時敬濤, 李 軍， 徐中凱, 單 達, 李 純, 羅施中,陳 龍, 王體宏, 李劍新

(1.中國石油大學(華東)重質油國家重點實驗室,山東青島266580； 2.中石油燃料油有限責任公司研究院,北京100195；3.北京化工大學生命科學與技術學院,北京100292)

瀝青的黏彈性模型又稱流變模型，本構方程等[1-2],能夠準確預測瀝青的黏彈響應，如計算瀝青的零剪切黏度、描述瀝青蠕變規(guī)律[1]。瀝青的黏彈性模型主要分為非線性模型與線性模型2類。主要包括經(jīng)驗代數(shù)模型和各種黏彈性原件構建的機械原件模型[1]。經(jīng)驗代數(shù)模型有CAM模型[1-2]、Laukkanen[3]等建立的瀝青玻璃態(tài)轉變溫度附近的模量模型、NikhilSaboo[4]等建立的瀝青黏度模型等。機械原件模型以虎克彈簧、牛頓黏壺和分數(shù)階導數(shù)黏壺為基本原件，以3類原件進行串聯(lián)、并聯(lián)和混聯(lián)組成各種代表不同黏彈特性的模型[5-6]，吳強等[7]使用2S2P1D模型描述環(huán)氧瀝青黏彈行為，根據(jù)模型預測瀝青的結構，Merbouh[8]使用經(jīng)典模型說明瀝青受到熱循環(huán)下的損傷程度，Xu等[9-12]用模型描述混合料性能，Sun等[13]使用2S2P1D模型聯(lián)立BBR與DSR試驗，單麗巖等[2,14]使用廣義Maxwell模型建立25 ℃的普適模型。筆者利用動態(tài)剪切流變儀測定瀝青在多種加載條件下的黏彈性，建立動態(tài)和靜態(tài)加載條件下的機械原件模型，考察普適模型的構建。

1 材料、方法與模型

1.1 材料與方法

以中石油遼河石化有限公司生產(chǎn)的遼河90#瀝青(簡稱瀝青A)和中國石油燃料油有限責任公司生產(chǎn)的瑪波90#瀝青(簡稱瀝青B)作為基質瀝青。2種瀝青的性能見表1。瀝青流變性能測試采用動態(tài)剪切試驗來完成，所用儀器為奧地利安東帕公司生產(chǎn)的MCR302型動態(tài)剪切流變儀，包括0～52 ℃的頻率掃描試驗和蠕變試驗。其中測試溫度為30 ℃以下時使用8 mm轉子測定，溫度大于30 ℃時選用25 mm轉子測定，使用Matlab軟件對測試數(shù)據(jù)進行處理。試驗參數(shù)如表2所示。

表1 瀝青基本性能

表2 瀝青流變性能測試及參數(shù)

1.2 模 型

流變模型見圖1。

圖1 流變模型

1.2.1 經(jīng)典模型

經(jīng)典模型如圖1(a)所示。n=1時為熟知的Burgers模型；n>1時為Voigt模型(又稱廣義Kelvin模型)。頻率掃描過程中，該模型的剪切模量為

(1)

(2)

(3)

蠕變過程中，先加載持續(xù)時間為t0的恒力，t0后卸載。

加載過程中，瀝青的應變公式為

(4)

卸載過程中，瀝青的應變公式為

(5)

式中，ε為應變；σ0為恒應力；t為時間。

1.2.2 分數(shù)階導數(shù)模型

分數(shù)階導數(shù)模型見圖1(b)。模型中的黏壺為Abel黏壺，是使用Riemann-Liouville定義的分數(shù)階導數(shù)算子代替黏壺中的導數(shù)算子所得[15-17]。該模型為1SnA1D模型(S表示彈簧；A表示Abel黏壺；D表示黏壺Dashpot)。此模型的剪切模量為

(6)

(7)

(8)

式中，0

蠕變過程中，先加載恒力持續(xù)時間為t0，t0后卸載。

加載過程中，瀝青的應變公式為

(9)

卸載過程中，瀝青的應變公式為

(10)

