周銳，鄭建，王明達，湛日景，林赫

(1.上海交通大學動力機械與工程教育部重點實驗室，上海 200240；2.中國環(huán)境科學研究院，北京 100020)

近年來,隨著環(huán)境和能源問題逐漸受到人們的關注，尋找高能效、低污染的替代燃料成為內燃機行業(yè)研究的熱點。在眾多的替代能源中,天然氣因其儲量豐富、價格低廉、運輸容易、燃燒清潔等優(yōu)點而備受關注和青睞。

天然氣是一種氣態(tài)燃料，主要成分為甲烷。在車用替代能源方面，天然氣燃料具有價格低廉，抗爆性能好，后處理系統(tǒng)簡單等特點。統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，全球范圍內天然氣車輛保有量增長迅速，截至2015年，我國天然氣車輛保有量全球第二[1]。由此可見，天然氣在車用替代能源方面具有非常好的應用前景。同汽油機和柴油機相比，天然氣發(fā)動機因為缸內較低的火焰?zhèn)鞑ニ俣葧斐扇紵掷m(xù)時間長以及燃燒不完全的問題，通常會導致發(fā)動機的動力輸出減小，同時還意味著發(fā)動機的尾氣里面有較多未完全燃燒的天然氣燃料。未完全燃燒的天然氣一方面會導致發(fā)動機的經(jīng)濟性能下降，另一方面會導致發(fā)動機的氣體排放物中含有大量的甲烷(CH4)。CH4是一種溫室效應很高(CO2的25倍)的有害排放物，近年來人們對溫室氣體排放的關注度越來越高，為了減少天然氣發(fā)動機中的CH4排放，從后處理的角度來考慮，只能通過提高后處理系統(tǒng)中TWC的貴金屬負載量來實現(xiàn)該目標。但通過增加貴金屬負載量來提高CH4的轉化效率又意味著后處理成本的增加。從缸內燃燒的角度來看，天然氣燃燒速度慢、燃燒不完全而導致排放物中CH4的含量高，因此，必須要通過提高天然氣發(fā)動機缸內的燃燒速度和燃燒質量來降低CH4排放。

Muhammad[1]和Singh[2]等的研究表明：由于氫氣(H2)的燃燒速度很快，摻混氫氣燃燒能夠大幅降低天然氣發(fā)動機的CO和HC排放。此外，摻氫燃燒時發(fā)動機特定工況下的熱效率也有所提升[3]。稀燃條件下，過量空氣系數(shù)較大時，摻氫燃燒不僅能夠降低發(fā)動機的NOx排放，還能實現(xiàn)更高的熱效率[4-6]。盡管摻氫燃燒能夠有效降低天然氣發(fā)動機的HC排放，但在實際的應用中，氫氣的來源及儲存問題仍然難以解決。針對H2來源問題，2009年，美國西南研究院對一臺汽油發(fā)動機排氣系統(tǒng)進行改造，通過控制特定氣缸的富燃來實現(xiàn)缸內重整產生氫氣，再將重整缸內的氣體循環(huán)到進氣系統(tǒng)[7]。此后，Robert Mitchell等[8]將這種新型的EGR(Dedicated-EGR)技術應用到天然氣發(fā)動機，研究發(fā)現(xiàn)，在特定工況下發(fā)動機熱效率的提升達到了11%。然而，D-EGR技術中重整氣缸中氫氣的濃度只有2%左右[9]，較低的氫氣濃度對于降低天然氣發(fā)動機HC排放的效果有限。

因此，本研究從降低天然氣發(fā)動機尾氣排放中的CH4出發(fā)，結合外部燃料重整，使部分天然氣燃料與空氣發(fā)生部分氧化重整制氫反應，產生含有較高氫氣濃度的重整混合氣體，研究摻混含氫的重整氣體燃燒對于天然氣發(fā)動機性能的綜合影響。

1 外部燃料重整的摻氫發(fā)動機試驗系統(tǒng)及方案

1.1 試驗系統(tǒng)

