趙冉,張成歆,吳躍,孫中平,劉誠
(1中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院,安徽 合肥 230026;2中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031;3中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)精密機(jī)械與精密儀器系,安徽 合肥 230026;4生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心,北京 100094)
NO2作為一種污染氣體,與NO合稱為NOx,是對流層和平流層化學(xué)循環(huán)的重要組分之一[1]。其中對流層NO2可以通過光化學(xué)反應(yīng)促進(jìn)臭氧和二次氣溶膠的生成[2],從而引起或加重人體肺部功能受損[3]。同時,過量的NO2還會帶來酸雨、能見度降低等多種環(huán)境問題[4],嚴(yán)重影響動植物生長發(fā)育和人類正常生產(chǎn)生活。大氣中NO2來源包括礦石燃料燃燒、機(jī)動車尾氣排放、生物質(zhì)燃燒和閃電[5,6]等,其中人為排放的NO2已經(jīng)成為對流層NO2的主要來源。
1987年,為保護(hù)和改善環(huán)境,我國頒布《中華人民共和國大氣污染防治法》,旨在保護(hù)居民身體健康,促進(jìn)經(jīng)濟(jì)社會可持續(xù)發(fā)展。2013年,國務(wù)院印發(fā)并實(shí)施《大氣污染防治行動計劃》(以下簡稱APPCAP),目標(biāo)為到2017年全國大氣污染物可以得到有效控制和治理,并在2017年正式啟動“大氣重污染成因與治理攻關(guān)項目”,助力精準(zhǔn)識別重點(diǎn)污染源,深化大氣污染防治工作。近年來,為評估實(shí)行APPCAP以來的空氣質(zhì)量改善情況,相關(guān)研究選取并統(tǒng)計了全國74座城市,發(fā)現(xiàn)2013–2017年P(guān)M2.5、PM10、SO2和CO的年平均濃度分別下降了33.3%、27.8%、54.1%和28.2%,而NO2和O3沒有明顯變化[7]。結(jié)果表明,APPCAP的實(shí)行顯著降低了多種大氣污染物濃度,但對NO2和O3的管控還需要進(jìn)一步加強(qiáng)。
目前常用的大氣污染監(jiān)測技術(shù)主要采用光譜法和化學(xué)法[8],根據(jù)搭載平臺的不同,可以分為地基、空基和衛(wèi)星3種觀測方法[9]。其中自20世紀(jì)90年代興起的衛(wèi)星遙感觀測技術(shù),通過在衛(wèi)星上搭載高光譜儀器,實(shí)現(xiàn)了大范圍的動態(tài)監(jiān)測,彌補(bǔ)了傳統(tǒng)站點(diǎn)觀測的不足。根據(jù)光源不同,大氣光學(xué)遙感監(jiān)測技術(shù)還可以分為主動遙感和被動遙感。其中被動差分吸收光譜(DOAS)技術(shù)[10,11]通過對同一物質(zhì)在不同波長處的吸收差異進(jìn)行定性定量分析,克服了實(shí)際開放大氣中的輻射總是伴隨著吸收和散射等一系列光學(xué)過程導(dǎo)致難以直接測量的困難,解決了傳統(tǒng)光學(xué)監(jiān)測方法設(shè)備昂貴、構(gòu)造復(fù)雜、不易攜帶等問題,可以直接在室外對待測氣體進(jìn)行開放式被動監(jiān)測。
高分五號(以下簡稱GF-5)衛(wèi)星搭載的大氣痕量氣體差分吸收光譜儀(Environmental trace gases monitoring instrument,EMI)[12]由中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院自主研發(fā),并于2018年5月9日成功發(fā)射,是我國第一顆紫外可見波段的高光譜衛(wèi)星載荷。GF-5/EMI望遠(yuǎn)鏡接收到的入射輻亮度經(jīng)光柵分光進(jìn)入四個光譜通道,分別由四個面陣CCD將光信號轉(zhuǎn)化為電信號,記錄下光譜和空間信息,再根據(jù)不同氣體在特定波段的吸收差異,實(shí)現(xiàn)對大氣中NO2、SO2等多種痕量氣體的大范圍、長時間監(jiān)測。GF-5/EMI類似于2004年美國航空航天局發(fā)射的Aura/OMI(Ozone monitoring instrument)[13,14]以及2017年歐洲航天局發(fā)射的S5P(Sentinel-5P)/TROPOMI(Tropospheric monitoring instrument)[15],可以有效地定量監(jiān)測全球大氣環(huán)境質(zhì)量變化,分析與評估大氣污染物區(qū)域傳輸過程,進(jìn)而研究全球生態(tài)環(huán)境災(zāi)害問題。
