，氣體分子可以在各個方向上運移。甲烷在頁巖納米級多孔介質中的擴散行為主要可以分為體相氣體擴散和吸附氣體表面擴散[6]。在大孔條件下(直徑大于10 nm)，甲烷分子平均自由程小于孔隙直徑，以分子之間的碰撞為主，這種體相擴散被稱為Fick擴散；而當孔隙直徑小于10 nm時，主要是氣體分子在孔壁上的碰撞，是體相擴散的另一種類型，被稱為Knudsen擴散[6，8]。吸附氣的表面擴散由化學勢梯度驅動，對于具有強吸附劑及小孔隙(直徑小于2 nm)的基質，表面擴散作用顯著，是甲烷在有機物納米孔中非常重要的傳遞機制[9]。需要注意的是，在頁巖多尺度孔隙條件下，甲烷的各種擴散行為往往是同時進行的，在超臨界狀態(tài)以及不同的溫壓和巖性條件下存在差異，其機制都需要同時考慮[6-11]。

然而，前人雖然認識到多尺度納米孔隙、溫度、壓力及巖性特征等因素對氣體擴散系數(shù)具有重要影響，但是對頁巖納米孔隙中(直徑小于10 nm)甲烷擴散系數(shù)的數(shù)量級檢測(采用游離烴濃度法)結果差異很大，多在10-10～10-5cm2/s之間[7-8,10]，且少有涉及高溫高壓條件和超臨界狀態(tài)，因此有待對這些因素耦合關系進行深入研究。為此，本研究采用常用的游離烴濃度法[12]進行等壓擴散模擬實驗，對具有多尺度孔隙的頁巖樣品在高溫高壓以及不同溫壓條件下進行原位甲烷擴散實驗，從實驗模擬分析出發(fā)綜合探究在不同控制因素影響下的甲烷擴散系數(shù)特征，并建立由體相擴散和表面擴散共同組成的數(shù)學估算模型。最終，通過實驗與理論的相互驗證，更真實、全面地描述甲烷在頁巖中的擴散行為。

1 模擬實驗方案

1.1 實驗樣品

本次以南方地區(qū)寒武系牛蹄塘組中含頁巖氣層位為研究對象，在鄂西秭歸茅坪地區(qū)露頭剖面進行采樣。為了盡可能保證巖樣的新鮮和完好，在除去露頭風化面后，沿露頭垂直向里50 cm采集表面無裂縫、無顯著后生變化的黑色頁巖樣品。前人研究表明[13]，鄂西宜昌—秭歸地區(qū)牛蹄塘組頁巖形成于深水陸棚環(huán)境，頁巖地層連續(xù)沉積(最大厚度大于200 m)，富含泥晶碳酸鹽礦物，具有較高的有機碳含量(TOC約為3.2%)，已進入以生氣為主的過成熟演化階段(Ro約為2.5%)，為自生氣為主的低孔低滲儲層。該地區(qū)牛蹄塘組頁巖氣儲層頂板為寒武系石牌組致密泥巖，底板為震旦系震旦系燈影組致密硅質白云巖，具有很好的封堵條件，因此頁巖中吸附的大量天然氣能夠很好地保存和富集[13]。

本研究模擬以埋深大于2 000 m和壓力大于20 MPa作為深層高壓環(huán)境。雖然該采樣區(qū)現(xiàn)今不符合深層條件(周邊鉆井獲得的牛蹄塘組埋深小于1 000 m)[13]，但在地質歷史時期牛蹄塘組也經歷過深層高壓(壓力甚至大于50 MPa)環(huán)境[14]，因此本研究在討論淺層埋深的同時，也將延伸至深層條件下進行理論上的探討。