本研究中，在發(fā)動機燃氣濾清前分流出部分天然氣與壓縮空氣按照固定的比例混合，混合氣體在加熱器中加熱至300 ℃，再將已預熱的混合氣體通過重整反應的催化劑，使其發(fā)生部分氧化重整制氫反應，最后將含有氫氣的重整氣體通入發(fā)動機的進氣道，與新鮮空氣一起經(jīng)過增壓器增壓后進入發(fā)動機氣缸內燃燒。通過外部燃料重整來實現(xiàn)發(fā)動機摻氫燃燒的整體試驗系統(tǒng)示意見圖1。

圖1 試驗系統(tǒng)示意

燃料重整制氫反應過程中采用的催化劑為Rh/γ-Al2O3負載型催化劑，該類貴金屬催化劑對燃料重整制氫反應具有良好的催化效果[10-11]。催化劑的目數(shù)為600，貴金屬負載量為0.124 g/L。重整反應過程中控制天然氣與壓縮空氣中的氧氣體積流量比為2∶1。重整反應氣體預加熱至300 ℃后，通過已經(jīng)激活的催化劑發(fā)生自熱重整反應，反應過程中只需為重整反應氣體提高初始反應溫度，后續(xù)反應的進行由反應自身放熱來維持。實際應用中，可以通過發(fā)動機的高溫排氣來加熱，還能達到發(fā)動機余熱回收的效果。因此，通過自熱重整反應制氫在發(fā)動機上具有較好的應用前景。

試驗中通過預留的采樣口將重整氣體取樣到氣體采樣袋中，再通過氣相色譜儀(島津GC-2014，測量精度為0.000 01%)對采樣袋中的重整氣體進行組分濃度分析。本研究中選用的發(fā)動機為某型國五稀燃增壓中冷發(fā)動機，其主要參數(shù)見表1。已經(jīng)激活并封裝好的催化劑及天然氣發(fā)動機試驗臺架見圖2。

表1 發(fā)動機主要參數(shù)

圖2 重整催化劑和發(fā)動機臺架

1.2 試驗方案

選取1 200 r/min(常用轉速范圍內)時的部分中低扭矩負荷率穩(wěn)態(tài)工況點進行相關的試驗研究。試驗過程中固定發(fā)動機的轉速及扭矩負荷率，基于穩(wěn)態(tài)工況點對應的燃氣消耗量將一定比例的燃氣通過分流的方式與壓縮空氣混合，經(jīng)過加熱器預熱后再通過重整反應催化劑發(fā)生制氫反應。含氫氣的重整氣體通入氣缸燃燒，在維持發(fā)動機轉速和扭矩不變的穩(wěn)態(tài)工況點下，比較摻混重整氣體對發(fā)動機性能和排放的影響。

受限于加熱器的功率以及壓縮空氣源的流量大小，本研究中實現(xiàn)的最高燃料重整比例為12%。試驗過程中，氣態(tài)污染物的測量使用AVL PEMS設備(測量精度為0.1×10-6)，在排氣管處取樣測量?？偟奶烊粴馊細庀牧縿t由燃氣氣耗儀來計量。燃氣氣耗儀和壓縮空氣流量計的測量精度分別為0.01 kg/h和0.1 L/min。

2 試驗結果分析

2.1 重整氣體組分及組分濃度分析

試驗過程中，發(fā)動機的當量比φ=0.74，轉速為1 200 r/min，燃料重整比例為12%。重整燃料和空氣的混合氣體被預加熱至300 ℃后通過催化劑發(fā)生制氫反應，反應后的重整氣體組分濃度見圖3。

圖3 重整氣體組分濃度

在使用氣相色譜儀對重整氣體的組分濃度進行測量的過程中，對于測量結果中濃度低于1%的組分(C2H6，C2H4等)忽略不計。盡管每種扭矩負荷率下的燃料重整比例都為12%，但發(fā)動機在較高扭矩時的燃料消耗量更大，故參與重整反應部分的燃料量更大。這就導致在重整反應過程中的反應空速更大，在預加熱溫度一致的情況下，相關的氫氣產率就更高，這一點可以從圖3中看出。

采用C元素守恒的分析方法可知，反應前CH4中的C元素在反應后主要存在于未完全反應的CH4以及生成的CO和CO2中，因此，反應后的H2濃度比上反應后的CH4，CO和CO2濃度之和，即為反應后的H2和反應前的CH4體積流量之比。計算方法如下式所示。

