王濟(jì)國,余曉陽,劉運(yùn)全,2,3

(1.北京大學(xué) 物理學(xué)院 人工微結(jié)構(gòu)與介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871;2.量子物質(zhì)協(xié)同創(chuàng)新中心，北京 100871;3.極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，山西 太原 030006)

1 強(qiáng)場(chǎng)光物理簡(jiǎn)介

光與物質(zhì)之間的相互作用是一百多年來物理學(xué)研究的重要領(lǐng)域. 自1960年Maiman發(fā)明第1臺(tái)激光器[1]以來，激光憑借其高光強(qiáng)、高相干性等特點(diǎn)，極大地促進(jìn)了光與物質(zhì)相互作用的研究[2]. 隨著調(diào)Q技術(shù)、鎖模技術(shù)，特別是啁啾脈沖放大(CPA)技術(shù)[3]的出現(xiàn)，激光的脈沖寬度不斷被壓縮，同時(shí)激光的峰值光強(qiáng)也在不斷提高. 如今，已經(jīng)可以較為輕松地獲得脈寬在飛秒(fs)量級(jí)的超短脈沖激光，聚焦后的峰值強(qiáng)度可以達(dá)到甚至超過1015W/cm2，對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到109V/cm，可以和原子內(nèi)部電子受到的庫侖場(chǎng)相比較(氫原子中，第一玻爾半徑上的電子所受到的庫侖電場(chǎng)大小約為5×109V/cm). 處于這種極端光場(chǎng)下，原子分子的動(dòng)力學(xué)過程已無法用傳統(tǒng)的光與物質(zhì)相互作用的理論來描述，伴隨而來的是一系列新奇有趣的非線性現(xiàn)象，如多光子電離[4-5]、隧道電離[6-9]、閾上電離[10-11]、分子解離與庫倉爆炸[12-14]、高次諧波[15-17]、非序列雙(多)電離[18-20]等. 目前實(shí)驗(yàn)室聚焦后的激光光強(qiáng)已經(jīng)可以達(dá)到1022W/cm2[21]，使用這種超強(qiáng)激光場(chǎng)可以加速電子、質(zhì)子等. 這些新現(xiàn)象的出現(xiàn)極大地促進(jìn)了人們對(duì)光與物質(zhì)相互作用過程的理解，同時(shí)也催生了新的領(lǐng)域，即強(qiáng)場(chǎng)超快光物理.

1.1 原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)下的電離

原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中會(huì)以一定的概率發(fā)生電離，通常電離行為可通過Keldysh參量[22]進(jìn)行分類，它的表達(dá)式為

其中ω是脈沖激光的載波頻率，me和e分別是電子的質(zhì)量和電荷，Ip是原子或分子的電離能，E是脈沖激光的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度. 當(dāng)γ?1時(shí)，激光強(qiáng)度相對(duì)較小，電場(chǎng)振蕩較快，原子分子可以同時(shí)吸收多個(gè)光子從基態(tài)躍遷到連續(xù)態(tài)，發(fā)生多光子電離. 當(dāng)γ?1時(shí)，激光場(chǎng)變化速度較慢，原子分子內(nèi)部的庫侖勢(shì)在激光場(chǎng)的作用下將被壓彎，形成緩變的勢(shì)壘，電子可以從緩變的勢(shì)壘隧穿出來，發(fā)生隧道電離. 而當(dāng)γ～1時(shí)，多光子電離和隧穿電離并存，電離處于非絕熱區(qū).

1.1.1 多光子電離與閾上電離

根據(jù)愛因斯坦對(duì)光電效應(yīng)的解釋，原子中的電子可以吸收1個(gè)光子后電離，而如果單光子能量小于電離能，則電離不會(huì)發(fā)生. 在當(dāng)時(shí)的實(shí)驗(yàn)條件，光場(chǎng)強(qiáng)度較低，電子吸收多個(gè)光子的概率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于吸收1個(gè)光子的概率，在實(shí)驗(yàn)上難以觀測(cè). 但是對(duì)于脈沖寬度小于1 ps，激光峰值強(qiáng)度超過1013W/cm2的脈沖激光，可以有上千個(gè)光子在極短的時(shí)間內(nèi)通過1×10-2nm2的原子截面[23]，原子或分子有很大的概率同時(shí)吸收多個(gè)光子發(fā)生電離，即多光子電離，如圖1(a)所示，該現(xiàn)象在1979年被Agostini等人的氙原子電離實(shí)驗(yàn)所驗(yàn)證[4]. 此時(shí)激光光強(qiáng)雖然遠(yuǎn)大于一般條件下的光強(qiáng)(常見的He-Ne連續(xù)激光光強(qiáng)一般不超過1 W/cm2)，但激光電場(chǎng)依然遠(yuǎn)小于原子內(nèi)部的庫侖場(chǎng)，因此可以用高階的微擾論來處理[24]. 電子吸收n個(gè)光子的電離率wn和光強(qiáng)I有如下關(guān)系：