本文簡要介紹了GF-5/EMI對流層NO2垂直柱濃度(Vertical column density,VCD)的反演算法,并針對2019年1–8月華北平原的觀測數(shù)據(jù),重點(diǎn)分析該地區(qū)對流層NO2VCD的時空分布情況。通過對比華北平原對流層NO2的水平空間分布,獲取NO2高排放地區(qū)的空間信息;分別討論華北平原總體與典型農(nóng)業(yè)城市、工業(yè)城市的NO2周變化趨勢;同時結(jié)合降水、氣溫和人為源排放清單的月值數(shù)據(jù),分析華北平原NO2月變化趨勢;并統(tǒng)計主要省市NO2變化對華北平原整體的相對貢獻(xiàn),為該地區(qū)日后的大氣環(huán)境治理提供可靠的數(shù)據(jù)支持。
華北平原(North China Plain,NCP)即黃淮海平原,位于32°N~40°N、111°E~122°E,見圖1,與東北平原、長江中下游平原共同組成中國東部大平原。該地區(qū)總面積約31萬平方公里,北起燕山南側(cè),南至大別山,西達(dá)太行山,東臨渤海和黃海,地勢低平,土地肥沃,屬于暖溫帶季風(fēng)氣候。
圖1 華北平原和地基多軸差分吸收光譜(MAX-DOAS)地面遙感站點(diǎn)位置Fig.1 NCP and the location of the multi-axis differential absorption spectrometer(MAX-DOAS)ground remote sensing sites
華北平原跨越北京市、天津市、河北省、河南省、山東省、安徽省和江蘇省,囊括了農(nóng)業(yè)大省、工業(yè)大省和人口大省,交通便利,是我國政治、經(jīng)濟(jì)和文化中心。相關(guān)數(shù)據(jù)表明,截至2019年底,占全國陸地總面積3.1%的華北平原,全年生產(chǎn)總值達(dá)全國25.4%。其中,北京市重點(diǎn)發(fā)展第三產(chǎn)業(yè)和制造業(yè),江蘇省以制造業(yè)和旅游業(yè)為主,其余各省市則以農(nóng)業(yè)和工業(yè)為主要產(chǎn)業(yè)。近年來,各省市交流合作日益密切,經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展的同時,也帶來了不少環(huán)境問題,逐漸成為國內(nèi)環(huán)境污染治理的重點(diǎn)關(guān)注對象。
GF-5/EMI通過探測地球表面和大氣散射或反射的紫外/可見光譜,獲取大氣中痕量氣體的時空分布信息。表1給出了EMI的性能參數(shù),EMI的光譜范圍為240~710 nm,光譜分辨率約0.3~0.5 nm,星下點(diǎn)空間分辨率達(dá)48 km×13 km,當(dāng)?shù)貢r間下午13:30過境,可實(shí)現(xiàn)全球日覆蓋[16]。
表1 EMI性能參數(shù)表Table 1 EMI performance parameter table
使用中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)團(tuán)隊基于GF-5/EMI紫外波段(UV2)原始光譜開發(fā)的高精度NO2數(shù)據(jù)產(chǎn)品。前期的對比實(shí)驗(yàn)表明,該產(chǎn)品與Aura/OMI和S5P/TROPOMI官方結(jié)果高度一致(以華北平原為例,相關(guān)系數(shù)R~0.9,偏差小于50%),與地面MAX-DOAS觀測結(jié)果也表現(xiàn)出較強(qiáng)相關(guān)性(以華北平原為例,相關(guān)系數(shù)R~0.82)[17]。
利用GF-5/EMI反演對流層NO2VCD主要包括以下幾個步驟:
1)利用DOAS技術(shù)[10]推廣Lambert-Beer定律,分離出GF-5/EMI NO2紫外反演波段的寬、窄光譜,通過最小二乘法擬合出NO2斜柱濃度(Slant column density,SCD),其擬合公式為
式中:I是經(jīng)大氣消光后的觀測光譜;I0是未消光的大氣層頂光譜;Sj是物質(zhì)j的吸收截面,單位為cm2·molecules?1;DSC,j是待擬合的物質(zhì)j的斜柱濃度,單位為 molecules·cm?2;τ 是光學(xué)厚度。
2)假設(shè)平流層NO2柱濃度不隨經(jīng)度改變,太平洋等區(qū)域上空的對流層NO2可以忽略,將平流層NO2SCD從整層大氣中剝離出來。對流層NO2SCD可以表示為
式中:DSC,tropo、DSC,total、DVC,strat和FAM,start分別表示對流層NO2SCD、整層大氣NO2SCD、平流層NO2垂直柱濃度(VCD)和由輻射傳輸模型(RTM)計算得出的平流層NO2大氣質(zhì)量因子(AMF)。
