王 月李 賓

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

2（中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院上海同步輻射光源 上海201204）

3（上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 上海201210）

4（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京100049）

自由電子激光器（Free Electron Laser，F(xiàn)EL）［1］可以在X射線波段內(nèi)產(chǎn)生飛秒（femtosecond，fs）時(shí)間尺度的脈沖，并通常采用自放大自發(fā)輻射（Self-Amplified Spontaneous Emission，SASE）的模式［2-3］。SASE FEL產(chǎn)生的飛秒脈沖具有極高的峰值強(qiáng)度和亮度［4-5］，這一性質(zhì)為前沿科學(xué)和技術(shù)領(lǐng)域帶來(lái)了新的機(jī)遇和挑戰(zhàn)，例如其中一個(gè)重要的應(yīng)用是利用高亮度超短X射線脈沖探索原子［6-7］或分子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程［8-9］。X射線FEL脈沖光束從光源到實(shí)驗(yàn)站的傳輸過(guò)程要經(jīng)過(guò)相當(dāng)長(zhǎng)的光束線［10］，在該過(guò)程中，X射線脈沖要經(jīng)過(guò)很多的光學(xué)鏡面來(lái)進(jìn)行光束反射［11］、聚焦［12-13］、單色化［14］等操作。特別地，在進(jìn)行時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)時(shí)，X射線脈沖光束需要被送入一個(gè)分光和延遲單元（Split-and-Delay Unit）［15-16］，以產(chǎn)生有一定時(shí)間延遲的泵浦和探針脈沖對(duì)，達(dá)到相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)條件。

然而，在設(shè)計(jì)光束線與光束線有關(guān)的反射鏡的過(guò)程通常會(huì)遇到兩個(gè)問(wèn)題：其中一個(gè)問(wèn)題是當(dāng)使用單層表面涂層或單塊基底材料［11，17］做反射鏡面時(shí)，X射線在其表面極小的掠入射角（毫弧度量級(jí)）將導(dǎo)致反射鏡表面上有非常大的光斑，這需要有一個(gè)高精度的鏡面制備工藝，以減小因鏡面面型或粗糙度導(dǎo)致的光束傳輸誤差，然而高精度制備工藝難于實(shí)現(xiàn)而且代價(jià)高昂。另一個(gè)問(wèn)題是正入射或大角度掠入射的X射線光束入射在晶體上會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的輻射吸收和熱負(fù)荷，進(jìn)而造成光學(xué)器件的失效或損壞［18］。特別是對(duì)于光子能量范圍1~4 keV的X射線，即典型的“中能X射線（Tender X-rays）”，無(wú)論是單層膜反射鏡還是晶體反射鏡，都無(wú)法提供優(yōu)異的光束反射與傳輸?shù)慕鉀Q方案［19-20］。

此時(shí)，多層膜結(jié)構(gòu)［21］成為了一種可行性方案，它可以在相對(duì)較大的掠入射角［22-23］下為X射線提供較高的反射率，相當(dāng)于提供了較大的光學(xué)數(shù)值孔徑。同時(shí)，多層膜結(jié)構(gòu)也可以承受和反射超高峰值功率的超短X射線FEL脈沖［24-25］。例如，在德國(guó)FLASH光源裝置上，實(shí)驗(yàn)證明了Si/C多層膜結(jié)構(gòu)可以反射脈沖長(zhǎng)度為25 fs、光子能量為39 eV的FEL脈沖，該脈沖的峰值強(qiáng)度曾一度達(dá)到3×1014W·cm-2［26-27］；此外，在FLASH光源，應(yīng)用于單脈沖的多層膜光學(xué)器件也被證明在39~206 eV的光子范圍內(nèi)具有一定的實(shí)用性［28］。而對(duì)于1~4 keV的中能X射線，目前主要在同步輻射裝置中開展了一些實(shí)驗(yàn)［29］，相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鉻（Cr）和碳化硼（B4C）組成的多層膜結(jié)構(gòu)能夠在該光子能區(qū)內(nèi)提供更高的反射率［30-31］。但對(duì)于自由電子激光領(lǐng)域，1~4 keV的多層膜對(duì)應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用還比較少。

