毛位新，王 磊，林明媚，李瑋衡，鄧 旋，龔行健

（廣西壯族自治區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)督管理站，南寧 530222）

防城港核電廠位于廣西壯族自治區(qū)防城港市企沙半島東側(cè)，規(guī)劃建設(shè)6臺(tái)百萬(wàn)千瓦級(jí)核電機(jī)組。一期工程建設(shè)兩臺(tái)單機(jī)容量為108萬(wàn)kW的CPR1000壓水堆核電機(jī)組，1號(hào)機(jī)組于2016年1月1日投入商業(yè)運(yùn)行，2號(hào)機(jī)組于2016年10月1日投入商業(yè)運(yùn)行。廣西壯族自治區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)督管理站根據(jù)各年《全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)方案》《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（HJ/T61—2001）［1］《核電廠輻射環(huán)境現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)督性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)建設(shè)規(guī)范（試行）》等法律法規(guī)的相關(guān)要求，制訂了核電廠監(jiān)督性監(jiān)測(cè)方案，在核電廠外圍50 km范圍內(nèi)設(shè)置了沙螺寮、紅沙、仙人島等12個(gè)固定監(jiān)測(cè)點(diǎn)，對(duì)核電廠外圍環(huán)境輻射水平進(jìn)行連續(xù)取樣與監(jiān)測(cè)。監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括空氣吸收劑量率、γ核素、3H、14C、總α、總β等。

核電廠核燃料裂變過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生54Mn、58Co、60Co、137Cs、131I等人工放射性核素。我們通過(guò)跟蹤監(jiān)測(cè)上述核素，可以掌握核電廠的運(yùn)行對(duì)環(huán)境的影響情況，氣溶膠中γ核素是核設(shè)施外圍環(huán)境監(jiān)測(cè)中的重點(diǎn)項(xiàng)目。本文以運(yùn)行前本底調(diào)查監(jiān)測(cè)結(jié)果為參考，對(duì)防城港核電廠周邊10 km范圍內(nèi)的沙螺寮、紅沙、仙人島3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的氣溶膠γ核素監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行變化及趨勢(shì)分析，為監(jiān)督核電廠安全運(yùn)行及輻射環(huán)境影響提供了數(shù)據(jù)支撐。

1 樣品采集與制樣

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位設(shè)置

防城港核電廠廠址區(qū)域的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)，次主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)，且主導(dǎo)優(yōu)勢(shì)明顯?？紤]到氣態(tài)流出物在氣象條件下的運(yùn)動(dòng)規(guī)律，根據(jù)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》（GB6249—2011）［2］及《核電廠輻射環(huán)境現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)督性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)建設(shè)規(guī)范（試行）》，結(jié)合核電廠周?chē)h(huán)境特征，原則上在核電廠周?chē)?6個(gè)方位設(shè)立監(jiān)測(cè)子站，堆址主導(dǎo)下風(fēng)向、次下風(fēng)向應(yīng)多設(shè)立監(jiān)測(cè)點(diǎn)，設(shè)置的采樣點(diǎn)位于防城港核電廠外圍監(jiān)督性監(jiān)測(cè)子站內(nèi)。三個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)及方位分別是沙螺寮（SSW）、紅沙（N）、仙人島（NNE），均位于核電廠的主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)向，且分別距離核電廠1號(hào)機(jī)組2.5 km、3 km、10 km。

1.2 采樣儀器

沙螺寮站點(diǎn)使用的是SL-900型超大流量采樣器，紅沙站點(diǎn)和仙人島站點(diǎn)使用的是HH02-LS120型大流量采樣器。采樣濾膜為聚丙烯濾膜，大流量氣溶膠采樣器濾膜的尺寸為260 mm×210 mm，超大流量氣溶膠采樣器使用濾膜的尺寸為570 mm×470 mm。

