陳穎

(福建龍凈環(huán)保股份有限公司，福建 龍巖 364000)

臭氧(O3)具有高效殺菌、消毒和污水處理等能力，在廢水廢氣處理、食品加工、化工、農(nóng)業(yè)及醫(yī)療衛(wèi)生等方面有著廣泛的應(yīng)用[1]。目前臭氧主要由氧氣或空氣放電產(chǎn)生，熱化學(xué)計(jì)算表明O3的理論生成效率為1 226 g·kW-1·h-1[2]，而商用臭氧發(fā)生器的實(shí)際效率僅為50～60 g·kW-1·h-1(空氣源)、100～120 g·kW-1·h-1(氧氣源)，實(shí)際產(chǎn)率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于理論值。由于能耗高，臭氧發(fā)生器的應(yīng)用也受到限制。

介質(zhì)阻擋放電(DBD)是目前應(yīng)用最為廣泛且最為經(jīng)濟(jì)的臭氧產(chǎn)生方式[3]，尤其適用于大型臭氧發(fā)生器。多年來，針對(duì)臭氧產(chǎn)率偏低的情況，國內(nèi)外學(xué)者們進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)研究。魏林生等[4-5]對(duì)平板型和圓管型DBD臭氧發(fā)生進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明隨著放電電壓的增大，臭氧質(zhì)量濃度先增大后減小，臭氧質(zhì)量濃度隨流量先增大后減小。錢樹樓等[6]仿真分析了工作頻率對(duì)臭氧產(chǎn)量的影響，研究表明提高工作頻率能夠提高臭氧產(chǎn)量。Ulrich[7]研究了頻率對(duì)臭氧系統(tǒng)放電電壓及臭氧產(chǎn)率的影響。白敏菂等[8]研究了高氣壓強(qiáng)電場臭氧發(fā)生機(jī)制，探索了氣壓對(duì)臭氧質(zhì)量濃度的影響。王振緒等[9]研究了工業(yè)型臭氧發(fā)生器的電能耗損。王保偉等[10]研究了放電間距、放電長度、放電功率以及停留時(shí)間對(duì)產(chǎn)生O3的影響。Homola等[11]調(diào)查了多孔沿面放電臭氧發(fā)生特性，實(shí)驗(yàn)表明能獲得非常高的臭氧產(chǎn)生效率。Seyfi等[12]研究了混合電場對(duì)介質(zhì)阻擋放電臭氧產(chǎn)生的影響，發(fā)現(xiàn)混合電場能降低放電室溫度進(jìn)而提高臭氧產(chǎn)生效率。Pekarek等[13]發(fā)現(xiàn)在放電電極上鍍一層金剛石不僅能提高臭氧質(zhì)量濃度，而且能提高70%左右的臭氧產(chǎn)量。隨著臭氧需求量的不斷增大，提升大型臭氧發(fā)生器性能依然是當(dāng)前的主要目標(biāo)。然而，出于各種原因，大型臭氧發(fā)生器及其高壓電源的研究報(bào)道較少。

目前商用大型臭氧發(fā)生器主要采用PWM控制的中高頻高壓電源，采用IGBT功率器件。PWM電路相對(duì)簡單，可以使用不可控整流橋，系統(tǒng)的功率因數(shù)與逆變器輸出電壓值無關(guān)。PWM可以同時(shí)進(jìn)行調(diào)頻、調(diào)壓，與中間直流環(huán)節(jié)的元件參數(shù)無關(guān)，系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)響應(yīng)速度快，但是逆變器輸出是方形電壓，電壓波形除了含有正弦基波外還含有豐富的高次諧波，如3次、5次、7次等。SPWM是在PWM的基礎(chǔ)上改變了調(diào)制脈沖方式，脈沖寬度時(shí)間占空比按正弦規(guī)律排列，輸出波形經(jīng)過適當(dāng)?shù)臑V波可以做到正弦波輸出。高次諧波的存在，從短時(shí)間來看(如單個(gè)波形時(shí)間)，能促進(jìn)產(chǎn)生更多的放電細(xì)絲，但從長時(shí)間運(yùn)行來看，其不利影響更為主要，不利于設(shè)備穩(wěn)定性，也會(huì)對(duì)電網(wǎng)產(chǎn)生不利影響。SPWM的優(yōu)點(diǎn)是能消除與抑制諧波，并可同時(shí)控制頻率和電壓，輸出波形質(zhì)量較好、性能穩(wěn)定、運(yùn)行可靠、實(shí)時(shí)性強(qiáng)、可在線調(diào)節(jié)[14]。利用SPWM控制技術(shù)，將輸出波形進(jìn)行調(diào)整，可以大大削除部分諧波，使負(fù)載在近似正弦波的交變電壓下運(yùn)行，提高電源效率。

