陳勇 鄭智斌 靳德民 李雪 陳俊宏

摘要： 利用座滴法在高真空條件下研究了Cu-Al和Al-Mg合金分別在1 100～1 200 ℃，700～800 ℃與304不銹鋼的潤濕行為。研究表明，銅-鋼體系為典型的溶解潤濕，鋁-鋼體系為典型的反應(yīng)潤濕，且最終潤濕性隨著溫度的升高而改善;銅-鋼體系中，鋼表面的氧化膜限制固-液界面?zhèn)髻|(zhì)從而導(dǎo)致差的潤濕性，破除氧化膜及Fe在Cu中的擴(kuò)散作用為熔滴鋪展提供驅(qū)動力，鋪展活化能為51.2 kJ/mol，該活化能對應(yīng)于Fe在Cu中的擴(kuò)散激活能（約10 kJ/mol）及破除氧化膜后表面由Fe-O氧化膜轉(zhuǎn)變?yōu)榧儍鬎e時，F(xiàn)e和Fe3O4單位摩爾表面能的變化（44.9 kJ/mol）;鋁-鋼體系中，前驅(qū)膜的產(chǎn)生能夠有效促進(jìn)潤濕，前驅(qū)膜為界面反應(yīng)層在三相線外的延伸;鋪展動力學(xué)可由RPC模型描述，鋪展活化能為46.6 kJ/mol，該活化能對應(yīng)于界面反應(yīng)生成單位摩爾的Fe2Al5（約25 kJ/mol）及FeAl3（約21 kJ/mol）的反應(yīng)吉布斯自由能。

關(guān)鍵詞： 反應(yīng)潤濕; 擴(kuò)散潤濕; 前驅(qū)膜; 界面行為; 304不銹鋼

中圖分類號： TG 401

Dissolutive versus reactive wetting on surface of 304 stainless steel by molten Cu-Al and Al-Si-Mg alloy

Chen Yong1， Zheng Zhibin2， Jin Demin2， Li Xue2，Chen Junhong2

（1. China Railway Rail Materials Group Corporation， Beijing 100000， China; 2. Gansu Vocational & Technical College of Nonferrous Metallurgy， Jinchang 737100， Gansu， China）

Abstract： Wetting of 304 stainless steel by two industrial grade Al-Mg alloy and Cu-Al alloys were studied by modified sessile drop method at 1 100～1 200 ℃， 700～800 ℃， respectively.Cu/steel system was typically dissolve wetting and the Al/steel system was typically reactive wetting， the wetting behavior gradually was improved with the temperature rising. In Cu/steel system， the Fe-O oxide film on surface of substrate was the crucial factor， which could be deteriorate wetting， removing the oxide film and diffusion of Fe in liquid might mainly contribute may to the spreading forces. The wetting activation energy was 51.2 kJ/mol， which was corresponding to diffusion activation energy for Fe in the liquid Cu （～10 kJ/mol） and different per molar area surface energies between Fe and Fe-O oxide film （44.9 kJ/mol）. In Al/steel system， precursor film could significantly promote wetting and the formation mechanism was “subcutaneous penetration”. Wetting systems could be described by RPC model and the wetting activation energy was 46.6 kJ/mol，which was corresponding to the Gibbs free energy for the Fe2Al5（25 kJ/mol）and FeAl3（21 kJ/mol）.

Key words： reactive wetting; diffusion wetting; precursor film; surface behavior; 304 stainless steel