按照標準《巖心分析方法：GB/T 29172—2012》[15]對寒武系牛蹄塘組頁巖樣品進行氣體孔隙度測定，結果為1.8 %。采用頁巖全孔徑分布的測定壓汞—吸附聯(lián)合法對樣品孔隙大小及其分布特征進行測試，結果表明頁巖孔隙直徑中值為2.58 nm，以微孔隙為主(小于2 nm)，根據(jù)孔徑大小，主要可分為4類(圖1)：直徑小于2nm的孔隙占比48%，直徑為2～10 nm的孔隙占比9.3%，直徑為10～100 nm的孔隙占比15.6%，直徑大于100 nm的孔隙占比27.1%。通過掃描電鏡(SEM)觀測可知(圖2)，牛蹄塘組頁巖為含碳質泥質頁巖，結構緊密，發(fā)育少量粒間微孔隙，連通性較差?；|內有機質多呈填隙狀分布，堵塞絕大部分粒間孔，其中可見極微孔隙(納米級孔隙)以及少量結構致密的透鏡體狀有機質。為了進行等壓擴散實驗，采取平行于頁巖樣層理面取心，層理面直徑為2.5 cm，長度約為0.5 cm；考慮裝樣和實驗過程中巖心需要受力平衡，需要對層理面進行打磨使其平整。

圖1 鄂西秭歸茅坪地區(qū)寒武系牛蹄塘組頁巖孔隙直徑大小及分布Fig.1 Diameter size and distribution characteristics of shale poresin Cambrian Niutitang Formation, Maoping area, Zigui, western Hubei

圖2 鄂西秭歸茅坪地區(qū)寒武系牛蹄塘組頁巖SEM特征Fig.2 SEM characteristics of shale in Cambrian Niutitang Formation, Maoping area, Zigui, western Hubei

1.2 等壓擴散實驗

為了在原位條件下測試頁巖氣的擴散系數(shù)，本研究團隊研制了深層天然氣擴散系數(shù)模擬實驗裝置[16]，如圖3所示，其中A和B擴散室兩個高壓容器分別與甲烷和氮氣源相連。實驗過程如下：首先，安裝巖心，組裝儀器，通過抽真空和試漏的方式驗證和保證儀器完全密封，并關閉所有閥門；然后，往A和B室分別充注甲烷和氮氣并增壓，通過恒溫油浴系統(tǒng)控制A和B室溫度，該增壓過程需要調節(jié)環(huán)壓，保持環(huán)壓與擴散室之間的壓力在10 MPa以內，用來防止壓差過大導致巖心破碎(環(huán)壓相當于模擬地層壓力)；最后，等待所有實驗條件穩(wěn)定后，使用氣密性氣體進樣針采集A和B室氣體，通過Agilent 6980N氣相色譜儀檢測甲烷氣體含量變化。

圖3 擴散系數(shù)模擬實驗裝置簡易圖Fig.3 Simplified diagram of simulatorfor diffusion coefficient analysis

模擬實驗過程中，甲烷或氮氣在各自的濃度梯度下可從巖心的一端擴散到另一端，甲烷和氮氣在高壓容器中保持了相同的氣體壓力，即等壓擴散。在這種情況下，巖心的孔隙壓力是由擴散室氣體壓力控制的，通過檢測A和B室不同時間段的甲烷氣體濃度，可以獲得原位條件下的甲烷在頁巖中的實驗擴散系數(shù)?？筛鶕?jù)Fick第二定律和物質守恒原理[7]，獲得擴散系數(shù)計算公式(1)：

(1)

式中：DF為等壓擴散法測得的甲烷擴散系數(shù)，cm2/s；C01-C02為兩擴散室初始時刻甲烷濃度差，%；Ct1-Ct2為某時刻兩個擴散室甲烷濃度差，%；S為薄圓柱形巖心的橫截面積，m2；L為薄圓柱形巖心的厚度，m；V1和V2為A和B室體積；t為甲烷擴散時間，s。

為保證DF數(shù)值的可靠性及重復性，本研究需保證實驗溫壓條件不變，每隔2～4日對A和B室進行甲烷濃度測試并計算擴散系數(shù)，持續(xù)一個月以上，要求各時間段獲得的DF數(shù)值相對標準偏差小于5%。需要注意的是，頁巖氣在成藏和開發(fā)過程中不存在任何雙組分擴散系統(tǒng)，該實驗其實是模擬真實的分子間碰撞、分子—孔壁碰撞等甲烷擴散行為，來檢測理想狀態(tài)下的擴散系數(shù)[8]。本研究以30 ℃、環(huán)壓8 MPa、氣體壓力2 MPa為初始實驗條件和校準基準，一方面，進行單一氣體壓力增壓(2,10,20,30,45,55 MPa，溫度不變)和單一增溫(30,50,80,110 ℃，壓力不變)模擬；另一方面，同時進行氣體壓力增壓(2～40 MPa)和增溫(30～110 ℃)模擬。所有的實驗模擬都保持環(huán)壓和氣體壓力差值為5～7 MPa。

