錢園園,司福祺,羅宇涵,周海金,楊東上,楊太平,王煜

(1中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031;2中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),安徽 合肥 230036;3安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院,安徽 合肥 230601)

0 引言

臭氧是地球上一種重要的痕量氣體,它與人類健康、環(huán)境和氣候變化密不可分。臭氧主要分布在距離地球表面20～35 km的平流層中,它可以通過吸收太陽紫外輻射來保護(hù)地球生物[1?3]。1985年,Farman等[4]在阿根廷島嶼(65°S,64°W)與哈雷灣(76°S,27°W)上空首次發(fā)現(xiàn)了臭氧空洞,臭氧空洞及變化需要高分辨率的臭氧柱總量(Total ozone column,TOC)信息。與地基觀測相比,星載的臭氧柱總量觀測具有高時(shí)空分辨率的優(yōu)勢,利用星載觀測來監(jiān)測臭氧柱總量已成為臭氧觀測的一種重要手段[5]。直到現(xiàn)在,對臭氧柱總量(尤其是南極臭氧)進(jìn)行反演仍然是星載探測器的重要任務(wù)之一。

國外在利用衛(wèi)星對臭氧進(jìn)行測量的研究方面起步較早。GOME(Global ozone monitor instrument)儀器搭載于ERS-2(European remote sensing)衛(wèi)星于1985年發(fā)射,其紫外波段可進(jìn)行臭氧的反演[6]。2002年,歐洲宇航局發(fā)射了Envisat衛(wèi)星,該衛(wèi)星搭載了SCIAMACHY(Scanning imaging absorption spectrometer for atmospheric chartography)光譜儀,該儀器具有臨邊與對地觀測模式,可獲得臭氧總量與平流層臭氧廓線信息[7,8]。2004年,美國宇航局發(fā)射了AURA衛(wèi)星,其搭載了OMI(Ozone monitoring instrument)儀器,可對臭氧進(jìn)行探測[9?11]。2017年,歐洲宇航局發(fā)射了哨兵5號衛(wèi)星,其搭載了TROPOMI(TROPOspheric monitoring instrument)儀器,它是新一代的探測器,空間分辨率可達(dá)3.5 km×5.5 km(天底方向)[12?14]。我國于2008年5月27日發(fā)射了風(fēng)云三號氣象衛(wèi)星,其攜帶了紫外臭氧總量探測儀,可以實(shí)現(xiàn)對臭氧的全球監(jiān)測[15,16]。為實(shí)現(xiàn)痕量氣體更精確的監(jiān)測,我國于2018年發(fā)射了高分5號衛(wèi)星,其搭載了大氣痕量氣體差分吸收光譜儀(Environmental trace gases monitoring instrument,EMI),EMI是我國第一個(gè)紫外-可見星載光譜儀,可用于二氧化氮、臭氧、二氧化硫等痕量氣體的監(jiān)測。

本文利用差分吸收光譜技術(shù)(Differential optical absorption spectroscopy,DOAS)反演了南極區(qū)域2018年10月25日至11月25日的臭氧柱總量,并將11月2日EMI反演的臭氧柱總量與OMI、TROPOMI進(jìn)行對比分析。隨后將EMI結(jié)果與南極長城站天頂散射光差分吸收光譜技術(shù)(Zenith scattered light-differential optical absorption spectroscopy,ZSL-DOAS)反演的臭氧柱總量進(jìn)行對比,并開展了相關(guān)性分析。

1 方法與原理

1.1 研究數(shù)據(jù)

數(shù)據(jù)來自EMI的紫外2通道(310～403 nm),數(shù)據(jù)維為1473×191×1072,其中1473、191、1072分別指時(shí)間維、空間維、光譜維,EMI的掃描模式如圖1所示。EMI的視場角為114°,在軌高度為705 km,光譜分辨率為0.3～0.5 nm,天底方向的空間分辨率為12 km×13 km。EMI、OMI與TROPOMI的具體參數(shù)見表1。

