王春梅

（福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站 福建福州 350013）

核能發(fā)展和核電安全一直是人們關(guān)注的焦點(diǎn)，而核應(yīng)急是核能事業(yè)健康發(fā)展的重要保證。提到核應(yīng)急就不得不提到核應(yīng)急的關(guān)鍵問(wèn)題：應(yīng)急輻射監(jiān)測(cè)。應(yīng)急輻射監(jiān)測(cè)為核應(yīng)急行動(dòng)決策提供重要數(shù)據(jù)支撐。放射性核素通過(guò)大氣傳輸，是1 種傳播速度快、影響范圍廣的傳播方式，因此，氣溶膠污染被社會(huì)各界密切關(guān)注［1-2］。通常情況下氣溶膠的定義是指對(duì)流層中那些粒徑范圍在0.001 μm～100 μm［3］之間的氣溶膠顆粒物，大多集中在近地面到高度為2 km 的范圍內(nèi)［4］。所以對(duì)氣溶膠中的某些特定物質(zhì)和微量元素含量進(jìn)行分析測(cè)試，可以尋找污染物的來(lái)源［5-6］。分析污染物在大氣中的分布情況，可以判斷污染物發(fā)生擴(kuò)散、沉降后對(duì)生物的影響等。在核應(yīng)急監(jiān)測(cè)中氣溶膠的放射性監(jiān)測(cè)是必不可少的，核應(yīng)急行動(dòng)決策和事故環(huán)境評(píng)估都要依靠應(yīng)急輻射監(jiān)測(cè)的可靠結(jié)果。本文對(duì)氣溶膠中總α、總β 分析提出了直接測(cè)量法，對(duì)比傳統(tǒng)灰化法測(cè)量，直接測(cè)量法在核應(yīng)急監(jiān)測(cè)中是值得推廣的。

1 氣溶膠中總α、總β 放射性監(jiān)測(cè)方法

1.1 測(cè)量設(shè)備

使用美國(guó)ORTEC 公司生產(chǎn)的MPC9604 型流氣式低本底正比計(jì)數(shù)器。該設(shè)備可以同時(shí)測(cè)量樣品中總α 和總β 放射性活度。

1.2 測(cè)量方法

（1）灰化測(cè)量方法：氣溶膠總放射性測(cè)量常規(guī)方法是氣溶膠濾膜樣品在馬弗爐200 ℃碳化24 h，再經(jīng)過(guò)350 ℃灰化24 h，充分灰化后的灰樣鋪盤(pán)上機(jī)測(cè)量。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)源計(jì)數(shù)效率計(jì)算出樣品的總放射性活度濃度。

（2）直接測(cè)量方法：不經(jīng)過(guò)氣溶膠樣品的灰化過(guò)程，制作材質(zhì)、形態(tài)、活度濃度與氣溶膠樣品相似的標(biāo)準(zhǔn)源來(lái)刻度儀器效率，進(jìn)行氣溶膠樣品的相對(duì)測(cè)量。

1.3 結(jié)果計(jì)算

利用MPC9604 型流氣式低本底正比計(jì)數(shù)器，可以同時(shí)測(cè)量總α 和總β 放射性。樣品比活度結(jié)果根據(jù)公式（1）計(jì)算。

式中：C 為氣溶膠樣品總放射性，Bq/m3；n 為樣品計(jì)數(shù)率，cpm；n0為本底計(jì)數(shù)率，cpm；V 為樣品采樣體積，m3；ηα/β為儀器測(cè)量α 或β 標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)儀器計(jì)數(shù)效率，%。

對(duì)于一般的氣溶膠環(huán)境樣品，由于其總α 檢出值很低（一般總α 測(cè)值為總β 測(cè)值的1/10 左右，甚至更低），α 射線(xiàn)對(duì)β道的竄道影響較低，可忽略。在核應(yīng)急情況下，若有人工核素的釋放，則總α 檢出值會(huì)升高較多，這時(shí)就不能忽略α 射線(xiàn)對(duì)β 道的竄道影響，在計(jì)算總β 放射性活度時(shí)要進(jìn)行竄道比的修正，見(jiàn)公式（2）。

式中：Cβ為氣溶膠樣品β 總放射性，Bq/m3；ηαβ為儀器測(cè)量α 標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，α 射線(xiàn)對(duì)β 道的竄道比，%；ηβ為儀器測(cè)量β 標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，儀器效率，%。

儀器在正常工作狀態(tài)下，測(cè)量α 標(biāo)準(zhǔn)源，α 射線(xiàn)對(duì)β 道的竄道比ηαβ按照公式（3）計(jì)算。

式中：ηαβ為儀器測(cè)量α 標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，α 射線(xiàn)對(duì)β 道的竄道比；nαα為儀器測(cè)量純?chǔ)?標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，總α 的計(jì)數(shù)率，cpm；nαβ為儀器測(cè)量純?chǔ)?標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，總β 的計(jì)數(shù)率，cpm。

