馬海珍,段磊,朱世峰,楊戈芝,王文科,閆姿呈,靳博文

(1.旱區(qū)地下水與生態(tài)效應(yīng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710054；2.長安大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院，陜西 西安 710054)

國際上對(duì)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究最早可追溯到20世紀(jì)30年代，當(dāng)時(shí)采用毒物鑒定法進(jìn)行定性的健康影響分析。到20世紀(jì)七八十年代，已形成較為完整的評(píng)價(jià)體系，1983年制定的紅皮書提出的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)“四步法”，即危害鑒別、劑量-效應(yīng)關(guān)系評(píng)價(jià)、暴露評(píng)價(jià)和風(fēng)險(xiǎn)表征成為開展健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的范式(U.S.National Research Council，1983)；之后美國國家環(huán)境保護(hù)局(US EPA)制定并頒布了一系列相關(guān)的技術(shù)性文件、準(zhǔn)則和指南。一些國外學(xué)者在此基礎(chǔ)上對(duì)重金屬及鄰苯二甲酸酯類等污染物進(jìn)行了環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的相關(guān)研究(Kamunda et al.，2016；Dewalque et al.，2014；Olga et al.，2005)。中國環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)研究始于20世紀(jì)90年代，雖起步較晚，但已列入環(huán)境保護(hù)工作的重要日程，并開始積極推進(jìn)，以解決中國工農(nóng)業(yè)快速發(fā)展過程中產(chǎn)生的環(huán)境污染問題，保障人民群眾的健康需求。已有許多學(xué)者用美國環(huán)保局推薦的模型對(duì)四川(王恒等，2013)、寧夏(Li P Y et al.，2014)、湖南岳陽(張光貴等，2017)、云南(張勇等，2019)、山東(郭森等，2019)、甘肅(田莘冉等，2019)和西藏拉薩(周文武等，2020)等中國大部分地區(qū)的水環(huán)境進(jìn)行了健康風(fēng)險(xiǎn)研究。

環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)具有復(fù)雜性、綜合性和模糊性的特點(diǎn)(陳方遠(yuǎn)等，2017)，因此評(píng)價(jià)過程及結(jié)果具有一定的不確定性。采用參數(shù)均值估算風(fēng)險(xiǎn)的傳統(tǒng)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，忽略了參數(shù)的隨機(jī)變化，無法準(zhǔn)確客觀的表達(dá)風(fēng)險(xiǎn)值的變化情況。故在前人研究的基礎(chǔ)上，學(xué)者們基于模糊集理論，將風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型中的參數(shù)定義為模糊數(shù)，構(gòu)建模糊評(píng)價(jià)模型。已有學(xué)者采用區(qū)間數(shù)(李如忠，2007；?；勰?，2009)、三角模糊數(shù)(鄭德鳳等，2015；陳潔等，2017)、梯形模糊數(shù)(曲昌盛，2018)對(duì)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)進(jìn)行了研究，降低風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估過程中的不確定性，更好地解決模糊性強(qiáng)及難以量化的問題。目前，利用三角模糊模型對(duì)地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的研究較多，但地下水中污染物濃度往往是峰值較寬的動(dòng)態(tài)值，用三角模糊模型模擬會(huì)帶來較大誤差，而梯形模糊數(shù)通過優(yōu)化隸屬函數(shù)，以區(qū)間形式表示最概然值能更好地?cái)M合峰值相對(duì)較寬的參數(shù)，正好可彌補(bǔ)三角模糊模擬的缺陷(李如忠，2011；HU Beibei et al.，2015)。

因此，筆者基于梯形模糊數(shù)構(gòu)建了地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，并應(yīng)用在保定市一畝泉水源地。通過實(shí)地調(diào)研修正暴露受體參數(shù)；分析該水源地不同暴露受體的健康風(fēng)險(xiǎn)差異，識(shí)別主要風(fēng)險(xiǎn)物，定位風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)，探討風(fēng)險(xiǎn)成因，并提出防控建議；對(duì)比分析模糊模型與傳統(tǒng)模型評(píng)價(jià)的異同，基于此進(jìn)行不確定性分析，以期研究成果為地下水環(huán)境安全保障和健康風(fēng)險(xiǎn)防控提供理論依據(jù)。

