王俊秀，牟鳳云，田 甜，陳 林，李秋彥

(重慶交通大學(xué)建筑與城市規(guī)劃學(xué)院，重慶 400074)

黑碳?xì)馊苣z(black carbon, BC)是由含碳物質(zhì)在不完全燃燒的情況下生成的一種細(xì)顆粒物[1]，其主要來(lái)源分為自然源和人為源2種。自然源主要包括森林火災(zāi)、火山爆發(fā)等具有突發(fā)性的自然活動(dòng)，人為源主要包括化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃料燃燒等長(zhǎng)期穩(wěn)定的人類(lèi)活動(dòng)[2]，其中農(nóng)業(yè)和生活源的燃料燃燒是最重要的排放源[3]。BC的質(zhì)量濃度雖然在PM2.5中的占比僅為百分之幾到百分之十幾[4]，但在細(xì)顆粒物的化學(xué)組分中BC與心血管疾病、肺癌及呼吸系統(tǒng)疾病的關(guān)系最為顯著[5]。另外，BC不能由大氣中的其他物質(zhì)轉(zhuǎn)化生成，而且滯留時(shí)間較短，僅3～7 d[6]，但作為重要的光吸收性氣溶膠,其對(duì)大氣的加熱作用介于CO2和CH4之間[7]，被認(rèn)為是影響氣候變化的短壽命氣候因子；最近研究還發(fā)現(xiàn)BC跨區(qū)域傳輸與氣溶膠-邊界層相互作用而產(chǎn)生的“穹頂效應(yīng)”改變了區(qū)域的氣象條件，促進(jìn)了靜穩(wěn)天氣和二次顆粒物的生成,從而加劇了區(qū)域的大氣污染[8]。因此，控制BC的排放對(duì)減緩氣候變化、維護(hù)人體健康和緩解區(qū)域大氣污染有重要意義。

我國(guó)被認(rèn)為是BC排放的重點(diǎn)區(qū)域，國(guó)內(nèi)也十分重視關(guān)于BC的研究，尤其關(guān)注BC濃度的時(shí)空演變和來(lái)源解析。其中BC濃度的時(shí)空分布受多方面因素的影響,目前的研究主要涉及BC排放清單的調(diào)查[3,6]、BC濃度的日變化和季節(jié)變化特征以及不同區(qū)域間相互傳輸?shù)挠绊懙确矫鎇4,9-10]。但是，下墊面條件的改變與大氣污染也存在著密切的關(guān)系，大量研究表明城市土地利用類(lèi)型對(duì)PM2.5濃度的影響顯著[11-13]，楊偉等[14]進(jìn)一步探討了PM2.5的空間分布特征及其對(duì)土地利用/土地覆被變化(LUCC)的響應(yīng)關(guān)系。這一類(lèi)研究表明厘清LUCC與大氣污染之間的關(guān)系對(duì)制定長(zhǎng)期的減排措施有重要意義。另一方面，由于BC為氣候變化的重要因子，而LUCC為全球變化的重要組成部分和主要原因[15]，厘清LUCC與BC濃度特征的關(guān)系不僅可以推動(dòng)氣候系統(tǒng)對(duì)LUCC響應(yīng)機(jī)制的研究,而且可以從控制BC排放的視角制定有效的土地利用策略和國(guó)土空間規(guī)劃。

目前，關(guān)于BC研究的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)主要來(lái)自專(zhuān)門(mén)的監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，受到站點(diǎn)監(jiān)測(cè)范圍和布設(shè)數(shù)量的限制，其研究空間尺度一般以城市內(nèi)部區(qū)域?yàn)橹?，而且集中于京津冀[16-17]、長(zhǎng)三角和珠三角[7, 10, 18-20]等東部城市群，對(duì)西部城市群的研究相對(duì)較少；從時(shí)間尺度上看，相關(guān)研究所收集的數(shù)據(jù)在時(shí)間序列上一般持續(xù)1～2 a左右，無(wú)法分析BC濃度在長(zhǎng)時(shí)間序列下的變化。因此，選取成渝城市群為研究區(qū)，利用空間連續(xù)的MERRA-2數(shù)據(jù)和土地利用/土地覆被數(shù)據(jù)，研究BC濃度的時(shí)空分布特征及其對(duì)LUCC的響應(yīng)，以期為大氣污染治理以及公眾健康維護(hù)提供參考。