SPWM控制中高頻高壓電源在電除塵器領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[15-17]，展現(xiàn)出優(yōu)良特性。本文嘗試將SPWM控制高壓電源用于臭氧發(fā)生領(lǐng)域，并系統(tǒng)調(diào)查各重要參數(shù)的影響及可控的最佳工作狀態(tài)。

1 臭氧發(fā)生器系統(tǒng)

1.1 SPWM控制中高頻電源

高壓電源技術(shù)是評(píng)價(jià)臭氧發(fā)生系統(tǒng)的指標(biāo)之一[18-20]，為臭氧發(fā)生器系統(tǒng)開發(fā)性能優(yōu)異的電源是提高臭氧發(fā)生性能的一個(gè)重要途徑。與業(yè)內(nèi)主流的大型臭氧發(fā)生器采用PWM控制中高頻電源不同，本文采用SPWM控制中高頻電源，電源主回路包括整流電路U1、Q1～Q4(4個(gè)IGBT)全橋逆變電路和變壓器T，最大輸出電壓15 kV，工作頻率300～1 500 Hz，等效電路如圖1所示。電源采用AC→DC→AC(交直交)變流方式，將三相進(jìn)線交流電壓整流為直流電壓，然后經(jīng)逆變升壓后，輸出正弦波高壓，經(jīng)高壓電纜與發(fā)生器放電室相連。在高壓的作用下，放電間隙產(chǎn)生冷態(tài)等離子體放電，生成臭氧。臭氧發(fā)生室可等效為Cd(介質(zhì)等效電容)、Cg(氣隙等效電容)和Vz(放電維持電壓)組成的等效電路。對(duì)于低頻率如通常用于除塵器的100～300 Hz整流電源，SPWM控制一般用20個(gè)載波，而對(duì)于臭氧發(fā)生器頻率較高的情況如700 Hz以上，采用個(gè)數(shù)較少的載波為妥，本文采用了6個(gè)載波。典型的電源二次電壓(變壓器次級(jí)電壓即施加在臭氧放電單元兩端的電壓)及二次電流(變壓器次級(jí)電流即流過所有臭氧放電單元的電流總和)波形如圖2所示。從電流波形來看，在IGBT開關(guān)瞬間電流會(huì)有一個(gè)明顯的變動(dòng)。載波個(gè)數(shù)越多，所展現(xiàn)的電流波形越趨于正弦波形。

圖1 電源等效電路圖及樣機(jī)

圖2 典型的電壓電流波形圖(14 kV，800 Hz)

1.2 臭氧發(fā)生系統(tǒng)

臭氧發(fā)生系統(tǒng)可分為五部分：氣源單元、冷卻單元、電源單元、臭氧放電室和檢測單元，如圖3(a)及圖中照片所示。臭氧放電室為圓管型，高壓電極(Φ8.5 mm)和接地電極(Φ16)均為不銹鋼管。高壓電極與接地電極之間采用玻璃管阻擋，玻璃管規(guī)格為12 mm×1.2 mm×1 500 mm，其中外徑(12.0±0.10) mm，壁厚(1.2± 0.10) mm，橢圓度≤0.12 mm，偏壁度≤0.10 mm，彎曲度≤1.00‰。玻璃管共145根，臭氧放電管有效長度為1 500 mm。放電單元外氣隙寬度0.5 mm，內(nèi)氣隙寬度0.55 mm，如圖3(b)、(c)所示。接地電極水冷。

圖3 臭氧發(fā)生實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

其他實(shí)驗(yàn)條件：氣源為液氧，流量為0～200 m3·h-1，壓力0.1～0.2 MPa，環(huán)境溫度(30±5)℃，冷卻水流速(40±2)t·h-1，冷卻水進(jìn)口溫度(30±3)℃。

試驗(yàn)用儀表主要有：渦街流量計(jì)(LUGB-13-40 22-220)；臭氧質(zhì)量濃度分析儀(IN USA Mini-Hicon)；示波器(TeKtronix MDO4024C)，探頭(TeKtronix TPP0500B)，功率分析儀(泰仕 PROVA 6830)；溫度傳感器(902030/10 0～100℃)和壓力傳感器(401010/000 0～2.5×105Pa)。計(jì)算臭氧發(fā)生效率時(shí)，能耗包括放電能耗和冷卻系統(tǒng)能耗。