(1)

上式中，等式左邊的分子、分母都為相應氣體的體積流量，等式右邊的分子、分母都為相應氣體反應后的組分濃度。在燃料重整率為12%的時候，重整氣體在摻混進發(fā)動機進氣道與新鮮空氣混合后，依據(jù)式(1)和實測的空氣流量，就可以計算出發(fā)動機進氣管內重整氣體中主要組分的濃度。相關結果見圖4。

圖4 進氣管中重整氣體主要組分濃度

2.2 燃燒特性

2.2.1 缸內循環(huán)變動

本研究中使用壓力相關參數(shù)來表征發(fā)動機在實際運行過程中的循環(huán)變動(COV)。圖5和圖6分別示出平均指示壓力循環(huán)變動系數(shù)(COVimep)和最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)(COVPmax)。由圖5和圖6可見，由于發(fā)動機低負荷時缸內溫度低，燃料和空氣的流量小，缸內渦流尺度小，燃氣混合不均勻，缸內平均指示壓力循環(huán)變動系數(shù)隨著扭矩負荷率的增加而減小，缸內最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)有相同的整體變化趨勢，只是50%扭矩負荷率相比40%扭矩負荷率的最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)略有增加。在摻混部分燃料重整氣體之后，COVimep和COVPmax在各扭矩負荷率下都有所降低，特別是在缸內燃燒較差的低負荷工況，這意味著發(fā)動機的循環(huán)變動變小，運行更加穩(wěn)定。而循環(huán)變動系數(shù)的減小則主要是由于氫氣具有較高的火焰?zhèn)鞑ニ俣?，減小了發(fā)動機氣缸內各循環(huán)間的湍流變動對燃燒的影響[12]。

圖5 基于平均指示壓力的循環(huán)變動系數(shù)

圖6 基于最高燃燒壓力的循環(huán)變動系數(shù)

2.2.2 缸內燃燒速率

圖7示出缸內燃料燃燒總放熱量的5%以及10%所對應的曲軸轉角θCA5和θCA10。由圖7可見，摻混重整氣體之后，各扭矩負荷率下缸內燃料燃燒對應的θCA5和θCA10均有所提前。由試驗結果可知，θCA10的提前量相較于θCA5的提前量增加并不明顯，因此，缸內燃燒速率的提高主要集中在燃料燃燒總放熱量的0%～5%這段時間。燃料燃燒總放熱量的0%～5%這段時間屬于火焰發(fā)展期，而在這個過程中，燃料的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣葘τ诨鹧姘l(fā)展期具有非常大的影響。由于氫氣的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣容^大，因此，在整個燃燒過程中，摻混重整氣體后主要縮短了天然氣發(fā)動機缸內燃燒過程中的火焰發(fā)展期。燃料燃燒持續(xù)期的縮短還可以從缸內最高燃燒壓力所對應的曲軸轉角上體現(xiàn)。由圖8可見，不同扭矩負荷率下缸內最高燃燒壓力所對應的曲軸轉角同樣出現(xiàn)了不同程度的減小。

圖7 缸內燃燒過程中對應的θCA5和θCA10

圖8 缸內最高燃燒壓力對應的曲軸轉角

2.2.3 發(fā)動機經(jīng)濟性能

在保持發(fā)動機轉速和扭矩負荷率不變的情況下，對比了天然氣發(fā)動機在12%燃料重整率和無燃料重整情況下的燃氣消耗率，結果見圖9，計算結果中將參與重整反應部分的天然氣消耗量包含在內。結果顯示：在低扭矩負荷率條件下，發(fā)動機摻混重整氣體后燃氣消耗率有所增加；在較高扭矩負荷率下，燃氣消耗率有所減少。這是由于較高負荷下重整氣體里面氫氣濃度更高，增大了燃料的燃燒速度，使得缸內燃燒不完全的燃料減少。但總體來看，燃氣消耗率在各個扭矩負荷率下的變化并不大，整體相對變化率在1%左右。盡管一些HCNG方面的研究認為摻氫燃燒能夠一定程度上提升天然氣發(fā)動機的熱效率[13-14],但在本研究中，由于部分氧化重整制氫反應為放熱反應，而重整反應后的高溫混合氣體經(jīng)循環(huán)水冷卻后再通入發(fā)動機進氣道內，導致該部分天然氣在反應過程中放出的熱量沒有被發(fā)動機所利用。重整反應過程中的散熱損失導致發(fā)動機的整體散熱損失增大，這也就抵消了部分由摻氫燃燒所帶來的效率提升。