1.3 樣品采集

采樣前氣溶膠濾膜需烘干并稱(chēng)重，采樣頻次為1次/月，單個(gè)樣品采集累積標(biāo)況體積為10000 m3。沙螺寮站點(diǎn)的超大流量采樣器的流量范圍為600～800 m3·h-1，紅沙站點(diǎn)和仙人島站點(diǎn)的大流量采樣器的流量范圍為72～120 m3·h-1。

1.4 制樣

制樣的工序如下：將采樣后的氣溶膠濾膜烘干稱(chēng)重，計(jì)算凈灰量；將氣溶膠濾膜按照標(biāo)準(zhǔn)源制備時(shí)同樣的折疊方式進(jìn)行折疊，然后將其放入壓片機(jī)內(nèi)壓制成密實(shí)的、形狀規(guī)則的固態(tài)物質(zhì)，再對(duì)其進(jìn)行γ能譜測(cè)量。

2 分析測(cè)量

2.1 測(cè)量?jī)x器

測(cè)量?jī)x器主要有美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)的GEM60-83-LB-C型、GEM-C7080-LB-C型高純鍺γ譜儀各1臺(tái)，美國(guó)Canberra公司生產(chǎn)的GC4019型低本底高純鍺γ譜儀1臺(tái)，其性能參數(shù)見(jiàn)表1。

表1 高純鍺γ譜儀性能參數(shù)Table 1 Specifications of HpGeγdetector

2.2 刻度方法

γ能譜分析方法主要采用相對(duì)法和效率曲線法，標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)由中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院提供和檢定，量值可溯源至SI單位的中國(guó)國(guó)家計(jì)量基準(zhǔn)。

2.3 測(cè)量方法

測(cè)量方法主要依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《高純鍺γ能譜分析通用方法》（GB/T11713—2015）以及行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》（WS/T184—2017）［3］。

2.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析方法

監(jiān)測(cè)結(jié)果小于最小可探測(cè)活度濃度的核素（MDC），表示未檢出；所有核素監(jiān)測(cè)結(jié)果與本底調(diào)查結(jié)果、歷年監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析。同一樣品多次測(cè)量，同一核素監(jiān)測(cè)結(jié)果高于最小可探測(cè)活度濃度時(shí)，取算數(shù)平均值作為結(jié)果。

2.5 質(zhì)量保證

2.5.1 采樣儀器校準(zhǔn)

采樣儀器每年校準(zhǔn)1次，維修后需重新校準(zhǔn)。

2.5.2 測(cè)量?jī)x器檢定

本測(cè)量?jī)x器檢定周期為1次/2年。這一檢定周期能夠保證檢定結(jié)果可溯源至國(guó)家計(jì)量基準(zhǔn)，提供的測(cè)量結(jié)果符合WS/T184—2017的要求。

2.5.3 測(cè)量?jī)x器的性能檢驗(yàn)

本測(cè)量?jī)x器的性能檢驗(yàn)周期是1次/年。檢驗(yàn)方式是使用60Co標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行泊松分布檢驗(yàn)。本底需要每月測(cè)量?jī)纱?，測(cè)量時(shí)長(zhǎng)為24 h，并繪制質(zhì)控圖。60Co標(biāo)準(zhǔn)源需要每月測(cè)量一次，并繪制1.33 MeV全吸收峰效率質(zhì)控圖，1.33 MeV全吸收峰的FWHM需滿(mǎn)足儀器出廠指標(biāo)。

2.5.4 樣品分析的質(zhì)量控制

樣品分析的質(zhì)量要求是：每年隨機(jī)抽取氣溶膠總樣品數(shù)量的10%～20%進(jìn)行留樣復(fù)測(cè)；每年與其他省的實(shí)驗(yàn)室間比對(duì)均合格；每年國(guó)家的γ核素考核樣結(jié)果也合格。

3 監(jiān)測(cè)結(jié)果與分析

3.1 人工γ核素結(jié)果

根據(jù)年度監(jiān)測(cè)方案要求，2016年1月至2019年12月，筆者共采集了防城港核電廠外圍環(huán)境沙螺寮、紅沙、仙人島三個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)144個(gè)氣溶膠樣品，監(jiān)測(cè)結(jié)果見(jiàn)表2和表3。