0 前言304不銹鋼因其高強(qiáng)度及熱穩(wěn)定性好等優(yōu)勢而被廣泛應(yīng)用于核電主管道、汽車工業(yè)及航空航天框架結(jié)構(gòu)材料[1-4]。然而，為滿足國家節(jié)能減排及低碳的戰(zhàn)略需求，汽車輕量化材料及高熱導(dǎo)高強(qiáng)材料是目前核電及汽車工業(yè)急需的結(jié)構(gòu)材料。因此，鋁-鋼復(fù)合結(jié)構(gòu)和銅-鋼復(fù)合結(jié)構(gòu)在汽車輕量化及提高核電熱交換領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，在銅-鋼及鋁-鋼連接過程中接頭成形差及界面脆性化合物的生成是導(dǎo)致接頭性能低的關(guān)鍵因素[5-6]。Sun等人[7]在研究鈦-鋼CMT連接中通過采用銅中間層來抑制Ti-Fe金屬間化合物的產(chǎn)生，從而提高接頭強(qiáng)度，而銅在鋼表面差的潤濕性導(dǎo)致接頭成形變差，從而導(dǎo)致接頭性能差。Liu等人[8]采用CMT方法對鋁-鋼進(jìn)行連接，認(rèn)為接頭產(chǎn)生的FeAl3脆性金屬間化合物是導(dǎo)致接頭性能低的原因，通過提高熱輸入及改變坡口形狀能夠促進(jìn)鋁合金在鋼表面的鋪展，從而提高連接面積，而高的熱輸入導(dǎo)致界面化合物層厚度增加從而降低接頭性能。上述研究表明，低溫條件下優(yōu)異的潤濕性能夠增加連接面積且減少脆性化合物生成。因此，研究銅及鋁在鋼表面的潤濕性及鋪展限制性因素對銅-鋼及鋁-鋼連接能夠供理論支撐。

目前，在大多數(shù)金屬/金屬的高溫潤濕體系中，基體金屬表面的氧化膜是阻礙潤濕與鋪展的重要因素之一。其中，依靠界面反應(yīng)來有效去除液/固界面的氧化膜是反應(yīng)潤濕中潤濕性改善的重要機(jī)制[9]。然而，金屬/金屬的反應(yīng)潤濕體系中的潤濕性與鋪展動力學(xué)規(guī)律的決定因素需要進(jìn)一步探究。Eustathopoulos等人[10]認(rèn)為構(gòu)成熔滴金屬與基板金屬的化學(xué)鍵都為金屬鍵，從而在不依賴界面反應(yīng)的前提下金屬-金屬體系能夠?qū)崿F(xiàn)較好的潤濕性，如Cu/W體系（約10°～30°），Pb/Fe體系（約27°～57°）。此外，Eustathopoulos等人[10]提出的界面反應(yīng)產(chǎn)物決定潤濕理論（Reaction product model， RPC模型），鋪展驅(qū)動力由界面反應(yīng)吉布斯自由能提供，界面產(chǎn)物的物理化學(xué)性質(zhì)對最終潤濕性同樣存在很大影響。Aksay等人[11]認(rèn)為界面反應(yīng)的吉布斯自由能變化是導(dǎo)致液/固界面能減小進(jìn)而促進(jìn)潤濕的主要原因。在金屬/金屬反應(yīng)潤濕體系中，研究界面反應(yīng)對潤濕及界面結(jié)構(gòu)的影響更是在實際工業(yè)生產(chǎn)中亟待明確的科學(xué)問題。

文中選取與鋁存在不同界面反應(yīng)性的鋼和鈦作為基體金屬，通過座滴法研究了Cu-Al及Al-Si-Mg合金在304不銹鋼表面的潤濕行為，分析界面反應(yīng)及擴(kuò)散與界面結(jié)構(gòu)、潤濕性之間的影響規(guī)律，并建立前驅(qū)膜形成機(jī)制與鋪展動力學(xué)之間的聯(lián)系，進(jìn)一步探究潤濕過程中鋪展限制因素，從而獲得低熱輸入下限制鋪展的因素及解決方案。

1 試驗材料及方法

CuAl7及Al-Si-Mg合金（即，鋁青銅及6061鋁合金）由相應(yīng)牌號的焊絲真空熔煉而成，304不銹鋼基板（25 mm×25 mm×2 mm），化學(xué)成分見表1。304不銹鋼板由機(jī)械打磨并拋光至最終平均粗糙度約100 nm（2 mm范圍內(nèi)），由DEKTAK 6M （Veeco Metrology Corp.， Woodbury， NY）臺階儀以100 m/s速度掃描測量而得，CuAl7及Al-Si-Mg合金切割成2 mm×2 mm×2 mm的立方塊，用銼刀打磨表面的氧化膜。