表3～4分別顯示了自動(dòng)評(píng)價(jià)結(jié)果和人工評(píng)價(jià)結(jié)果。同時(shí)，在第一階段，比較了不同類(lèi)型匹配模型和不同語(yǔ)義組合模型的性能差異。通過(guò)表3的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，可以看出：(1)相比較于匹配完整問(wèn)題和主語(yǔ)-屬性對(duì)，匹配問(wèn)題模板與屬性的效果更好；(2)RNN是更好的問(wèn)句語(yǔ)義組合模型；(3)預(yù)訓(xùn)練的全局知識(shí)表示(+KB)能有效提升匹配事實(shí)的準(zhǔn)確率。從表4可以看出，在生成答案的流利性、一致性和多樣性3個(gè)方面，本文提出的方法生成的自然答案明顯優(yōu)于其他基準(zhǔn)模型的結(jié)果。

1.4 質(zhì)量控制

（1）儀器本底泊松分布。MPC9604 型流氣式低本底正比計(jì)數(shù)器有4 道獨(dú)立測(cè)量單元，可以同時(shí)測(cè)量總α 和總β。對(duì)儀器每1 道均進(jìn)行本底泊松分布檢驗(yàn)。選取1 個(gè)樣品測(cè)量周期為檢驗(yàn)的時(shí)間區(qū)間，在該時(shí)間區(qū)間內(nèi)，測(cè)量10 次～20 次本底計(jì)數(shù)。按照（4）式計(jì)算統(tǒng)計(jì)量X2值。

式中：n 為所測(cè)本底次數(shù)；S 為按照高斯分布計(jì)數(shù)的本底計(jì)數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差；N 為n 次本底計(jì)數(shù)的平均值，也是按泊松分布計(jì)算的本底計(jì)數(shù)的方差。

將計(jì)算所得的X2值與X2分布的0.05 顯著水平的分位數(shù)X20.975，df和X20.025，df進(jìn)行比較，4 道的本 底值計(jì)算統(tǒng)計(jì) 量X2處于二分位數(shù)范圍內(nèi)，則沒(méi)有理由懷疑本臺(tái)設(shè)備工作不正常。

（2）儀器效率穩(wěn)定性測(cè)試。為保證儀器運(yùn)行效率的穩(wěn)定性，日常對(duì)MPC9604 型流氣式低本底正比計(jì)數(shù)器進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)源的效率穩(wěn)定性測(cè)試。將標(biāo)準(zhǔn)α 源、標(biāo)準(zhǔn)β 源分別進(jìn)行1 個(gè)樣品測(cè)量周期的計(jì)數(shù)測(cè)量，至少累計(jì)20 次相同時(shí)間間隔的標(biāo)準(zhǔn)源計(jì)數(shù)，分別對(duì)各道α 源、β 源計(jì)數(shù)進(jìn)行平均值和標(biāo)準(zhǔn)差計(jì)算，繪制均值質(zhì)量控制圖。當(dāng)所有計(jì)數(shù)均落在UWL 和LWL 范圍內(nèi)，且沒(méi)有連續(xù)7 點(diǎn)位于中性線(xiàn)同一側(cè)時(shí)，表示儀器的計(jì)數(shù)穩(wěn)定性在可控范圍。

（3）數(shù)據(jù)的不確定度。直接測(cè)量方法在測(cè)量樣品過(guò)程中，其不確定度主要來(lái)源于刻度源的不確定度U1，刻度過(guò)程樣品稱(chēng)量的不確定度U2和標(biāo)準(zhǔn)溶液證書(shū)給出的不確定度U3。U1根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（HJ/T 61—2001）［7］附錄D 置信區(qū)間確定方法，按照高斯分布計(jì)算的標(biāo)準(zhǔn)差S 和自由度，根據(jù)公式（5）計(jì)算置信限。

式中：n 為樣品數(shù)；t∞（f）為置信水平為1-a 的臨界值。根據(jù)測(cè)量樣品數(shù)n 和置信水平1-a 查t 分布的雙側(cè)分位數(shù)表得到臨界值tα（f）（一般環(huán)境監(jiān)測(cè)中的置信水平取0.95，有時(shí)也取0.99）。