wn=σnIn,

其中σn是吸收n個(gè)光子的吸收截面，電離后的電子能量En為

En=n?ω-Ip-Up,

(a)多光子電離 (b)閾上電離

1.1.2 隧道電離與越壘電離

隨著激光光強(qiáng)的進(jìn)一步增加，原子內(nèi)部的庫侖勢(shì)將被激光電場(chǎng)壓彎形成緩變的勢(shì)壘，如圖1(c)所示，由量子力學(xué)可知，電子可以從這個(gè)勢(shì)壘中隧穿出去進(jìn)入連續(xù)態(tài)，即為隧道電離. 描述隧道電離概率時(shí)最常用的模型為ADK(Ammosov-Delone-Krainov)理論，其電離概率WADK隨電場(chǎng)強(qiáng)度的增加呈指數(shù)增加[25]，

隧穿之后的電子將在激光場(chǎng)和離子庫倉場(chǎng)作用下繼續(xù)傳播，如果不同時(shí)刻電離的電子最后演化到相同的末態(tài)動(dòng)量上，那么這些電子將在動(dòng)量空間發(fā)生量子干涉效應(yīng)，形成干涉條紋. 例如，同一激光周期內(nèi)不同時(shí)刻電離的電子演化到相同的末態(tài)動(dòng)量上，將會(huì)發(fā)生周期內(nèi)干涉，在光電子動(dòng)量譜上形成徑向的干涉條紋，如圖2(a)所示；不同周期內(nèi)電離的電子演化到相同的末動(dòng)量態(tài)上將發(fā)生周期間干涉，形成環(huán)狀的干涉條紋，如圖2(b)所示. 環(huán)狀結(jié)構(gòu)的電子能量為一定值，在頻域上對(duì)應(yīng)著上文講述的閾上電離. 這2種干涉結(jié)構(gòu)相互疊加的結(jié)果如圖2(c)所示.

(a)周期內(nèi)干涉條紋

1.2 強(qiáng)場(chǎng)電離實(shí)驗(yàn)測(cè)量技術(shù)

飛秒激光與原子分子相互作用，會(huì)發(fā)生電離和解離等過程，產(chǎn)生許多電子和離子碎片. 在實(shí)驗(yàn)上，可以通過測(cè)量這些電子和離子碎片的三維動(dòng)量譜，來研究強(qiáng)場(chǎng)物理中的超快動(dòng)力學(xué)過程. 目前用于測(cè)量粒子動(dòng)量的實(shí)驗(yàn)裝置中，較為常用的是速度成像儀(Velocity map imaging, VMI)[27]和冷靶反沖離子動(dòng)量成像譜儀(Cold target recoil-ion momentum spectroscopy, COLTRIMS)[28]. VMI主要利用切片成像技術(shù)，得到光解產(chǎn)物的動(dòng)量分布和角分布等信息. 該裝置可以達(dá)到很高的速度分辨率(1%)以及較快的采樣速率，但是無法進(jìn)行全空間立體角下的電子-離子符合測(cè)量. 而COLTRIMS系統(tǒng)則可以很好地解決這一問題. 本文接下來將主要介紹COLTRIMS系統(tǒng)的原理及結(jié)構(gòu)，以及我們課題組利用該系統(tǒng)在對(duì)強(qiáng)激光場(chǎng)隧道電離方面的研究.

2 COLTRIMS系統(tǒng)原理與結(jié)構(gòu)

COLTRIMS系統(tǒng)可以對(duì)靶原子分子電離或解離后產(chǎn)生的電子與離子碎片進(jìn)行三維動(dòng)量的高分辨率測(cè)量，并可以通過符合測(cè)量技術(shù)，區(qū)分探測(cè)到的電子和離子是否來自同一個(gè)母體原子(或分子)，是研究原子分子超快動(dòng)力學(xué)的有力工具，也被稱為反應(yīng)顯微鏡(Reaction microscope). 它一般由超高真空系統(tǒng)、探測(cè)器、超音速冷靶氣體分子束、亥姆霍茲線圈、質(zhì)譜儀和聚焦鏡等部分構(gòu)成.

2.1 超高真空系統(tǒng)

超高真空系統(tǒng)是COLTRIMS系統(tǒng)的重要組成部分，它由主腔、準(zhǔn)直腔、擴(kuò)散腔、噴射腔和多組真空泵構(gòu)成，具體結(jié)構(gòu)如圖3所示(部分圖片內(nèi)容來源于文獻(xiàn)[29])，實(shí)驗(yàn)所必需的超音速冷靶氣體分子束、電子探測(cè)器、離子探測(cè)器以及聚焦鏡等都位于真空系統(tǒng)中. COLTRIMS系統(tǒng)對(duì)于真空度有著極高的要求，其主要原因有2點(diǎn)：一是電離產(chǎn)生的電子和離子在到達(dá)探測(cè)器的過程中不能與其他任何粒子發(fā)生碰撞，這要求真空腔內(nèi)氣體分子的平均自由程大于激光作用區(qū)域到探測(cè)器之間的距離；二是為了實(shí)現(xiàn)符合測(cè)量，需要確保同時(shí)探測(cè)到的電子和離子來源于同一個(gè)母體原子或分子，這意味著聚焦后的激光1個(gè)脈沖內(nèi)最多只能電離1個(gè)原子或分子. 通過計(jì)算可知，這需要10-11mbar(1 bar=105Pa，約為1個(gè)大氣壓)量級(jí)的超高背景真空.

