中國(guó)輻射防護(hù)研究院 劉鮮麗 陳建利 王坤俊 丘丹圭 侯建榮 喬太飛 李永國(guó) 張 淵

0 引言

放射性碘是核設(shè)施運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的主要有害氣體之一，一般以單質(zhì)碘或有機(jī)碘的形式存在，一旦被人體攝入大多濃聚于甲狀腺組織內(nèi)。為保證公眾和環(huán)境安全，國(guó)內(nèi)外對(duì)放射性碘的排放量設(shè)有限值[1-2]。在核設(shè)施通風(fēng)系統(tǒng)中，一般采用在氣體凈化系統(tǒng)中安裝碘吸附器的方法來(lái)保證放射性碘排放量在規(guī)定限值內(nèi)[3-4]。因此，保證碘吸附器有高除碘效率是控制碘排放量限值的關(guān)鍵[5-6]。

現(xiàn)有研究成果表明碘吸附器的除碘效率取決于其本身的殼體結(jié)構(gòu)、吸附劑、密封膠和運(yùn)行環(huán)境等因素[7-14]。

我國(guó)在運(yùn)行的核電廠主要分布在沿海地區(qū)，受氣候等條件影響，核燃料廠房通風(fēng)系統(tǒng)(DVK)、安全殼環(huán)廊房間通風(fēng)系統(tǒng)(DVW)等系統(tǒng)會(huì)產(chǎn)生高濕度報(bào)警現(xiàn)象，若此時(shí)系統(tǒng)啟動(dòng)運(yùn)行，運(yùn)行之初系統(tǒng)濕度條件對(duì)碘吸附器除碘效率的影響情況及通過(guò)除濕等使系統(tǒng)中濕度條件符合設(shè)計(jì)要求值后，碘吸附器除碘效率的恢復(fù)情況均難予評(píng)價(jià)。實(shí)際應(yīng)用中，在事故或其他特殊工況下[12-18]，也存在碘吸附器可能會(huì)在高濕度條件下(即氣流相對(duì)濕度超過(guò)運(yùn)行系統(tǒng)設(shè)計(jì)要求值)運(yùn)行的情況[16]。目前公開(kāi)發(fā)表的研究成果中對(duì)活性炭除碘效率與氣流相對(duì)濕度的關(guān)系已有一定的研究基礎(chǔ)，但針對(duì)全尺寸碘吸附器在運(yùn)行過(guò)程中氣流相對(duì)濕度及高濕度條件下運(yùn)行時(shí)間對(duì)其除碘效率的影響規(guī)律可參閱的資料有限。

本文介紹相對(duì)濕度和運(yùn)行時(shí)間對(duì)碘吸附器除碘效率影響的試驗(yàn)，模擬運(yùn)行系統(tǒng)可能出現(xiàn)的不同濕度條件，研究了氣流相對(duì)濕度、48 h運(yùn)行時(shí)間對(duì)碘吸附器除碘效率的影響規(guī)律，以及在高濕度條件下連續(xù)運(yùn)行的碘吸附器除碘效率的恢復(fù)情況。研究結(jié)果可以為核設(shè)施通風(fēng)系統(tǒng)中碘吸附器運(yùn)行系統(tǒng)參數(shù)設(shè)計(jì)及同類試驗(yàn)中碘吸附器除碘效率判斷提供參考。

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)合成甲基碘氣體所選試劑碘化鈉(NaI)、硫酸二甲酯(C2H6O4S)均為分析純；所選放射源為碘131標(biāo)記的碘化鈉溶液(Na131I):放化純度≥95%，核純度γ雜質(zhì)<0.1%。所有溶液都用去離子水配制；試驗(yàn)所選碘吸附器的吸附劑材料為浸漬劑處理后的椰殼活性炭。

1.2 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示，主要包括氣流供給、擾動(dòng)、加濕、加熱、溫濕度監(jiān)測(cè)、甲基碘氣體發(fā)生、采樣、γ計(jì)數(shù)測(cè)量等裝置。在受試碘吸附器的入口和出口處分別設(shè)置安裝有碘采樣口、氣流溫濕度檢測(cè)點(diǎn)、風(fēng)速測(cè)量點(diǎn)[19-21]。

1.加濕器；2.預(yù)過(guò)濾器；3.甲基碘發(fā)生器；4.電加熱器；5.穩(wěn)流器；6.上游濕度測(cè)量裝置；7.上游采樣裝置；8.上游溫濕度測(cè)量裝置；9.受試碘吸附器；10.下游溫濕度測(cè)量裝置；11.下游采樣裝置；12.后置碘吸附器；13.排風(fēng)機(jī)。圖1 試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖

1.3 試驗(yàn)內(nèi)容

1.3.1試驗(yàn)條件及方法

參考行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)EJ/T 1183—2005《核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器凈化系數(shù)的測(cè)定放射性甲基碘法》[19]，結(jié)合實(shí)際試驗(yàn)?zāi)康拇_定試驗(yàn)條件，見(jiàn)表1。

表1 試驗(yàn)的氣流運(yùn)行條件

1.3.2相對(duì)濕度對(duì)除碘效率的影響

設(shè)計(jì)搭建可調(diào)節(jié)氣流相對(duì)濕度的碘吸附器整機(jī)檢驗(yàn)臺(tái)架，模擬核電廠通風(fēng)系統(tǒng)在不同濕度條件下運(yùn)行的工況，調(diào)節(jié)試驗(yàn)系統(tǒng)中氣流相對(duì)濕度為24.2%～93.5%，再通過(guò)系統(tǒng)加熱等手段對(duì)試驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行除濕，使氣流相對(duì)濕度由93.5%降到接近40%，區(qū)間選取不同濕度點(diǎn)依據(jù)EJ/T 1183—2005《核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器凈化系數(shù)的測(cè)定放射性甲基碘法》[19]檢測(cè)碘吸附器除碘效率，研究除碘效率的變化拐點(diǎn)及規(guī)律。