1 研究區(qū)概況

由成渝城市群區(qū)域范圍與地形分布(圖1)可見(jiàn)，成渝城市群包括四川省15個(gè)地級(jí)市和重慶市29個(gè)區(qū)縣，總面積達(dá)18.5×104km2。區(qū)域內(nèi)自然條件和社會(huì)條件與京津冀、長(zhǎng)三角及珠三角在內(nèi)的東部城市群差異主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：成渝城市群大部位于四川盆地，盆地內(nèi)獨(dú)特的氣候和自然條件促進(jìn)了顆粒物的生成和積累，導(dǎo)致區(qū)域大氣環(huán)境狀態(tài)惡化，已成為中國(guó)霧霾污染最嚴(yán)重的區(qū)域之一[21]。

另外，成渝城市群城鎮(zhèn)化率較低，2016年僅為54.94%，而同時(shí)期的珠三角城市群為84.88%，在產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)方面也表現(xiàn)出第二產(chǎn)業(yè)比重較高的特點(diǎn)[22]。作為未來(lái)城市圈高速發(fā)展和經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的核心區(qū)域之一，其大氣環(huán)境承受的壓力在不斷上升。

2 數(shù)據(jù)來(lái)源與研究方法

2.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

2.1.1MERRA-2數(shù)據(jù)

MERRA-2是NASA戈達(dá)德地球科學(xué)數(shù)據(jù)和信息服務(wù)中心在融合多種氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)和衛(wèi)星數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上生成的同化數(shù)據(jù)集(https:∥gmao.gsfc.nasa.gov/reanalysis/MERRA-2)，空間分辨率為0.5°×0.625°(緯度×經(jīng)度)[23]。該數(shù)據(jù)基于最新的戈達(dá)德地球觀測(cè)系統(tǒng)模型(GEOS-5)，利用中分辨率成像光譜儀(MODIS)和高分辨率輻射計(jì)(AVHRR)測(cè)取得到校正的氣溶膠光學(xué)深度(AOD)，與短期數(shù)字氣象預(yù)測(cè)產(chǎn)品進(jìn)行最優(yōu)集成而生成的一種精度較高的再分析數(shù)據(jù)[24]。選取2000、2005、2010和2015年的逐日BC地面質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，經(jīng)MATLAB軟件處理合成年均濃度數(shù)據(jù)和季均濃度數(shù)據(jù)。分析季節(jié)變化時(shí)，為避免季節(jié)間變化的偶然性，確定每年的3—5月為春季，6—8月為夏季，9—11月為秋季，12—2月為冬季，對(duì)4 a的春、夏、秋、冬季分別計(jì)算平均值，再對(duì)4季的BC濃度進(jìn)行分析。

2.1.2土地利用/土地覆被數(shù)據(jù)

土地利用/土地覆被數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)科學(xué)院資源環(huán)境科學(xué)數(shù)據(jù)中心的中國(guó)多時(shí)期土地利用/土地覆被遙感監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)庫(kù)(CNLUCC，http:∥www.resdc.cn)，該數(shù)據(jù)集以美國(guó)衛(wèi)星Landsat 5 TM/ETM+和Landsat 8 OLI衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)為主要信息源，通過(guò)人機(jī)交互目視解譯的方式構(gòu)建，空間分辨率為30 m，時(shí)間為2000、2005、2010和2015年，共包含6個(gè)一級(jí)地類(lèi)以及25個(gè)二級(jí)地類(lèi)。結(jié)合該研究的應(yīng)用實(shí)際，將二級(jí)類(lèi)別合并為耕地、林地、草地、水域、建設(shè)用地和未利用地 6 類(lèi)。