在高真空（約1×10-4 Pa）潤濕爐中，采用改良座滴法[8]進(jìn)行試驗。試驗前，將304不銹鋼板及金屬立方塊放入盛丙酮的燒杯中，超聲清洗3次（每次15 min），然后將基板置于潤濕爐內(nèi)水平陶瓷基板上，抽真空。待真空度穩(wěn)定后開始加熱，加熱速率為20 ℃/min。待溫度及真空度穩(wěn)定后由外部磁力推進(jìn)桿將待熔金屬立方塊推至氧化鋁滴落管開口處，并使其落至基板表面。待金屬立方塊完全熔化，利用高分辨率（2 896×1 944 pixels）攝像機(jī)監(jiān)測整個潤濕鋪展過程，接觸角誤差在±2°范圍變化。

潤濕試驗后，利用液滴形狀分析軟件提取接觸角、鋪展半徑隨時間變化的數(shù)據(jù)。選取典型的試驗樣品取橫截面拋光，用掃描電子顯微鏡（SEM， FEG 450， 荷蘭）及X射線衍射儀（XRD， D8 Advance， 布魯克 AXS， 德國）對界面、三相線微觀結(jié)構(gòu)、化學(xué)組分及物相進(jìn)行了分析。

2 試驗結(jié)果

2.1 鋪展動力學(xué)

Cu-Al和Al-Si-Mg鋁合金在304不銹表面潤濕過程中接觸角及歸一化接觸半徑（r=R/R0）隨時間的變化如圖1所示。隨著保溫時間及溫度增加，潤濕性逐漸改善，Cu-Al/304不銹鋼體系的初始潤濕性優(yōu)于Al-Si-Mg/304不銹鋼體系，初始階段平均接觸角分別為70°±2°，128±2°，而潤濕平衡后Al-Si-Mg/304不銹鋼體系的平衡接觸角相對較小，體現(xiàn)出較好的潤濕性。800 ℃時，接觸角接近0°，鋁合金熔滴幾乎全部鋪展在鋼基板表面，如圖1a，圖1c所示。兩者鋪展過程中動力學(xué)規(guī)律差異較大，銅-鋼體系中，銅在鋼基板表面呈指數(shù)鋪展，可以用指數(shù)函數(shù)（1）來描述[8]

Rd/R0=Re/R0-aexp[-（t/τ）m]（1）式中：a，m為擬合參數(shù);Re為最終接觸半徑;Rd為動態(tài)接觸半徑;R0為初始接觸半徑;而Al-Si-Mg/304不銹鋼體系中，鋁合金在鋼基板表面呈線性鋪展，且鋪展過程中有前驅(qū)膜產(chǎn)生，如圖1b，圖1d所示。

2.2 界面微觀結(jié)構(gòu)

兩者體系等溫潤濕后形成的界面結(jié)構(gòu)存在明顯差異，且鋁-鋼體系產(chǎn)生前驅(qū)膜而銅-鋼體系無前驅(qū)膜產(chǎn)生，如圖2、圖3所示。Cu/304不銹鋼體系屬于典型的溶解潤濕，試樣界面中心區(qū)域和三相線區(qū)域界面形貌存在較大差異，界面中心區(qū)域界面?zhèn)髻|(zhì)較明顯，鋼基板沿晶界腐蝕，產(chǎn)生凹凸不平的界面，三相線區(qū)域鐵在銅中溶解較少，元素線分布表明基板元素擴(kuò)散進(jìn)入銅熔滴中，EDS點分析表明界面產(chǎn)生α-Fe-Cu固溶體，如圖2c，圖2d所示。形成中心界面及三相線區(qū)域界面形貌差異的主要因素是鋼板表面的氧化膜，拋光后的鋼板表面存在納米級厚的氧化膜[7-8]，而根據(jù)熱力學(xué)計算可知，熔融銅不能還原304不銹鋼表面的Fe-O氧化膜[7]。

4Cu（l）+O2=2Cu2O（s）

ΔfG0mfG0mQUOTE=-324 700+137.6T

32Fe（s）+O2=12Fe3O4（s）（2）

ΔfG0m=-545 600+156.5T（3）

界面?zhèn)髻|(zhì)現(xiàn)象明顯，界面中心區(qū)域強(qiáng)于三相線區(qū)域，原因在于隨著溫度升高，304不銹鋼和Fe-O氧化膜的線膨脹系數(shù)存在差異[7]，使得氧化膜逐漸開裂，熔融銅隨著開裂的氧化膜縫隙滲入到氧化膜下與基板參與反應(yīng)，促進(jìn)鐵在銅中溶解，鐵的溶解作用又可以破除界面上的殘余Fe-O氧化膜，加速界面?zhèn)髻|(zhì)從而促進(jìn)潤濕。