COLTRIMS系統(tǒng)的主體結(jié)構(gòu)如圖3所示，它由4個(gè)彼此連通的腔體組成，根據(jù)分子束進(jìn)氣的方向，依次為噴射腔、擴(kuò)散腔、準(zhǔn)直腔以及主腔，其內(nèi)部的超高真空主要通過多組級(jí)聯(lián)的真空泵組來維系. 腔體之間僅通過小孔和狹縫相連，形成了1個(gè)氣壓的差分系統(tǒng). 如果需要更大的進(jìn)氣量，可以通過增加擴(kuò)散腔的真空泵組或增加腔體的方式來維持主腔內(nèi)的真空度，但是隨著腔體的增多，超音速分子束的準(zhǔn)直難度也將增加.

圖3 COLTRIMS系統(tǒng)真空腔結(jié)構(gòu)示意圖

噴射腔是靶分子氣體進(jìn)入處，其中放置有進(jìn)氣噴嘴，由于實(shí)驗(yàn)時(shí)進(jìn)氣量很大(進(jìn)氣壓強(qiáng)為3 bar左右)，為保證其他腔室的真空度，該腔與擴(kuò)散腔之間通過漏斗狀Skimmer相連通. 噴射腔使用抽速為1 170 L/s的分子泵和36 L/s的超級(jí)干泵將腔內(nèi)氣體抽出. 在噴嘴未進(jìn)氣時(shí)腔內(nèi)氣壓為8.0×10-9mbar，在噴嘴進(jìn)氣時(shí)氣壓則控制在10-3～10-4mbar.

從噴嘴噴出的氣體中僅有一小部分可以經(jīng)過Skimmer尖端的小孔進(jìn)入擴(kuò)散腔. 擴(kuò)散腔單獨(dú)使用1臺(tái)抽速為59 L/s的分子泵，并與準(zhǔn)直腔共用1臺(tái)抽速為3.5 L/s的渦旋機(jī)械泵. 其真空度在未進(jìn)氣時(shí)為4.3×10-10mbar，進(jìn)氣后約為1.0×10-6mbar.

準(zhǔn)直腔兩端各以直徑1 mm的準(zhǔn)直小孔與擴(kuò)散腔和主腔相連通，它同樣單獨(dú)使用1臺(tái)抽速為59 L/s的分子泵，并與擴(kuò)散腔共用1臺(tái)抽速為3.5 L/s的渦旋機(jī)械泵. 準(zhǔn)直腔真空度在分子束未進(jìn)氣時(shí)約為1.4×10-10mbar，進(jìn)氣后約為2.0×10-9mbar.

主腔內(nèi)是激光脈沖和靶分子相互作用，以及探測(cè)反應(yīng)產(chǎn)物處，對(duì)真空度的要求也最高，該腔使用抽速為510 L/s的分子泵和210 L/s的渦旋機(jī)械泵抽取氣體，在工作時(shí)其真空度可以達(dá)到5.0×10-11mbar.

在實(shí)際使用過程中，真空腔的內(nèi)壁通常吸附有大量分子，包括水蒸氣、殘留的用于清潔的酒精、丙酮等，這些附著的分子在分子泵和機(jī)械泵工作時(shí)會(huì)緩慢向腔體內(nèi)釋放，這將極大地影響腔內(nèi)的真空度，對(duì)于有復(fù)雜內(nèi)部結(jié)構(gòu)的腔體，由于其表面積更大，吸附分子更多，影響更為嚴(yán)重. 因此，通過對(duì)主腔進(jìn)行加熱的方式來促進(jìn)吸附分子的釋放，以達(dá)到更高的真空度. 加熱的溫度越高，吸附分子釋放得也越快，但是為了防止測(cè)量?jī)x器及其電路的損壞，一般將溫度控制在110 ℃以下，并連續(xù)加熱7～10 d. 此外，還要確保升溫和降溫的速度不超過10 ℃/h，防止進(jìn)光窗片(厚度為1 mm的熔融石英片)因?yàn)闇囟茸兓^快發(fā)生形變而毀壞. 此外，準(zhǔn)直腔和主腔直接相連，其真空度對(duì)主腔的真空度會(huì)有較大影響，因此也需一同加熱.