圖9 不同扭矩負荷率下的燃氣消耗率對比

2.3 排放特性

在發(fā)動機燃料重整率為12%時，摻混含有氫氣的重整氣體后，缸內燃料的燃燒速度、最高燃燒壓力以及缸內燃燒峰值溫度都會受到一定的影響，從而改變發(fā)動機的排放性能。因此，對發(fā)動機摻混重整氣體燃燒后的THC，NOx和CO的排放情況進行了研究。

2.3.1 NOx排放

由圖10可見，NOx排放隨著發(fā)動機扭矩負荷率的增大而增加，這是由于發(fā)動機在高扭矩條件下具有較高的缸內燃燒溫度，對NOx的生成具有促進的作用。在摻混重整混合氣體后，各扭矩負荷率下的NOx排放都有一定程度的降低，10%扭矩負荷率下的NOx排放量減少最多，相對減少量達到15%。這是因為在稀薄燃燒的時候，NOx的排放主要和缸內溫度有關[15]。由于重整氣體中含有一定量的副產物CO2(見圖4)，以及不參與重整反應的部分N2，導致發(fā)動機在摻混重整氣體燃燒后，缸內整體燃燒溫度有所下降，從而降低了發(fā)動機的NOx排放。

圖10 NOx排放對比

2.3.2 THC排放

THC的排放情況見圖11。隨著扭矩負荷率的增加，THC排放呈現(xiàn)減小的趨勢，這是由于在低扭矩下，缸內溫度低，燃燒不完全，發(fā)生冷壁火焰淬熄現(xiàn)象的HC更多。在摻混含有氫氣的重整氣體后，THC排放降低，在50%扭矩負荷率下，相對排放量減少了22%。這是由于重整氣體中的H2增大了燃料的碳氫比，減小了燃料的冷壁火焰淬熄距離[16]，從而降低了缸內因為冷壁火焰淬熄而產生的THC排放。另一方面，摻混含氫的重整氣體后，由于氫氣具有很高的火焰?zhèn)鞑ニ俣?見圖7)，導致了混合燃料的燃燒持續(xù)期縮短，進一步完善了缸內的燃燒，減少了缸內未燃HC的排放量。

圖11 THC排放對比

2.3.3 CO排放

由圖12可見，CO排放隨發(fā)動機扭矩負荷率的增加逐漸降低，這是由于低負荷下缸內燃燒比較惡劣，燃料不完全燃燒的中間產物CO增多。在摻混重整氣體之后，CO的排放在各個扭矩工況下都出現(xiàn)了增加的趨勢。一方面，由于CO是燃料重整制氫反應過程中的主要產物之一，進氣混合氣體中本身就含有CO氣體，所以相較于無重整條件下的CO排放有所增加；另一方面，由于摻混重整氣體的混合燃料中含有H2，因此，在缸內高溫區(qū)域還會發(fā)生如下反應[15]:

少量的H2在缸內高溫區(qū)域與CO2反應又生成了CO，從而導致發(fā)動機CO排放有所增加。

圖12 CO排放對比

3 結論

a) 摻混含氫重整氣體后，天然氣發(fā)動機的THC(主要為CH4)排放量明顯減少，與此同時，NOx的排放在各試驗扭矩負荷率的范圍內也得到了改善，但是CO排放有所增加;

b) 結合外部燃料自熱重整摻氫燃燒對發(fā)動機的經(jīng)濟性能影響并不明顯，主要是重整過程中散失的熱量沒有被合理利用起來，與摻氫燃燒帶來的性能提升有所抵消;

c) 摻混重整氣體有效地降低了發(fā)動機各扭矩負荷率下的循環(huán)變動，尤其是低扭矩負荷率下的循環(huán)變動降低更為顯著，增加了發(fā)動機運行過程中的穩(wěn)定性。