在本文中，我們報(bào)告了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)在中能X射線中的反射性能，并對(duì)該多層膜反射SASE FEL脈沖進(jìn)行模擬計(jì)算（該過(guò)程如圖1（a）所示），主要包括以下幾個(gè)部分：1）利用X射線衍射理論優(yōu)化多層膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)；2）將GENESIS軟件［32］模擬產(chǎn)生的FEL脈沖數(shù)據(jù)（圖1（b））與基于Parratt算法［33］和Fourier分析的理論模型結(jié)合，建立SASE脈沖被多層膜結(jié)構(gòu)反射的理論研究框架；3）基于步驟2）中的理論框架，研究了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)對(duì)中能X射線SASE FEL脈沖的反射，并進(jìn)行性能評(píng)估，為中能X射線FEL多層膜應(yīng)用提供的理論支持。

圖1 SASE FEL飛秒脈沖在特定的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上入射和反射(a)SASE FEL飛秒脈沖在特定的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上入射和反射示意圖，(b)FEL脈沖數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Incidence and reflection of SASE FEL femtosecond pulses on a specific Cr/B4C MS(a)Schematic diagram of the incident and reflected SASE FEL pulses on a specific Cr/B4C MS,(b)Schematic diagram of the FEL pulse data structure

1 多層膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)

周期性多層膜結(jié)構(gòu)包括多個(gè)以材料A和材料B為組合的雙層單元，每個(gè)單元的兩種材料層的厚度分別為dA和dB，折射率分別為nA=1-δA+iβA和nB=1-δB+iβB［12］。在雙層結(jié)構(gòu)中，我們?cè)O(shè)置Γ=dA/dB為雙層單元中材料A與材料B的厚度之比，該物理量可以通過(guò)式（1）來(lái)優(yōu)化（表示為Γopt）［12，21］。

將式（1）的結(jié)果代入布拉格公式［34（］式（2））即可用于設(shè)計(jì)多層膜結(jié)構(gòu)，并計(jì)算每個(gè)雙層單元的厚度。

式中：λ為X射線波長(zhǎng)；θ為X射線光束的掠入射角。

此外，我們?cè)诂F(xiàn)有的多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與優(yōu)化模型中考慮了多層膜結(jié)構(gòu)上的各層之間的材料擴(kuò)散的情況。更具體地說(shuō)，在制備多層膜結(jié)構(gòu)的過(guò)程中有可能會(huì)出現(xiàn)的兩種交替排列的材料層之間互相擴(kuò)散的情形（如圖2所示）。在圖2中可以清晰地看到自多層膜結(jié)構(gòu)的頂層出發(fā)，分別有兩種擴(kuò)散結(jié)構(gòu)交替出現(xiàn)，分別為由材料A過(guò)渡到材料B以及由材料B過(guò)渡到材料A，上述兩種過(guò)渡區(qū)域的折射率可分別表示為nAB和nBA，假設(shè)兩種擴(kuò)散區(qū)域的厚度相同，用σt表示，則nAB和nBA的表達(dá)式由式（3）和式（4）給出。

圖2 含層間材料擴(kuò)散結(jié)構(gòu)的多層膜結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of MS with interlayer material diffusion structure

通過(guò)這一互相擴(kuò)散的區(qū)域，可以模擬多層膜結(jié)構(gòu)制造過(guò)程中材料涂覆時(shí)其光學(xué)特性的改變情況，即除了A和B的純物質(zhì)層外，還存在夾在AB兩種材料中間的材料擴(kuò)散層，其中混合了折射率較高或較低的材料，削弱了多層膜體系中由不用材料的光學(xué)差異產(chǎn)生的布拉格結(jié)構(gòu)，從而削弱了其X射線布拉格衍射效率，導(dǎo)致多層膜結(jié)構(gòu)的反射率降低。

2 多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖

在本節(jié)中，我們來(lái)討論優(yōu)化后的多層膜結(jié)構(gòu)對(duì)SASE FEL脈沖的反射的研究方法。多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖的仿真框架如圖3所示，該框架結(jié)合了Parratt嚴(yán)格的迭代算法和傅里葉分析方法［26］，包括快速傅里葉變換（Fast Fourier Transform，F(xiàn)FT）、快速反傅里葉變換（Inverse Fast Fourier Transform，IFFT）。同時(shí)，將短時(shí)傅里葉變換（Short-time Fourier Transform，STFT）方法應(yīng)用于入射和反射脈沖上，并對(duì)二者進(jìn)行比較。