2.2 超音速氣體分子束

為了提高實(shí)驗(yàn)測(cè)量效率和精度，不僅需要盡可能降低背景氣體密度，還要對(duì)靶分子氣體進(jìn)行控制，這主要包括3點(diǎn)：a.粒子數(shù)密度要合適，既要防止粒子數(shù)密度過高無法進(jìn)行符合測(cè)量，也要防止粒子數(shù)密度過低影響采集速度，導(dǎo)致信噪比下降；b.分子束的空間位置，應(yīng)該盡可能地與激光的焦點(diǎn)位置相重合；c.要盡可能降低靶分子束的熱力學(xué)溫度. 在理想狀況下，希望每個(gè)靶分子在和激光脈沖相互作用時(shí)運(yùn)動(dòng)狀態(tài)都一致，否則，靶分子無規(guī)則的熱運(yùn)動(dòng)，將影響COLTRIMS系統(tǒng)的分辨率. 普通的熱擴(kuò)散氣體靶無法滿足上面的要求，因此在實(shí)驗(yàn)中采用超音速氣體冷靶.

實(shí)現(xiàn)超音速氣體冷靶的方法是讓高壓氣體(壓強(qiáng)為p0，溫度為T0)通過直徑較小(通常為10～100 μm)的噴嘴向低壓區(qū)(接近于真空，壓強(qiáng)為pb)擴(kuò)散，氣體在此過程將發(fā)生絕熱膨脹，熱力學(xué)溫度迅速下降的同時(shí)形成了復(fù)雜結(jié)構(gòu)，如圖4所示. 氣體結(jié)構(gòu)可以通過馬赫數(shù)M來進(jìn)行劃分. 在經(jīng)過噴嘴擴(kuò)散時(shí)，由于內(nèi)外壓強(qiáng)差較大，氣體加速向外噴射，馬赫數(shù)迅速增加，形成連續(xù)區(qū). 在這一過程中，氣體數(shù)密度迅速下降，在通過退出面之后會(huì)形成超音速靜寂區(qū)，該區(qū)域內(nèi)，氣體分子的縱向運(yùn)動(dòng)速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過音速，但是相對(duì)熱運(yùn)動(dòng)速度很小，熱力學(xué)溫度可以降低到十幾K，形成“冷靶”. 在超音速靜寂區(qū)外側(cè)，由于超音速氣體分子和背景氣體分子之間的相互碰撞，有序的分子平動(dòng)被打破，形成較為混亂的沖擊波層.

圖4 超音速氣體冷靶示意圖

根據(jù)這種氣體的結(jié)構(gòu)，可以使用尖端帶有小孔的漏斗狀Skimmer，將其尖端插入超音速靜寂區(qū)來提取該區(qū)域內(nèi)的氣體分子，得到熱運(yùn)動(dòng)非常小的超音速氣體冷靶. 該冷靶的冷卻效果與高壓氣體的初始溫度T0以及噴嘴前后的氣壓之比p0/pb有關(guān)，高壓氣體的初始溫度T0越低，噴嘴前后壓強(qiáng)之比越大，冷卻效果就越好. 實(shí)驗(yàn)可采用對(duì)氣體噴嘴進(jìn)行預(yù)冷卻提高進(jìn)氣氣壓，對(duì)噴射腔抽真空(降低背景氣壓)等方法來降低分子束的熱力學(xué)溫度，以提高COLTRIMS系統(tǒng)的分辨率.

超音速氣體通過Skimmer進(jìn)入擴(kuò)散腔后，經(jīng)過一段較長距離的飛行，還要通過準(zhǔn)直腔兩側(cè)的準(zhǔn)直小孔才能進(jìn)入主腔內(nèi)，這一過程會(huì)篩選掉橫向速度較大的原子分子，因此最終通過小孔進(jìn)入主腔內(nèi)的，是縱向動(dòng)量較大而橫向動(dòng)量較小，且彼此之間運(yùn)動(dòng)狀態(tài)高度一致的“冷靶”氣體分子束. 氣體分子的縱向動(dòng)量雖然很大，但是每個(gè)分子的縱向動(dòng)量近似相同，這意味可以通過后期的數(shù)據(jù)校準(zhǔn)來消除縱向動(dòng)量的影響，因此，使用這樣的冷靶分子束可以達(dá)到很高的實(shí)驗(yàn)精度. 準(zhǔn)直腔內(nèi)還放置二維的準(zhǔn)直狹縫，如圖3所示，用于對(duì)分子束空間位置和進(jìn)氣量的大小進(jìn)行精準(zhǔn)控制.

2.3 靶分子電離和解離產(chǎn)物的測(cè)量

主腔是COLTRIMS系統(tǒng)最重要的部分，脈沖激光與靶分子的相互作用，以及產(chǎn)生的電子、離子碎片的探測(cè)均在主腔進(jìn)行，構(gòu)造如圖5所示.