Al-Si-Mg/304不銹鋼體系屬于典型的反應(yīng)潤濕，并伴隨著前驅(qū)膜的產(chǎn)生，前驅(qū)膜實際上為界面反應(yīng)層超出三相線的延伸，如圖3a，圖3b所示。界面反應(yīng)層相對較厚，鋼側(cè)界面形貌呈連續(xù)的鋸齒狀且不規(guī)則并向鋼中延伸，鋁側(cè)有分散的顆粒狀及棒狀化合物，元素線分布曲線表明反應(yīng)層主要成分為Al和Fe，如圖3c所示。EDS點分析表明鋁-鋼反應(yīng)層主要為Fe2Al5，顆粒狀及棒狀化合物為FeAl3，XRD分析可知，Al-Si-Mg/304不銹鋼試樣界面主要成分為Fe2Al5和FeAl3，前驅(qū)膜主要成分為Fe2Al5，與EDS點分析結(jié)果一致，如圖3d，圖3e和圖4所示。鋼表面存在氧化膜但在Al-Si-Mg/304不銹鋼體系中體現(xiàn)出較好的潤濕性且在三相線區(qū)域有前驅(qū)膜產(chǎn)生，因此該體系中氧化膜不是限制潤濕的關(guān)鍵因素。原因在于700～800 ℃時，鋁合金中的Mg以蒸氣的形式揮發(fā)并能夠還原基板表面的氧化膜[9]，熔融Al同樣能夠還原基板表面的Fe-O氧化膜。

43Al（l）+O2=23Al2O3（s）

ΔfG0m=-1 120 500+122.2T（4）

氧化膜的破除加速界面反應(yīng)并促進(jìn)潤濕。Al/Fe反應(yīng)生成Fe2Al5及FeAl3可由溶解析出理論來解釋，F(xiàn)e溶解到鋁液中，由于Fe在鋁液中飽和溶解度較小，必然會產(chǎn)生金屬間化合物，而Al/Fe反應(yīng)生成Fe2Al5及FeAl3的吉布斯自由能分別為-25 kJ/mol，-21 kJ/mol[9]，反應(yīng)生成Fe2Al5自由能更負(fù)，反應(yīng)過程中更傾向析出Fe2Al5，一旦形成連續(xù)的Fe2Al5層后將阻隔Fe的進(jìn)一步溶解，同時反應(yīng)層近鋁側(cè)生成的Fe2Al5相與過剩的Al反應(yīng)生成FeAl3，或者殘余于鋁液中的Fe由于濃度不足將以FeAl3的形式析出。綜上，界面反應(yīng)性差異是造成2種體系界面形貌產(chǎn)生較大差異的原因。

3 分析討論

3.1 溶解潤濕機(jī)制

目前對于溶解體系尚沒有特定的鋪展動力學(xué)模型來擬合熔滴鋪展規(guī)律;而對于反應(yīng)潤濕，可由Eustathopoulos等人[10]提出的反應(yīng)潤濕模型來描述。Cu/304不銹鋼屬于典型的溶解潤濕體系，因此基板表面氧化膜、鐵在熔融銅中的溶解引起界面張力及表面張力變化、毛細(xì)力、黏性力、對流、擴(kuò)散等將會成為熔滴鋪展的限制性因素。上述表明，304不銹鋼表面存在納米級厚的氧化膜，會限制固液界面?zhèn)髻|(zhì)，因此氧化膜成為限制潤濕的一個重要因素。其次，鋪展過程中，鐵在熔融銅中不斷溶解使得固-液界面能發(fā)生改變，如式（5）所示[11]。