2 模擬實驗結果與討論

模擬實驗測試結果見表1。單一變量實驗結果表明，在溫度不變的條件下(30 ℃)，隨著壓力增大，擴散系數(shù)趨于減小(表1，圖4)。該減小的趨勢可分為兩段，當氣體壓力小于30 MPa時，擴散系數(shù)隨壓力增大而快速減??；而當氣體壓力超過30 MPa時，擴散系數(shù)減小的趨勢變緩，變化趨于平穩(wěn)。該認識與國內外已發(fā)表的研究成果相似，例如，前人以四川盆地下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖(模擬壓力范圍為0～20 MPa)[7]、鄂爾多斯盆地上古生界泥巖(模擬壓力范圍為0～10 MPa)[12]、德國盆地二疊系泥巖(模擬壓力范圍為0～150 MPa)[17]等為研究對象，通過實驗模擬都認為在納米孔隙介質中，甲烷擴散系數(shù)隨著壓力的增大而減小。不僅如此，計算機分子動力學模擬結果顯示，在超深層的高壓條件下，甲烷分子處于超臨界狀態(tài)，受限的擴散速度隨壓力的增大而緩慢減小[18]。

表1 不同溫壓條件下模擬測試的甲烷擴散系數(shù)

在壓力不變的條件下(氣體壓力為2 MPa)，隨著溫度的升高，擴散系數(shù)增大，但增大的趨勢很緩和(表1，圖4)。不同于單一壓力模擬實驗，溫度的升高引起擴散系數(shù)呈線性變化。該實驗結果同樣地與國內外大量研究成果相似，例如前人以四川盆地龍馬溪組頁巖(模擬溫度范圍為0～150 ℃)[19]、松遼盆地某蓋層巖石(模擬溫度范圍為0～160 ℃)[20]、德國盆地二疊系泥巖(模擬溫度范圍為50～200 ℃)[17]等為研究對象，通過實驗模擬或理論計算都認為納米孔隙中甲烷擴散系數(shù)與溫度呈正相關。這可能是因為氣體分子的熱運動與溫度密切相關，動能隨溫度的升高而增加，因此總擴散系數(shù)有所增大[21]。

圖4 擴散系數(shù)隨單一變量(壓力或溫度)增加的變化趨勢Fig.4 Variation trend of diffusion coefficient with increased single variable (pressure or temperature)

最后，溫壓耦合模擬實驗表明，在溫度壓力同時增高的條件下，實驗擴散系數(shù)總體上趨于減小(表1，圖5)。溫壓耦合模擬的是深層頁巖氣藏的高溫高壓環(huán)境，在這種條件下，天然氣組分將處于超臨界狀態(tài)，性質介于液體和氣體之間?？梢娫诟邷馗邏涵h(huán)境下，納米孔隙中的氣體壓力是影響擴散系數(shù)的主控因素，而溫度的影響有限。這可能是因為氣體壓力越大，蓋層納米孔隙單位體積甲烷密度增大，甲烷分子平均自由程減小，氣體黏度減小，碰撞次數(shù)增大，擴散速度變慢，擴散系數(shù)減小[6, 22]。通過以上系統(tǒng)實驗得到的只是初步的認識，對于不同的溫壓條件是如何影響Fick擴散、Knudsen擴散及表面擴散的行為難以通過模擬實驗進行分析，有待建立數(shù)學模型進行探討。

圖5 溫壓耦合模擬實驗中擴散系數(shù)變化趨勢Fig.5 Variation trend of diffusion coefficient in simulationexperiment of temperature-pressure coupling

3 數(shù)學模型

3.1 體相擴散系數(shù)計算

在實際頁巖氣成藏及開發(fā)過程中，雖然發(fā)生了吸附氣體的表面擴散，但體相和吸附相之間的交換率遠遠高于表面擴散率[23]，其擴散行為如圖6a所示。依據(jù)Knudsen數(shù)(Kn)的大小可將體相擴散劃分為Knudsen擴散和Fick擴散：Kn為氣體分子平均自由程長度(λ，m)與納米孔隙直徑(D，m)之比，當Kn大于1時，發(fā)生Knudsen擴散，而當Kn小于1時，發(fā)生Fick擴散[21]。λ與溫度和壓力都密切相關，溫度升高時，λ增大，而壓力增大時，λ減小，可通過公式(2)進行計算；而Knudsen和Fick擴散是過渡關系，兩者的系數(shù)結合(即體相擴散系數(shù))是兩者的加權和，可通過公式(3)、(4)和(5)進行計算[6-7, 24-25]：