圖3 SASE FEL脈沖在多層膜結(jié)構(gòu)中的入射和反射的仿真流程圖Fig.3 Flow chart illustrating simulation of the incidence and reflection of SASE FEL pulses in a MS

由于SASE脈沖的誕生來(lái)自于隨機(jī)輻射噪聲［35］，它的時(shí)域脈沖信號(hào)中包含了許多單獨(dú)的尖峰，這一點(diǎn)與普通激光器輸出的脈沖有很大的不同。而又由于電子束在波蕩器中傳輸?shù)牟环€(wěn)定性，每一個(gè)SASE輻射脈沖在時(shí)域和頻域上的特征具有隨機(jī)性和任意性［35］。

因此，我們利用GENESIS代碼生成的SASE脈沖數(shù)據(jù)作為入射脈沖。GENESIS代碼提供了在不同縱向時(shí)間尺度上的FEL電場(chǎng)和相位分布（如圖1（b）所示），實(shí)際上是以四維矩陣的形式提供數(shù)據(jù)，其中包含了與不同縱向位置（z）相關(guān)的橫向切片中每個(gè)坐標(biāo)（x或y）處的場(chǎng)強(qiáng)和相位。特別地，當(dāng)輻射功率達(dá)到飽和時(shí)，SASE脈沖幾乎是完全的橫向相干，這意味著在中心區(qū)域采集的數(shù)據(jù)可以很好地代表整個(gè)橫向切片。因此，只需考慮并收集了每個(gè)切片中心的SASE脈沖數(shù)據(jù)，時(shí)域入射脈沖表示為：

其中：入射的SASE脈沖在不同時(shí)間尺度的數(shù)據(jù)用t1，t2，…，tm標(biāo)記。

隨后，經(jīng)過(guò)傅里葉變換［36］，可以得到相應(yīng)的入射脈沖的頻譜：

當(dāng)X射線脈沖入射到多層膜結(jié)構(gòu)上并從多層膜上反射時(shí)，SASE脈沖的反射光譜在振幅和相位上都會(huì)被多層膜調(diào)制。根據(jù)Parratt算法計(jì)算多層膜反射率的原理，光譜反射率可以用一個(gè)復(fù)數(shù)來(lái)描述［26，37］：

因此，可以通過(guò)反射脈沖頻譜的反傅里葉變換來(lái)計(jì)算反射脈沖的時(shí)域信息：

此外，如圖3所示，入射脈沖Ei(t)和反射脈沖Er(t)都可以通過(guò)一種特殊的短時(shí)傅里葉變換（STFT）［38-39］（式（9））來(lái)處理，其中參數(shù)τ表示在每個(gè)局部時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)執(zhí)行FFT算法的間隔，因此，X射線脈沖的時(shí)間和能量分布可以通過(guò)在時(shí)間平移窗口內(nèi)分配的卷積變量g(t-τ)來(lái)計(jì)算和評(píng)估，便于我們對(duì)入射脈沖和反射脈沖進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)而更加全面地評(píng)估多層膜的反射性能。

3 模擬與分析

利用上述的模型方法對(duì)中能X射線SASE脈沖在Cr/B4C周期性多層膜結(jié)構(gòu)中的反射進(jìn)行了研究。本文中，研究將著眼于兩個(gè)典型的SASE FEL脈沖案例：它們的中心光子能量分別為2.0 keV和3.0 keV，并且?guī)挿謩e為ΔE/E=0.13%或0.27%。為反射這兩個(gè)SASE脈沖，我們分別在2 keV和3 keV分別設(shè)計(jì)和優(yōu)化了具體的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)，并將入射X射線的入射角度設(shè)為相同的掠入射角5°。

Cr/B4C周期性多層膜的設(shè)計(jì)主要包括三個(gè)步驟：1）從XOP?軟件包［40］（同步輻射分析的圖形用戶界面）中收集具體的X射線參數(shù)，得到Cr和B4C的δ和β（參考表1）。2）通過(guò)式（1）得到雙層中的最佳厚度比（Γopt）。3）通過(guò)式（2）計(jì)算Cr/B4C雙層結(jié)構(gòu)的厚度（Λ）。需要特別指出的是，在這里δ=[r e(ρ/Z)λ2f1]/(2π)，β=[r e(ρ/Z)λ2f2]/(2π)，其中：r e為經(jīng)典電子半徑；ρ為原子密度；Z為每個(gè)原子或分子的電子數(shù)；f1和f2為與輻射波長(zhǎng)λ有關(guān)的X射線散射參數(shù)。通過(guò)計(jì)算，Cr/B4C在反射2 keV和3 keV的X射線時(shí)，其雙層結(jié)構(gòu)的厚度分別為3.672 nm和2.404 nm。此外，Cr/B4C周期性多層膜的反射率峰值在2 keV和3 keV經(jīng)過(guò)優(yōu)化的膜層厚度比Γopt約為0.5。