1 研究方法及數(shù)據(jù)來源

1.1 研究區(qū)概況

一畝泉水源地位于保定市西北部，地處漕—界兩河的沖洪積扇上，含水巖性以礫卵石、粗砂及中粗砂為主，厚度為15～20 m。地下水補(bǔ)給條件良好，以降水入滲和地下水側(cè)向徑流補(bǔ)給為主。含水層富水性較強(qiáng)，單井涌水量為3 427～4 846.6 m3/d(中國地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測院，2019)。天然狀態(tài)下，地下水由西北流向東南，但由于常年大量開采，形成地下水位降落漏斗(圖1)；地下水埋深由1959年的0.41 m降至2005年45 m左右，下降速率達(dá)0.97 m/a(河北省地礦局水文工程地質(zhì)勘查院，2017)；之后由于開采量減少及地下水庫調(diào)蓄作用，地下水埋深恢復(fù)至2019年的23 m左右，水位雖然有所抬升，但很難恢復(fù)至原來狀態(tài)。地下水位的下降可能引起諸多地質(zhì)問題且導(dǎo)致水質(zhì)變差(金家瓊等，2014)。一畝泉水源地的水化學(xué)類型主要是HCO3-Ca·Mg型，礦化度低于1 g/L(河北省地礦局水文工程地質(zhì)勘查院，2017)。該水源地在2000年前后無污染物超標(biāo)，水質(zhì)狀況良好(陳春超，2004)。2009～2019年，水質(zhì)為II和III類水，總體水質(zhì)尚好，為合格的飲用水水源地(表1)；其中，要莊村和北奇村的水質(zhì)多為III類水，而北馬村和石家莊村由II類水變?yōu)镮II類水，可見近10年來該水源地III類水所占比例增加，II類水的比例降低，主要與總硬度和硝酸鹽有關(guān)(程磊，2019)。此外，從2017年1月至2019年4月的水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，北馬村的硝酸鹽氮含量普遍高于其他區(qū)域，石家莊村的Cr(VI)濃度普遍高于其他區(qū)域，并沿地下水流向降低。

表1 一畝泉水源地水質(zhì)狀況表Tab.1 Water quality of Yimuquan drinking water sources

圖1 研究區(qū)地下水等水位線圖Fig.1 Isometric chart of groundwater level in the study area

1.2 數(shù)據(jù)來源及模型參數(shù)選擇

選用該水源地4眼監(jiān)測井(圖1)從2017年1月至2019年4月的水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù)，若濃度低于檢測限值，取1/2限值為該指標(biāo)濃度。男、女、成人的暴露受體參數(shù)是通過實(shí)地調(diào)研方式獲取，調(diào)查樣本為保定市100名當(dāng)?shù)鼐用?。兒童暴露受體參數(shù)借鑒前人研究(陳方遠(yuǎn)，2017)。男性日均飲水量為2.40 L，女性為2.07 L；男性的平均體重為70.56 kg，女性為59.00 kg；成人日均飲水量2.24 L，兒童日均飲水量為1.0 L；成人平均體重64.78 kg，兒童平均體重45.00 kg；平均壽命為75歲。

