陳倩蘭，駱志平，劉森林

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

個人內(nèi)照射測量可分為直接測量和間接測量。直接測量又稱活體測量，即直接測出全身或器官中的放射性；間接測量也稱離體測量，是對人體排泄物及其他生物樣中放射性進行測量來估算人體中的放射性。對于發(fā)射穿出人體的輻射的放射性核素，直接測量非常方便；但有些情況下，如放射性核素不能發(fā)生γ射線或只發(fā)射低能光子時(比如一些超鈾核素)，只能采用間接測量來對內(nèi)照射進行監(jiān)測。間接測量通常是對排泄物測量，一般采用尿樣監(jiān)測，另外對于主要通過糞樣排泄或懷疑吸入M或S類物質后的特殊調(diào)查時需要對糞樣進行監(jiān)測[1]。操作超鈾核素的場所更容易發(fā)生內(nèi)照射，由于超鈾核素的特殊性，通常需要對排泄物中超鈾核素(通常是镅、钚)進行測量分析，根據(jù)其對應的排泄份額估算出放射性核素的攝入量及造成的待積有效劑量。

排泄份額是指單位放射性核素攝入后在尿或糞中的含量，它和滯留份額都是計算內(nèi)照射劑量限值和內(nèi)照射劑量的基礎數(shù)據(jù)，在輻射防護中采用生物動力學模型計算得出。生物動力學模型采用一階動力學微分方程，從數(shù)學上描述核素在人體內(nèi)的各個組織器官間的移動和反饋。目前輻射防護領域各國標準中的排泄份額是根據(jù)國際放射防護委員會(ICRP)報告中的生物動力學模型及參數(shù)計算所得。為了評價內(nèi)照射，超鈾核素當前最新的ICRP生物動力學模型(本文簡稱新模型)是：ICRP 141[2]及ICRP 130號報告的呼吸道模型[3]、ICRP 141號報告的系統(tǒng)模型[2]、ICRP 100號報告的消化道模型[4]，新模型的劑量轉換系數(shù)采用體素模型數(shù)據(jù)且分別對男性、女性平均所得。而目前我國國標中超鈾核素內(nèi)照射計算數(shù)據(jù)仍然采用的是ICRP舊的模型(本文簡稱舊模型)：ICRP 66號報告呼吸道模型[5]、ICRP 67號報告系統(tǒng)模型[6]、ICRP 30號報告胃腸道模型[7]，舊模型劑量轉換系數(shù)采用簡易化人體結構的體模數(shù)據(jù)且參考人為雌雄同體。因此基于排泄份額的內(nèi)照射評價對于新舊模型來說，已發(fā)生了很大變化。

由于放射工作人員內(nèi)照射評價中常涉及241Am吸入后根據(jù)間接測量進行內(nèi)照射評價，需要對排泄物(尿、糞)中镅進行測量，再利用排泄份額推算攝入量和劑量，因此新舊模型計算出的尿、糞排泄份額及劑量的異同對于目前內(nèi)照射評價來說非常重要。本文以工作人員吸入241Am為例，進行排泄份額、劑量的計算和比較。

1 計算模型和原理

1.1 ICRP生物動力學模型簡介

(1)消化道模型

公眾受到放射性核素的內(nèi)照射最常見是食入途徑造成，消化道模型(過去稱胃腸道模型)經(jīng)歷了50多年的發(fā)展。1966年Eve回顧了胃腸道中物質轉移的數(shù)據(jù)以及其它計算劑量的參數(shù)[4]，轉移時間數(shù)據(jù)主要來自鋇餐的醫(yī)療研究，根據(jù)55Fe、140La標記物質的研究給出了參考值，這些數(shù)據(jù)是Dolphin和Eve建立胃腸道劑量模型的基礎，建立的鏈式模型將胃腸道分為四個庫室[4]：胃、小腸、上部結腸、下部結腸，吸收入血認為發(fā)生在小腸中，庫室間的轉移速率常數(shù)與物質在庫室的平均居留時間相當，胃1小時、小腸4小時、上部結腸13小時、下部結腸24小時，得到這些參數(shù)的觀測時間范圍分別為25—120分鐘，1—7小時，6—22 小時，15—72 小時[4]，該模型被1979年ICRP 30號出版物采用，該模型可稱為胃腸道劑量第一代模型，本文簡稱為胃腸道模型。該模型劑量按照四個庫室的黏膜層分別計算。對于貫穿輻射，庫室黏膜層的劑量采用室壁受到的平均劑量來表示，對于非貫穿輻射，黏膜層的比吸收份額認為是0.5v/M，其中M是該庫室內(nèi)容物的質量，v是代表到達敏感細胞的能量份額(0～1之間),對于電子，v為1；對于α粒子認為v都為0.01[4]。