變壓器次級(jí)電壓測量：變壓器次級(jí)電壓通過串聯(lián)分壓，降壓電阻8.27 MΩ，取樣電阻7.50 kΩ，兩者比值為1 102，取出信號(hào)接入示波器讀出換算。

變壓器次級(jí)電流測量：采用50:5的電流互感器，取樣電阻為4.6 Ω水泥電阻，取出信號(hào)接入示波器讀出換算。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 流量的影響

圖4展示了臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)率隨流量的變化。由圖4可得，臭氧質(zhì)量濃度隨氣體流量增大不斷減小，減小趨勢變緩。氣體流量的增大一方面降低放電空間的氣體溫度，從而減少所產(chǎn)生臭氧的分解，進(jìn)而提高臭氧質(zhì)量濃度。另一方面，流量的增大，氣體在放電空間停留時(shí)間變短，減少了高能電子與氧氣的碰撞概率，從而降低了臭氧質(zhì)量濃度。本實(shí)驗(yàn)中測得的進(jìn)出冷卻水溫差和進(jìn)出氣體溫差較穩(wěn)定，分別為(1.16±0.05) ℃和(2.14±0.05) ℃，由此可知前者的影響幾乎可忽略不計(jì)，臭氧質(zhì)量濃度的降低主要由后者導(dǎo)致的。雖然臭氧質(zhì)量濃度逐漸減小，但由臭氧產(chǎn)量=臭氧質(zhì)量濃度×氣體流量計(jì)算，在氣體流量線性增大且臭氧質(zhì)量濃度減少趨勢變緩時(shí)，臭氧產(chǎn)量隨氣體流量的變化逐漸增大，且趨于飽和。臭氧產(chǎn)率與臭氧產(chǎn)量的變化趨勢類似，因氣體流量對(duì)放電功率的影響非常小，實(shí)驗(yàn)中流量從10 m3·h-1(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下，下同)增加到50 m3·h-1，放電功率從10.9 kW略微增加到11.8 kW。

流量/(m3·h-1)

當(dāng)峰值電壓、頻率、壓力和載波分別為8 kV、800 Hz、0.1 MPa和6個(gè)時(shí)，流量從10 m3·h-1變化到50 m3·h-1時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度從137.1 g·m3降到43.8 g·m3，臭氧產(chǎn)率從125.8 g·kW-1·h-1增加到185.6 g·kW-1·h-1，臭氧產(chǎn)量從1.37 kg·h-1增加到2.2 kg·h-1。

2.2 電壓的影響

圖5展示了臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量隨峰值電壓的變化。由圖5可知，臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量隨峰值電壓的增大而增大，而臭氧產(chǎn)率逐漸減小。電壓的升高增加了放電空間的高能電子密度，從而提高臭氧質(zhì)量濃度及臭氧產(chǎn)量(在相同氣體流量時(shí))。然而電壓的升高也使輸入放電空間的功率增大，由圖6可知，放電功率與峰值電壓近似線性關(guān)系。功率的增加導(dǎo)致熱量在放電空間積累，從而提高了放電空間內(nèi)電極表面和氣體溫度，進(jìn)而加速分解已產(chǎn)生的臭氧，故臭氧產(chǎn)率呈下降趨勢[21]。圖6也給出了進(jìn)出口氣體溫差和進(jìn)出口冷卻水溫差。雖然這兩者溫差均較小，進(jìn)出口氣體溫差小于1.5 ℃，進(jìn)出口冷卻水溫差小于1 ℃。溫差小，這從側(cè)面表明了放電空間內(nèi)的溫度是非常復(fù)雜的，不能簡單以氣體平均溫度來表達(dá)。

電壓/kV

電壓/kV

當(dāng)流量、頻率、壓力和載波分別為20 m3·h-1、800 Hz、0.1 MPa和6個(gè)時(shí)，電壓從6.5 kV變到8.5 kV，臭氧質(zhì)量濃度從60.4 g·m3增長到99.1 g·m3，臭氧產(chǎn)率從158.9 g·kW-1·h-1下降到136.7 g·kW-1·h-1，臭氧產(chǎn)量從1.2 kg·h-1增加到2.0 kg·h-1。