水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究中的有毒物質(zhì)分為基因毒物質(zhì)和軀體毒物質(zhì)(U.S.National Research Council，1983)?；蚨疚镔|(zhì)包含化學(xué)致癌物和放射性污染物；軀體毒物質(zhì)是指非致癌物。國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)將1組及2A組的化學(xué)物質(zhì)歸類為化學(xué)致癌物，屬于無閾化合物，即任何高于零的劑量都可誘導(dǎo)出致癌反應(yīng)；其他為非致癌化學(xué)有毒物質(zhì)，屬于有閾化合物，即達(dá)到一定閾值后才會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生危害(張會(huì)興等，2012)。因此，筆者依據(jù)IARC和WHO 編制的分類系統(tǒng)及前人的研究成果(張勇等，2019；陳方遠(yuǎn)等，2017；陳潔等，2017)，結(jié)合監(jiān)測指標(biāo)，選定3種致癌物質(zhì)Cd、As和Cr(VI)，因?yàn)橹掳┪镆灿蟹侵掳┬?yīng)，故選定9種非致癌物質(zhì)F、CN、Pb、Hg、Cd、As、Cr(VI)、NH3-N和揮發(fā)酚類開展地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)研究。致癌強(qiáng)度系數(shù)Qi和非致癌參考計(jì)量DRfi采用美國國家環(huán)保局推薦值(US EPA，2011)，具體見表2。

表2 致癌強(qiáng)度系數(shù)與非致癌物參考劑量表(飲水途徑)Tab.2 Strength coefficients of chemical carcinogens and reference doses of non-carcinogens (ingestion)

1.3 水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

1.3.1 傳統(tǒng)確定性評(píng)價(jià)模型

致癌與非致癌污染物均可通過呼吸、皮膚接觸以及飲水等途徑進(jìn)入人體，但已有研究發(fā)現(xiàn)(趙鋒霞，2013)，地下水通過呼吸和皮膚接觸導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)小于通過飲水途徑。因此，筆者聚焦于研究污染物通過飲水途徑所致的健康風(fēng)險(xiǎn)。模型如下。

化學(xué)致癌污染物經(jīng)飲水途徑對(duì)人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算模型見式(1)(US EPA，1989)。

(1)

式中：Rc為所有化學(xué)致癌物對(duì)個(gè)體健康產(chǎn)生危害的年總風(fēng)險(xiǎn)“a-1”；Rci為化學(xué)致癌物i所致的健康風(fēng)險(xiǎn)(a-1)；Di為污染物i的單位體重日均暴露劑量[mg / (kg · d)]；Qi為化學(xué)致癌強(qiáng)度系數(shù)[(kg·d) / mg]；Ci為污染物平均濃度(mg/L)；M為日均飲水量(L)；u為平均壽命(a)；W為平均體重(kg)。

非致癌物經(jīng)飲水途徑對(duì)人體健康產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算模型見式(2)(US EPA，1989)。

(2)

式中：Rn為各非致癌物健康危害的總風(fēng)險(xiǎn)(a-1)；Rni為非致癌物i所致健康風(fēng)險(xiǎn)(a-1)；DRfi為非致癌物i的參考劑量[mg / (kg · d)]。

污染物經(jīng)飲水途徑對(duì)人體健康產(chǎn)生健康總風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算模型見式(3)(US EPA，1989)。

R=Rc+Rn

(3)

式中：R為所有污染物對(duì)人體健康產(chǎn)生危害的個(gè)體年健康總風(fēng)險(xiǎn)(a-1)。

1.3.2 梯形模糊評(píng)價(jià)模型

(4)

通常采用α—截集技術(shù)簡化計(jì)算(曲昌盛等，2018)，α=0.9是容易被人們接受的可信度水平(李如忠，2007)，故筆者α均取0.9，其轉(zhuǎn)化公式見式(5)。

(5)

α—截集的加、乘、除運(yùn)算法則見式(6)。

(6)

(2)基于梯形模糊數(shù)地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型。對(duì)于可信度水平α(0 ≤α≤ 1)，根據(jù)式(1)～(6)，地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的致癌風(fēng)險(xiǎn)、非致癌風(fēng)險(xiǎn)以及總風(fēng)險(xiǎn)的模糊評(píng)價(jià)模型(曲昌盛等，2018；HU Beibei et al.，2015；李如忠等，2011)分別見式(7)～(9) 。

(7)

(8)

(9)