表2 氣溶膠γ核素年度活度濃度范圍值Table 2 Annual radioactivity concentration range of aerosolγnuclide 單位：μBq·m-3

表3 7Be活度濃度范圍值Table 3 The radioactivity concentration of 7Be 單位：mBq·m-3

由表2可見(jiàn)，2016—2019年間，各點(diǎn)位氣溶膠樣品中均未檢出54Mn、58Co、60Co、137Cs、131I等人工放射性核素，最小可探測(cè)活度濃度因樣品的采集與處理以及測(cè)量時(shí)間存在差異而產(chǎn)生變化。廣西防城港核電廠首次裝料前環(huán)境本底調(diào)查報(bào)告［4］中布設(shè)的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分別是沙螺寮小學(xué)和紅沙村委會(huì)小學(xué)，沙螺寮監(jiān)測(cè)點(diǎn)和沙螺寮小學(xué)監(jiān)測(cè)點(diǎn)相距約300 m，紅沙監(jiān)測(cè)點(diǎn)和紅沙村委會(huì)小學(xué)相距約100 m。2011年8月—2013年7月，本底調(diào)查時(shí)沙螺寮小學(xué)、紅沙村委會(huì)小學(xué)氣溶膠中54Mn、58Co、60Co、137Cs等人工放射性核素分析結(jié)果均小于最小可探測(cè)活度濃度。

3.2 7Be的監(jiān)測(cè)結(jié)果

在廣西防城港核電廠首次裝料前環(huán)境本底調(diào)查報(bào)告中，2011年8月—2013年7月，7Be的放射性水平范圍沙螺寮小學(xué)為0.503～8.81 mBq·m-3，均值為3.29 mBq·m-3，紅沙村委會(huì)小學(xué)為0.56～6.68 mBq·m-3，均值為3.79 mBq·m-3。由表3可見(jiàn)，沙螺寮、紅沙7Be的放射性水平在本底范圍內(nèi)，本底調(diào)查時(shí)未在仙人島方位設(shè)置監(jiān)測(cè)點(diǎn)，無(wú)法進(jìn)行對(duì)比分析，最大監(jiān)測(cè)值在《全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)方案》規(guī)定的限制內(nèi)，且各年監(jiān)測(cè)結(jié)果相近，變化規(guī)律相同。

在進(jìn)行氣溶膠中γ核素分析過(guò)程中，筆者發(fā)現(xiàn)雖然每年之間7Be的放射性水平監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)變化較小，但是在一年之中的變化卻較大，一年中的7Be活度濃度最大值與最小值最大可相差20倍。通過(guò)將4年的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，筆者發(fā)現(xiàn)7Be的放射性水平總體會(huì)隨著季節(jié)周期變化，冬季較高，夏季較低，如圖1所示，也與其他研究［5，6］中的氣溶膠γ核素放射性水平監(jiān)測(cè)中的變化規(guī)律相似。2017年前11個(gè)月的變化規(guī)律與其他時(shí)間相同，12月3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的7Be活度濃度較低，有可能是降雨、臭氧原因引起的［7-9］，具體原因還需進(jìn)一步分析研究。

圖1 7Be活度濃度月變化曲線Fig.1 Monthly variation curve of 7Be activity

4 結(jié)論

自2016年1月防城港核電廠1、2號(hào)機(jī)組投入運(yùn)行以來(lái)，4年的氣溶膠連續(xù)監(jiān)測(cè)發(fā)現(xiàn)：未檢出54Mn、58Co、60Co、137Cs等人工放射性核素，7Be測(cè)量值隨季節(jié)變化，夏季低冬季高，各核素活度濃度在運(yùn)行前的本底范圍內(nèi)，無(wú)明顯變化。我們根據(jù)監(jiān)測(cè)結(jié)果可以初步判斷防城港核電廠運(yùn)行安全，對(duì)周?chē)h(huán)境未造成影響。