(2)

(3)

(4)

(5)

式中：κb為Boltzmann常數(shù)，取值1.380 5×10-23J/K[7]；T為絕對溫度，K；δ為氣體分子碰撞直徑，m；P為氣體壓力，Pa；Dknudsen為Knudsen擴散系數(shù)，Dfick為Fick擴散系數(shù)，Dbulk為體相擴散系數(shù)，m2/s；r為納米孔隙半徑，m；R為通用氣體常數(shù)，取值8.314 J/(mol·K)[7]；M為氣體摩爾質量，kg/mol；μg為氣體黏度，Pa·s。因此，結合公式(2)—(5)，Dbulk可表示為：

(6)

需要注意的是納米孔隙在受到應力(即圍壓與孔隙氣體壓力之差)的作用下，其半徑r會發(fā)生壓縮形變(圖6b)，進一步壓縮體相擴散的有效性。此時真實的r需要通過以下公式進行計算[10]：

(7)

式中：r0為初始孔隙半徑，m；α為Biot系數(shù)，無量綱；φ為樣品平均孔隙度，無量綱；K為樣品體積模量，Pa；Pconfine為施加壓力，Pa；εL為Langmuir體積應變常數(shù)；PL為Langmuir壓力，Pa。

3.2 表面擴散系數(shù)計算

在頁巖氣藏初始條件下，納米孔表面的吸附甲烷與體相甲烷氣體之間存在吸附平衡，吸附甲烷的表面擴散可以利用跳躍模型推導[26]。跳躍模型假設吸附甲烷分子從一個吸附點跳躍到固體表面的相鄰吸附點，這是指吸附分子的活化過程。如圖6所示，如果被吸附的氣體分子能夠獲得足夠的能量躍遷到鄰近的吸附位置，則會發(fā)生活化和表面擴散。假設納米孔隙中甲烷分子為單層吸附時，結合跳躍模型理論，利用Langmuir等溫線研究頁巖氣解吸過程更為合理，其中吸附氣體濃度可利用公式(8)進行計算[6]：

圖6 頁巖納米孔內甲烷擴散過程及機理示意Fig.6 Schematic diagram of methane diffusion process and mechanism in shale nano-pores

(8)

式中：Cs為吸附氣體濃度，kg/m3；θ為孔壁表面氣體覆蓋率，無量綱；NA為阿伏伽德羅常數(shù)，6.022 141 5×1023mol-1。盡管Langmuir吸附是單層吸附，但覆蓋率θ可定義為吸附體積與Langmuir體積之比：

(9)

于是，在化學勢梯度的作用下，吸附氣體的表面擴散系數(shù)可表示為[6-7]：

(10)

式中：Dsurface為表面擴散系數(shù)，m2/s；ΔH為等位吸附熱，J/mol；κ為分子阻塞系數(shù)(即阻塞速度系數(shù)與正向速度系數(shù)之比)，無量綱；H(1-κ)為Heaviside函數(shù)，可表示為：

(11)

3.3 總擴散系數(shù)計算與矯正

頁巖氣儲層以無數(shù)納米孔為特征，納米孔被認為是毛細的且彎曲相連的。因此，體相擴散的傳輸效率還應考慮孔隙度與迂曲度的影響，可通過公式(12)進行評價與計算[27]：

(12)

式中：ζmb為體相擴散矯正系數(shù)，τ為迂曲度，無量綱。實際上，還需要考慮納米孔隙中具有的吸附氣體，即真實孔隙大小還受氣體分子直徑(dM，m)的影響(吸附引起的溶脹響應)，如圖6所示，孔隙半徑r真實有效的半徑縮小為r′(r與dM之差)。因此公式(12)應修改為[27]：

(13)