σFeAl=σSFeAl+m1λΩFe1-xs2（5）

式中：σSFeAl為熔融Cu在304不銹鋼表面的原始固-液界面能;ΩFe為304不銹鋼表面的摩爾面積;m1為固-液界面處金屬鍵占整個化學(xué)鍵的體積分?jǐn)?shù)，恒為正值;λ為規(guī)則溶液系數(shù)，該體系中為正值;xs為溶解到中Cu中的鐵原子的濃度。根據(jù)上述可知，隨著鐵原子在熔融Cu中的溶解，固-液界面能將逐漸增大，且液-氣表面能同樣會增大（熔融鐵的表面能為1.872 N/m，熔融銅的表面能為1.303 N/m），根據(jù)Youngs方程[12]。

cosθ=σsv-σslσlv（6）

式中：θ為接觸角;σsv為固-氣界面能;σsl為固-液界面能;σlv為液-氣界面能。可知，σsl和σlv逐漸增大時接觸角將會增大，而該體系中隨著溫度升高潤濕性逐漸改善，因此溶解不會成為限制Cu在304不銹鋼表面鋪展的限制性因素。為了進(jìn)一步探究毛細(xì)力、黏度、對流、擴(kuò)散等對熔滴鋪展的限制，引入無量綱參數(shù)定性判斷上述因素對熔滴鋪展的影響，定義如下[13]。

Bo = L2L2c（7）

Re =ρULμ（8）

Ca =μUσ（9）

Pes = ULDL（10）

式中：L為特征長度;Lc為毛細(xì)長度，Lc=（σ/ρg）1/2;ρ為不同潤濕溫度下熔融銅的密度;U為熔滴鋪展速率;μ為動態(tài)黏度;σ為表面張力;DL為Fe在Cu中的擴(kuò)散系數(shù)。用來計算上述值的物理參數(shù)見表2[12-14]。通過計算可知，Re<<1且Ca<<1，因此，與毛細(xì)力作用及粘性力相比，慣性力作用較小;0～3 s時，Bo～ O（10-1），表明該階段重力作用顯著;Pes ～ O（10-3），表面擴(kuò)散作用主導(dǎo)熔滴鋪展而不是對流作用。綜上所述，Cu/304不銹鋼體系中，基板表面氧化膜及鐵在熔融銅中的擴(kuò)散成為限制潤濕的關(guān)鍵因素。

3.2 反應(yīng)潤濕機(jī)制

對于典型的Al-Si-Mg/304不銹鋼反應(yīng)潤濕體系，揮發(fā)的Mg及熔融Al能夠還原基板表面的氧化膜，同時界面反應(yīng)產(chǎn)生Fe2Al5及FeAl3金屬間化合物能夠破除基板表面的氧化膜，使得鋁合金沿開裂的氧化膜滲入基板表面，促進(jìn)界面反應(yīng)及前驅(qū)膜產(chǎn)生。界面反應(yīng)產(chǎn)生Fe2Al5及FeAl3金屬間化合物，F(xiàn)e在Al中的溶解度達(dá)到飽和，然后以反應(yīng)產(chǎn)物的形式析出。試驗溫度下，界面生成Fe2Al5及FeAl3金屬間化合，連續(xù)的界面反應(yīng)層形成后，將阻礙固-液界面?zhèn)髻|(zhì)，使得三相線附近成為熔滴與母材物質(zhì)交流的唯一通道，進(jìn)而促進(jìn)三相線區(qū)域界面反應(yīng)發(fā)生，促進(jìn)潤濕。Fe在Al中的溶解度較大，導(dǎo)致Al-Fe的金屬間化合物層不致密且傾向于伸入熔滴內(nèi)部生長，直至形成連續(xù)的界面反應(yīng)層將溶解-擴(kuò)散通道關(guān)閉，三相線附近的物質(zhì)交流才會加強(qiáng)。隨著試驗溫度升高，前驅(qū)膜寬度逐漸增加，潤濕性逐漸改善，前驅(qū)膜實質(zhì)上是反應(yīng)產(chǎn)物層超出三相線的延伸，其形成機(jī)制與鋁合金中特定的組元能否有效還原三相線附近氧化膜進(jìn)而促進(jìn)界面層延伸有關(guān)。鋁合金中的Mg不與Fe反應(yīng)，但能以蒸汽的形式還原三相線附近的Fe-O氧化膜，Al與Fe反應(yīng)生成的Fe-Al金屬間化合物又可以破除氧化膜，使得鋁合金熔滴容易沿氧化膜下面滲透并參與反應(yīng)形成Fe2Al5金屬間化合物（前驅(qū)膜），即所謂的“皮下滲透機(jī)制”[15]。