表1 Cr和B4C在2 keV和3 keV的光學(xué)參數(shù)Table 1 The optical parameters for Cr and B4C at 2 keV and 3 keV

應(yīng)用圖3所描述的計(jì)算框架，建立了一個(gè)Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE超短脈沖的數(shù)值模擬程序，并在模型搭建過(guò)程中考慮了圖2中描述的層與層之間的相互擴(kuò)散效應(yīng)。假設(shè)層與層之間的材料擴(kuò)散區(qū)域的厚度為0.2 nm，在這種情況下可以計(jì)算出多層膜結(jié)構(gòu)的X射線反射率與光子能量的關(guān)系。我們還計(jì)算了光子能量范圍為1.8~2.2 keV和2.8~3.2 keV的不同雙層結(jié)構(gòu)數(shù)量（Number of BL，NBL）的X射線反射率，圖4（a）和（b）顯示了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)的反射率對(duì)雙層結(jié)構(gòu)的數(shù)量（NBL）的依賴性。

圖4（a）和（b）上的白線表示NBL增加時(shí)反射率達(dá)到最大和飽和的位置，具體情況為：當(dāng)該多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)優(yōu)化在2 keV附近時(shí)，在NBL=132時(shí)達(dá)到最大反射率R=0.582 2（圖4（a））；當(dāng)該多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)優(yōu)化在3 keV附近時(shí)，在NBL=414時(shí)達(dá)到最大反射率R=0.752 2（圖4（b））。此外發(fā)現(xiàn)，當(dāng)NBL增加時(shí)，反射曲線的帶寬逐漸減小，表明多層膜結(jié)構(gòu)的單色性隨著層數(shù)的增加而增強(qiáng)。圖4（c）和（d）分別對(duì)應(yīng)了圖4（a）和（b）中的白線位置的反射曲線，其在中心光子能量附近呈現(xiàn)出明顯的振蕩行為，顯示出高對(duì)比度的干涉特征，這是由于不同的X射線在多層膜結(jié)構(gòu)的層與層的之間相互作用造成的。同時(shí)，除了含過(guò)渡層的多層膜結(jié)構(gòu)，在圖4（c）和（d）中亦分別給出了相應(yīng)的多層膜結(jié)構(gòu)在理想情形（σt=0）的反射率強(qiáng)度和相位。從圖4（c）和（d）中可以看到，由于理想結(jié)構(gòu)中擴(kuò)散結(jié)構(gòu)的消失，多層膜各層間的介質(zhì)折射率差異增大導(dǎo)致布拉格衍射效應(yīng)增強(qiáng)，使得其反射率有所增加，即在圖4（c）中，多層膜曲線中的最大反射率為R=0.586 8，而在圖4（d）中，最大反射率為R=0.759 2。

圖4 中心光子能量在2 keV和3 keV的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)的反射率計(jì)算(a、b)反射率與多層膜雙層數(shù)量的關(guān)系，(c、d)特定雙層數(shù)時(shí)的多層膜結(jié)構(gòu)的反射率強(qiáng)度及相位與光子能量的關(guān)系Fig.4 Reflectivity calculations for Cr/B4C MS at central photon energy of 2 keVand 3 keV(a,b)Reflectivity versus N BL(number of bi-layers)of the MS,(c,d)The reflectivity and phase versus photon energy of MS at a specific number of bi-layers