圖5 主腔內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖

超音速氣體通過準(zhǔn)直腔的準(zhǔn)直小孔后沿x方向繼續(xù)飛行，飛秒激光脈沖沿y方向入射，并通過腔內(nèi)或腔外的聚焦鏡聚焦到分子束上(聚焦鏡一般安裝在五維調(diào)節(jié)架上，其中三維為聚焦鏡的空間位置，兩維為鏡面的傾斜角，可以精確控制焦點(diǎn)的位置). 在焦點(diǎn)位置，飛秒激光脈沖與靶分子相互作用，產(chǎn)生包含著大量超快動(dòng)力學(xué)信息的電子、離子碎片. 焦點(diǎn)外由多層平行等間隔分布的空心銅片電極構(gòu)成，其作用是產(chǎn)生z方向的平行電場(chǎng)，從而將反應(yīng)產(chǎn)物中的電子和離子分開，并使其加速，最終達(dá)到位于主腔上下側(cè)的電子和離子探測(cè)器上. 探測(cè)器可以記錄電子和離子的飛行時(shí)間(time-of-flight)以及到達(dá)探測(cè)器上的位置，由于這些電子和離子在電場(chǎng)中做經(jīng)典運(yùn)動(dòng)，因此根據(jù)探測(cè)器記錄的數(shù)據(jù)即可重構(gòu)激光作用后電子和離子獲得的三維動(dòng)量信息. 由于電子初始速度較大，為提高電子的收集效率，在主腔外側(cè)添加亥姆霍茲線圈，在激光與靶分子的作用區(qū)域附近產(chǎn)生z方向的平行磁場(chǎng)(線圈方向有輕微傾斜，可抵消地磁場(chǎng)的影響). 通過選擇合適的磁場(chǎng)，可以使大部分電子在柵網(wǎng)內(nèi)沿x-y平面做圓周運(yùn)動(dòng)，并始終位于探測(cè)器的有效探測(cè)范圍內(nèi)，實(shí)現(xiàn)電子初始動(dòng)量的全空間立體角測(cè)量. 對(duì)于離子，因其質(zhì)量較大，一般不考慮磁場(chǎng)的影響.

電子和離子探測(cè)器主要由微通道板和延遲線探測(cè)器2部分構(gòu)成，其中微通道板的主要作用是將電子和離子信號(hào)放大并記錄達(dá)到時(shí)間. 1個(gè)微通道板由數(shù)百萬個(gè)均勻排列的微通道構(gòu)成，由于微通道板在工作時(shí)前后表面需要施加很高的電壓差，故而這些通道中會(huì)有很強(qiáng)的電場(chǎng). 當(dāng)有離子或者電子進(jìn)入通道內(nèi)部，會(huì)和通道內(nèi)壁碰撞產(chǎn)生許多次級(jí)電子，這些次級(jí)電子又會(huì)被電場(chǎng)加速，然后繼續(xù)與微通道內(nèi)壁碰撞產(chǎn)生更多的次級(jí)電子，形成雪崩效應(yīng). 這一過程會(huì)持續(xù)到電子離開微通道板，并最終產(chǎn)生大量的次級(jí)電子，放大倍率為103～104，而且可以通過串聯(lián)微通道板的方式進(jìn)一步提高放大倍率. 在我們課題組的COLTRIMS系統(tǒng)中，離子端探測(cè)器有2個(gè)串聯(lián)的微通道板，總放大率能增加到106～107，電子端探測(cè)器有3個(gè)串聯(lián)的微通道板，放大率可以達(dá)到108. 經(jīng)過微通道板的放大后，單個(gè)的電子或離子放大為易于探測(cè)到的電子脈沖信號(hào). 在向后釋放電子的同時(shí)，微通道板本身由于正電荷的積累，也會(huì)產(chǎn)生信號(hào)，從真空中解耦出來并記錄此信號(hào)的時(shí)間，并與激光的觸發(fā)信號(hào)做差，就可以得到電子或離子的飛行時(shí)間(激光傳播所需的時(shí)間和電子器件的響應(yīng)時(shí)間可以在數(shù)據(jù)較準(zhǔn)時(shí)消除). 離子在z方向上為電場(chǎng)作用下的勻加速運(yùn)動(dòng)(磁場(chǎng)對(duì)離子的作用可以忽略)，因此可以通過飛行時(shí)間求解其z方向上的初始速度viz為

其中，lia和ti分別為離子的加速區(qū)長度和飛行時(shí)間，ai=Eq/mi為離子的加速度，E是加速區(qū)電場(chǎng)強(qiáng)度，q和mi則分別是離子的電荷與質(zhì)量. 為更精確測(cè)量電子飛行時(shí)間，避免初始位置不同導(dǎo)致的誤差，一般需在電子的加速區(qū)后增加沒有電場(chǎng)的漂移區(qū)，漂移區(qū)長度led是加速區(qū)長度lea的2倍，則電子的飛行時(shí)間te可以表示為

其中ae=eE/me是電子在加速區(qū)中的加速度，E是加速區(qū)電場(chǎng)強(qiáng)度，e和me分別是電子的電荷和質(zhì)量. 可以看出，漂移區(qū)的存在雖然提高了測(cè)量精度，但也增加了計(jì)算的難度. 一般會(huì)近似選取可能的vez計(jì)算飛行時(shí)間te，然后通過迭代的方式使te接近實(shí)驗(yàn)測(cè)量值，這時(shí)選取的vez就是電子在z方向上的初始速度.