根據(jù)相關(guān)研究成果(李如忠，2007；?；勰龋?009；李如忠等，2011；HU Beibei et al.，2015；曲昌盛等，2018)，同時(shí)結(jié)合US EPA和ICRP的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分，將評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)區(qū)間劃分6個(gè)等級(jí)，由Ⅰ至Ⅳ表示對(duì)人類造成的危害逐級(jí)增加，1.0×10-4a-1為最大風(fēng)險(xiǎn)可接受水平，風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)高于Ⅲ級(jí)則處于風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)，具體見表3。

表3 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)等級(jí)表Tab.3 Levels of assessment standards

2 結(jié)果與分析

對(duì)水質(zhì)監(jiān)測的數(shù)據(jù)進(jìn)行頻數(shù)分析，獲取最小值、最大值及最概然區(qū)間上下限，構(gòu)建梯形模糊數(shù)，用EXCEL軟件進(jìn)行α—截集化處理，獲得污染物濃度梯形模糊化結(jié)果和α—截集化結(jié)果。

2.1 地下水環(huán)境化學(xué)致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

研究區(qū)地下水環(huán)境由致癌污染物As、Cr(VI)和Cd引起的人體健康風(fēng)險(xiǎn)(表4、表5)。

表4 化學(xué)致癌物所致人體健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(a-1)Tab.4 Interval values of carcinogenic risks of pollutants (a-1)

由表4可知，化學(xué)致癌物As和Cd經(jīng)飲水途徑對(duì)男、女、成人和兒童4種不同暴露受體所致的風(fēng)險(xiǎn)均低于最大可接受水平1.0×10-4a-1，而Cr(VI)的致癌風(fēng)險(xiǎn)值在5.700×10-5～1.210×10-4a-1，部分高于最大可接受水平。因?yàn)檠芯繀^(qū)Cr(VI)平均檢出濃度達(dá)0.006 mg/L，且Cr(VI)的致癌強(qiáng)度系數(shù)高，因此Cr(VI)為研究區(qū)地下水中首要風(fēng)險(xiǎn)控制指標(biāo)。

表5 不同監(jiān)測點(diǎn)化學(xué)致癌物所致人體健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(a-1)Tab.5 Interval values of carcinogenic risks of pollutants at different monitoring sites (a-1)

由表5可見，致癌風(fēng)險(xiǎn)集中在水源地上游，向下游方向逐漸降低。地下水流上游(4#)的致癌風(fēng)險(xiǎn)最高，個(gè)體年健康風(fēng)險(xiǎn)值在1.498×10-4～2.543×10-4a-1，超過了US EPA推薦的最大可接受水平1.0×10-4a-1，處于風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)；其次為地下水流中游(1#)，風(fēng)險(xiǎn)值在2.959×10-5～1.086×10-4a-1，在超過90%置信度下低于最大可接受水平1.0×10-4a-1；地下水流下游(2#)的化學(xué)致癌風(fēng)險(xiǎn)最低，風(fēng)險(xiǎn)值在2.959×10-5～4.947×10-5a-1，低于最大可接受水平。另外，不同受體相比，女性致癌風(fēng)險(xiǎn)比男性高，成人致癌風(fēng)險(xiǎn)比兒童高。

2.2 地下水環(huán)境非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)分析

研究區(qū)地下水環(huán)境由非致癌污染物NH3-N、F、CN、揮發(fā)性酚類、Pb、Hg、As、Cr(VI)、Cd引起的健康風(fēng)險(xiǎn)(表6、表7)。

表6 非致癌物所致人體健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(a-1)Tab.6 Interval values of non-carcinogenic risks of pollutants (a-1)

由表6可知，單個(gè)污染物經(jīng)過飲水途徑對(duì)不同暴露受體所致的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值在10-12～10-9a-1水平，遠(yuǎn)低于最大可接受水平。相比其他非致癌物的風(fēng)險(xiǎn)，氟化物的非致癌風(fēng)險(xiǎn)最大，Cr(VI)次之，揮發(fā)性酚類最小。其中，氟化物最大風(fēng)險(xiǎn)為2.326×10-9a-1，但危害很小，即每年每億人口中因飲用水中非致癌物而受到健康危害或死亡的人數(shù)不到1人。