隨后，基于上述的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)，我們研究了SASE脈沖在Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上的反射情況，圖5展示了中心光子能量在2 keV的SASE脈沖經(jīng)由Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)反射的情況，該入射脈沖在到達(dá)多層膜表面的峰值功率高達(dá)108W。圖5（a）展示了時(shí)域的入射脈沖（Ii）和計(jì)算得到的反射脈沖（Ir）的強(qiáng)度，其中反射脈沖強(qiáng)度受到了多層膜結(jié)構(gòu)反射率的抑制，用高斯曲線擬合反射脈沖強(qiáng)度包絡(luò)（Ir-fit），得到的脈沖長(zhǎng)度的半高全寬約為68 fs，與高斯擬合的入射脈沖強(qiáng)度包絡(luò)（Ii-fit）的半高全寬（66 fs）非常接近。圖5（b）顯示了相應(yīng)的能量譜，通過(guò)擬合發(fā)現(xiàn)，反射脈沖的能量帶寬約為2.6 eV，與入射脈沖的能量帶寬相等。結(jié)果表明：優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)可以很好地反射一般的SASE FEL脈沖，并很好地保留了時(shí)間和能量（光譜）特征。

圖5 中心光子能量為2 keV的SASE FEL脈沖在優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)中的反射(a)入射脈沖(I i)和反射脈沖(I r)的脈沖強(qiáng)度，(b)入射脈沖(S i)和反射脈沖(S r)的頻譜，(c)入射SASE脈沖的STFT頻譜圖，(d)反射SASE脈沖的STFT頻譜圖Fig.5 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 2 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

此外，STFT算法被應(yīng)用于入射和反射脈沖，結(jié)果呈現(xiàn)在圖5（c）中，該結(jié)果清晰地展示了脈沖的時(shí)間和頻譜分布。值得注意的是，由于多層膜的反射作用，反射脈沖的STFT振幅相對(duì)于入射脈沖明顯受到抑制。但也可以看到，反射脈沖基本保留了入射脈沖的脈沖結(jié)構(gòu)，因此也保留了脈沖本身的信息。

將同樣的方法和程序應(yīng)用于3 keV的光子能量，結(jié)果如圖6所示。將入射脈沖與反射脈沖時(shí)域包絡(luò)（圖6（a））和能譜（圖6（b））進(jìn)行了對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，多層膜結(jié)構(gòu)的確對(duì)脈沖進(jìn)行了抑制。根據(jù)高斯包絡(luò)擬合，反射脈沖的脈沖長(zhǎng)度的半高全寬約為60.5 fs，與入射脈沖的62 fs相當(dāng)接近。而反射光譜的半高全寬與入射光譜的半高全寬（8 eV）相比大約增加了1 eV。這表明，上文所提出的具有過(guò)渡層結(jié)構(gòu)的Cr/B4C多層膜可以覆蓋該SASE脈沖的光譜范圍，并能在保留脈沖信息的基礎(chǔ)上提供高效的反射。圖6（c）顯示了入射脈沖與反射脈沖的STFT振幅，可以看到反射脈沖基本保持了入射脈沖的波包信息，證明了優(yōu)化在3 keV處的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)能夠很好的滿足該SASE FEL脈沖的反射。

圖6 中心光子能量為3 keV的SASE FEL脈沖在優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)中的反射(a)入射脈沖(I i)和反射脈沖(I r)的脈沖強(qiáng)度，(b)入射脈沖(S i)和反射脈沖(S r)的頻譜，(c)入射SASE脈沖的STFT頻譜圖，(d)反射SASE脈沖的STFT頻譜圖Fig.6 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 3 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

綜上所述我們可以看到，Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)可以在大角度入射的情況下，在2 keV和3 keV附近提供了較高的X射線反射率，并且在計(jì)算這樣的多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖的過(guò)程中可以看到脈沖的完整性得到了保持，為相應(yīng)波段的FEL光束線建設(shè)中多層膜結(jié)構(gòu)的應(yīng)用提供工程參考。

4 結(jié)語(yǔ)

本文主要探究了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)在中能X射線2 keV及3 keV的反射，并對(duì)SASE FEL脈沖在優(yōu)化多層膜結(jié)構(gòu)的反射特性進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算與模擬，綜合運(yùn)用了Parratt嚴(yán)格的迭代算法和傅里葉方法，包括FFT、IFFT和STFT，并考慮了厚度為0.2 nm的多層膜層間的材料擴(kuò)散結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明：包含材料擴(kuò)散結(jié)構(gòu)的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)依然可以為SASE FEL脈沖提供良好的反射性能。該研究結(jié)果可為中能X射線SASE FEL脈沖的光束線傳輸和應(yīng)用提供相應(yīng)的多層膜原理及技術(shù)支持。

致謝 感謝中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所自由電子激光技術(shù)部、中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院加速器物理及激光技術(shù)部工作人員和同學(xué)的幫助和支持。