2.2 研究方法

基于ArcGIS 10.7.1軟件，利用反距離加權(quán)插值法(inverse distance weight, IDW)得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年BC年均濃度和季均濃度的空間分布數(shù)據(jù)。在此基礎(chǔ)上，利用空間分析工具，對(duì)不同土地利用/土地覆被類(lèi)型下的 BC 年均濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，得出了與土地利用/土地覆被類(lèi)型相對(duì)應(yīng)的BC年均濃度的分布特征；通過(guò)空間分析得出該時(shí)期的土地利用轉(zhuǎn)移方式的空間分布數(shù)據(jù)，進(jìn)而對(duì)不同土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)換方式下的 BC 年均濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，探討不同轉(zhuǎn)換方式下 BC 年均濃度的變化特征。

地理加權(quán)回歸分析(geographically weighted regression, GWR)是最小二乘模型在空間范圍內(nèi)的擴(kuò)展[25]，回歸參數(shù)能夠隨空間位置的變化而發(fā)生改變，是探索空間關(guān)系異質(zhì)性的有效工具。GWR 模型能夠反映BC年均濃度和主要土地利用轉(zhuǎn)移面積在不同地理空間位置的非平穩(wěn)性，使兩者之間的相關(guān)關(guān)系因地理空間位置的差異而變化，分析結(jié)果更加符合客觀實(shí)際。因此，選擇 GWR 模型以分析 LUCC 與 BC 之間的相關(guān)性。模型結(jié)構(gòu)為

(1)

式(1)中，yi為第i個(gè)樣本空間單元BC年均濃度的變化值；xi為第i個(gè)樣本空間單元主要土地利用轉(zhuǎn)移的面積；k為解釋變量的集合，此處只引入主要土地利用轉(zhuǎn)移的面積作為解釋變量，故k=1；(ui,vi)為第i個(gè)樣本空間單元的地理中心坐標(biāo)，ak(ui,vi)為樣本空間單元i處的回歸系數(shù)；εi為誤差項(xiàng)；a0為樣本空間單元i處的回歸常數(shù)。

3 結(jié)果與討論

3.1 BC的時(shí)空特征

根據(jù)BC的年均濃度和季均濃度數(shù)據(jù)，在ArcGIS 10.7.1軟件下使用IDW得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年的年均濃度空間分布(圖2)。在空間尺度上，4 a的年均濃度均呈現(xiàn)出由成渝城市群的中心向四周遞減的同心圓特征；根據(jù)空間統(tǒng)計(jì)結(jié)果，2000、2005、2010和2015年的BC年均濃度分別為3.86、4.97、4.91和4.51 μg·m-3，其高值區(qū)的空間分布也以2005年為最大，2010年次之，污染范圍經(jīng)歷了擴(kuò)張—收縮的變化過(guò)程；結(jié)合4 a的BC季節(jié)濃度變化(圖3)，可以看出除2000年外的其他3 a中，各季節(jié)濃度均值都呈現(xiàn)出冬季>秋季>春季>夏季的趨勢(shì)，而這種差異與BC的來(lái)源和擴(kuò)散有關(guān)，季風(fēng)氣候區(qū)冬季降水少于夏季，另外冬季大氣垂直結(jié)構(gòu)易發(fā)生逆溫現(xiàn)象[26]，不利于BC沉降和擴(kuò)散，再加上冬季是取暖期，煤炭和生物質(zhì)燃料使用的增加也會(huì)使BC濃度增高，而春秋兩季的濃度變化與農(nóng)耕作業(yè)的生物質(zhì)燃料燃燒有關(guān)。