3)利用對流層NO2AMF將SCD轉(zhuǎn)化為VCD,即
式中:DVC,tropo和FAM,tropo分別表示對流層NO2的VCD和AMF。
在上述算法基礎(chǔ)上,為優(yōu)化對流層NO2產(chǎn)品,還進(jìn)行了載荷發(fā)射前的預(yù)標(biāo)定以及在軌后的云過濾和校正、擬合波段解析、光譜二次定標(biāo)、參考譜重構(gòu)等技術(shù)改進(jìn)[16,17],最終得到每日空間分辨率3.5 km×3.5 km的GF-5/EMI NO2VCD產(chǎn)品。圖2(a)、(b)分別展示了2019年1月7日全球整層大氣和對流層大氣的NO2VCD空間分布情況。選取2019年1–8月華北平原(32°N~40°N,114°E~121°E)每日對流層NO2VCD作為研究對象,圖2(c)為2019年1月7日華北平原對流層NO2VCD空間分布,其中白色區(qū)域表示當(dāng)天缺失軌道或受云污染的像素。
圖2 2019年1月17日GF-5/EMI觀測的全球整層大氣NO2VCD(a)、全球?qū)α鲗覰O2VCD(b)以及華北平原對流層NO2VCD(c)Fig.2 Global total NO2VCD(a),global tropospheric NO2VCD(b)and tropospheric NO2VCD in NCP(c)observed by GF-5/EMI on January 17,2019
清華大學(xué)的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution emission inventory for China,MEIC;http://www.meicmodel.org)是一套高精度動態(tài)排放清單數(shù)據(jù)產(chǎn)品,于2012年首次發(fā)布并試運(yùn)行了v.1.0版本。該清單涵括了自1990年至今的10種主要大氣污染物和溫室氣體,可以提供高分辨率的人為源排放數(shù)據(jù)。
為分析研究期間華北平原NO2污染成因,基于2019年1–8月空間分辨率0.25°×0.25°的MEIC NOx產(chǎn)品(v.1.3),提取工業(yè)源、交通源、生活源和能源源4種人為排放源在華北平原的月均排放數(shù)據(jù)。其中由于NOx農(nóng)業(yè)源對華北平原NO2污染作用甚微,研究中未予考慮。
中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(China meteorological data service center,CMDC;http://data.cma.cn)是面向全球用戶開放的氣象數(shù)據(jù)共享服務(wù)平臺,提供包括地面、高空、衛(wèi)星、天氣雷達(dá)和數(shù)值預(yù)報模式多種氣象數(shù)據(jù)產(chǎn)品。
選用2019年1–8月中國地面降水和氣溫月值0.5°×0.5°格點(diǎn)數(shù)據(jù)集(v.2.0),通過對華北平原進(jìn)行數(shù)據(jù)集提取,分析降水和氣溫對該地區(qū)NO2變化的影響。
根據(jù)華北平原各省市的地理劃分,選擇北京市、天津市、河北省、河南省和山東省五個省市作為統(tǒng)計觀測對象,用來代表華北平原對流層NO2的空間分布情況。
圖3(a)描述了2019年1–8月華北平原月平均對流層NO2VCD的水平空間分布??傮w來看,對流層NO2高值區(qū)呈現(xiàn)出一條明顯的帶狀分布,并集中于河南省北部、河北省西南部和東部、天津市以及北京市;而其余地區(qū),除山東省中部NO2略高外,都保持較低污染水平。圖3(b)的對流層NO2VCD月均變化率為負(fù)值,說明研究期間華北平原NO2污染整體呈現(xiàn)下降趨勢,河北省和河南省部分地區(qū)的NO2污染降幅明顯,其中河南省焦作市 (?5.35×1015molecules·cm?2·month?1)和河北省石家莊市 (?4.28×1015molecules·cm?2·month?1)降幅最大。圖3(c)顯示共13個城市的對流層NO2VCD超過1×1016molecules·cm?2,其中河南省焦作市 (1.670×1016molecules·cm?2)和河北省石家莊市 (1.426×1016molecules·cm?2)、唐山市(1.408×1016molecules·cm?2)、邢臺市 (1.389×1016molecules·cm?2)的污染最為嚴(yán)重,呈現(xiàn)中心塊狀分布,向四周輻射,這可能與這些地區(qū)的大型重工業(yè)園區(qū)分布密集有關(guān)。