2.3 頻率的影響

一般會(huì)采用在兩種情況下實(shí)現(xiàn)頻率調(diào)節(jié)：一種是在恒定峰值電壓下，另一種是在恒定功率下。本實(shí)驗(yàn)中不同頻率下電壓峰值與電壓有效值比值略有不同，在600、700、800、900和1 000 Hz下，比值分別為1.49、1.48、1.47、1.45和1.44。兩種情況下臭氧產(chǎn)率隨頻率的增加均逐漸減小，恒定電壓有效值下臭氧質(zhì)量濃度隨頻率增大而增大但恒定放電功率呈相反的趨勢，如圖7所示。放電功率恒定時(shí)，增加頻率，電壓有效值應(yīng)相應(yīng)下降，如圖8所示，不利于臭氧的產(chǎn)生，也將導(dǎo)致更多的能量轉(zhuǎn)化為熱量，最終臭氧質(zhì)量濃度、臭氧產(chǎn)率和臭氧產(chǎn)量均下降。當(dāng)放電功率恒定在(11.7±0.5) kW時(shí)，頻率由600 Hz增加大1 000 Hz，臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量分別由168.5 g·kW-1·h-1、94.4 g·m3和1.9 kg·h-1下降到140.7 g·kW-1·h-1、85.9 g·m3和1.7 kg·h-1。電壓有效值恒定時(shí)，放電時(shí)放電空間內(nèi)電場強(qiáng)度保持不變，此時(shí)增加頻率，顯然能成比例地提高高能電子的密度，由此提高臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量；但放電功率也會(huì)隨之增大(如圖8所示)，會(huì)提高放電室內(nèi)溫度，進(jìn)而分解已產(chǎn)生的臭氧，因此臭氧產(chǎn)率反而下降。當(dāng)電壓有效值恒定在(5.46±0.10) kV時(shí)，頻率由600 Hz增加大1000 Hz，臭氧產(chǎn)率由165.8 g·kW-1·h-1下降到143.8 g·kW-1·h-1，臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量分別由82.9 g·m3和1.7 kg·h-1上升到103.6 g·m3和2.1 kg·h-1。

頻率/Hz

頻率/Hz

另外，由介質(zhì)耗損的理論計(jì)算公式:

(1)

式中:f為放電頻率；Ud為介質(zhì)分壓；Cd為介質(zhì)電容；δ為介質(zhì)耗損角。可知當(dāng)電源頻率增大時(shí)，介質(zhì)損耗也會(huì)增大，造成放電區(qū)域內(nèi)的實(shí)際放電功率減小，為了維持一定的放電功率，必須加大輸入功率；同時(shí)，放電區(qū)內(nèi)的平均溫度會(huì)隨電源頻率的增大而升高，臭氧分解反應(yīng)加劇導(dǎo)致產(chǎn)率降低。因此在大型臭氧發(fā)生器開發(fā)時(shí)，應(yīng)盡量采用介電耗損小的介質(zhì)材料。

2.4 壓力的影響

圖9展示了壓力對(duì)臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量的影響規(guī)律，壓力的增大，臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量略微降低，臭氧產(chǎn)率增長較大。當(dāng)電壓、頻率、流量和載波數(shù)分別為8 kV、800 Hz、20 m3·h-1和6個(gè)，氣體壓力從0.08 MPa變化到0.14 MPa時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量分別從32.1 g·m3和0.64 kg·h-1降到26.1 g·m3和0.52 kg·h-1，臭氧產(chǎn)率由46.5 g·kW-1·h-1提高到65.3 g·kW-1·h-1。發(fā)生器中的實(shí)際場強(qiáng)大小與氣體分子數(shù)密度相關(guān)為：

壓力/MPa

E0=E/N

(2)

式中:E0為折合場強(qiáng)；N為氣體分子數(shù)密度。氣體間隙中的電子能量分布曲線服從玻爾茲曼分布[22]，當(dāng)壓力增大時(shí)，發(fā)生器內(nèi)氣體分子數(shù)密度N增加，折合電場降低，高能電子密度降低從而降低了臭氧質(zhì)量濃度。而此時(shí)放電功率也降低，導(dǎo)致了臭氧產(chǎn)率增大。本實(shí)驗(yàn)中當(dāng)壓力為0.08、0.10、0.12和0.14 MPa時(shí)，放電功率分別為13.6、12.3、10.8和8.0 kW。