圖1 EMI的天底掃描示意圖Fig.1 Schematic diagram of nadir scanning of EMI

表1 EMI、OMI與TROPOMI的儀器性能Table 1 Instrumental performance of EMI,OMI and TROPOMI

1.2 反演方法

采用兩步式DOAS算法對臭氧柱總量進(jìn)行反演,即先通過DOAS方法反演斜柱濃度,再通過SCIATRAN輻射傳輸模型對大氣質(zhì)量因子(AMF)進(jìn)行反演,進(jìn)而獲得臭氧的垂直柱濃度VCD,算法流程見圖2。OMI與TROPOMI均采用三步式DOAS算法反演臭氧柱總量,即先通過DOAS方法反演斜柱濃度,再反演云信息(云壓、云分?jǐn)?shù)),最后將云信息帶入輻射傳輸模型對AMF進(jìn)行反演,進(jìn)而得到VCD[13,17]。

圖2 EMI臭氧反演的算法流程圖Fig.2 Flowchart of ozone retrieval algorithm of EMI

其中,AMF查找表(Lookup table,LUT)的建立所需參數(shù)包括:太陽天頂角(Solar zenith angle,SZA)、相對方位角(Relative azimuth angle,RAA)、觀測方位角(Viewing zenith angle,VZA)、地表反照率、先驗(yàn)廓線、溫壓廓線等,具體參數(shù)見表2。臭氧先驗(yàn)廓線與溫壓廓線來自SCIATRAN廓線庫,由緯度與月份決定。

表2 AMF查找表的參數(shù)節(jié)點(diǎn)設(shè)置Table 2 Parameter node settings of LUT for AMF

2 數(shù)據(jù)分析

2.1 光譜反演

臭氧SCD通過QDOAS軟件(http://uv-vis.aeronomie.be/software/QDOAS/)進(jìn)行反演,反演波段范圍為312～326 nm,該波段內(nèi)的氣體吸收截面包括O3(223 K,243 K)、SO2(203 K)吸收截面和Ring吸收截面[18],詳細(xì)參數(shù)見表3。以2018年11月2日某一軌的第60維數(shù)據(jù)為例,臭氧反演結(jié)果如圖3所示。

圖3 2018年11月2日某軌的光譜擬合示意圖。(a)SO2(203 K);(b)O3(223 K);(c)O3(243 K);(d)Ring;(e)擬合殘差Fig.3 Spectral fitting for some orbit on November 2,2018.(a)SO2(203 K),(b)O3(223 K),(c)O3(243 K),(d)Ring,(e) fitting residual

表3 反演臭氧的參數(shù)設(shè)置Table 3 Parameter setting of ozone retrieval

2.2 南極臭氧VCD的反演結(jié)果

2018年11月2 日南極臭氧的反演結(jié)果如圖4所示,圖中分別展示EMI、OMI、TROPOMI的臭氧柱總量及差異。由圖4(a)、(c)、(e)可知,反演的EMI臭氧結(jié)果與OMI、TROPOMI一致,均觀測到南極中高緯度(30°S～70°S)的臭氧高值區(qū)域與南極內(nèi)陸(75°S～90°S)的臭氧低值區(qū)域,并且EMI觀測到的臭氧空洞區(qū)域 (小于 220 DU,1 DU=2.69×1016molecules·cm?2)與 OMI、TROPOMI一致。DOAS 算法反演臭氧的誤差如圖4(b)所示,誤差小于1.2%。由圖4(d)、(f)可知,EMI的臭氧總量與OMI、TROPOMI的偏差較小,在部分區(qū)域存在30 DU的偏差,這是由于EMI與OMI、TROPOMI使用的輻射傳輸模型參數(shù)(地表反照率、先驗(yàn)廓線、氣溶膠信息等)不同,并且EMI反演臭氧柱總量時(shí)未考慮云的影響。該日EMI臭氧柱總量與OMI、TROPOMI臭氧柱總量的相關(guān)性分析如圖5(a)、(b)所示,相關(guān)系數(shù)R2分別為0.977、0.979。