圖3 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的平均分布情況(a)、月均變化率(b)以及NO2VCD高值區(qū)柱狀圖(c)Fig.3 The average distribution of tropospheric NO2VCD(a),the monthly average change rate of tropospheric NO2VCD(b),histogram of the high-value city of tropospheric NO2VCD(c)in NCP from January to August,2019
為了在時間尺度上研究華北平原對流層NO2的變化趨勢,分析2019年1–8月的NO2VCD周變化和月變化情況,并結(jié)合MEIC NOx排放清單討論NO2污染成因。
2.2.1 周變化分析
受人為活動的影響,一般工作日的NO2污染比周末嚴(yán)重,即NO2的“周末效應(yīng)”[18]。圖4統(tǒng)計了2019年1–8月華北平原NO2VCD的周變化趨勢,發(fā)現(xiàn)工作日的NO2VCD略低于周末,表現(xiàn)為明顯“反周末效應(yīng)”[19,20]。分析其原因,可能是華北平原工業(yè)發(fā)達(dá),大部分重工業(yè)園區(qū)無周末雙休,始終保持高強(qiáng)度工作狀態(tài),污染物持續(xù)排放;此外,華北平原三面環(huán)山(燕山、太行山和大別山)的地理特征導(dǎo)致污染物難以迅速擴(kuò)散,也可能造成了NO2的“反周末效應(yīng)”。
圖4 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的周變化趨勢Fig.4 The weekly average change trend of tropospheric NO2VCD in NCP from January to August,2019
為進(jìn)一步研究NO2VCD在工作日與周末的差異,選取不同農(nóng)業(yè)城市和工業(yè)城市進(jìn)行分析。其中濰坊市、煙臺市和聊城市以農(nóng)業(yè)發(fā)展為主,是典型的現(xiàn)代化農(nóng)業(yè)城市;邢臺市、唐山市和天津市自然資源儲備豐富,基礎(chǔ)工業(yè)發(fā)達(dá),包含中國北方最大工業(yè)密集區(qū)。圖5(a)、(b)表明農(nóng)業(yè)城市和工業(yè)城市NO2VCD周變化差異顯著,分別表現(xiàn)出相反的“周末效應(yīng)”和“反周末效應(yīng)”。
圖5 2019年1–8月期間不同城市的對流層NO2VCD周變化趨勢(a)和不同城市工作日與周末的對流層NO2VCD均值(b)Fig.5 The weekly average change trends of tropospheric NO2VCD(a)and the average value of tropospheric NO2VCD on weekdays and weekends(b)in different cities from January to August,2019
2.2.2 月變化分析
圖6(a)為研究期間華北平原對流層NO2VCD的月變化時間序列??傮w來看,2019年1月NO2污染最為嚴(yán)重 (1.635×1016molecules·cm?2),隨后逐月減輕,直至 8 月降低至最低水平 (1.839×1015molecules·cm?2)。其中,2月衛(wèi)星觀測結(jié)果受較高的云覆蓋率影響,數(shù)據(jù)缺失較多,導(dǎo)致反演的NO2數(shù)值偏低。
圖6 2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化趨勢(a)及其與降水和氣溫的相關(guān)分析(b)Fig.6 Tropospheric NO2VCD monthly average change trend(a)and its correlation analysis with precipitation and temperature(b)in NCP from January to August,2019
利用CMDC數(shù)據(jù)分別獲取華北平原2019年1–8月的降水和氣溫月平均統(tǒng)計結(jié)果,通過與NO2月平均數(shù)據(jù)的相關(guān)分析驗(yàn)證氣象因素對污染的影響,如圖6(b)所示。研究期間華北平原降水和氣溫均與NO2污染呈極強(qiáng)負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別達(dá)?0.8622(p=0.0059<0.01)和?0.9162(p=0.0014<0.01)??傮w來看,隨著夏季到來,華北平原氣溫升高,大氣熱力條件改善導(dǎo)致NO2的水平輸送和垂直擴(kuò)散作用增強(qiáng)[21];同時,伴隨著紫外線變強(qiáng),NO2光化學(xué)反應(yīng)速率加快,消耗增加[22],被氫氧自由基催化氧化或光化學(xué)氧化生成了較穩(wěn)定的HNO3;最終隨著降水增多,HNO3溶于雨水,濕沉降作用顯著,對流層NO2濃度進(jìn)一步降低[23]。