延遲線探測(cè)器在微通道板后，其作用是測(cè)量放大后電信號(hào)的x和y坐標(biāo). 一般的延遲線探測(cè)器由2層或者3層纏繞方向不同的探測(cè)線構(gòu)成，為了更好地收集電子信號(hào)，延遲線的電壓會(huì)比微通道板后表面高200～300 V. 當(dāng)有電子束打在探測(cè)線上時(shí)，會(huì)產(chǎn)生1個(gè)電子脈沖信號(hào)并向2端傳導(dǎo)，探測(cè)線的2端分別會(huì)記錄脈沖到達(dá)的時(shí)間，如圖6所示. 以y方向?yàn)槔?個(gè)沿y方向進(jìn)行纏繞的探測(cè)線，不同y坐標(biāo)的電子信號(hào)在探測(cè)線2端產(chǎn)生的時(shí)間差不同，根據(jù)時(shí)間差可計(jì)算y的具體數(shù)值. 由于電子信號(hào)在探測(cè)線中傳播速度極快，為提高儀器分辨率，選擇將探測(cè)線進(jìn)行螺旋纏繞，以減慢電子信號(hào)在y方向上的速度. 假設(shè)電子信號(hào)在y方向傳播的等效速度為u，延遲線2端記錄的時(shí)間為t1和t2，則電子信號(hào)的坐標(biāo)y(以探測(cè)器中心為坐標(biāo)零點(diǎn))可表示為

圖6 延遲線探測(cè)器工作原理

離子端延遲線由2層纏繞方向正交的探測(cè)線組成，可以記錄產(chǎn)物離子到達(dá)探測(cè)器的x和y坐標(biāo)，而電子端延遲線由3層纏繞方向夾角為120°的探測(cè)線組成，這意味著有1個(gè)多余的數(shù)據(jù)可以用于坐標(biāo)位置的校準(zhǔn)，使得測(cè)量到的數(shù)據(jù)更加準(zhǔn)確. 由于離子質(zhì)量較大，可以忽略磁場(chǎng)對(duì)其作用，因此它將在x和y方向上做勻速直線運(yùn)動(dòng). 可以根據(jù)飛行時(shí)間和離子到達(dá)探測(cè)器的坐標(biāo)xi和yi來計(jì)算離子在x和y方向上的初始速度：

電子則在洛倫茲力的作用下做圓周運(yùn)動(dòng)，其初始速度為

其中,xe，ye和te分別是電子到達(dá)探測(cè)器的x，y坐標(biāo)和飛行時(shí)間，ω=eB/me為電子做圓周運(yùn)動(dòng)的角速度，e和me分別是電子的電荷和質(zhì)量，B是亥姆霍茲線圈產(chǎn)生的磁感應(yīng)強(qiáng)度. 由于離子和電子的質(zhì)量已知，因此它們的三維初始動(dòng)量可以通過探測(cè)器測(cè)量到的數(shù)據(jù)進(jìn)行重建.

利用COLTRIMS系統(tǒng)，課題組測(cè)量了氘氣(D2)分子在光強(qiáng)為2.2×1014W/cm2，脈寬為25 fs，中心波長為795 nm的橢圓偏振光場(chǎng)下電離和解離的離子與電子動(dòng)量譜，如圖7所示[30]，其中(a)和(b)為D2分子解離產(chǎn)生的氘離子(D+)動(dòng)量譜，圖中左下角標(biāo)注的是光場(chǎng)的橢偏率. 圖7(c)和(d)則是實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下，D2分子在激光場(chǎng)中電離的電子動(dòng)量譜. 但是在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)中，電子的動(dòng)量分布不僅取決于分子結(jié)構(gòu)和激光條件，還會(huì)受到D2分子軸方向的影響，如果能得到固定于分子軸上的分子坐標(biāo)系中的電子動(dòng)量分布，就可以更清晰地得到分子結(jié)構(gòu)等信息，而這需要借助COLTRIMS系統(tǒng)的符合測(cè)量能力. 通過電子和離子之間的符合測(cè)量，可以分辨來自于同一個(gè)母體分子的離子和電子，在軸向反沖近似[31]下，可以忽略解離過程中分子軸的轉(zhuǎn)動(dòng)，同時(shí)離子由于其自身質(zhì)量較大，可以忽略外場(chǎng)的作用，故D+的電離方向就可以認(rèn)為是分子軸的方向，而電子動(dòng)量方向和離子動(dòng)量方向之間的夾角就是在電子在分子坐標(biāo)系中的動(dòng)量方向角. 通過這種方法，將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理之后得到了分子坐標(biāo)系下的電子動(dòng)量譜，如圖7(e)和(f)所示.