3.3 潤濕激活能

對于典型的Al-Si-Mg/304不銹鋼反應(yīng)產(chǎn)物控制潤濕體系，可由Eustathopoulos等人[10]提出的反應(yīng)潤濕模型來描述。線性鋪展的鋪展動力學(xué)常數(shù)k即為線性鋪展階段的斜率，表達(dá)為：

dRddt=k=Cexp-ΔEaRT（11）

式中：C為常數(shù)，與反應(yīng)溶質(zhì)的活度、反應(yīng)產(chǎn)物的摩爾體積有關(guān);ΔEa為鋪展激活能;R為氣體常數(shù);T為溫度。dRd/dt為鋪展速率，Al-Si-Mg/304不銹鋼體系斜率用k表示。750 ℃時，k分別取兩個線性階段斜率的平均值。k取對數(shù)后得到與1/T的關(guān)系，即Arrhenius表達(dá)形式，如圖5a所示。潤濕激活能可由直線的斜率求出，Al-Si-Mg/304不銹鋼的潤濕激活能為46.6 kJ/mol;對于Cu/304不銹鋼溶解潤濕體系，取鋪展時間倒數(shù)1/te與溫度倒數(shù)1/T的關(guān)系，即Arrhenius表達(dá)形式，如圖5b所示。Cu/304不銹鋼的潤濕激活能為51.2 kJ/mol。上述表明，Cu/304不銹鋼體系中，氧化膜及鐵在銅中的擴(kuò)散作用成為限制潤濕的關(guān)鍵因素，而Fe單位面積表面能為1.872 J/m2，F(xiàn)e-O氧化膜的單位面積表面能為0.584 J/m2，鐵的摩爾表面積為34 865 m2/mol，因此氧化膜破除后基板由Fe-O氧化膜轉(zhuǎn)變?yōu)镕e時的表面能變化為36 kJ/mol，而鐵在銅中的擴(kuò)散激活能為10 kJ/mol，二者之和與銅在304不銹鋼表面的潤濕激活能相符。因此，熔滴鋪展驅(qū)動力由破除氧化膜后表面能的變化及鐵在銅中的擴(kuò)散作用提供。Al-Si-Mg/304不銹鋼體系中，潤濕激活能為46.6 kJ/mol，與界面反應(yīng)產(chǎn)生Fe2Al5（25 kJ/mol）及FeAl3（21 kJ/mol）反應(yīng)吉布斯自由能接近。

4 結(jié)論

（1）Cu/304不銹鋼屬于典型的溶解潤濕體系，溶解作用不能為熔滴鋪展提供驅(qū)動力，基板表面氧化膜及鐵在銅中的擴(kuò)散成為限制熔滴鋪展的關(guān)鍵因素;Al-Si-Mg/304不銹鋼屬于典型的反應(yīng)潤濕體系，揮發(fā)的Mg及熔融鋁能夠還原基板表面的氧化膜，促進(jìn)界面?zhèn)髻|(zhì)，進(jìn)而促進(jìn)潤濕，三相線附近的還原反應(yīng)誘發(fā)了前驅(qū)膜的產(chǎn)生前驅(qū)膜越寬，潤濕性越好。

（2）Al-Si-Mg/304不銹鋼的鋪展動力學(xué)均可以由RPC模型描述，鋪展活化能分別為46.6 kJ/mol，該活化能對應(yīng)與界面反應(yīng)生成Fe2Al5（25 kJ/mol）及FeAl3（21 kJ/mol）反應(yīng)吉布斯自由能;Cu/304不銹鋼體系鋪展活化能為51.2 kJ/mol，該活化能對應(yīng)于Fe在Cu中的擴(kuò)散激活能（10 kJ/mol）及破除氧化膜后表面由Fe-O氧化膜轉(zhuǎn)變?yōu)榧儍鬎e時，F(xiàn)e和Fe-O氧化膜單位摩爾表面能變化（44.9 kJ/mol）。

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