另一方面，表面擴散不僅與ζmb有關，還與吸附層氣體橫截面積和體相擴散截面積之比有關。于是表面擴散矯正系數(shù)ζms可通過公式(14)進行評價與計算[27]：

(14)

需要注意的是，在實際頁巖孔隙中，由于不同儲層中有機質與頁巖基質的體積比不同，表面有機質不連續(xù)分布。因此還需要真實表面擴散矯正系數(shù)(ζreal-a)，該系數(shù)是不確定的，ZHONG等[7]建議取值為10-3～10-1。最后，當把矯正后的體相擴散系數(shù)與表面擴散系數(shù)進行線性相加，則能夠得到理論上的總擴散系數(shù)：

(15)

總擴散系數(shù)公式是理想狀態(tài)下的，該公式考慮

(16)

4 模型驗證

表2 擴散模擬實驗和數(shù)學模型中的參數(shù)取值

試驗結果表明，無論ζreal-a和ζreal-b取值如何，公式(16)中的預測結果(Dtotal)的變化趨勢都與實驗結果一致，即擴散系數(shù)表現(xiàn)為隨壓力增加而減小，隨溫度升高而增大(圖7)。另外，當ζreal-a取值0.001，ζreal-b取值0.005～0.01時，Dtotal在數(shù)值上與實驗結果(DF)非常接近(圖7)，這說明該取值在牛蹄塘組頁巖樣品中具有合理性：(1)ζreal-a取值0.001對應著較小的表面擴散貢獻率，這可能是因為牛蹄塘組頁巖樣品中有機質不連續(xù)，而表面擴散多發(fā)生在有機質中；(2) 在低壓條件下(P<20 MPa)，ζreal-b取值0.01時更接近實驗結果，而隨著壓力增高(P>20 MPa)，ζreal-b取值0.005時更合理，這可能是因為隨著壓力增大，孔隙連通性變得更差，導致ζreal-b取值更小。綜上所述，對于納米孔隙頁巖氣擴散的實驗模擬結果(表1，圖4和圖5)，本文中的數(shù)學模型可靠，可與其相互驗證。

圖7 擴散模擬實驗與數(shù)學模型的相互驗證Fig.7 Mutual verification of simulation and mathematical model

5 頁巖氣擴散理論及應用

在實際的頁巖氣擴散過程中，不同的影響因素(溫度、壓力、多尺度孔徑、孔隙連通性等)在不同的層位存在變化。于是，基于上述的可靠數(shù)學模型，可通過調整不同的影響因素(變量)來深入探討頁巖氣擴散行為，結果表明：

(1)總擴散系數(shù)隨壓力的增大而減小，隨溫度的升高而增大，與模擬實驗結果相同。從Fick擴散、Knudsen擴散以及表面擴散作用上看，壓力增大雖然能夠促使Fick擴散和表面擴散作用加強，但會顯著限制Knudsen擴散作用(表3)，總體上使得Dtotal減小，并且當壓力足夠大時(> 30 MPa)，擴散系數(shù)緩慢減小(圖8)；然而溫度的升高導致分子動能增大，會促進所有的擴散作用(表3)，共同使得Dtotal增大(圖8)。結合溫壓耦合特征來看(圖9)，壓力對頁巖氣擴散作用起主導性作用(相比溫度因素)，壓力的增大導致總擴散作用降低是通過限制Knudsen擴散來實現(xiàn)的，而在納米孔隙中Fick和表面擴散作用是次要的。

表3 單一變量下的擴散系數(shù)特征

圖8 納米孔隙中不同條件下的擴散數(shù)學模型Pconfine-P = 5 MPaFig.8 Mathematical model of nano-pores under different conditions

圖9 擴散數(shù)學模型中溫度—壓力共同影響下的擴散系數(shù)特征Fig.9 Characteristics of diffusion coefficient affectedby temperature and pressure in mathematical model