1.3.3運(yùn)行時(shí)間對(duì)除碘效率的影響

試驗(yàn)研究了5個(gè)濕度條件下，運(yùn)行48 h對(duì)碘吸附器除碘效率的影響規(guī)律。試驗(yàn)中碘吸附器分別在氣流相對(duì)濕度40%、50%、60%、70%、80% 5個(gè)條件下連續(xù)運(yùn)行48 h。運(yùn)行過(guò)程中在不同時(shí)間點(diǎn)檢測(cè)除碘效率[19]變化情況，分析研究在不同濕度條件下，運(yùn)行時(shí)間對(duì)碘吸附器除碘效率的影響規(guī)律。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用除碘效率評(píng)價(jià)碘吸附器的除碘性能。除碘效率P指碘吸附器攔截滯留的放射性物質(zhì)的總活度與進(jìn)入碘吸附器的放射性物質(zhì)的總活度的比值[19]，其數(shù)學(xué)表達(dá)式如下：

(1)

式中a為穿過(guò)碘吸附器的放射性總活度，Bq；A為進(jìn)入碘吸附器的放射性總活度，Bq。

2 氣流相對(duì)濕度對(duì)除碘效率的影響

1) 氣流相對(duì)濕度對(duì)碘吸附器除碘效率的影響結(jié)果見(jiàn)表2。由表2可見(jiàn)，碘吸附器除碘效率與運(yùn)行系統(tǒng)中氣流相對(duì)濕度相關(guān)，在不同濕度區(qū)間，除碘效率的變化率不同：當(dāng)氣流相對(duì)濕度小于或接近60%時(shí)，除碘效率隨相對(duì)濕度的變化不明顯；大于70%時(shí)，除碘效率隨相對(duì)濕度的增大明顯下降；大于90%時(shí)，下降速率更快。

表2 不同相對(duì)濕度條件下除碘效率試驗(yàn)結(jié)果

2) 模擬核設(shè)施通風(fēng)系統(tǒng)中碘吸附器在濕度高于設(shè)計(jì)值的條件下短暫運(yùn)行后，通過(guò)加熱等手段除濕，使系統(tǒng)中氣流相對(duì)濕度降到設(shè)計(jì)要求值的工況，研究碘吸附器除碘效率的變化規(guī)律，試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)圖2。圖2中試驗(yàn)結(jié)果均在上、下游露點(diǎn)溫度差小于1 ℃時(shí)測(cè)得[19]。

圖2 除碘效率隨氣流相對(duì)濕度的變化

由圖2可見(jiàn)，碘吸附器除碘效率受氣流相對(duì)濕度的影響是可逆的，當(dāng)試驗(yàn)系統(tǒng)中氣流相對(duì)濕度降到接近60%或40%時(shí)，除碘效率與初始試驗(yàn)時(shí)在該濕度條件下所得結(jié)果為同一水平。由此可見(jiàn)，碘吸附器在高濕系統(tǒng)中短時(shí)間運(yùn)行后，通過(guò)降低系統(tǒng)中的氣流濕度，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)碘吸附器除碘效率的恢復(fù)。

3 運(yùn)行時(shí)間對(duì)除碘效率的影響

受試碘吸附器分別在氣流相對(duì)濕度40%、50%、60%、70%、80%條件下連續(xù)運(yùn)行48 h，區(qū)間選擇不同時(shí)間點(diǎn)檢測(cè)其除碘效率。試驗(yàn)過(guò)程中碘吸附器上、下游氣流相對(duì)濕度及露點(diǎn)溫度變化情況如圖3、4所示，除碘效率試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

圖3 相對(duì)濕度與運(yùn)行時(shí)間的關(guān)系

圖4 露點(diǎn)溫度與運(yùn)行時(shí)間的關(guān)系

圖5 不同濕度條件下碘吸附器連續(xù)運(yùn)行除碘效率

由圖5可以看出：碘吸附器在不同濕度條件下運(yùn)行，48 h內(nèi)運(yùn)行時(shí)間對(duì)除碘效率的影響不明顯；在氣流相對(duì)濕度70%、80%條件下除碘效率曲線波動(dòng)明顯，結(jié)合圖3分析，此波動(dòng)主要由試驗(yàn)系統(tǒng)中氣流相對(duì)濕度的變化所致。因此，氣流相對(duì)濕度大于70%后，相對(duì)濕度的波動(dòng)對(duì)除碘效率的影響較明顯。

4 結(jié)論

1) 氣流相對(duì)濕度是影響碘吸附器除碘效率的重要因素，且相對(duì)濕度不同對(duì)除碘效率的影響不同：當(dāng)相對(duì)濕度小于60%時(shí)，除碘效率受濕度條件的影響不明顯；接近或大于70%時(shí)，除碘效率隨氣流相對(duì)濕度的增大而下降；大于90%時(shí)，下降明顯加快。氣流相對(duì)濕度對(duì)除碘效率的影響可逆，高濕氣流可使碘吸附器除碘效率降低，低濕氣流可使受高濕氣流影響過(guò)的碘吸附器除碘效率顯著提高。

2) 運(yùn)行時(shí)間對(duì)碘吸附器除碘效率的影響：碘吸附器在系統(tǒng)相對(duì)濕度為40%、50%、60%、70%、80%條件下分別連續(xù)運(yùn)行48 h，除碘效率受運(yùn)行時(shí)間的影響不明顯。