圖7 COLTRIMS系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果[28]

3 COLTRIMS在隧道電離方面應(yīng)用

基于COLTRIMS技術(shù)，課題組展開了對(duì)強(qiáng)激光場(chǎng)作用下原子隧道電離的實(shí)驗(yàn)研究. 在量子力學(xué)中，電子的運(yùn)動(dòng)需要用波函數(shù)來描述，并且在運(yùn)動(dòng)過程中伴隨著相位的變化. 總體上，激光場(chǎng)中被電離的電子波包的相位Φ可以分成以下幾個(gè)部分：

Φ=Φat+Φsub+Φlight+Φcc,

其中，Φat是束縛態(tài)電子軌道的相位，對(duì)于磁量子數(shù)為m的電子態(tài)，Φat=eimφ，當(dāng)m=0時(shí)，此相位可以忽略[32]；Φsub是電子在隧穿通過勢(shì)壘時(shí)積累的相位，包含著隧穿的動(dòng)力學(xué)信息[33]；Φlight是電子電離之后在激光場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)時(shí)積累的相位；Φcc則來源于原子核的庫侖勢(shì)，由于在激光場(chǎng)和原子庫侖勢(shì)的共同作用下，電子的波函數(shù)沒有對(duì)應(yīng)的解析解，這一項(xiàng)只能通過數(shù)值計(jì)算得到. 目前，對(duì)于Φlight和Φcc已經(jīng)有了相當(dāng)多的理論和實(shí)驗(yàn)研究[34-35]，但是隧穿過程中積累的勢(shì)壘下相位一直沒有很好地被實(shí)驗(yàn)所證實(shí).

課題組利用COLTRIMS系統(tǒng)觀察800 nm和400 nm等強(qiáng)度正交雙色場(chǎng)下氬原子的光電子動(dòng)量譜，驗(yàn)證了勢(shì)壘下相位在其中不可忽視的作用[36]. 等強(qiáng)度正交雙色場(chǎng)可以一定程度地避免電子在x和z方向上的庫倉聚焦現(xiàn)象，由庫侖勢(shì)導(dǎo)致的復(fù)雜相位影響減少，因此可以觀察到更為細(xì)致的周期內(nèi)干涉結(jié)構(gòu)[37-38]. 正交雙色光場(chǎng)的電場(chǎng)可以表示為

E(t)=ex·E800cos (ωt)+ez·E400cos (2ωt+φ),

其中，ω是基頻光場(chǎng)(800 nm)的角頻率，φ是基頻光和倍頻光(400 nm)之間的相對(duì)相位，E800和E400分別是基頻光和倍頻光的電場(chǎng)強(qiáng)度. 實(shí)驗(yàn)中，利用鈦藍(lán)寶石激光器產(chǎn)生中心波長為800 nm的基頻光(脈沖寬度為25 fs，重復(fù)頻率為3 kHz)，然后通過BBO晶體的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生400 nm的倍頻光，并調(diào)節(jié)基頻光強(qiáng)度為0.72×1014W/cm2，倍頻光強(qiáng)度為0.87×1014W/cm2，基頻光和倍頻光之間的相對(duì)相位可以通過光路中1對(duì)楔形鏡的相對(duì)位置來調(diào)節(jié).

借助COLTRIMS系統(tǒng)，課題組精確地測(cè)量了不同相對(duì)相位時(shí)等強(qiáng)度正交雙色場(chǎng)與氬原子氣體相互作用的光電子動(dòng)量譜，如圖8所示. 光電子動(dòng)量譜同時(shí)具有明顯的徑向(周期內(nèi)干涉)和環(huán)狀結(jié)構(gòu)(周期間干涉)，而且這種結(jié)構(gòu)會(huì)受到激光場(chǎng)相對(duì)相位的調(diào)制. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相對(duì)相位為0.5π時(shí)干涉結(jié)構(gòu)最為清晰.