表7 不同監(jiān)測點(diǎn)非致癌物所致人體健康風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(a-1)Tab.7 Interval values of non-carcinogenic risks of pollutant at different monitoring sites (a-1)

由表7可知，4個(gè)監(jiān)測點(diǎn)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)的數(shù)量級(jí)均在10-9a-1水平，遠(yuǎn)低于最大可接受水平，處于安全狀態(tài)。非致癌風(fēng)險(xiǎn)在空間尺度上的變化規(guī)律與致癌風(fēng)險(xiǎn)一致，亦是水源地上游(4#)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值最高，其次為中游(1#和3#)，下游(2#)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)最低。不同暴露受體間，女性的非致癌風(fēng)險(xiǎn)高于男性，成人的高于兒童。相比于致癌風(fēng)險(xiǎn)，4種暴露受體的非致癌風(fēng)險(xiǎn)均遠(yuǎn)低于致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2.3 地下水環(huán)境健康總風(fēng)險(xiǎn)分析

一畝泉水源地的地下水環(huán)境由致癌污染物與非致癌污染物引起的健康總風(fēng)險(xiǎn)(表8)。

表8 不同監(jiān)測點(diǎn)地下水環(huán)境健康總風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(a-1)Tab.8 The total human health risks in groundwater at different monitoring sites (a-1)

由表8可知，該水源地下水環(huán)境健康總風(fēng)險(xiǎn)平均在2.959×10-5～1.504×10-4a-1，55%以上可信度下不超過III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，總體為可接受風(fēng)險(xiǎn)水平。其中，水源地上游(4#)處于IV級(jí)風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)，超過最大可接受水平1.0×10-4a-1，具有較高的負(fù)面效應(yīng)，應(yīng)引起重視。中游(1#)除兒童外，其他暴露受體的健康總風(fēng)險(xiǎn)均處于II—IV級(jí)，具有較大的波動(dòng)性；男性、女性和成人健康總風(fēng)險(xiǎn)約在90%可信度下未超過III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，不到10%可信度下屬于IV級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，兒童的健康總風(fēng)險(xiǎn)100%可信度下未超過III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，所以中游(1#)的風(fēng)險(xiǎn)總體為可接受水平，但小部分超過III級(jí)，管控時(shí)應(yīng)引起一定的重視。中游(3#)男性、女性和成人的健康總風(fēng)險(xiǎn)超過80%可信度下屬于III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，20%可信度下屬于II級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，兒童的健康總風(fēng)險(xiǎn)在54.57%可信度下屬于III級(jí)，45.43%可信度下屬于II級(jí)，為可接受風(fēng)險(xiǎn)水平。地下水流下游(2#)的健康總風(fēng)險(xiǎn)最小，屬于II級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，在可接受風(fēng)險(xiǎn)水平內(nèi)。對(duì)比不同暴露受體，女性的健康總風(fēng)險(xiǎn)高于男性，成人的風(fēng)險(xiǎn)高于兒童。

綜上所述，該水源地的致癌風(fēng)險(xiǎn)在10-5～10-4數(shù)量級(jí)，非致癌風(fēng)險(xiǎn)在10-9數(shù)量級(jí)，可見致癌污染物為優(yōu)先控制污染物；而致癌污染物中，Cr(VI)引起的風(fēng)險(xiǎn)最大，是主要風(fēng)險(xiǎn)物質(zhì)。

3 討論

3.1 與傳統(tǒng)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)對(duì)比討論

采用傳統(tǒng)確定性地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)研究區(qū)地下水環(huán)境健康總風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，結(jié)果見表9。

表9 傳統(tǒng)模型的環(huán)境健康總風(fēng)險(xiǎn)值(a-1)Tab.9 Total environmental health risk values of the traditional model (a-1)