為討論人為源排放對華北平原NO2污染的貢獻(xiàn)情況,以2019年1月為基準(zhǔn),獲取GF-5/EMI NO2VCD和MEIC NOx工業(yè)源、能源源、生活源、交通源的相對變化,如圖7所示。相比于2019年1月和2月的各項人為源排放均有所降低,尤其能源源和生活源排放下降明顯;3–6月的工業(yè)源排放稍有增加,交通源基本持平,生活源和能源源持續(xù)下降,與衛(wèi)星觀測的NO2VCD月變化一致;7–8月的各項人為源排放一致降低(相比于1月),其中生活源排放下降顯著。因此,研究期間華北平原NO2人為源排放主要與采暖期生活燃煤密切相關(guān),相關(guān)系數(shù)達(dá)0.9778(p=2.69×10?5<0.01);而工業(yè)園區(qū)排放數(shù)值較高但時序變化相對穩(wěn)定,相關(guān)系數(shù)僅?0.0677(p=0.873>0.05),對NO2整體變化趨勢影響不大。
圖7 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD和人為源排放NOx的相對變化Fig.7 The relative changes of tropospheric NO2VCD and anthropogenic NOxemissions in NCP from January to August,2019
圖8(a)為華北平原主要省市的對流層NO2VCD月變化趨勢,總體來看,各省市在2019年1–8月的變化趨勢相似。其中天津市污染最為嚴(yán)重,北京市次之,河北省、河南省和山東省污染水平相近。對2019年1–8月華北平原主要省市NO2月平均數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,獲取各省市對華北平原總體逐月變化的相對貢獻(xiàn),如圖8(b)所示。2019年1–5月主要省市的NO2污染均有所減輕;5–6月天津市和北京市污染顯著降低,但河北省稍有加重;河南省和山東省分別在6–7月和7–8月對污染減輕貢獻(xiàn)最大,天津市則在該期間始終保持高排放狀態(tài)。此外,分別對華北平原整體與5個代表省市的對流層NO2VCD月均值做相關(guān)性分析。結(jié)果表明,華北平原整體與各省市間具有極強(qiáng)相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)均達(dá)0.95以上(p<0.01)。
圖8 2019年1–8月主要省市對流層NO2VCD月變化趨勢(a)以及主要省市對不同月份對流層NO2VCD的相對貢獻(xiàn)(b)Fig.8 The monthly average change trends of tropospheric NO2VCD in major provinces and cities(a)and the relative contribution of major provinces and cities to tropospheric NO2VCD in different months(b)from January to August,2019
1)基于中國首顆可見紫外波段高分辨率星載光譜儀EMI研發(fā)的對流層NO2產(chǎn)品,分析2019年1–8月華北平原NO2污染的時空分布情況發(fā)現(xiàn),研究期間華北平原NO2污染主要集中在河北省、河南省和天津市,污染總體呈現(xiàn)出明顯的下降趨勢,其中河南省焦作市和河北省石家莊市降幅最大,污染的空間分布與重工業(yè)園區(qū)的地理位置密切相關(guān);
2)研究期間華北平原NO2周變化存在“反周末效應(yīng)”,這可能受華北平原的諸多工廠不間斷工作以及三面環(huán)山污染擴(kuò)散受限的影響較大;而以濰坊市、煙臺市、聊城市為代表的農(nóng)業(yè)城市和以邢臺市、唐山市、天津市為代表的工業(yè)城市分別表現(xiàn)出相反的周變化趨勢,農(nóng)業(yè)城市對流層NO2VCD存在周末低于工作日的現(xiàn)象;
3)2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化的持續(xù)下降與降水和氣溫主導(dǎo)的自然源排放以及工業(yè)、能源、生活、交通主導(dǎo)的人為源排放關(guān)系密切;而人為源中的采暖期生活燃煤對NO2VCD月變化影響最大;
4)研究期間華北平原整體與代表省市(北京市、天津市、河北省、河南省、山東省,NO2水平存在極強(qiáng)相關(guān)性;除河南省污染持續(xù)降低外,其余各省市污染在后期均有所波動,尤其在6–8月)天津市對流層NO2VCD明顯升高,在未來的大氣污染防治工作中仍需重點(diǎn)關(guān)注。