式中，Γ為伽馬函數(shù)。

2 結果分析

2.1 動態(tài)加載下的模型

選取0、10、20、30、40、46和52 ℃下的頻率掃描試驗結果，根據(jù)Emmanuel Chailleux[18]所描述的方法，以30 ℃為基準溫度繪制主曲線。完整的主曲線包括動態(tài)剪切模量的絕對值(簡稱模量)和相位角兩條曲線。結果見圖2。使用經(jīng)典模型對主曲線進行擬合?？梢钥闯觯?jīng)典模型在擬合時，Burgers模型不能完美擬合主曲線，增加參數(shù)個數(shù)擬合效果變好。但相位角擬合結果出現(xiàn)非常大的波動，即便將n增加到20，依然不能消除波動。這意味著主曲線不適于使用經(jīng)典模型進行描述。

圖2 經(jīng)典模型對頻率掃描試驗的擬合結果

使用1SnA1D模型擬合主曲線，結果如圖3所示?？梢钥闯?，對于分數(shù)階導數(shù)模型，擬合結果無波動。1S1A1D模型只在某些區(qū)域有較好的擬合效果，當Abel黏壺個數(shù)達到2個時，擬合效果非常好，再增加元件個數(shù)無意義。因此對基質瀝青的流變行為的描述，應該使用分數(shù)階導數(shù)模型。

圖3 分數(shù)階導數(shù)模型對頻率掃描試驗的擬合結果

2.2 靜態(tài)加載下的模型

選取瀝青A在0、10、20、30、40、46和52 ℃下的蠕變恢復試驗，瀝青加載25 s后卸力，結果見圖4。可以看出，瀝青A在0 ℃有非常大的形變恢復率，隨著溫度的升高，形變恢復率減小(圖5)。使用這些結果進行擬合。經(jīng)典模型擬合結果見圖4，Burgers模型與試驗值略有出入。增加原件個數(shù)，將Burgers模型變?yōu)閂oigt模型，擬合效果非常好。再增加原件個數(shù)不能使擬合效果增加。因此應當使用Voigt(n=2) 模型來描述瀝青的靜態(tài)蠕變行為。

圖4 溫度為0 ℃時不同模型蠕變試驗的擬合結果

使用Voigt模型對瀝青各個溫度下的蠕變行為擬合，均有非常好的擬合效果。由圖5看出，在更高的溫度下，瀝青幾乎無形變恢復，表現(xiàn)出牛頓流體的性質，此時如果將模型彈性原件參數(shù)設置為無彈性的，依然可以使用Voigt模型進行描述。

圖5 Voigt模型對不同溫度下蠕變試驗的擬合結果

瀝青Voigt模型不同溫度下的原件參數(shù)及其擬合R2見表3。通過分析可得，其參數(shù)與溫度遵循阿侖尼烏茲方程。為了圖形簡明，僅將溫度倒數(shù)與瀝青A的參數(shù)E0和η0的對數(shù)值作圖，結果見圖6。

圖6 Voigt模型參數(shù)對數(shù)值與溫度的倒數(shù)的回歸分析

表3 蠕變試驗建立的Voigt模型參數(shù)及回歸系數(shù)R2

表4為使用1S2A1D模型所建立的瀝青A本構方程的部分參數(shù)。雖然1S2A1D模型有較好的擬合效果，但是其參數(shù)無規(guī)律。僅僅是數(shù)學上有較好的描述，不同溫度下參數(shù)無統(tǒng)一性,且其蠕變表達式中的伽馬函數(shù)給計算帶來困難，因此不宜使用該模型描述瀝青蠕變行為。

表4 分數(shù)階導數(shù)模型部分參數(shù)