圖9(a)中給出了電場(chǎng)振幅隨時(shí)間的變化情況，黑色曲線是電場(chǎng)振幅的變化，紅色和藍(lán)色則分別表示800 nm和400 nm激光的負(fù)矢勢(shì)的變化. 可以看到光場(chǎng)在1個(gè)800 nm周期內(nèi)有4個(gè)等強(qiáng)度的電場(chǎng)峰值，由于電離率隨電場(chǎng)強(qiáng)度指數(shù)增長，所以4個(gè)等強(qiáng)度的光電子波包會(huì)分別在這4個(gè)電場(chǎng)峰值處從勢(shì)壘中隧穿出來. 理論上，忽略初始動(dòng)量和庫侖勢(shì)影響，電離后電子的末動(dòng)量與電離時(shí)刻激光的負(fù)矢勢(shì)相等，即p=-A(ti)，其中p是電子的末動(dòng)量，ti是電子的電離時(shí)刻，A是合成光場(chǎng)的矢勢(shì). 因此，根據(jù)電離時(shí)刻矢勢(shì)的大小和方向可以判斷出：第1個(gè)波包(WP1)與第2個(gè)波包(WP2)會(huì)在動(dòng)量譜的右側(cè)(px>0)重合并發(fā)生相干疊加，第3個(gè)波包(WP1)與第4個(gè)波包(WP2)會(huì)在動(dòng)量譜的左側(cè)(px<0)重合并發(fā)生相干疊加. 這種亞周期干涉會(huì)形成清晰的徑向條紋，當(dāng)它與ATI的環(huán)形結(jié)構(gòu)相疊加時(shí)，就會(huì)形成圖8(c)紅色虛線所標(biāo)出的斑點(diǎn)結(jié)構(gòu)(共有8個(gè)斑點(diǎn)). 根據(jù)強(qiáng)場(chǎng)近似(strong-field approximation, SFA)模型[22，39-40]并結(jié)合鞍點(diǎn)法[41-43]，分別計(jì)算得到忽略和保留勢(shì)壘下相位時(shí)的周期內(nèi)干涉條紋，并在一階ATI峰的位置用紅色虛線標(biāo)出(與實(shí)驗(yàn)結(jié)果中的紅色曲線相對(duì)應(yīng))如圖9(c)和圖9(d)所示，可以看出，考慮勢(shì)壘下相位時(shí)，周期內(nèi)干涉形成的條紋與ATI相交會(huì)形成8個(gè)斑點(diǎn)結(jié)構(gòu)，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符，而不考慮勢(shì)壘下相位時(shí)只有6個(gè)斑點(diǎn).

圖8 等強(qiáng)度正交雙色場(chǎng)與氬原子氣體相互作用的光電子動(dòng)量譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖注是基頻光和倍頻光的相對(duì)相位)[36]

為了排除庫倫勢(shì)對(duì)干涉結(jié)構(gòu)的影響，利用庫倫修正的強(qiáng)場(chǎng)近似模型(Coulomb-corrected strong field approximation，CCSFA)[44-46]進(jìn)行模擬. CCSFA模型不僅可以計(jì)算電子在激光場(chǎng)和庫侖勢(shì)場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)時(shí)獲得的相位，而且可以研究隧穿勢(shì)壘過程中積累的相位對(duì)光電子干涉的影響. 在圖9(e)和圖9(f)中給出了利用CCSFA模型計(jì)算的結(jié)果，并用紅色曲線標(biāo)記了一階ATI的位置，可以清晰地看到，庫倉勢(shì)不會(huì)影響干涉斑點(diǎn)的數(shù)目，而且只有在考慮勢(shì)壘下相位時(shí)，才能重復(fù)出實(shí)驗(yàn)中8個(gè)斑點(diǎn)的結(jié)構(gòu). 綜上所述，根據(jù)一階ATI環(huán)上的斑點(diǎn)結(jié)構(gòu)，并定量地比較不同理論和實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了電子在隧穿電離過程中會(huì)獲得勢(shì)壘下相位. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明勢(shì)壘下相位蘊(yùn)藏著電子的隧穿動(dòng)力學(xué)信息，對(duì)光電子干涉和全息有著不可或缺的作用.

圖9 相對(duì)相位為0.5π時(shí)等強(qiáng)度垂直雙色場(chǎng)的電子運(yùn)動(dòng)動(dòng)力學(xué)[36]

4 結(jié)束語

在量子力學(xué)提出之后的很長一段時(shí)間，光與物質(zhì)的相互作用還停留在低激光強(qiáng)度、低時(shí)間精度的水平上，即激光的電場(chǎng)強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于原子內(nèi)部的庫侖場(chǎng)、激光脈沖的時(shí)間尺度遠(yuǎn)大于電子的核外運(yùn)動(dòng)周期. 隨著激光技術(shù)和測(cè)量水平的不斷進(jìn)步，光與物質(zhì)之間的相互作用逐漸向高強(qiáng)度(激光電場(chǎng)超過原子內(nèi)部庫侖電場(chǎng))、短脈沖(飛秒脈沖甚至阿秒脈沖，與基態(tài)電子繞核運(yùn)動(dòng)周期可比擬)發(fā)展，強(qiáng)場(chǎng)超快光物理研究也得到了迅速的發(fā)展. 本文簡(jiǎn)要介紹了強(qiáng)場(chǎng)超快光物理的基本現(xiàn)象和概念，詳細(xì)介紹了強(qiáng)場(chǎng)電離實(shí)驗(yàn)中重要的測(cè)量?jī)x器——COLTRIMS系統(tǒng)及其基本工作原理，最后介紹了利用該系統(tǒng)在強(qiáng)場(chǎng)隧道電離領(lǐng)域取得的若干實(shí)驗(yàn)進(jìn)展. 希望本文可以對(duì)相關(guān)研究和教學(xué)人員的工作有所幫助.

致謝：感謝北京大學(xué)人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吳成印教授和鄧勇開工程師以及課題組同學(xué)的幫助和支持.