隨著諸如液閃掃描等新技術的應用，物質在腸內(nèi)轉移的可靠數(shù)據(jù)不斷積累；敏感細胞的位置和放射性核素在胃腸道不同區(qū)的滯留方面數(shù)據(jù)也不斷豐富，加上1990年ICRP的建議書為了計算食道、胃、結腸的輻射致癌風險，給出了它們的組織權重因子(30號出版物胃腸道模型沒有考慮食道，僅將結腸分為上、下結腸兩個區(qū))，在這些發(fā)展的推動下，ICRP建立了替代30號出版物胃腸道模型的新模型，發(fā)布在2005年ICRP 100號出版物中。消化道模型比起胃腸道模型更接近真實消化道中滯留和轉移，可用來估算工作人員、公眾及兒童的消化道劑量，模型結構如圖1所示，轉移速率常數(shù)見ICRP 100號出版物表6.6。

圖1 消化道模型結構

消化道模型可以描述：

核素食入后通過口腔(或通過呼吸道清除)進入食道；通過口腔、食道、胃、小腸、結腸進行轉移，最后排到糞便中；

核素在牙齒上和牙齒間沉積和滯留及再返回口腔；在口腔黏膜、胃壁、腸壁的沉積和滯留；

口腔黏膜、胃壁、腸壁再轉移到腔內(nèi)或血液(吸收)；

從分泌器官或血液轉移到消化道中庫室(分泌)。

但由于核素吸收位置的數(shù)據(jù)通常不充分，消化道模型對大多數(shù)核素仍然假定是從小腸處被人體吸收的。

(2)系統(tǒng)模型

系統(tǒng)生物動力學模型(本文簡稱系統(tǒng)模型)用來描述放射性核素進入人體系統(tǒng)循環(huán)后在人體中的隨時間而變化的分布、滯留、排泄。與其它生物動力學模型不同，系統(tǒng)模型通常是與元素相關，其模型結構和參數(shù)值隨元素而變，ICRP報告采用針對化學相似的、已知或已推知其在人體有性質相似的行為的一些元素組，給出組的通用系統(tǒng)模型。

ICRP 141號報告中的超鈾核素的系統(tǒng)模型沿用ICRP 67號報告錒系核素系統(tǒng)模型結構和絕大多數(shù)參數(shù)，并根據(jù)最新匯總的內(nèi)照射研究數(shù)據(jù)(主要是受照者內(nèi)照射監(jiān)測和尸體解剖測得的數(shù)據(jù)[2])基于ICRP 67號報告的系統(tǒng)模型作了局部修改。比如ICRP 67號報告給吸收(或注射)钚的骨骼、肝臟初始沉積分別為0.5、0.3[6]，而ICRP 141號報告將這個份額調(diào)整為0.3、0.6[2]；另外為了更符合實際受照者測量數(shù)據(jù)，對于镅、鋦調(diào)低了其從系統(tǒng)循環(huán)中的排泄速率，且給镅、鋦的皮質骨的轉移增加了皮質骨骨髓到骨表局部循環(huán)，還對肝臟增加一個庫室[2]。镅的最新系統(tǒng)模型結構、庫室間轉移速率常數(shù)分別見ICRP 141號報告圖18.3、表18.9。

表1 新模型計算的S類241Am吸入后滯留份額和排泄份額驗證

(3)呼吸道模型

最常發(fā)生的職業(yè)內(nèi)照射途徑是吸入途徑，呼吸道模型用來計算放射性物質進入人體呼吸道后在人體內(nèi)的沉積、吸收、轉移，從而估算組織器官受到的劑量。輻射防護中最權威的人類呼吸道模型來自ICRP報告中的呼吸道模型，具體介紹請見作者早期發(fā)表的另一篇文章[7]。ICRP呼吸道模型經(jīng)歷了前后70年的發(fā)展，從簡易的數(shù)學計算公式發(fā)展到結合解剖學、生理學特征的更能代表核素移動路徑的生物動力學模型。最新的呼吸道模型來自ICRP 130號及ICRP 141號報告，模型結構及庫室和粒子輸運速率常數(shù)見ICRP 130號報告圖A.2，呼吸道庫室中的镅的吸收入血參數(shù)見ICRP 141號報告表23.5。

1.2 計算原理

根據(jù)吸入途徑特點，需要將上述三種生物動力學模型結合使用，根據(jù)生物動力學模型中的庫室間轉移速率常數(shù)、庫室的吸收入血參數(shù)、核素衰變常數(shù)建立每個庫室的一階微分方程，所有庫室組成整體的一階微分方程組，根據(jù)初值求解一階微分方程組得到各個庫室的滯留份額及尿糞排泄份額。