圖4 2018年11月2日南極區(qū)域EMI、OMI與TROPOMI的臭氧反演結(jié)果。(a)EMI臭氧柱總量;(b)EMI臭氧SCD的反演誤差;(c)TROPOMI臭氧柱總量;(d)EMI與TROPOMI的臭氧柱總量差異;(e)OMI臭氧柱總量;(f)EMI與OMI的臭氧柱總量差異Fig.4 Comparison of ozone retrieval results from EMI,OMI and TROPOMI in Antarctica on November 2,2018.(a)The total ozone columns of EMI,(b)retrieval errors of ozone SCD from EMI,(c)the total ozone columns of TROPOMI,(d)the difference of total ozone columns between EMI and TROPOMI,(e)the total ozone columns of OMI,(f)the difference of total ozone columns between EMI and OMI

圖5 2018年11月2日EMI與OMI(a)、TROPOMI(b)臭氧柱總量的相關(guān)性分析Fig.5 The correlation analysis of total ozone columns between EMI and OMI(a)and TROPOMI(b)on November 2,2018

為了進(jìn)一步驗(yàn)證利用DOAS算法反演EMI臭氧柱總量的準(zhǔn)確性,反演了EMI 2018年10月25日–11月25日南極長城站的臭氧柱總量,并與基于地基ZSL-DOAS算法得到的臭氧柱總量結(jié)果進(jìn)行比較,結(jié)果如圖6所示。地基ZSL-DOAS算法利用地基DOAS儀器得到的天頂散射光對臭氧進(jìn)行反演,由于臭氧是平流層氣體,故可通過Langley畫線法對每日的臭氧柱總量進(jìn)行反演[19]。由圖6可知,EMI反演的臭氧柱總量與ZSL-DOAS所測結(jié)果趨勢一致,均觀測到了臭氧空洞的存在。EMI與ZSL-DOAS反演的臭氧柱總量的散點(diǎn)圖線性擬合結(jié)果如圖7所示,相關(guān)系數(shù)為0.926,這表明DOAS算法反演的EMI臭氧柱總量具有較高的可靠性。

圖6 2018年10月25日–11月25日EMI與ZSL-DOAS的臭氧柱總量Fig.6 The total ozone columns of EMI and ZSL-DOAS from October 25 to November 25,2018

圖7 2018年10月25日–11月25日EMI與ZSL-DOAS臭氧柱總量的散點(diǎn)圖與線性擬合Fig.7 Scatter plot and linear fitting of total ozone columns of EMI and ZSL-DOAS from October 25 to November 25,2018

3 結(jié)論

基于DOAS算法對EMI數(shù)據(jù)進(jìn)行反演,獲得了2018年10月25日–11月25日南極區(qū)域的臭氧柱總量。將2018年11月2日南極區(qū)域EMI的臭氧柱總量與OMI、TROPOMI進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)他們的空間分布一致,相關(guān)系數(shù)R2分別為0.977、0.979。隨后將南極長城站的ZSL-DOAS臭氧數(shù)據(jù)與EMI臭氧柱總量進(jìn)行對比,相關(guān)系數(shù)R2為0.926,這表明了DOAS算法反演EMI臭氧柱總量的可靠性。

但與OMI、TROPOMI結(jié)果相比,EMI臭氧柱總量結(jié)果在部分區(qū)域存在一定的偏差(30 DU),云、氣溶膠、先驗(yàn)廓線等的處理是后續(xù)研究的重點(diǎn)方向。本文的研究內(nèi)容與結(jié)果對EMI臭氧柱總量產(chǎn)品的開發(fā)具有十分重要的意義。