對(duì)比分析表8和表9可知，針對(duì)不同暴露受體，傳統(tǒng)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與梯形模糊評(píng)價(jià)結(jié)果相一致，均是女性風(fēng)險(xiǎn)高于男性，成人風(fēng)險(xiǎn)高于兒童。從地下水流場角度來看，用傳統(tǒng)模型評(píng)價(jià)的健康總風(fēng)險(xiǎn)值與模糊模型評(píng)價(jià)結(jié)果的變化趨勢基本一致，但在中游(3#)處，采用傳統(tǒng)確定模型評(píng)價(jià)的風(fēng)險(xiǎn)值超過模糊模型評(píng)價(jià)結(jié)果的區(qū)間上限，可見采用平均濃度估算風(fēng)險(xiǎn)容易受個(gè)別高值點(diǎn)的影響，導(dǎo)致高估風(fēng)險(xiǎn)情況。另外，在地下水流中游(1#和3#)用傳統(tǒng)模型評(píng)價(jià)的風(fēng)險(xiǎn)值固定單一，忽略了過渡狀態(tài)，不能很好地反應(yīng)實(shí)際風(fēng)險(xiǎn)情況；而采用梯形模糊模型的評(píng)價(jià)結(jié)果在相對(duì)應(yīng)的可信度下處于不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，可以更好的刻畫臨界狀態(tài)的風(fēng)險(xiǎn)情況。因此，對(duì)污染物濃度梯形模糊化，包含更多信息，使評(píng)價(jià)結(jié)果更全面可靠，為風(fēng)險(xiǎn)決策提供更詳細(xì)的科學(xué)依據(jù)。

3.2 與三角模糊評(píng)價(jià)模型對(duì)比討論

三角模糊數(shù)是梯形模糊數(shù)的特殊形式，當(dāng)梯形模糊數(shù)的最概然區(qū)間為單一值時(shí)，即為三角模糊數(shù)。相比傳統(tǒng)確定性模型，三角模糊模型可一定程度上降低不確定性(鄭德鳳等，2015；陳潔等，2017；曲昌盛，2018)。然而地下水中污染物的濃度受多種因素影響，隨時(shí)空的變化污染物濃度數(shù)據(jù)不盡相同，存在個(gè)別最大值和最小值，但大部分濃度值落在一個(gè)區(qū)間內(nèi)。三角模糊數(shù)因其隸屬函數(shù)的限制，無法很好擬合這類峰值較寬數(shù)據(jù)，而梯形模糊數(shù)的最概然區(qū)間可以很好的表示污染物濃度的最可能范圍。此外，三角模糊數(shù)通常是以樣本均值來構(gòu)造最可能值(李如忠，2007；金菊良，2008)，但均值往往會(huì)受個(gè)別高值或低值點(diǎn)的影響，而梯形模糊數(shù)通過對(duì)水質(zhì)數(shù)據(jù)進(jìn)行頻數(shù)分析來確定最概然區(qū)間，不受異常值的影響。如該水源地石家莊村監(jiān)測點(diǎn)Cr(VI)濃度的三角模糊數(shù)為[0.005,0.011,0.017]，梯形模糊數(shù)為[0.002,0.011,0.013,0.014 ]，通過α—截集技術(shù)簡化后，Cr(VI)濃度的三角α—截集和梯形α—截集分別為[0.010 4,0.022 4]和[0.010 1,0.013 1]，可見該監(jiān)測點(diǎn)受個(gè)別高值點(diǎn)的影響，使得三角模糊數(shù)的截集比梯形模糊數(shù)截集大。因此，梯形模糊評(píng)價(jià)模型的適用性更強(qiáng)。

3.3 水源地風(fēng)險(xiǎn)成因及管理措施

研究結(jié)果表明，該水源地下水環(huán)境中非致癌物所致的健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)低于致癌物，這與中國眾多學(xué)者對(duì)水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究結(jié)果吻合(張勇等，2019；Li Peiyue et al.，2014)。因此，地下水水質(zhì)管理應(yīng)優(yōu)先控制致癌污染物。