庫室中的放射性份額求解難點是肺部庫室滯留份額的求解，此處以呼吸道BB’庫室為例，求解原理為：按照ICRP 130及141號報告中的呼吸道模型，BB’庫室分為快、慢兩庫室BBr、BBs，設t時，BBr中241Am滯留份額為q5(t)，BBs241Am滯留份額為q16(t)，bb’庫室也分為快、慢兩室，241Am滯留份額分別為q3(t)、q14(t)，bb’到BB’庫室的轉移速率常數(shù)為0.2(單位d-1)[2]，BB’到下一個庫室的轉移速率常數(shù)為10(單位d-1)[2]，241Am核素衰變常數(shù)為λp(單位d-1)。需要注意的是ICRP 141號報告呼吸道模型認為：對于镅，BB庫室有一個長期束縛庫室(ET1庫室以外均有各自的長期束縛庫室)，為BB’和BBseq的快、慢庫室共享的長期束縛庫室，快、慢庫室吸收入血的fb份額轉移到了該長期束縛庫室，長期束縛庫室的吸收入血速率常數(shù)Sb(單位d-1，對镅為0)，因此急性吸入后BB’庫室建立如下一階微分方程：

(1-fb)Sr+fbSr]

(1)

(1-fb)Ss+fbSs]

(2)

以此類推，建立新模型中所有涉及庫室的一階微分方程，組成一階微分方程組，利用庫室初值求解出特定時間點各個庫室中241Am的份額(庫室組成及參數(shù)請見ICRP 141號報告)。

根據(jù)上述計算原理，按照新舊模型及參數(shù)，分別建立各庫室滯留份額、排泄份額計算程序，采用求解軟件為Matlab 7.0的Simulink模塊，Simulink采用可視化數(shù)學模塊搭建求解方程。本文新舊模型程序的求解算法為變步長龍格庫塔法(ode45)(也可用其他求解方法)，相對誤差采用1×10-6。新舊模型計算Matlab程序結構和對比驗證可參考本文作者另一篇文章[8]。通過一階微分方程組求解得到各個庫室的滯留份額、尿及糞中的排泄份額，從而根據(jù)GBZ 129標準中公式[1]計算出攝入量和有效劑量。

1.3 程序計算結果對比驗證

為了驗證新、舊模型計算程序的正確性，以正常工作狀態(tài)(呼吸速率平均1.2 m3/h)的工作參考人吸入S、M、F類AMAD為5 μm241Am為例進行肺部、骨骼、肝臟的滯留份額以及尿、糞排泄份額計算，舊模型計算結果與IMBA(權威的內(nèi)照射計算商用軟件)的計算結果及ICRP 78號報告中對應數(shù)據(jù)進行對比[9]，新模型計算結果與ICRP 141號出版物附帶的軟件OIR_Data_Viewer中數(shù)據(jù)作為權威的參考值對比，對比時的相對偏差按照(自編程序計算值-參考值)/參考值×100(表中用Rel字母表示相對偏差，單位100%)，計算結果保留2位有效數(shù)字，吸入S、M、F類镅后新舊模型計算值與參考值在誤差范圍內(nèi)是一致的，此處僅列出新模型程序計算的S類镅的與權威數(shù)據(jù)對比結果。

2 計算結果與討論

以工作狀態(tài)參考人(平均呼吸速率1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm(σ=2.5)241Am氣溶膠為例，根據(jù)新舊模型計算出第1至第10 000天的一些時間點尿(糞)排泄份額計算結果，繪制出的排泄份額新舊模型對比曲線(見圖2)。另外，考慮有效劑量轉換系數(shù)存在新舊模型的差異(見表2)，本文根據(jù)各時間點的24小時(h)尿(糞)中每出現(xiàn)單位放射性活度(1 Bq)241Am對應的新舊模型有效劑量E(Sv)，給出新、舊模型對比曲線圖(見圖3)。

圖3 急性吸入S類镅后24 h尿/糞中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E對比

表2 吸入241Am有效劑量轉換系數(shù)(Sv/Bq)新、舊模型對比

圖2 急性吸入S類241Am后新、舊模型排泄份額對比

以工作狀態(tài)參考人急性吸入S類241Am氣溶膠后，根據(jù)新舊模型計算的第1至第10 000天的一些時間點尿(糞)排泄份額繪制出的對比曲線見圖2：吸入S類241Am后，吸入后前10天的尿排泄份額的新舊模型差異比較大(見圖中實線)，10天后至第1 000天左右相近，約第1 100天至第10 000天差異較大，總的來看新模型計算值普遍顯著高于舊模型(第1天更小除外)；大多數(shù)時間點糞排泄份額的新舊模型差異顯著(見圖中虛線)，新模型計算值比舊模型計算值更大和更小出現(xiàn)反復。