2.5 載波個(gè)數(shù)的影響

載波個(gè)數(shù)對(duì)臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量影響均較小，如圖10所示。由圖2所示，在實(shí)驗(yàn)載波范圍內(nèi)，電壓和電流波形無明顯變化。實(shí)驗(yàn)也發(fā)現(xiàn)放電功率以及進(jìn)出口氣體溫差和冷卻水溫差也幾乎無變化。理論上來講，載波個(gè)數(shù)越多，所展現(xiàn)的電流波形越趨于正弦波形，但在IGBT開關(guān)瞬間電流會(huì)有一個(gè)明顯的變動(dòng)，開關(guān)損耗增大，這可能是導(dǎo)致臭氧發(fā)生特性略微降低的原因。

載波個(gè)數(shù)

2.6 尋優(yōu)

首先通過掃頻定位臭氧放電室諧振頻率[23](系統(tǒng)產(chǎn)生串聯(lián)諧振時(shí)，即激勵(lì)頻率與諧振頻率相等或者接近時(shí)，阻抗最小電流最大，故平均放電電流最大值時(shí)的頻率即為諧振頻率)。然后尋找諧振頻率附近的特定工作頻率段，該工作頻率段可使系統(tǒng)同時(shí)滿足臭氧產(chǎn)率、產(chǎn)量要求。最后根據(jù)產(chǎn)率或產(chǎn)量的重要程度進(jìn)行調(diào)整，尋找滿足產(chǎn)量產(chǎn)率指標(biāo)的工作頻率。以圖11為例，臭氧放電室諧振頻率為1 000 Hz，若要求臭氧產(chǎn)率在150～180 g·kW-1·h-1之間，由圖可知產(chǎn)率150 g·kW-1·h-1橫線與產(chǎn)率曲線的交點(diǎn)頻率為897 Hz，產(chǎn)率180 g·kW-1·h-1橫線與產(chǎn)率曲線的交點(diǎn)頻率為1070 Hz，可得出頻率段897～1 070 Hz符合要求。在這段頻率區(qū)間內(nèi)，可根據(jù)產(chǎn)率或產(chǎn)量的主次程度尋找符合要求的頻率點(diǎn)，希望產(chǎn)率高可選擇頻率區(qū)間的相對(duì)較低頻率段，若希望濃度和產(chǎn)量高則可選擇高頻率段。

頻率/Hz

3 結(jié)論

1) SPWM控制中高頻電源是一種較好的大型臭氧發(fā)生器電源，實(shí)驗(yàn)中最大臭氧產(chǎn)率高達(dá)187.2 g·kW-1·h-1。

2) 氣體流量的增大減少了氣體在放電空間內(nèi)的停留時(shí)間，從而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度降低；但能提高臭氧產(chǎn)量和臭氧產(chǎn)率，不過提高速度逐漸趨緩。實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)峰值電壓的增大能提高折合電場強(qiáng)度從而對(duì)提高臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量有利，但會(huì)因功率的增大導(dǎo)致臭氧產(chǎn)率的降低。實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)氣體壓力的增大會(huì)降低折合電場強(qiáng)度，進(jìn)而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量的小幅度減少；但與此同時(shí)會(huì)較大幅度降低放電功率，因此能較大幅度提高臭氧產(chǎn)率。

3) 無論是恒定電壓有效值還是放電功率，增大頻率，相應(yīng)地提高了放電功率和降低電壓有效值，兩者都會(huì)導(dǎo)致臭氧產(chǎn)率的降低。然而，電壓有效值恒定時(shí)，放電空間內(nèi)電場強(qiáng)度不變，但電子密度與頻率成正比，所以臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量隨頻率增大而增大。放電功率恒定時(shí)，因電壓有效值降低，臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)率與頻率的關(guān)系正好相反。因在一定頻率范圍下，電壓峰值與電壓有效值的比值相差不大，可以認(rèn)為，恒定峰值電壓與恒定電壓有效值對(duì)臭氧產(chǎn)生影響基本一致。

4) 雖然載波越多，電流波形越趨于正弦波形，但數(shù)量有限的載波個(gè)數(shù)對(duì)臭氧發(fā)生特性并無明顯影響。載波個(gè)數(shù)越多，開關(guān)損耗越大，適配大型臭氧發(fā)生器時(shí)容易發(fā)生IGBT損壞。因此，設(shè)計(jì)大功率臭氧電源建議采用小載波個(gè)數(shù)。

5) 可以通過掃頻定位臭氧放電室諧振頻率來確定符合臭氧產(chǎn)率、臭氧質(zhì)量濃度和臭氧產(chǎn)量的最佳頻率段，使臭氧發(fā)生器運(yùn)行在最佳工作狀態(tài)。