(2)孔徑的增大會顯著促進Fick擴散和Knudsen擴散作用，表面擴散作用則被削弱，而其連通性越好越能增強擴散作用(表3，圖8)。這可能是因為隨著孔徑增大，體相擴散的空間更大，因此更多的氣體分子會選擇耗能較小的體相擴散方式，最終導致Dtotal增大，而孔隙連通性則關系著氣體的擴散通道及其行為。對于本文牛蹄塘組頁巖樣品中多尺度孔徑(直徑中值為2.58 nm，半徑中值為1.29 nm，圖1)，雖然存在大直徑的孔隙(直徑大于10 nm，甚至大于100 nm)，但由于在高壓環(huán)境下沒有觀測到相對應較大的擴散系數(shù)，所以這些較大孔隙的連通性可能較差，頁巖氣擴散還是主要發(fā)生在具有微孔隙的有機質中。因此在深層高壓環(huán)境下，頁巖氣散失應是以納米孔隙中的擴散為主。

雖然天然氣擴散速度緩慢，但在漫長的地質歷史長河中，頁巖氣擴散造成氣藏的散失量通常是可觀的[30-31]。因此，基于上文獲得的甲烷擴散系數(shù)以及前人在上揚子地區(qū)地下古生界頁巖氣研究成果[14, 32-33]，可應用于估算牛蹄塘組頁巖氣藏在地質時期的散失強度，其中散失強度計算公式如下：

式中：QD為頁巖氣擴散引起的散失量，m3；D為擴散系數(shù)，m2/s；t為擴散時間，s；dC/dZ為濃度梯度，m-1；S為擴散散失面積(氣藏面積)，m2。相比較上文的實驗采樣區(qū)，上揚子地區(qū)岑鞏區(qū)塊具有更為完善的成藏史研究與相關成藏地質資料[13,31-33]，因此，以岑鞏區(qū)塊牛蹄塘組為計算對象，目前埋深1 200～2 000 m，壓力系數(shù)為0.91～1.13，平均厚度60 m，甲烷含量平均79.6%[32]，結合其成藏熱演化史可知其在地質歷史時期所受壓力約在11～50 MPa，在印支運動之前牛蹄塘組以沉降為主(約400～250 Ma)，之后印支運動至今以抬升為主(約250～0 Ma)?？紤]壓力、溫度及孔隙特征，將數(shù)據(jù)代入本文數(shù)學模型可粗略計算得到牛蹄塘組天然氣在納米孔隙中的擴散系數(shù)約在(0.02～4)×10-7cm2/s范圍內，其中印支運動之前的擴散系數(shù)均值約為8×10-9cm2/s，在此之后的擴散系數(shù)均值約為4.9×10-8cm2/s。將擴散系數(shù)代入公式(17)可得沉積時期牛蹄塘組頁巖氣累積散失強度僅為0.5×108m3/km2，而抬升時期累積散失強度為5.1×108m3/km2，即在地層抬升釋放壓力的過程不利于氣藏保存，該過程是頁巖納米孔中天然氣散失的主要階段。且相比于上揚子地區(qū)川東北和川東累積供烴能力(分別為60.59×108m3/km2和14.32×108m3/km2)[33]，總的累積擴散量不容忽視。

6 結論

(1)以鄂西牛蹄塘組頁巖為研究對象，考慮并量化了溫壓條件，頁巖納米孔特征(孔徑、孔隙率、彎曲度、壓縮變形等)，以及巖性特征等因素對體相擴散(Fick、Knudsen擴散)和表面擴散的影響，實現(xiàn)了模擬實驗與數(shù)學模型的相互驗證，證明了甲烷擴散理論分析的可靠性。模擬實驗結果表明，在溫度不變的條件下，總擴散系數(shù)隨壓力的增大而減小，而當壓力增至30 MPa以上，系數(shù)趨于穩(wěn)定；在壓力不變的條件下，總擴散系數(shù)隨溫度升高而增大；而在溫壓同時增高的情況下，總擴散系數(shù)趨于減小。

(2)數(shù)學模型計算結果表明，溫度的升高會促進體相和表面擴散作用，這是因為高溫能增加分子動能；壓力的增大會使得Fick擴散和表面擴散加強，但會顯著抑制Knudsen擴散作用，使得總擴散系數(shù)減小；而孔隙的增大會顯著加強體相擴散作用，稍微限制表面擴散的貢獻，最終是使得總擴散系數(shù)增大；在深層高溫高壓環(huán)境下，壓力是控制頁巖氣擴散行為的主要因素，通過計算表明岑鞏區(qū)塊牛蹄塘組在沉降過程中氣藏累積散失強度較小，顯著小于其在地層抬升釋放壓力過程中的散失強度。