圖4給出了BC季均濃度不同區(qū)間濃度值在相應(yīng)季節(jié)空間分布的范圍占成渝城市群總面積的比例，其中成渝城市群2000、2015年春季和夏季全部區(qū)域的季均濃度值均在6.00 μg·m-3以下，2005和2010年春季季均濃度值在6.00～8.00 μg·m-3的區(qū)域僅占1.36%和0.02%，夏季分別為9.77%和0.02%，兩季季均濃度值沒(méi)有大于8.00 μg·m-3的區(qū)域；而季均濃度值大于6.00 μg·m-3的區(qū)域主要集中2000年后的秋冬兩季，2005、2010和2015年秋季季均濃度值大于6.00 μg·m-3的區(qū)域占比分別為31.03%、34.31%和21.89%，冬季分別為58.99%、64.15%和51.28%；季均濃度值大于8.00 μg·m-3的區(qū)域集中出現(xiàn)在2000年后的冬季，2005、2010和2015年的占比分別為21.66%、31.19%和16.31%。

3.2 土地利用/土地覆被變化分析

由表1可以看出，研究區(qū)的土地利用/土地覆被類(lèi)型以耕地、林地和草地為主，3類(lèi)面積總和占成渝城市群總面積的94.61%以上，其中耕地面積占比最大,4 a占比均在61.99%以上；林地次之，占比均在26.54%以上。從變化趨勢(shì)上，可以看出耕地與草地面積呈連續(xù)減少趨勢(shì)，其中耕地面積由2000年的117 188 km2連續(xù)下降為2015年的114 228 km2，草地由12 232 km2連續(xù)下降為10 561 km2，降幅分別為2.53%和13.66%；建設(shè)用地與水域面積呈連續(xù)增加趨勢(shì)，其中建設(shè)用地面積在2015年占比較2000年翻了1倍多，從3 040增加到6 635 km2，增幅為118.29%，水域面積增幅為11.53%；林地和未利用地面積總體上呈增加趨勢(shì)，增幅分別為1.31%和 58.16%。15 a來(lái)成渝城市群土地利用結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化。

表1 2000—2015年研究區(qū)土地利用/土地覆被類(lèi)型面積

根據(jù)2000—2015年土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)移矩陣(表2)可以看出，成渝城市群土地利用轉(zhuǎn)換類(lèi)型共有30種，圖5給出了主要土地利用轉(zhuǎn)移的空間分布。其中耕地轉(zhuǎn)出22 310 km2，60.22%轉(zhuǎn)為林地，13.79%轉(zhuǎn)為草地，19.92%轉(zhuǎn)為建設(shè)用地；耕地轉(zhuǎn)入19 307 km2，其中林地轉(zhuǎn)入69.48%，草地轉(zhuǎn)入18.75%，建設(shè)用地轉(zhuǎn)入6.23%。林地轉(zhuǎn)出16 737 km2，80.16%轉(zhuǎn)為耕地，15.61%轉(zhuǎn)為草地；林地轉(zhuǎn)入17 404 km2，耕地轉(zhuǎn)入77.2%，草地轉(zhuǎn)入20.8%。草地轉(zhuǎn)出7451 km2，主要轉(zhuǎn)為耕地和林地；草地轉(zhuǎn)入5 792 km2，耕地轉(zhuǎn)入53.1%，林地轉(zhuǎn)入45.1%。水域轉(zhuǎn)出1 454 km2，主要轉(zhuǎn)為耕地；水域轉(zhuǎn)入1 782 km2，主要由耕地和林地轉(zhuǎn)入。建設(shè)用地轉(zhuǎn)出1 489 km2，主要轉(zhuǎn)為耕地；建設(shè)用地轉(zhuǎn)入5 082 km2，其中87.45%由耕地轉(zhuǎn)入，主要分布在原建成區(qū)周邊。未利用地轉(zhuǎn)入面積約為轉(zhuǎn)出的2倍。