S類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時尿(糞)中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對比見圖3。S類镅的劑量轉換系數(shù)新模型是舊模型的2倍左右，同樣測到24 h尿樣中有1 Bq241Am，攝入后約前7天(第1天除外)和約第5 000天以后，新模型估算的有效劑量比舊模型的更低，其他時間點新模型估算的有效劑量比舊模型顯著更高，大多數(shù)時間二者相差在2倍范圍內(nèi)；同樣測到24 h糞樣中有1 Bq241Am，新模型比舊模型估算值顯著更高(個別時間點除外)，大多數(shù)時間新模型估算的E值高出舊模型的多倍(第3 600天高出15倍)。

急性吸入M類241Am氣溶膠后，根據(jù)新舊模型計算的第1至第10 000天的一些時間點尿(糞)排泄份額繪制出的對比曲線見圖4。尿排泄份額的新舊模型差異主要是在攝入后前6天和約第360天以后，大多數(shù)時間點新模型計算值更小(第3至第7天更大)；糞排泄份額新舊模型差異顯著(少數(shù)時間點差異較小)，新模型計算值比舊模型計算值更大和更小出現(xiàn)反復。

圖4 急性吸入M類241Am氣溶膠后新、舊模型排泄份額對比

M類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時尿(糞)中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對比見圖5。由于M類镅劑量轉換系數(shù)上新模型是舊模型的1/3左右，基于尿樣、糞樣測量值的E估算上，大多數(shù)時間點新模型顯著更低，舊模型大多時間點高出新模型1倍至數(shù)倍(3 600天以內(nèi))

圖5 急性吸入M類镅后24 h尿/糞中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E對比

急性吸入F類AMAD5 μm241Am氣溶膠后，根據(jù)新舊模型計算的第1至第10 000天的一些時間點尿(糞)排泄份額繪制出的對比曲線見圖6。尿排泄份額上，新模型計算值比舊模型的顯著更小；糞排泄份額上(圖中虛線)，隨著攝入后時間增加新模型計算值比起舊模型先顯著更大(約前10天)后顯著更小。

圖6 急性吸入F類241Am后新、舊模型排泄份額對比

F類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時尿(糞)中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對比見圖7。由于F類镅劑量轉換系數(shù)上新模型是舊模型的1/10，基于尿樣的E估算上，大多數(shù)時間點新模型估算值比舊模型的顯著更低，前1 000天舊模型估計值高出新模型的1倍至數(shù)倍(第一天舊模型更低除外)；基于糞樣的E估算上，新模型估算值比舊模型的顯著更低，前180天舊模型高出新模型估算值1倍至數(shù)倍，其中前2周舊模型E估算值高出新模型的10倍以上。

圖7 急性吸入F類镅后24 h尿/糞中單位放射性對應的新、舊模型有效劑量E對比

3 結論

以工作的參考人(呼吸速率平均1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm241Am氣溶膠為例，根據(jù)上述新、舊模型內(nèi)照射評價結果對比可知：

(1)計算镅吸入后24 h尿、糞排泄份額上，總的看來新、舊模型差異顯著。

(2)基于排泄份額估算有效劑量E上，新舊模型的差異為：1)對于吸入S類241Am后的E估算，基于尿樣的E估算上，攝入后約前7天(第1天除外)和約5 000天以后新模型估算的有效劑量低于舊模型的，其他時間點新模型比舊模型的E更高，大多數(shù)時間二者相差在2倍范圍內(nèi)；基于糞樣測量值的E估算上，新模型比舊模型顯著更高(個別時間點除外)，大多數(shù)時間新模型估算的E高出舊模型的多倍(第3 600天高出15倍)。2)吸入M類241Am后，基于尿樣、糞樣測量值的E估算上，大多數(shù)時間點新模型顯著更低，前3 600天大多數(shù)時間點舊模型的E高出新模型的1倍至數(shù)倍；3)吸入F類241Am后，基于尿樣測量值的E估算上，大多數(shù)時間點新模型估算值比舊模型顯著更低，前1 000天舊模型高出新模型預測值的約1倍至數(shù)倍(第一天舊模型更低除外)；基于糞樣測量值的E估算上，新模型估算值比舊模型的更低，攝入后前兩周舊模型估算值比新模型的高出10倍以上。

因此241Am吸入后基于尿、糞樣測量結果估算攝入量和有效劑量上，新舊模型估算值的差異總的來看是顯著的，基于舊模型的內(nèi)照射評價視情況根據(jù)新模型的評價結果做修訂。