健康風(fēng)險(xiǎn)水平由水源地上游至下游遞減，與Cr(VI)的分布相近，可見Cr(VI)是影響該地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的首要污染物，這與任曉霞等人研究結(jié)果一致(任曉霞等，2019)。主要因?yàn)樵h(huán)境中Cr(VI)的背景值較高，據(jù)有關(guān)資料顯示，1980年研究區(qū)地下水中Cr的背景值為0.01mg/L(宋玉環(huán)，2000)，而上游平均檢出濃度達(dá)0.011 mg/L。另外，一畝泉水源地曾作為保定市主要供水水源地，長期大量開采地下水導(dǎo)致地下水位下降，打破原有的水化學(xué)平衡狀態(tài)，使得土壤及含水層骨架上的Cr得以釋放；且水源地上游為降落漏斗邊緣，地下水埋深淺，水位面與地面大氣接觸距離小，溶解氧含量高，相比于漏斗中心，屬于氧化環(huán)境，Cr(III)更易被氧化為Cr(VI)遷移進(jìn)地下水，形成地下水上游Cr(VI)濃度比下游高的趨勢。由此可見，原生環(huán)境富含Cr是產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)的基礎(chǔ)，而地下水長期開采等引起的環(huán)境變化及氧化還原條件的變化是產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)的驅(qū)動(dòng)力，顧小凡等(2015)對(duì)吳起縣地下水中Cr(VI)的來源分析可佐證這一結(jié)論。因此，應(yīng)進(jìn)一步研究地下水Cr的成因機(jī)理，加強(qiáng)監(jiān)測管理并預(yù)測污染，為水源地保護(hù)提供理論依據(jù)。同時(shí)，嚴(yán)格控制研究區(qū)地下水開采量，減緩原有水化學(xué)平衡狀態(tài)的改變，防止地下水中Cr(VI)的污染加劇。此外，筆者將暴露受體分類進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，發(fā)現(xiàn)女性風(fēng)險(xiǎn)高于男性，成人風(fēng)險(xiǎn)高于兒童，這一結(jié)論與段小麗等(2008)對(duì)北京市某垃圾填埋場地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的結(jié)果一致。但也有研究發(fā)現(xiàn)男性風(fēng)險(xiǎn)高于女性(余璇等，2017)，兒童風(fēng)險(xiǎn)高于成人(陳方遠(yuǎn)等，2017)，主要由于選擇的暴露受體參數(shù)不同。由此可證，暴露參數(shù)選擇不當(dāng)會(huì)造成評(píng)價(jià)結(jié)果偏差，應(yīng)對(duì)暴露參數(shù)的敏感性進(jìn)行下一步的探討。

3.4 不確定性討論

環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中不確定性主要來源于參數(shù)選擇、事件背景和模型本身(王永杰等，2003)。水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型中涉及很多參數(shù)，其中多數(shù)參數(shù)為范圍值，如個(gè)人壽命、飲水量、體重及污染物濃度。陳潔等(2017)發(fā)現(xiàn)，評(píng)價(jià)結(jié)果對(duì)污染物濃度的不確定性敏感性強(qiáng)。因此，對(duì)污染物濃度進(jìn)行梯形模糊處理，可有效降低濃度波動(dòng)帶來的不確定性。此外，暴露參數(shù)是健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究中的關(guān)鍵性參數(shù)，因人種與地區(qū)不同，中國人群的暴露特征與西方國家的差異較大(段小麗等，2012)；已有研究發(fā)現(xiàn)中國居民的各種暴露參數(shù)與美國相差2.5%～33.3%(王宗爽，2009)，但在進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)研究時(shí)，中國學(xué)者主要以借鑒國外參數(shù)資料為主，這會(huì)造成評(píng)價(jià)結(jié)果的偏差。為此王宗爽等通過綜合文獻(xiàn)與收集資料，得出了中國成年男性體重均值為62.7 kg,成年女性體重均值為54.4 kg(王宗爽，2009)。而中國因地域?qū)拸V，民族多元，南北方人群無論是飲食習(xí)慣還是身體特征差異都很大。因此，暴露參數(shù)地區(qū)化對(duì)準(zhǔn)確評(píng)價(jià)健康風(fēng)險(xiǎn)至關(guān)重要。筆者通過調(diào)研得出研究區(qū)成年男性與女性的平均體重分別為70.6 kg和59.0 kg，比全國平均值分別高出12.6%和8.5%；而男、女性日均飲水量分別為2.40 L和2.07 L，分別是段小麗等在河南泌陽縣調(diào)研所得結(jié)果的1.01倍和0.93倍(段小麗，2011)。因此，在研究人體健康風(fēng)險(xiǎn)時(shí)，獲取接近研究目標(biāo)的暴露參數(shù)是降低不確定性的有效手段。