表2 2000—2015年土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)移矩陣

3.3 BC對(duì)LUCC的響應(yīng)分析

3.3.1不同土地利用/土地覆被類(lèi)型下的BC特征

根據(jù)成渝城市群不同土地利用/土地覆蓋類(lèi)型下BC年均質(zhì)量濃度(表3)可以看出，建設(shè)用地的濃度最高，2000、2005、2010和2015年分別為4.40、5.64、5.55和5.09 μg·m-3；耕地次之，分別為4.23、5.43、5.39和4.95 μg·m-3；水域與耕地接近，且4 a均低于耕地；林地濃度較低，分別為3.40、4.38、4.26和3.87 μg·m-3；草地和未利用地的濃度與其他5類(lèi)相比最低。根據(jù)各年份土地利用/土地覆被類(lèi)型下的BC濃度值大小排序，2000、2005和2010年的結(jié)果均為建設(shè)用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地，可見(jiàn)不同土地利用/土地覆被下的BC濃度特征明顯不同，且呈現(xiàn)出相對(duì)穩(wěn)定的趨勢(shì)。從時(shí)間變化趨勢(shì)上看，各土地利用/土地覆被類(lèi)型下的BC濃度值都呈現(xiàn)出從2000年開(kāi)始升高，2005年達(dá)到峰值后緩慢下降的趨勢(shì)。

表3 不同土地利用/土地覆被類(lèi)型下的黑碳?xì)馊苣z(BC)年均質(zhì)量濃度

3.3.2不同轉(zhuǎn)換方式下的BC特征

由于水域和未利用地在區(qū)域內(nèi)的占比較小，選擇耕地、林地、草地和建設(shè)用地這4種類(lèi)型討論LUCC對(duì)BC濃度的影響。另外，BC濃度變化的直接原因是自然源和人為源排放量的變化,而LUCC只是對(duì)自然過(guò)程和人類(lèi)活動(dòng)反應(yīng)，為了明確土地利用/覆被類(lèi)型轉(zhuǎn)換方式對(duì)BC濃度的影響，參考楊偉等[14]的研究，首先對(duì)2000—2015年土地利用類(lèi)型未發(fā)生轉(zhuǎn)換的區(qū)域的BC濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)(表4)。以表4中未發(fā)生土地利用類(lèi)型轉(zhuǎn)換的BC濃度變化量為參照變化量，對(duì)發(fā)生轉(zhuǎn)換區(qū)域的 BC 濃度變化特征進(jìn)行分析。

表4 土地利用/土地覆被類(lèi)型未轉(zhuǎn)換區(qū)域的黑碳?xì)馊苣z(BC)年均質(zhì)量濃度特征

首先用2000年(轉(zhuǎn)換前)的濃度值減去2015年(轉(zhuǎn)換后)的濃度值得到2000—2015年不同轉(zhuǎn)換方式下變化量，再以不同轉(zhuǎn)換方式下變化量減去相對(duì)應(yīng)的參照變化量，最后得到不同轉(zhuǎn)換方式下BC濃度的變化趨勢(shì)值(表5)。

表5 不同土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)換方式下的黑碳?xì)馊苣z(BC)濃度變化

可以看出，不同土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)換方式下BC濃度的變化特征明顯不同，耕地轉(zhuǎn)為林地、耕地轉(zhuǎn)為草地、林地轉(zhuǎn)為草地、建設(shè)用地轉(zhuǎn)為林地、建設(shè)用地轉(zhuǎn)為草地的區(qū)域濃度值呈現(xiàn)下降趨勢(shì)；耕地轉(zhuǎn)為建設(shè)用地、林地轉(zhuǎn)為耕地、林地轉(zhuǎn)為建設(shè)用地、建設(shè)用地轉(zhuǎn)為耕地以及草地轉(zhuǎn)為其他3種類(lèi)型的區(qū)域的濃度值均呈現(xiàn)出上升趨勢(shì)。如果將耕地與建設(shè)用地劃分為人工用地，而將草地和林地劃分為自然用地，該趨勢(shì)表現(xiàn)為當(dāng)人工用地轉(zhuǎn)為自然用地時(shí)BC濃度降低，而當(dāng)自然用地轉(zhuǎn)為人工用地時(shí)BC濃度增加。

3.3.3BC濃度變化對(duì)LUCC的空間響應(yīng)