根據(jù)公式（6）得出測(cè)量數(shù)據(jù)的不確定度U。

1.5 測(cè)量方法對(duì)比與討論

（2）根據(jù)樣品比活度計(jì)算公式（1），樣品計(jì)算結(jié)果與儀器計(jì)數(shù)效率直接相關(guān)。氣溶膠樣品灰化后的樣品性狀與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)Am-241 粉末、標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)K-40 粉末性狀有很大的不同。根據(jù)作者工作經(jīng)驗(yàn)，不同粒徑的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)制作的標(biāo)準(zhǔn)源其刻度效率η 就有約5%的變化，見(jiàn)表1。

表1 粉末源刻度儀器效率對(duì)比表

即顆粒度較大的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末制作的標(biāo)準(zhǔn)源其刻度效率低于顆粒度較小的粉末。MPC9604 型流氣式低本底正比計(jì)數(shù)器，使用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末制作標(biāo)準(zhǔn)源，一般情況下總α 的刻度效率在6.5%左右，總β 的刻度效率在40%左右。5%的刻度效率差別對(duì)本來(lái)就不高的刻度效率而言是不能忽略的。

氣溶膠樣品灰化后的粉末與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末完全不同，其粉末的粒徑和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的顆粒度明顯不在一個(gè)數(shù)量級(jí)。用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)刻度的儀器效率進(jìn)行樣品的相對(duì)測(cè)量，顯然是不合適的。

（3）樣品灰化溫度使得I-131、Po-210 等核素的損失不可避免。研究表明，空氣中鈾、釷、鐳α 放射性濃度僅為總α 放射性濃度的5%，除此之外，環(huán)境空氣中長(zhǎng)壽命α 放射性核素主要是222Rn 的長(zhǎng)壽命衰變產(chǎn)物Po-210 的貢獻(xiàn)［8］。而I-131、Po-210 均為易揮發(fā)核素，因此，采用樣品灰化測(cè)量方法會(huì)導(dǎo)致空氣中主要總α 放射性的損失。氣溶膠中總α、總β 測(cè)量采用直接測(cè)量方法是可行的，也為我國(guó)核應(yīng)急氣溶膠總放射性測(cè)量開(kāi)辟新思路。

（4）總放射性測(cè)量是1 種判斷、篩選性測(cè)量方法，篩選式測(cè)量就要求減少前處理時(shí)間，為進(jìn)一步測(cè)量保證樣品的初始狀態(tài)，快速準(zhǔn)確報(bào)出測(cè)量數(shù)據(jù)。法國(guó)EDF 核電廠(chǎng)常規(guī)環(huán)境監(jiān)測(cè)項(xiàng)目要求每天測(cè)量總β，如果總β 大于2 mBq/m3，則進(jìn)行γ 能譜分析［9］。而按照我國(guó)目前的灰化測(cè)量方法，不能滿(mǎn)足每天測(cè)量的要求。

核應(yīng)急情況下樣品量巨大，進(jìn)行重點(diǎn)樣品分析就需要通過(guò)篩選測(cè)量后才能有針對(duì)性、有重點(diǎn)的進(jìn)行。而重點(diǎn)樣品的判斷主要是通過(guò)總α、總β 測(cè)量的篩選功能來(lái)完成。篩選樣品，對(duì)樣品測(cè)量排序也是核應(yīng)急監(jiān)測(cè)開(kāi)展有效分析的重要內(nèi)容。由此可見(jiàn)，氣溶膠中總α、總β 測(cè)量的篩選作用在核應(yīng)急過(guò)程中就凸顯出來(lái)。

（5）目前全國(guó)輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)測(cè)量氣溶膠中總放射性均是采用灰化法，與國(guó)際最新方法不一致。因此2020 年生態(tài)環(huán)境部輻射監(jiān)測(cè)中心組織的氣溶膠中總α、總β 測(cè)量考核借鑒了國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）全球能力驗(yàn)證活動(dòng)的相關(guān)內(nèi)容，考核采用與國(guó)際接軌的直接測(cè)量方法?？疾旄鱾€(gè)單位采用無(wú)損測(cè)量方法的準(zhǔn)確性。全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)共47 家單位參加了氣溶膠中總α、總β 直接測(cè)量方法的考核。根據(jù)考核結(jié)果評(píng)價(jià)方法，氣溶膠濾膜中總α 考核結(jié)果合格率為93%、總β 考核結(jié)果合格率為96%?？己私Y(jié)果表明，氣溶膠的直接測(cè)量方法具有相當(dāng)?shù)臏?zhǔn)確性。因此，直接測(cè)量法是1 種準(zhǔn)確性較高的測(cè)量方法。

5 總結(jié)

氣溶膠中總α、總β 放射性直接測(cè)量方法是值得推廣的核應(yīng)急測(cè)量方法，對(duì)核應(yīng)急情況下樣品進(jìn)一步分析具有明顯的快速篩選作用，為制定應(yīng)急行動(dòng)策略提供有效數(shù)據(jù)發(fā)揮重要作用。