通過飲水途徑所致的暴露風(fēng)險(xiǎn)與暴露人群的生活習(xí)慣也緊密相關(guān)，韓冰等(2006)考慮到中國居民喝開水的習(xí)慣，研究加熱沸騰對(duì)水中污染物濃度的影響，發(fā)現(xiàn)沸騰1 min，水中三氯乙烯、四氯乙烯減少80%以上，四氯化碳減少90%。因此，生活習(xí)慣對(duì)健康風(fēng)險(xiǎn)造成一定的影響，應(yīng)進(jìn)行下一步的修正研究。另外，數(shù)學(xué)模型是對(duì)真實(shí)情況的簡化總結(jié)，與實(shí)際情況存在一定差異(王永杰等，2003)。如各種有毒物質(zhì)危害人體的機(jī)理并非完全相同(楊文杰等，2018)，并存時(shí)可能產(chǎn)生聯(lián)合毒性，不能簡化為各毒物毒性疊加。但由于目前仍未形成系統(tǒng)理論和方法學(xué)，以加和的方式計(jì)算總風(fēng)險(xiǎn)會(huì)導(dǎo)致評(píng)價(jià)結(jié)果的不確定性，需要進(jìn)行更深的探索研究。

4 結(jié)論

(1)一畝泉水源地地下水環(huán)境的健康總風(fēng)險(xiǎn)在2.959×10-5～1.504×10-4a-1，55%以上可信度下不超過III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，總體為可接受風(fēng)險(xiǎn)水平，但在水源地上游的監(jiān)測點(diǎn)，風(fēng)險(xiǎn)超過III級(jí)風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)引起必要重視。其風(fēng)險(xiǎn)主要是Cr(VI)引起的，是風(fēng)險(xiǎn)決策管理時(shí)重點(diǎn)考慮的指標(biāo)。不同受體對(duì)比，女性健康風(fēng)險(xiǎn)較男性高，成人風(fēng)險(xiǎn)較兒童高。

(2)該水源地的原生環(huán)境富含Cr是產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)的基礎(chǔ)，而地下水長期開采等人類活動(dòng)引起的環(huán)境變化是風(fēng)險(xiǎn)產(chǎn)生的驅(qū)動(dòng)力。因此，應(yīng)從地下水上游著手，加強(qiáng)對(duì)該水源地原生環(huán)境中Cr的監(jiān)測，進(jìn)行預(yù)測預(yù)警研究；同時(shí)合理控制地下水開采，減緩水動(dòng)力場及環(huán)境變化的驅(qū)動(dòng)，防止地下水Cr(VI)污染加劇。此外，針對(duì)不同受體應(yīng)分層次進(jìn)行防控。

(3)相對(duì)于傳統(tǒng)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，梯形模糊評(píng)價(jià)模型能降低濃度波動(dòng)對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果的影響，且風(fēng)險(xiǎn)在相對(duì)應(yīng)的可信度下處于不同等級(jí)，可更好刻畫臨界狀態(tài)的風(fēng)險(xiǎn)情況，為風(fēng)險(xiǎn)決策提供更詳細(xì)的科學(xué)依據(jù)；相對(duì)于三角模糊模型，梯形模糊模型能更好擬合峰值較寬的濃度數(shù)據(jù)，適用性更強(qiáng)。采用梯形模糊模型及選擇恰當(dāng)?shù)谋┞秴?shù)是降低不確定性的重要手段，但對(duì)模型本身的不確定性仍需要進(jìn)一步研究。