在以上分析的基礎(chǔ)上，為了識(shí)別LUCC與BC濃度變化的空間響應(yīng)模式，將研究區(qū)范圍劃分為5 km×5 km的網(wǎng)格,統(tǒng)計(jì)每個(gè)網(wǎng)格內(nèi)2000年和2015年BC濃度的變化值作為因變量，以每個(gè)網(wǎng)格內(nèi)耕地、林地、草地和建設(shè)用地面積變化量的和作為解釋變量，在ArcGIS 10.7.1軟件中運(yùn)用GWR模型，對(duì)BC濃度變化進(jìn)行空間相關(guān)性分析,探討其時(shí)空分異性。結(jié)果顯示模型校正R2為0.992，擬合效果良好,結(jié)合圖6局域擬合系數(shù)(LocalR2)和圖6擬合結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)化誤差(StdResid)分布，可以看出模型LocalR2最大值為0.71, StdResid呈隨機(jī)分布。局部擬合效果較好的區(qū)域即為L(zhǎng)UCC對(duì)BC濃度變化影響顯著的區(qū)域，空間分異態(tài)勢(shì)明顯，對(duì)比主要土地利用轉(zhuǎn)移分布(圖5)，發(fā)現(xiàn)LUCC對(duì)BC濃度影響顯著的區(qū)域與土地利用/覆被類(lèi)型發(fā)生明顯變化的區(qū)域存在局部鄰接但不完全重疊的空間關(guān)系，說(shuō)明需要進(jìn)一步研究LUCC對(duì)BC濃度影響的機(jī)理。

4 結(jié)論

通過(guò)對(duì)成渝城市群2000—2015年BC和土地利用/土地覆被類(lèi)型的時(shí)空分異特征進(jìn)行分析，得出了不同土地利用/土地覆被類(lèi)型下的BC年均質(zhì)量濃度特征和不同土地利用轉(zhuǎn)換方式下BC濃度變化的趨勢(shì)特征，進(jìn)一步利用GWR模型探討了BC年均質(zhì)量濃度和土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)移面積之間的關(guān)系，結(jié)論主要包括：

(1)成渝城市群BC的年均濃度整體上呈現(xiàn)中部高、四周低的同心圓空間分布格局，且該特征在2000—2015年變化不大；季均濃度大于6.00 μg·m-3的區(qū)域主要集中在2000年后的秋冬季時(shí)段，大于8.00 μg·m-3的區(qū)域主要集中2000年后的在冬季時(shí)段。從時(shí)間上看，2005年的年均濃度最高，相較于2000年增加了1.11 μg·m-3,之后呈現(xiàn)出下降趨勢(shì)；在季節(jié)尺度上,冬季季均濃度最高，夏季最低，秋季略高于春季。

(2)成渝城市群2000—2015年土地利用/土地覆被類(lèi)型以耕地、林地、草地為主,耕地比例一直保持在61.99%以上，土地利用結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯改變；土地利用/土地覆被的變化趨勢(shì)以耕地、草地的減少和建設(shè)用地的持續(xù)增加為總趨勢(shì)，林地、水域和未利用地略有增加，總量變化不大。

(3)對(duì)于不同土地利用/土地覆被狀況而言，BC 濃度分布特征總體上表現(xiàn)出建設(shè)用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地的趨勢(shì)。對(duì)于不同土地利用/土地覆被轉(zhuǎn)換方式而言，BC濃度對(duì)耕地和建設(shè)用地的變化比較敏感，總體上表現(xiàn)出當(dāng)人工用地轉(zhuǎn)為自然用地時(shí)BC濃度降低，當(dāng)自然用地轉(zhuǎn)為人工用地時(shí)BC濃度增加。

(4)GWR模型計(jì)算結(jié)果表明，該模型可以診斷識(shí)別出LUCC對(duì)BC濃度變化影響顯著的區(qū)域，這些區(qū)域呈現(xiàn)出明顯的空間分異現(xiàn)象，與土地利用/土地覆被類(lèi)型發(fā)生明顯變化的區(qū)域存在局部鄰接但不完全重疊的空間關(guān)系。