由此建立瀝青不同溫度下蠕變過程中黏彈模型,即參數(shù)與溫度滿足阿侖尼烏茲關系的Voigt模型。

2.3 普適模型的建立

使用頻率掃描(稱之為動態(tài)試驗)建立動態(tài)條件下的模型，不能應用于蠕變試驗(稱之為靜態(tài)試驗)；靜態(tài)試驗下使用經(jīng)典模型描述，該模型不能用于動態(tài)試驗。目前并無一種能夠同時滿足動態(tài)試驗和靜態(tài)試驗的普適模型。李蓬[19]使用經(jīng)典模型中間頻率下的瀝青模量。Shan等[2]等建立的經(jīng)典模型在25 ℃時具有普適性，但是相位角主曲線存在波動，且無寬溫度下普適性分析。Wu等[7]使用分數(shù)階導數(shù)描述瀝青黏彈性能，并未使用分數(shù)階導數(shù)模型描述瀝青蠕變性能。目前研究集中在單一響應下建立模型。

由于經(jīng)典模型在描述瀝青主曲線時有波動，筆者選取分數(shù)階導數(shù)1S2A1D模型進行擬合。建立不同溫度下的主曲線，采用Shan[2]等的方法，對各個溫度動靜態(tài)試驗的結果同時進行擬合，使用Matlab非線性回歸擬合優(yōu)化結果。

對0 ℃下的瀝青動態(tài)試驗與靜態(tài)試驗進行擬合。動態(tài)條件下與靜態(tài)條件下所需要的某些模型參數(shù)一般相差幾個數(shù)量級，選取0 ℃下的一種擬合結果(圖7)，瀝青52 ℃下的擬合結果見圖8。對比圖7、8可以看出，圖7的擬合效果比較差。圖7中，1S2A1D模型不能同時對3者進行描述，且增加模型元件個數(shù)不能很好解決這個問題。

圖7 瀝青0 ℃下普適黏彈模型擬合結果

圖8 瀝青52 ℃下普適黏彈模型擬合結果

圖8中1S2A1D模型能同時滿足瀝青的模量、相位角及蠕變行為?？梢宰鳛?2 ℃下該基質瀝青的一種普適模型。

本文中所選用的瀝青在0 ℃下難以建立普適本構方程，在52 ℃下可以建立普適的本構方程。

2.4 模型普適性討論

瀝青是熱流變簡單材料[1]，其滿足時溫等效原理(TTSP)。針對瀝青的TTSP性質，以T0為參考溫度，平移其他溫度下的剪切模量，組成以T0為基準溫度的主曲線，平移量即位移因子。這意味著以T′為參考溫度所建立主曲線，與T0為參考溫度所建立的主曲線形狀等是完全相同的[9]，僅僅是所對應頻率不同。即

G3(ω)=G*(ω′),

(11)

ω=ω′α.

(12)

式中，α為位移因子；G*為剪切模量。

(13)

(14)

(15)

(16)

可以看出，滿足TTSP的Voigt模型，不同溫度下動態(tài)模型參數(shù)E不發(fā)生變化，這與實際靜態(tài)試驗結果是相違背的：同時滿足瀝青在50 ℃下動靜態(tài)試驗的模型，當溫度變?yōu)?5 ℃時，動態(tài)試驗的結果要求在E0不發(fā)生改變，而靜態(tài)試驗要求瀝青參數(shù)E0變大，二者的矛盾導致該模型僅僅在50 ℃附近有普適性，其他溫度段則無普適性。

(17)

(18)

(19)

(20)

即滿足TTSP的1S2A1D模型，在不同溫度下，動態(tài)試驗建立的模型參數(shù)E與r不發(fā)生變化，這與實際靜態(tài)試驗結果也是相違背的。因此分數(shù)階導數(shù)模型僅僅在某溫度段下存在普適性，其他溫度段不存在普適性。

3 結 論

(1)在動態(tài)加載條件下，瀝青的流變行為可用分數(shù)階導數(shù)模型描述，但是經(jīng)典模型在描述瀝青相位角主曲線時的波動不能消除。

(2)在靜態(tài)蠕變條件下，瀝青的黏彈特性可用其參數(shù)滿足阿侖尼烏茲方程的經(jīng)典模型描述，但是分數(shù)階導數(shù)模型參數(shù)對瀝青黏彈特性的描述無規(guī)律。

(3)瀝青僅僅在某一溫度下，存在適用于動靜態(tài)試驗的分數(shù)階導數(shù)普適模型，而在其他溫度下黏彈特性描述模型不具有普適性。